JPS6285899A - ルテニウムの蒸発損失の抑止法 - Google Patents
ルテニウムの蒸発損失の抑止法Info
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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- G21F9/04—Treating liquids
- G21F9/06—Processing
- G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は放射性物質であるルテニウム等が含有される使
用済核燃料の再処理廃液を蒸発・乾固処理する際に、こ
れに硝酸アルミニウムまたは水酸化アルミニウムなどの
アルミニウム化合物を添加・溶解することによって、廃
液から該ルテニウムが蒸発損失するのを防止することに
関する。
用済核燃料の再処理廃液を蒸発・乾固処理する際に、こ
れに硝酸アルミニウムまたは水酸化アルミニウムなどの
アルミニウム化合物を添加・溶解することによって、廃
液から該ルテニウムが蒸発損失するのを防止することに
関する。
（従来の技術）
使用済核燃料の再処理で生じる再処理廃液は、１ｍ３あ
たり酸化物相当（酸化物として換算して）約１００ Ｋ
ｇの核分裂生成物およびアクチノイドなどの高放射性物
質を含む約６規定の硝酸溶液であり、高レベル放射性廃
液とも称される。これら高放射性物質が生活圏に侵入す
るのを防ぐため、該廃液はガラスもしくは結晶性セラミ
ックに固定される。このため該廃液はまず蒸発・乾固さ
れて硝酸と水分を除去される。この蒸発・乾固過程にお
いて、該廃液の全放射能の約３０％を占めるルテニウム
の一部は蒸発して反応装置内壁に付着する。
たり酸化物相当（酸化物として換算して）約１００ Ｋ
ｇの核分裂生成物およびアクチノイドなどの高放射性物
質を含む約６規定の硝酸溶液であり、高レベル放射性廃
液とも称される。これら高放射性物質が生活圏に侵入す
るのを防ぐため、該廃液はガラスもしくは結晶性セラミ
ックに固定される。このため該廃液はまず蒸発・乾固さ
れて硝酸と水分を除去される。この蒸発・乾固過程にお
いて、該廃液の全放射能の約３０％を占めるルテニウム
の一部は蒸発して反応装置内壁に付着する。
このため、作業従事者の放射能被ばく量が増大する恐れ
があり、そこで該蒸発・乾固過程ておいてルテニウムの
蒸発を抑止する必要がある。
があり、そこで該蒸発・乾固過程ておいてルテニウムの
蒸発を抑止する必要がある。
該廃液の蒸発・乾固過程におけるルテニウムの蒸発は、
硝酸の酸化作用により蒸気圧の高い三酸化ルテニウム（
Ｒｕ０３）または四酸化ルテニウム（ＲｕＯｌ）などの
高次酸化物が生成することに起因する。したがってルテ
ニウムの蒸発損失を抑止するには、該廃液の硝酸濃度を
低下させる方法が有効である。この方法は脱硝法と称さ
れる。即ち、硝酸に蟻酸、ホルムアルデヒドもしくは糖
蜜などの脱硝剤を添加し反応させると、硝酸は酸化窒素
および水に分解される。その結果、該廃液の硝酸一度は
低下する。これらの脱硝剤のうちでは、蟻酸が最も有効
であり広く適用されている。
硝酸の酸化作用により蒸気圧の高い三酸化ルテニウム（
Ｒｕ０３）または四酸化ルテニウム（ＲｕＯｌ）などの
高次酸化物が生成することに起因する。したがってルテ
ニウムの蒸発損失を抑止するには、該廃液の硝酸濃度を
低下させる方法が有効である。この方法は脱硝法と称さ
れる。即ち、硝酸に蟻酸、ホルムアルデヒドもしくは糖
蜜などの脱硝剤を添加し反応させると、硝酸は酸化窒素
および水に分解される。その結果、該廃液の硝酸一度は
低下する。これらの脱硝剤のうちでは、蟻酸が最も有効
であり広く適用されている。
蟻酸による脱硝法の特徴は、脱硝反応が有効に機能した
場合にはルテニウムの蒸発損失率は０．１％まで抑止で
きることであり、この際に生成する酸化窒素は回収して
再び硝酸を合成し利用に供することができる、などであ
る。
場合にはルテニウムの蒸発損失率は０．１％まで抑止で
きることであり、この際に生成する酸化窒素は回収して
再び硝酸を合成し利用に供することができる、などであ
る。
（発明が解決しようとする問題点）
しかし、この脱硝法には次の様な欠点が挙げられるので
、これを技術的に解決することが必要である。
、これを技術的に解決することが必要である。
■脱硝反応機構および反応の進行状況が明らかでないた
め、脱硝反応に必要な蟻酸の過不足が生じる。過剰の蟻
酸は反応装置を腐食し、不足はルテニウムの蒸発損失を
増大する。
め、脱硝反応に必要な蟻酸の過不足が生じる。過剰の蟻
酸は反応装置を腐食し、不足はルテニウムの蒸発損失を
増大する。
■硝酸濃度の低下により、該廃液の金属塩溶解度は減少
し該廃液中に不溶解物が沈澱・析出する。
し該廃液中に不溶解物が沈澱・析出する。
このため脱硝後の該廃液はスラリー状（ａ状）となり、
以降の該廃液の取扱いは甚だ困難となる。
以降の該廃液の取扱いは甚だ困難となる。
■脱硝反応により生成した酸化窒素を硝酸に転換するた
め硝酸製造装置が必要である。
め硝酸製造装置が必要である。
（問題点を解決するだめの手段）
本発明は、使用済核燃料の再処理廃液を蒸発・乾固処理
する際に、硝酸アルミニウムまたは水酸化アルミニウム
などのアルミニウム化合物を添加することによって、廃
液からのルテニウムの蒸発損失を防止するものである。
する際に、硝酸アルミニウムまたは水酸化アルミニウム
などのアルミニウム化合物を添加することによって、廃
液からのルテニウムの蒸発損失を防止するものである。
すなわち、本発明は操作性が単純であ融表尉発明によれ
ば、該廃液中に不溶解物を沈澱・析出することなくまた
硝酸を分解することなくルテニウムが回収でき、さらに
ルテニウムの蒸発抑止力が従来法以上にすぐれており、
そして従来法とは異った原理に基ずくルテニウム蒸発損
失の抑止法が提供されるのである。
ば、該廃液中に不溶解物を沈澱・析出することなくまた
硝酸を分解することなくルテニウムが回収でき、さらに
ルテニウムの蒸発抑止力が従来法以上にすぐれており、
そして従来法とは異った原理に基ずくルテニウム蒸発損
失の抑止法が提供されるのである。
（作 用）
本発明者らは硝酸溶液からのルテニウムの蒸発挙動を研
究中のところ、アルミニウムイオンがルテニウム蒸発抑
止に極めて有効なことを見出した。
究中のところ、アルミニウムイオンがルテニウム蒸発抑
止に極めて有効なことを見出した。
すなわち、使用済核燃料の再処理廃液中のアルミニウム
ールテニウム混合比（アルミニウム／ルテニウム）をグ
ラム原子比で１．３〜７００（重量比る場合ては、７２
．８〜３９．２Ｏ０グラム原子（１，９３〜１．０５７
Ｋｇ）のアルミニウムを該廃液に添加・溶解する。この
アルミニウム量は硝酸アルミニウムでは２７．２〜１４
．６９ＣＩＫｇ、 水酸化アルミニウムでは５．６３
〜３．０５５に９に相当する。
ールテニウム混合比（アルミニウム／ルテニウム）をグ
ラム原子比で１．３〜７００（重量比る場合ては、７２
．８〜３９．２Ｏ０グラム原子（１，９３〜１．０５７
Ｋｇ）のアルミニウムを該廃液に添加・溶解する。この
アルミニウム量は硝酸アルミニウムでは２７．２〜１４
．６９ＣＩＫｇ、 水酸化アルミニウムでは５．６３
〜３．０５５に９に相当する。
実施例
再処理工場で生成する実際の再処理廃液は、放射能が高
く実験および試験に供するには不適当である。したがっ
て通常は模擬廃液と称する当該組虚／７）−ｊヒ七すへ
斗朴；戸専為、貞 １号 プ、８、古ＬΔｄ士１
ｙ シ も実験および試験に供する。本発明者らは、
表１に示す組成の非放射性元素から成る溶液に微量の放
射性ルテニウム−１０６を添加した模擬廃液を合成し、
これを実験に供した。この模擬廃液は実際の再処理廃液
と同等の約６規定の硝酸濃度であり、また同等量の１０
０１ｑ／ｍ３の酸化物を溶解している。ルテニウム濃度
は、表１に示すように５６グラム原子／ｍ３（５，６６
Ｋｑ／ｍ３）である。
く実験および試験に供するには不適当である。したがっ
て通常は模擬廃液と称する当該組虚／７）−ｊヒ七すへ
斗朴；戸専為、貞 １号 プ、８、古ＬΔｄ士１
ｙ シ も実験および試験に供する。本発明者らは、
表１に示す組成の非放射性元素から成る溶液に微量の放
射性ルテニウム−１０６を添加した模擬廃液を合成し、
これを実験に供した。この模擬廃液は実際の再処理廃液
と同等の約６規定の硝酸濃度であり、また同等量の１０
０１ｑ／ｍ３の酸化物を溶解している。ルテニウム濃度
は、表１に示すように５６グラム原子／ｍ３（５，６６
Ｋｑ／ｍ３）である。
上記模擬廃液５ｍｌを１０＋ｎｌ用ビーカーに分取する
。これにアルミニ、ラム・ルテニウム混合比（アルミニ
ウム／ルテニウム）がグラム原子比で、０゜０．９，７
．５および１５に相当するように、０゜０．０６３．０
．５２９および１．０５５’の硝酸アルミニウムを添加
・溶解する。また、５０ｍ１のビーカーに模擬廃液１罰
をとり、これにアルミニウム・ルテニウム混合比がグラ
ム原子比で７００に相当する硝酸アルミニウム９．８Ｊ
の水溶液を混合する。
。これにアルミニ、ラム・ルテニウム混合比（アルミニ
ウム／ルテニウム）がグラム原子比で、０゜０．９，７
．５および１５に相当するように、０゜０．０６３．０
．５２９および１．０５５’の硝酸アルミニウムを添加
・溶解する。また、５０ｍ１のビーカーに模擬廃液１罰
をとり、これにアルミニウム・ルテニウム混合比がグラ
ム原子比で７００に相当する硝酸アルミニウム９．８Ｊ
の水溶液を混合する。
この時点で各々のビーカー中の溶液放射能を測定し、こ
れを「唄１１定値１」とする。ビーカーはホットプレー
ト上で１６０°Ｃに加熱し溶液を蒸発乾固する。この際
にはビーカー上部には時計器を設置し、この内面に蒸発
したルテニウムを捕集する。
れを「唄１１定値１」とする。ビーカーはホットプレー
ト上で１６０°Ｃに加熱し溶液を蒸発乾固する。この際
にはビーカー上部には時計器を設置し、この内面に蒸発
したルテニウムを捕集する。
ルテニウムの蒸発量は、この時計皿内面の放射能を測定
し捕集効率で補正して得られる。−補正済放射能を「測
定値２」とする。蒸発・乾固過程におけるルテニウム蒸
発損失率は、「測定値２」の「測定値１」に対する割合
、すなわち「測定値２」÷「測定値１」ｘｌ ００によ
って得られる。
し捕集効率で補正して得られる。−補正済放射能を「測
定値２」とする。蒸発・乾固過程におけるルテニウム蒸
発損失率は、「測定値２」の「測定値１」に対する割合
、すなわち「測定値２」÷「測定値１」ｘｌ ００によ
って得られる。
以上の実験操作によって得たアルミニウム・ルテニウム
混合比とルテニウム蒸発損失率の関係を図１に示す。図
の横軸はアルミニウム・ルテニウム混合比（アルミニウ
ム／ルテニウム）をグラム原子比で示す、縦軸はルテニ
ウム蒸発損失率を百分率（％）で示す。図示の如く、ア
ルミニウムの添加・溶解が無い場合には、４％のルテニ
ウムが蒸発損失した。アルミニウムの添加溶解に伴いル
テニウムの蒸発損失率は急激に低下し、アルミニウム・
ルテニウム混合比が０．９では、ルテニウム蒸発損失率
は１．６％である。アルミニウム・ルテニウム混合比が
７．５．１５および７００では、ルテニウム蒸発損失率
は検出限界００１％以下であった。
混合比とルテニウム蒸発損失率の関係を図１に示す。図
の横軸はアルミニウム・ルテニウム混合比（アルミニウ
ム／ルテニウム）をグラム原子比で示す、縦軸はルテニ
ウム蒸発損失率を百分率（％）で示す。図示の如く、ア
ルミニウムの添加・溶解が無い場合には、４％のルテニ
ウムが蒸発損失した。アルミニウムの添加溶解に伴いル
テニウムの蒸発損失率は急激に低下し、アルミニウム・
ルテニウム混合比が０．９では、ルテニウム蒸発損失率
は１．６％である。アルミニウム・ルテニウム混合比が
７．５．１５および７００では、ルテニウム蒸発損失率
は検出限界００１％以下であった。
図１のアルミニウムールテニウム混合比とルテニウム蒸
発損失率の関係において、アルミニウム混合比Ｏに対す
るルテニウム蒸発損失率４％および０．９に対する１、
３％の２点間を直線近似し、さら圧アルミニウム・ルテ
ニウム混合比Ｚ５，１５および７００に対するルテニウ
ム蒸発損失率０，０１％の５点間を直線近似して、用直
線の外挿線上の交点を（Ａ）とする。この点（Ａ）は、
ルテニウム蒸発損失抑止の最小アルミニウムールテニウ
ム混合比１．３ ヲ示す。すなわち、アルミニウム・ル
テニウム混合比が１．５〜７０００間では、ルテニウム
蒸発損失率は０．０１％以下である。なお、実施例では
硝酸アルミニウムの添加によりアルミニウム・ルテニウ
ム混合比を調整したが、その他硝酸に可溶なアルミニウ
ム化合物たとえば水酸化アルミニウムなども有効なこと
は当業者に明らかである。
発損失率の関係において、アルミニウム混合比Ｏに対す
るルテニウム蒸発損失率４％および０．９に対する１、
３％の２点間を直線近似し、さら圧アルミニウム・ルテ
ニウム混合比Ｚ５，１５および７００に対するルテニウ
ム蒸発損失率０，０１％の５点間を直線近似して、用直
線の外挿線上の交点を（Ａ）とする。この点（Ａ）は、
ルテニウム蒸発損失抑止の最小アルミニウムールテニウ
ム混合比１．３ ヲ示す。すなわち、アルミニウム・ル
テニウム混合比が１．５〜７０００間では、ルテニウム
蒸発損失率は０．０１％以下である。なお、実施例では
硝酸アルミニウムの添加によりアルミニウム・ルテニウ
ム混合比を調整したが、その他硝酸に可溶なアルミニウ
ム化合物たとえば水酸化アルミニウムなども有効なこと
は当業者に明らかである。
表１ 模擬再処理廃液組成
元 素 酸化物形 酸化物割合、 ｗ／ｃ
）（１）センラム ＣｓＣ５０８，３８（２）ス
トｏ７チウム Ｓｒ Ｓｒ０ ５．５
２（３） セリウム Ｃｅ ＣｅＯ１４，２
９（４）ネオジム Ｎｄ ＮｄＯ２１，７７
（５）ウラン Ｕ ＵＯ２６，１６（６）
モリブデン Ｍｏ ＭｏＯ１６，８２（７）ル
テニウム Ｒｕ ＲｕＯ２７，４６（８）ジル
コニウム Ｚｒ Ｚｒ０ １３．３４（９
１パラジウム Ｐｄ Ｐｄ０ ５．９
６（発明の効果） 本発明の効果は、再処理廃液の蒸発・乾固過程ておける
ルテニウム蒸発損失抑止のため、該廃液にアルミニウム
混合比（アルミニウム／ルテニウム）がグラム原子比で
１．３〜７０ｏ（重量比ではＯろ４〜１８７）に相当す
るアルミニウムを添加・溶解することによってもたらさ
れるものであり、それは次のとおりである。
）（１）センラム ＣｓＣ５０８，３８（２）ス
トｏ７チウム Ｓｒ Ｓｒ０ ５．５
２（３） セリウム Ｃｅ ＣｅＯ１４，２
９（４）ネオジム Ｎｄ ＮｄＯ２１，７７
（５）ウラン Ｕ ＵＯ２６，１６（６）
モリブデン Ｍｏ ＭｏＯ１６，８２（７）ル
テニウム Ｒｕ ＲｕＯ２７，４６（８）ジル
コニウム Ｚｒ Ｚｒ０ １３．３４（９
１パラジウム Ｐｄ Ｐｄ０ ５．９
６（発明の効果） 本発明の効果は、再処理廃液の蒸発・乾固過程ておける
ルテニウム蒸発損失抑止のため、該廃液にアルミニウム
混合比（アルミニウム／ルテニウム）がグラム原子比で
１．３〜７０ｏ（重量比ではＯろ４〜１８７）に相当す
るアルミニウムを添加・溶解することによってもたらさ
れるものであり、それは次のとおりである。
■本発明は、従来の脱硝によるルテニウム蒸発抑止法と
は原理が異なり、従来法よりルテニウム蒸発抑止効果が
高い。従来法では、ルテニウム蒸発損失率を口、１％ま
で抑止できるが、本法では０．０１％以下にできろ。
は原理が異なり、従来法よりルテニウム蒸発抑止効果が
高い。従来法では、ルテニウム蒸発損失率を口、１％ま
で抑止できるが、本法では０．０１％以下にできろ。
■本発明は従来法より操作が単純である。従来法では脱
硝反応機構および反応の進行状況が明らかでないため蟻
酸の過不足が起きるが、本法ではアルミニウム・ルテニ
ウム混合比をグラム原子比で１．３〜７０口に調整すれ
ば足りる。
硝反応機構および反応の進行状況が明らかでないため蟻
酸の過不足が起きるが、本法ではアルミニウム・ルテニ
ウム混合比をグラム原子比で１．３〜７０口に調整すれ
ば足りる。
■従来法では残留した蟻酸は反応装置の腐食原因となる
が、本発明では残留するアルミニウムは反応装置の腐食
に関与せずそのまま該廃液の固化材に利用できる。
が、本発明では残留するアルミニウムは反応装置の腐食
に関与せずそのまま該廃液の固化材に利用できる。
■従来法では該廃液の硝酸濃度により蟻酸の添加量が変
わるが、本発明は硝酸濃度に影響されな〜ゝ。
わるが、本発明は硝酸濃度に影響されな〜ゝ。
■従来法では脱硝により生成した酸化窒素を回収し硝酸
に転換するための硝酸製造装置が必要であるが、本法で
は硝酸は分解することなくそのまま回収されるので硝酸
製造装置は不要である。
に転換するための硝酸製造装置が必要であるが、本法で
は硝酸は分解することなくそのまま回収されるので硝酸
製造装置は不要である。
第１図１．はアルミニウム・ルテニウム混合比とルテニ
ウム蒸発損失率との関係図である。
ウム蒸発損失率との関係図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 放射性物質であるルテニウム等が含有される使用済核燃
料の再処理廃液を蒸発・乾固処理する際に、アルミニウ
ム・ルテニウム混合比（アルミニウム／ルテニウム）が
グラム原子比で１．３〜７００（重量比で０．３４〜１
８７）に相当する硝酸アルミニウム〔Ａｌ（ＮＯ＿３）
＿３・９Ｈ＿２Ｏ〕または水酸化アルミニウム〔Ａｌ（
ＯＨ）＿３〕などのアルミニウム化合物を該廃液に添加
・溶解することを特徴とする該廃液の蒸発・乾固過程に
おけるルテニウム蒸発損失の抑止方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18461885A JPS6285899A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | ルテニウムの蒸発損失の抑止法 |
| FR8611951A FR2586502B1 (fr) | 1985-08-22 | 1986-08-21 | Procede de prevention des pertes par evaporation de ruthenium |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18461885A JPS6285899A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | ルテニウムの蒸発損失の抑止法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6285899A true JPS6285899A (ja) | 1987-04-20 |
Family
ID=16156379
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18461885A Pending JPS6285899A (ja) | 1985-08-22 | 1985-08-22 | ルテニウムの蒸発損失の抑止法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6285899A (ja) |
| FR (1) | FR2586502B1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63304198A (ja) * | 1987-06-05 | 1988-12-12 | Hitachi Ltd | 再処理廃液の濃縮方法 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3081085B2 (ja) * | 1993-06-24 | 2000-08-28 | 株式会社日立製作所 | 再処理プラントの運転方法及び再処理プラント |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2977194A (en) * | 1958-12-03 | 1961-03-28 | John W Loeding | Method of reducing aqueous radioactive nuclear wastes to solid form |
-
1985
- 1985-08-22 JP JP18461885A patent/JPS6285899A/ja active Pending
-
1986
- 1986-08-21 FR FR8611951A patent/FR2586502B1/fr not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63304198A (ja) * | 1987-06-05 | 1988-12-12 | Hitachi Ltd | 再処理廃液の濃縮方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR2586502B1 (fr) | 1989-04-28 |
| FR2586502A1 (fr) | 1987-02-27 |
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