EP2675872A1 - Erzeugung von kohlenstoff und brennbaren gasen aus braunkohle - Google Patents

Erzeugung von kohlenstoff und brennbaren gasen aus braunkohle

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EP2675872A1
EP2675872A1 EP12704699.3A EP12704699A EP2675872A1 EP 2675872 A1 EP2675872 A1 EP 2675872A1 EP 12704699 A EP12704699 A EP 12704699A EP 2675872 A1 EP2675872 A1 EP 2675872A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
zone
lignite
brown coal
carbon
pyrolysis
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP12704699.3A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Bernd Schottdorf
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European Charcoal AG
Original Assignee
European Charcoal AG
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Filing date
Publication date
Priority claimed from DE102011011521A external-priority patent/DE102011011521A1/de
Application filed by European Charcoal AG filed Critical European Charcoal AG
Publication of EP2675872A1 publication Critical patent/EP2675872A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10J—PRODUCTION OF PRODUCER GAS, WATER-GAS, SYNTHESIS GAS FROM SOLID CARBONACEOUS MATERIAL, OR MIXTURES CONTAINING THESE GASES; CARBURETTING AIR OR OTHER GASES
    • C10J3/00—Production of combustible gases containing carbon monoxide from solid carbonaceous fuels
    • C10J3/72—Other features
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10B—DESTRUCTIVE DISTILLATION OF CARBONACEOUS MATERIALS FOR PRODUCTION OF GAS, COKE, TAR, OR SIMILAR MATERIALS
    • C10B49/00—Destructive distillation of solid carbonaceous materials by direct heating with heat-carrying agents including the partial combustion of the solid material to be treated
    • C10B49/02—Destructive distillation of solid carbonaceous materials by direct heating with heat-carrying agents including the partial combustion of the solid material to be treated with hot gases or vapours, e.g. hot gases obtained by partial combustion of the charge
    • C10B49/04—Destructive distillation of solid carbonaceous materials by direct heating with heat-carrying agents including the partial combustion of the solid material to be treated with hot gases or vapours, e.g. hot gases obtained by partial combustion of the charge while moving the solid material to be treated
    • C10B49/06—Destructive distillation of solid carbonaceous materials by direct heating with heat-carrying agents including the partial combustion of the solid material to be treated with hot gases or vapours, e.g. hot gases obtained by partial combustion of the charge while moving the solid material to be treated according to the moving bed type
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10F—DRYING OR WORKING-UP OF PEAT
    • C10F5/00—Drying or de-watering peat
    • C10F5/06—Drying or de-watering peat combined with a carbonisation step for producing turfcoal
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10J—PRODUCTION OF PRODUCER GAS, WATER-GAS, SYNTHESIS GAS FROM SOLID CARBONACEOUS MATERIAL, OR MIXTURES CONTAINING THESE GASES; CARBURETTING AIR OR OTHER GASES
    • C10J3/00—Production of combustible gases containing carbon monoxide from solid carbonaceous fuels
    • C10J3/02—Fixed-bed gasification of lump fuel
    • C10J3/20—Apparatus; Plants
    • C10J3/22—Arrangements or dispositions of valves or flues
    • C10J3/24—Arrangements or dispositions of valves or flues to permit flow of gases or vapours other than upwardly through the fuel bed
    • C10J3/26—Arrangements or dispositions of valves or flues to permit flow of gases or vapours other than upwardly through the fuel bed downwardly
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10J—PRODUCTION OF PRODUCER GAS, WATER-GAS, SYNTHESIS GAS FROM SOLID CARBONACEOUS MATERIAL, OR MIXTURES CONTAINING THESE GASES; CARBURETTING AIR OR OTHER GASES
    • C10J2300/00—Details of gasification processes
    • C10J2300/09—Details of the feed, e.g. feeding of spent catalyst, inert gas or halogens
    • C10J2300/0913—Carbonaceous raw material
    • C10J2300/093—Coal

Definitions

  • the invention relates to a process for the production of carbon and combustible gases from lignite.
  • Lignite is the largest German fossil energy source. German brown coal has an average water content of about 50%. Their calorific value is relatively low, usually at most 28.5 MJ / kg, while that of hard coal is in the range of 35 MJ / kg.
  • Lignite is usually dried and burned to burn in house fire
  • Lignite briquettes processed. Dried lignite typically contains about 60-75% carbon, 6.0-5.8% hydrogen, 17-34% oxygen, 0.5-3% sulfur and 1-1, 2% nitrogen.
  • the object of the invention was to convert lignite into substances that can be burned in simpler, cheaper and less prone to failure facilities than in
  • Essentially pure, at least about 90% carbon comprises, which is continuously removed.
  • FIG. 1 shows a suitable one for carrying out the method according to the invention
  • Fig. 2 shows a suitable for carrying out the method according to the invention
  • FIG. 3 shows a further reactor battery suitable for carrying out the process according to the invention.
  • a carbon concentrate such as charcoal
  • ash and pyrolysis gas which are thermally and electrically easy to recycle, can be converted.
  • the method is based on wet lignite or dry lignite, e.g. in the form of lignite briquettes, which before the start of the procedure by means of a
  • Moistening device is moistened to a water content of about 30%, continuously from top to bottom in the direction of gravity four zones in one
  • Drying zone in which the wet or humidified brown coal is dried by rising hot vapors and gases
  • a second zone in which the dried lignite with a high stoichiometric deficit (e.g.
  • Pyrolysis gas is pyrolyzed, a third zone (flame zone) and a fourth zone
  • substantially oxygen-free means that 0.5% by volume or less of oxygen is contained in the gas atmosphere.
  • Substantially stoichiometric oxygenation based on the organic and metal-containing compounds means that no more than about 5% by weight of these compounds, based on the product of charring, i. the
  • a temperature of about 450 ° C to about 900 ° C preferably from about 500 ° C to about 550 ° C.
  • the temperature of lignite residues in the flame zone is less than 600 ° C, while the flames have the usual flame temperature of more than 1000 ° C.
  • the glow zone has a temperature of about 500 ° C to about 600 ° C, which is slightly below the combustion temperature of carbon on. With lignite having a variable water content, the temperature in the drying and pyrolysis zone can be controlled by controlling the air supply to maintain the required pyrolysis temperature.
  • the moist or humidified brown coal in the drying zone also serves as adsorbent for longer-chain hydrocarbons and any sulfur-containing gases that are generated in the underlying pyrolysis zone and evaporate upwards. As the lignite migrates down into the pyrolysis zone, the longer-chain hydrocarbons are then further pyroylzed.
  • pyrolysis gas which is mainly carbon monoxide (CO), carbon dioxide (C0 2 ), nitrogen (N 2 ), methane (CH 4 ), hydrogen (H 2 ), short-chain hydrocarbons and optionally sulfur-containing gases, such as H 2 S, COS, CS 2 , contains.
  • Very stable organic compounds such as highly condensed aromatics, are burned in the flame zone and glow region (incandescent zone) to C0 2, H 2 0 and, optionally, S0 2 or charred and metals are at least partially oxidized.
  • sulfur-containing gases such as H 2 S, COS and / or CS 2 are formed in appreciable quantities, they can be removed in a conventional manner, for example by means of desulfurization filters, from the gas leaving the reactor. Possibly contained S0 2 can also be removed by conventional methods, eg by lime washing.
  • WO 2010/124761 discloses a further development of the device and the method.
  • Fig. 1 shows such a conversion device 100, which is for continuous
  • Supply area 104 and a wall 108 which define an interior space 106, and a grid forming a bottom 1 10 and one on a lid 1 12 of the
  • the rotary valve 1 16 allows for the environment substantially gas-tight loading of the interior 106th
  • a gas outlet 1 18 is disposed on the lid 1 12, which is in communication with the interior 106 in the supply area 104.
  • a downwardly tapering funnel 120 is connected with its funnel wall 122 with the interior 106.
  • an air supply 134 e.g. in the form of a pipe.
  • a further downwardly leading pipe section 130 is connected.
  • the pipe section 130 opens into another
  • Rotary valve 136 which serves as a discharge device.
  • Supports 138 two of which are visible in Fig. 1, support the conversion device 100. The entire
  • Conversion device 100 or at least the wall 108 and the lid or are thermally insulated.
  • the insulation reduces or prevents the condensation of gases generated in the interior space 106 on the inside of the wall 108.
  • the conversion device 100 may further be followed by a fluid distribution device.
  • the fluid distribution device may be integrally formed in the conversion device.
  • the fluid distribution device has a mixing device arranged in a mixing device and a
  • Moistening device comprises.
  • the mixing device as a mixer or scrambled eggs.
  • the mixer can be arranged below the reactor space in a mixing chamber.
  • the interior 106 has four zones: a first upper zone (drying zone) 140 in
  • Supply area 104 in which the brown coal 102 is dried by rising warm vapors and gases 144 in the supply area 104.
  • a second zone (pyrolysis zone) 142 in which the dry brown coal is pyrolyzed with a large deficit or practical absence of oxygen to form pyrolysis gas.
  • the adjoining third zone 144 is a flame zone in which remaining organic compounds burn at the air flowing from below through the air supply 134.
  • a lowermost zone 146 which is a glow zone in which the temperature is regulated by incoming air through the controlled air supply 134 to a temperature of 500-600 ° C and in which the last organic products present in the lignite are carbon, leaving essentially carbon or a carbon concentrate 158, which is so friable that it falls through the grid 1 10.
  • the carbon 158 falls through the pressure of the overlying and continuously advancing brewing coal 102 as well as by gravity due to the grid 110 therethrough. Openings of the grate 1 10 are made adjustable, so that the coal size or the flow rate of the charcoal 102 and the carbon 158 is controlled by the size of the openings.
  • the carbon 158 falls due to gravity through the hopper 120, and the pipe section 130 in the other rotary valve 136, which discharges the carbon 158.
  • the carbon 158 can be sprayed / moistened and mixed with water by means of spray nozzles arranged in the walls or in the ceiling of the mixing chamber.
  • the fluid distribution device may allow a defined supply of water into the carbon 158, so that less any evaporating water, a desired suitable water content of, for example, 15 to 25%, in particular from 18 to 20%, can be achieved in the carbon concentrate.
  • the air supply 134 in the pipeline 130 shown in FIG. 1 controls the supply of air or oxygen into the interior space 106.
  • the convection-generated gas flow upwards in the supply area 104 draws ambient air through the opened air supply 134 and through the pipeline 130 and Funnel 120 up in the
  • gas outlet 118 is provided with a fan or the like, the pressure conditions in the upper region of the inner space 106 by the speed of the
  • Interior space 106 preferably in the upper region close to the rotary valve 116 via a correspondingly suitable sensor device which generates a control signal.
  • a control signal e.g. a negative pressure
  • FIG. 2 shows a reactor battery 200 for the continuous conversion of lignite.
  • the reactor battery 200 here comprises seven by six individual reactors, hereinafter referred to as cells 202, which are arranged in a cuboid.
  • the reactor battery is surrounded by a common reactor outer wall 204.
  • six transverse and five longitudinal dividing walls 206 extend within the outer walls 204 of the reactor.
  • All cells 202 are supplied with lignite continuously, as schematically indicated by the arrow 208 in FIG.
  • Lignite from a brown coal storage is about to pipes a rotary valve (not shown) and from there via distribution pipes (not shown) to the individual cells passed.
  • a teilpyrolytician conversion arise in the cells in addition to non-combustible and flammable gases with high calorific value, such as methane, carbon monoxide and hydrogen, and solid conversion product, namely carbon.
  • the gases are removed at the top of each cell, as indicated schematically by arrow 210 in FIG. 2, and are collected via pipes (not shown), compressed and stored or else used thermally (combustion).
  • the solid conversion product directs headers 212 below each cell, if necessary
  • the reactor outer wall 204 is thermally insulated with rockwool or other suitable insulating material. Within the reactor battery wall, heat exchange takes place through the transverse and partition walls 206. The cells 202, however, remain materially isolated from each other. This causes lower heat losses compared to thermally decoupled cells. Each cell 202 is provided with a controllable / adjustable air supply
  • FIG. 3 shows a reactor battery 300 according to the invention which, like the reactor battery 200 shown in FIG. 2, comprises a plurality of reactors, which are referred to below as cells 302.
  • the cells 302 are each provided with their own cell wall 304a, 304b. Between cell walls 304b of juxtaposed cells 302, a schematic distance is visible in Fig. 2, but in fact does not have to be present.
  • the cells are as close to each other as possible to allow good heat exchange between the cells 302.
  • external cells are at their outer
  • Cells walls 304a thermally insulated, 304b not on their inner cell walls.
  • a honeycomb honeycomb structure can improve the thermal properties (smaller outer surface).
  • two conversion regions are distinguishable.
  • the flame region 306 which comprises a flame zone and a glowing zone
  • lignite is charred in the case of substoichiometric oxygen supply to carbon.
  • the resulting hot gases rise up the supply area 308th Die hot gases even contain little or no oxygen, since this is almost used up during charring.
  • these hot gases cause drying, degassing and pyrolytic or partially pyrolytic conversion of lignite to combustible gases at temperatures of 500 to 900 ° C.
  • This gas essentially comprises hydrogen, carbon monoxide, methane, short-chain hydrocarbons, carbon dioxide, nitrogen and possibly sulfur-containing gases which are removed.
  • the pyrolysis shifts slightly towards a gasification, whereby more combustible gas can arise.
  • the heat required to dry the lignite can lower the temperature below the temperature necessary for pyrolysis.
  • the dehumidification or drying can be controlled by controlling the air supply, so that the process for lignite with variable
  • Water content is adjustable.
  • the control of the pyrolysis is carried out by regular, controllable or adjustable air supply lines (arrows 310) or gas outlets in each cell.
  • the cell walls 304b thereby prevent uncontrolled combustion channels 212 between the cells 302. If the cells 302 of the reactor battery 300 were combined into a single large combustion chamber, air from the air supply 310 of one cell and air from an adjacent air supply 310 could flow to a location in that large combustion chamber and form local combustion channels 312 in which lignite would burn completely, essentially producing only combustible and non-combustible gases but no more carbon and disrupting the process. Controlled partial pyrolytic decomposition would not be possible.
  • a grid 314 supports the reaction material, ie the lignite.
  • air is supplied through a feeder tube 310, for example, centrally to a respective single cell 302.
  • the amount of air is precisely controlled and z. B. regulated by the temperature of an exhaust stream.
  • charring of the brown coal or charring thereof occurs with substoichiometric oxygen supply.
  • the relative lack of oxygen due to throttled air supply leads to combustion (or Partial combustion) of the volatiles of the reaction material while the solid carbon in the form of carbon concentrate falls down through the grid 314 out of the cell.
  • the now largely oxygen-free reaction gas which mainly contains nitrogen and C0 2 , leaves the oxygen zone upwards at a temperature of about 500 to 600 ° C.
  • Brown coal which reaches this area on their way from above contains virtually no more water. It is heated under these conditions and gas is expelled pyrolytically. This rises further up and can be led out of the cell 302 led into a cogeneration plant or the like and the
  • the conversion device 100 and the cells 302 can be designed as containers or in container form, for example as overseas freight containers.
  • Several such containers can form a container battery.
  • the containers are easily transportable by conventional means and can be assembled on site to form a container battery.
  • the containers can be erected upright or transversely and connected to one another via a suitably suitable connecting means or connection, for example a framework, a flu, T-beam, screws, welded joints, etc.
  • Overseas containers are typically sea freight containers and ISO containers designed with 20- and 40-foot length and 8-foot width. Such overseas containers are not only ideal for transport on container ships, but also for transport by truck or rail.
  • Conversion devices in container form these easily accessible hard coal deposits can be transported, for example, in China, Russia or Canada. Also, the operation, replacement and maintenance of such Complete system of a conversion device in container form is easier.

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Abstract

In einem Verfahren zur Gewinnung von Kohlenstoff und brennbaren Gasen aus feuchter Braunkohle oder trockener Braunkohle, die zu Beginn des Verfahrens befeuchtet wird, lässt man die Braunkohle kontinuierlich von oben nach unten in Richtung Schwerkraft vier Zonen in einem Wanderbett in einem geeigneten Reaktor durchwandern: eine erste Zone oder Trocknungszone, in der die feuchte oder befeuchtete Braunkohle durch aufsteigende heiße Dämpfe und Gase getrocknet wird, eine zweite Zone oder Pyrolysezone, in der die getrocknete Braunkohle mit einem starken, bevorzugt mindestens 98 %-igem stöchiometrischen Unterschuss an Sauerstoff unter Entwicklung von Pyrolysegas pyrolysiert wird, eine dritte Zone oder Flammzone und eine vierte Zone oder Glimmzone, die zusammen eine Glutzone bilden, in der verbleibende organische und metallhaltige Verbindungen bei im Wesentlichen stöchiometrischer Sauerstoffzufuhr, bezogen auf die organischen und metallhaltigen Verbindungen, oxidiert und/oder verbrannt/vergast werden, wobei der nicht verbrannte Rückstand im Wesentlichen reinen, mindestens etwa 90 %-igen Kohlenstoff umfasst, der fortlaufend entfernt wird.

Description

ERZEUGUNG VON KOHLENSTOFF UND BRENNBAREN GASEN AUS
BRAUNKOHLE
Gebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung von Kohlenstoff und brennbaren Gasen aus Braunkohle.
Hintergrund der Erfindung
Braunkohle ist die größte deutsche fossile Energiequelle. Deutsche Braunkohle hat eine einen mittleren Wassergehalt von etwa 50 %. Ihr Heizwert ist relativ gering, gewöhnlich höchstens 28,5 MJ/kg, während der von Steinkohle im Bereich von 35 MJ/kg liegt.
Braunkohle wird zur Verbrennung im Hausbrand gewöhnlich getrocknet und zu
Braunkohlebriketts verarbeitet. Getrocknete Braunkohle umfasst in der Regel etwa 60-75% Kohlenstoff, 6,0-5,8 % Wasserstoff, 17-34 % Sauerstoff, 0,5-3 % Schwefel und 1-1 ,2 % Stickstoff.
Bei der üblichen Verbrennung von Braunkohle zur Gewinnung von Energie, z.B. Strom, entstehen als Verbrennungsgase vor allem C02, S02 undNOx. Die beiden letztgenannten Gase sind sehr umweltschädlich und müssen aus dem Abgas von Braunkohlekraftwerken entfernt werden.
Die Aufgabe der Erfindung war es, Braunkohle in Stoffe zu überführen, die in einfacheren, billigeren und weniger störanfälligen Anlagen verbrannt werden können als in
herkömmlichen Braunkohle- Verbrennungsanlagen.
Zusammenfassung der Erfindung Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Gewinnung von Kohlenstoff und brennbaren
Gasen aus feuchter Braunkohle oder trockener Braunkohle, die zu Beginn des Verfahrens befeuchtet wird, bei dem man die Braunkohle kontinuierlich von oben nach unten in Richtung Schwerkraft vier Zonen in einem Wanderbett in einem geeigneten Reaktor durchwandern lässt: eine erste Zone oder Trocknungszone, in der die feuchte oder befeuchtete Braunkohle durch aufsteigende heiße Dämpfe und Gase getrocknet wird, eine zweite Zone oder Pyrolysezone, in der die getrocknete Braunkohle mit einem starken, bevorzugt mindestens 98 %-igem stöchiometrischen Unterschuss an Sauerstoff unter Entwicklung von Pyrolysegas pyrolysiert wird, eine dritte Zone oder Flammzone und eine vierte Zone oder Glimmzone, die zusammen eine Glutzone bilden, in der verbleibende organische und metallhaltige Verbindungen bei im Wesentlichen stöchiometrischer Sauerstoffzufuhr, bezogen auf die organischen und metallhaltigen Verbindungen, oxidiert und/oder verbrannt/vergast werden, wobei der nicht verbrannte Rückstand im
Wesentlichen reinen, mindestens etwa 90 %-igen Kohlenstoff umfasst, der fortlaufend entfernt wird.
Kurze Beschreibung der Zeichnung Fig. 1 zeigt eine zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete
Umwandlungsvorrichtung.
Fig. 2 zeigt eine zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete
Reaktorbatterie.
Fig. 3 zeigt eine weitere zur Durchfuhrung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Reaktorbatterie.
Detaillierte Beschreibung
Es wurde überraschend gefunden, dass Braunkohle vorteilhaft in einem
Verschwelungsprozess in einem Wanderbett kontinuierlich in ein Kohlenstoffkonzentrat (wie etwa Holzkohle), Asche und Pyrolysegas, die thermisch und elektrisch einfach zu verwerten sind, umgewandelt werden kann.
Das Verfahren beruht darauf, dass feuchte Braunkohle oder trockene Braunkohle z.B. in Form von Braunkohlebriketts, die vor Verfahrensbeginn mittels einer
Befeuchtungsvorrichtung bis zum einem Wassergehalt von etwa 30% befeuchtet wird, kontinuierlich von oben nach unten in Richtung Schwerkraft vier Zonen in einem
Wanderbett in einem geeigneten Reaktor durchwandern lässt: eine erste Zone
(Trocknungszone), in der die feuchte oder befeuchtete Braunkohle durch aufsteigende heiße Dämpfe und Gase getrocknet wird, eine zweite Zone (Pyrolysezone), in der die getrocknetet Braunkohle mit einem starken stöchiometrischen Unterschuss (z.B.
mindestens 98 %-igem oder mindestens 99 %-igem oder noch höherem Unterschuss) an Sauerstoff oder bevorzugt im Wesentlichen sauerstofffrei unter Entwicklung von
Pyrolysegas pyrolysiert wird, eine dritte Zone (Flammzone) und eine vierte Zone
(Glimmzone) (zusammen: Glutzone), in der verbleibende organische und metallhaltige Verbindungen bei im Wesentlichen stöchiometrischer Sauerstoffzufuhr, bezogen auf die organischen und metallhaltigen Verbindungen, oxidiert und/oder verbrannt/vergast werden, wobei der nicht verbrannte Rückstand im Wesentlichen reinen Kohlenstoff (mindestens etwa 90 %, z.B. mindestens etwa 95 % Kohlenstoff, abhängig von der Reinheit der Braunkohle) umfasst, der fortlaufend entfernt wird.
"Im Wesentlichen sauerstofffrei" bedeutet, dass 0,5 Vol.-% oder weniger Sauerstoff in der Gasatmosphäre enthalten sind.
"Im Wesentlichen stöchiometrische Sauerstoffzufuhr, bezogen auf die organischen und metallhaltigen Verbindungen" bedeutet, dass nicht mehr als etwa 5 Gew.-% dieser Verbindungen, bezogen auf das Produkt der Verschwelung, d.h. das
Kohlenstoffkonzentrat, in dem Letztgenannten verbleiben und dass das Gas, das aus der Glutzone nach oben steigt, nicht mehr als etwa 2 Vol.-%, bevorzugt nicht mehr als etwa 1 Vol.-% und besonders bevorzugt nicht mehr als etwa 0,5 Vol.-% Sauerstoff enthält.
In der Trocknungszone und in der Pyrolysezone herrscht durch aufsteigende heiße Dämpfe und Gase eine Temperatur von etwa 450°C bis etwa 900°C, bevorzugt von etwa 500°C bis etwa 550 °C. Die Temperatur der Braunkohlereste in der Flammzone beträgt weniger als 600 °C, während die Flammen die übliche Flammtemperatur von mehr als 1000 °C aufweisen. Die Glimmzone weist eine Temperatur von etwa 500°C bis etwa 600 °C, also etwas unterhalb der Verbrennungstemperatur von Kohlenstoff, auf. Bei variablem Wassergehalt der Braunkohle kann die Temperatur in der Trocknungs- und Pyrolysezone über die Steuerung der Luftzufuhr gesteuert werden, damit die erforderliche Pyrolysetemperatur aufrechterhalten wird. Die feuchte oder befeuchtete Braunkohle in der Trocknungszone dient gleichzeitig als Adsorbens für längerkettige Kohlenwasserstoffe und eventuelle schwefelhaltige Gase, die in der darunter liegenden Pyrolysezone erzeugt werden und nach oben verdampfen. Durch das Hinunterwandern der Braunkohle in die Pyrolysezone werden die längerkettigen Kohlenwasserstoffe dann weiter pyroylsiert.
In der Pyrolysezone werden organische Verbindungen, die auch Stickstoff und Schwefel sowie Metalle enthalten können, in praktischer Abwesenheit von Sauerstoff pyrolysiert. Dabei entsteht ein Pyrolysegas, das hauptsächlich Kohlenmonoxid (CO), Kohlendioxid (C02), Stickstoff (N2), Methan (CH4), Wasserstoff (H2), kurzkettige Kohlenwasserstoffe und gegebenenfalls schwefelhaltige Gase, wie H2S, COS, CS2, enthält.
Sehr stabile organische Verbindungen, wie z.B. höherkondensierte Aromaten, werden in der Flammzone und Glimmzone (Glutzone) zu C02, H20 und gegebenenfalls S02 verbrannt oder verkohlt und Metalle werden zumindest teilweise oxidiert.
Falls schwefelhaltige Gase wie H2S, COS und/oder CS2 in merklichen Mengen entstehen, können diese auf herkömmliche Weise, z.B. mittels Entschwefelungsfiltern, aus dem aus dem Reaktor austretenden Gas entfernt werden. Eventuell enthaltenes S02 kann ebenfalls mit herkömmlichen Verfahren, z.B. mittels Kalkwäsche, entfernt werden.
Es entsteht keine Flugasche bei diesem Verfahren.
Der entstandene Kohlenstoff sowie das Pyrolysegas, das CO, H2, Methan sowie kurzkettige Kohlenwasserstoffe enthält, können thermisch und elektrisch verwertet werden. Anlagen zur Verbrennung dieser Produkte sind wesentlich einfacher, billiger und störsicherer als Anlagen zur Verbrennung der rohen Braunkohle. In der DE 10 2005 038 135 B3 werden eine Vorrichtung und ein Verfahren zur
kontinuierlichen Herstellung von Holzkohle in einem Wanderbett aus Holz oder anderer Biomasse beschrieben. Die WO 2010/124761 offenbart eine Weiterentwicklung der Vorrichtung und des Verfahrens.
Insbesondere die in der WO 2010/124761 und in der PCT/EP2010/007964 offenbarten Vorrichtungen können vorteilhaft für das Verfahren zur Umwandlung von Braukohle in Asche, reinen Kohlenstoff und Pyrolysegas verwendet werden. Fig. 1 zeigt eine solche Umwandlungsvorrichtung 100, die zur kontinuierlichen
Umwandlung von Braunkohle 102 geeignet ist, mit einem senkrecht stehenden
Zufuhrbereich 104 und einer Wandung 108, die einen Innenraum 106 begrenzen, sowie einem einen Boden bildenden Gitterrost 1 10 und einer an einem Deckel 1 12 des
Zufuhrbereichs 104 angeordneten Zellenradschleuse 1 16. Die Zellenradschleuse 1 16 ermöglicht eine zur Umgebung im Wesentlichengasdichte Beschickung des Innenraums 106. . Ferner ist am Deckel 1 12 ein Gasauslass 1 18 angeordnet, der mit dem Innenraum 106 im Zufuhrbereich 104 in Verbindung steht. Unter dem Gitterrost 110 ist ein sich nach unten verjüngender Trichter 120 mit seiner Trichterwandung 122 mit dem Innenraum 106 verbunden. Durch die Trichterwandung 122 fuhrt eine Luftzufuhr 134, z.B. in Form eines Rohres. An das untere enge Ende des Trichters 120 ist ein weiter nach unten führendes Rohrstück 130 angeschlossen. Das Rohrstück 130 mündet in eine weitere
Zellenradschleuse 136, die als Austragvorrichtung dient. Stützen 138, von denen zwei in Fig. 1 sichtbar sind, tragen die Umwandlungsvorrichtung 100. Die gesamte
Umwandlungsvorrichtung 100 oder zumindest die Wandung 108 und der Deckel bzw. sind thermisch isoliert. Die Isolierung verringert oder verhindert das Kondensieren von im Innenraum 106 entstehenden Gasen an der Innenseite der Wandung 108.
Der Umwandlungsvorrichtung 100 kann ferner eine Fluidverteilvorrichtung nachgeschaltet sein. Auch kann die Fluidverteilvorrichtung integral in der Umwandlungsvorrichtung ausgebildet sein. Dabei gibt es Ausführungsbeispiele, bei denen die Fluidverteilvorrichtung eine in einem Mischraum angeordnete Mischvorrichtung und eine
Befeuchtungsvorrichtung umfasst. Beispielsweise kann die Mischvorrichtung als Mischer oder Rühreisen ausgestaltet sein. Der Mischer kann unterhalb des Reaktorraumes in einer Mischkammer angeordnet sein.
Durch die Zellenradschleuse 1 16 gelangt Braunkohle 102 kontinuierlich oder
chargenweise in den Innenraum 106. Beim Anfahren wird die Vorrichtung zu etwa 3/4 mit Braunkohle 102 gefüllt, die dann entzündet wird. Im eingefahrenen Betrieb weist der Innenraum 106 vier Zonen auf: eine erste obere Zone (Trocknungszone) 140 im
Zufuhrbereich 104, in der die Braunkohle 102 durch aufsteigende warme Dämpfe und Gase 144 im Zufuhrbereich 104 getrocknet wird. Unter dem oberen Abschnitt 140 schließt eine zweite Zone (Pyrolysezone) 142 an, in der die trockene Braunkohle mit einem starken Unterschuss an bzw. praktischer Abwesenheit von Sauerstoff unter Entwicklung von Pyrolysegas pyrolysiert wird. Die daran anschließende dritte Zone 144 ist eine Flammzone, in der verbleibende organische Verbindungen an der von unten durch die Luftzufuhr 134 einströmenden Luft verbrennen. Unter der Flammzone 142 schließt eine unterster Zone 146 an, die eine Glimmzone ist, in der die Temperatur durch einströmende Luft durch die gesteuerte Luftzufuhr 134 auf eine Temperatur von 500 - 600°C reguliert wird und in der die letzten in der Braunkohle vorhandenen organischen Produkte verkohlt werden, wobei dabei im Wesentlichen Kohlenstoff bzw. ein Kohlenstoffkonzentrat 158 übrig bleibt, das so bröckelig ist, dass es durch den Gitterrost 1 10 fällt.
Der Kohlenstoff 158 fällt durch den Druck der darüber befindlichen und kontinuierlich nachrückenden Braukohle 102 sowie durch die Schwerkraft bedingt durch den Gitterrost 110 hindurch. Öffnungen des Gitterrosts 1 10 sind verstellbar ausgeführt, sodass die Kohlengröße bzw. die Fließrate der Braukohle 102 und des Kohlenstoffs 158 durch die Größe der Öffnungen steuerbar ist. Der Kohlenstoff 158 fällt aufgrund der Schwerkraft durch den Trichter 120, und das Rohrstück 130 in die weitere Zellenradschleuse 136, die den Kohlenstoff 158 austrägt.
Trägt die weitere Zellenradschleuse 136 den Kohlenstoff 158 in die Fluidverteilvorrichtung aus, so kann der Kohlenstoff 158 über in den Wänden oder in der Decke der Mischkammer angeordnete Sprühdüsen mit Wasser besprüht/angefeuchtet bzw. versetzt und durchmischt. Somit kann die Fluidverteilvorrichtung eine definierte Wasserzufuhr in den Kohlenstoff 158 ermöglichen, so dass abzüglich etwaigen verdunstenden Wassers ein angestrebter geeigneter Wassergehalt von beispielsweise 15 bis 25 %, insbesondere von 18 bis 20%, im Kohlenstoffkonzentrat erreicht werden kann.
Die in Fig. 1 gezeigte Luftzufuhr 134 in der Rohrleitung 130 steuert die Zufuhr von Luft bzw. Sauerstoff in den Innenraum 106. Durch die konvektiv erzeugte Gasströmung nach oben im Zufuhrbereich 104 wird durch die geöffnete Luftzufuhr 134 Umgebungsluft angesaugt und durch die Rohrleitung 130 und den Trichter 120 nach oben in den
Innenraum 160 gezogen.. Ist der Gasauslass 118 mit einem Ventilator oder dergleichen versehen, können die Druckverhältnisse im oberen Bereich des Innenraums 106 durch die Drehzahl des
Ventilators gesteuert werden. Dabei erfolgt eine Druckmessung im
Innenraum 106, vorzugsweise im oberen Bereich nahe zur Zellenradschleuse 116 über eine entsprechend geeignete Sensoreinrichtung, die ein Steuersignal erzeugt. In Abhängigkeit des Steuersignals und damit vom gemessenen Druck, beispielsweise einem Unterdruck, kann die Drehzahl bzw. Geschwindigkeit des Ventilators und damit die nach
außen abgeleitete Abgasmenge gesteuert werden. Allein durch diese Drehzahlsteuerung kann der gesamte Verschwelungsprozess steuerbar sein. Pyrolysegas 144 tritt durch den Gasauslass 118 aus und wird weiterverwertet.
Weitere geeignete Vorrichtungen zur Herstellung von Kohlenstoff aus Braunkohle sind in der mitanhängigen PCT/EP2010/007964 offenbart und in den Figuren 2 und 3 gezeigt. Fig. 2 zeigt eine Reaktorbatterie 200 zur kontinuierlichen Umwandlung von Braunkohle. Die Reaktorbatterie 200 umfasst hier sieben mal sechs einzelne Reaktoren, im Folgenden als Zellen 202 bezeichnet, die in quaderförmig angeordnet sind. Die Reaktorbatterie ist von einer gemeinsamen Reaktoraußenwand 204 umgeben. Zur Trennung der einzelnen Zellen 202 voneinander verlaufen sechs Quer- und fünf Längstrennwände 206 innerhalb der Reaktoraußenwände 204.
Allen Zellen 202 wird kontinuierlich Braunkohle zugeführt, wie durch den Pfeil 208 in Fig. 2 schematisch angedeutet. Braunkohle aus einem Braunkohlelager wird über Rohre zu einer Zellenradschleuse (nicht dargestellt) und von dort über Verteilerrohre (nicht dargestellt) zu den einzelnen Zellen geleitet. Bei einer teilpyrolytischen Umwandlung entstehen in den Zellen neben nichtbrennbaren auch brennbare Gase mit hohem Heizwert, z.B. Methan, Kohlenmonoxid und Wasserstoff, sowie festes Umwandlungsprodukt, nämlich Kohlenstoff. Die Gase werden an der Oberseite jeder Zelle abgeführt, wie durch Pfeil 210 in Fig. 2 schematisch angedeutet und werden über Rohre (nicht gezeigt) gesammelt, komprimiert und gespeichert oder aber auch thermisch genutzt (Verbrennung). Das feste Umwandlungsprodukt leiten Sammelrohre 212 unterhalb jeder Zelle ggf.
gasdicht in einen Sammelbehälter (nicht gezeigt).
Die Reaktoraußenwand 204 ist mit Steinwolle oder einem anderen geeigneten Isoliermaterial thermisch isoliert. Innerhalb der Reaktorbatteriewand erfolgt ein Wärmeaustausch durch die Quer- und Trennwände 206 hindurch. Die Zellen 202 bleiben jedoch stofflich voneinander isoliert. Das bewirkt geringere Wärmeverluste im Vergleich zu thermisch voneinander entkoppelten Zellen. Jede Zelle 202 ist mit einer steuer-/regel- /einstellbaren Luftzufuhr versehen
Fig. 3 zeigt eine erfindungsgemäße Reaktorbatterie 300, die wie die in Fig. 2 gezeigt Reaktorbatterie 200 mehrere Reaktoren umfasst, die im Folgenden als Zellen 302 bezeichnet werden. Die Zellen 302 sind im Unterschied zu den Zellen 202 in Fig. 2 jeweils mit einer eigenen Zellenwand 304a, 304b ausgestattet. Zwischen Zellenwänden 304b von nebeneinander angeordneten Zellen 302 ist in Fig. 2 ein schematischer Abstand sichtbar, der jedoch tatsächlich nicht vorhanden sein muss. Die Zellen stehen so nahe beieinander wie möglich, um einen guten Wärmeaustausch zwischen den Zellen 302 herstellen zu können. In der Reaktorbatterie 300 außen liegende Zellen sind an ihren äußeren
Zellen wänden 304a thermisch isoliert, an ihren innen liegenden Zellen wänden 304b nicht. Eine Bienen Wabenstruktur kann die thermischen Eigenschaften verbessern (geringere Außenoberfläche). In den in Fig. 3 gezeigten Zellen sind zwei Umwandlungsbereiche unterscheidbar. In einem unteren Bereich, dem Flammbereich 306, der eine Flammzone und eine Glutzone umfasst, wird Braunkohle bei unterstöchiometrischer Sauerstoffzufuhr zu Kohlenstoff verkohlt. Dabei entstehende heiße Gase steigen nach oben die den Zufuhrbereich 308. Die heißen Gase enthalten selbst nur noch wenig oder keinen Sauerstoff mehr, da dieser bei der Verkohlung nahezu aufgebraucht wird. Im Zufuhrbereich verursachen diese heißen Gase bei Temperaturen von 500 bis 900°C eine Trocknung, Entgasung und pyrolytische bzw. teilpyrolytische Umwandlung der Braunkohle zu brennbaren Gasen. Dieses Gas umfasst im Wesentlichen Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Methan, kurzkettige Kohlenwasserstoffe, Kohlendioxid, Stickstoff und gegebenenfalls schwefelhaltige Gase, die entfernt werden.
Bei der Trocknung von befeuchteter Braunkohle entstehender Wasserdampf "verschiebt" die Pyrolyse geringfügig hin zu einer Vergasung, wobei mehr brennbares Gas entstehen kann. Ist jedoch zuviel Wasser in der Braunkohle enthalten, kann die zur Trocknung der Braunkohle erforderliche Wärme die Temperatur unter die für eine Pyrolyse notwendige Temperatur senken. Die Entfeuchtung oder Trocknung kann über die Steuerung der Luftzufuhr gesteuert werden, so dass der Prozess für Braunkohlen mit variablem
Wassergehalt einstellbar ist.
Die Steuerung der Pyrolyse erfolgt durch regel-, Steuer- bzw. einstellbare Luftzuführungen (Pfeile 310) oder Gasauslässe in jede Zelle. Die Zellenwände 304b verhindern dabei unkontrollierte Brennkanäle 212 zwischen den Zellen 302. Wären die Zellen 302 der Reaktorbatterie 300 zu einem einzigen großen Brennraum zusammengefasst, so könnte Luft aus der Luftzufuhr 310 einer Zelle und Luft einer benachbarten Luftzufuhr 310 zu einer Stelle in diesem großen Brennraum strömen und lokale Brennkanäle 312 ausbilden, in denen Braunkohle vollständig verbrennen würden, wodurch im Wesentlichen lediglich brennbare und nichtbrennbare Gase, aber kein Kohlenstoff mehr erzeugt werden würde und der Prozess gestört wäre. Eine kontrollierte teilpyrolytische Zersetzung wäre nicht möglich.
Im Allgemeinen stützt ein Gitter 314 das Reaktionsmaterial, d.h die Braunkohle. Unterhalb des Gitters 314 wird Luft durch ein z.B. Zuführungsrohr 310 etwa zentral einer jeweiligen Einzelzelle 302 zugeführt. Die Luftmenge wird genau kontrolliert und z. B. anhand der Temperatur eines Abgasstroms geregelt. Direkt oberhalb des Gitters 314 findet unter den Bedingungen des relativen Sauerstoffmangels eine Verschwelung der Braunkohle bzw. Verkohlung derselben bei unterstöchiometrischer Sauerstoffzufuhr statt. Der relative Sauerstoffmangel durch gedrosselte Luftzufuhr führt zur Verbrennung (oder Teilverbrennung) der flüchtigen Bestandteile des Reaktionsmaterials, während der feste Kohlenstoff in Form von Kohlenstoffkonzentrat nach unten durch das Gitter 314 aus der Zelle heraus fällt. Die bei diesem Verschwelungsbrand entstehende Hitze führt zur Ausdehnung der entstehenden Verbrennungsgase, so dass diese in dem Reaktor nach oben getrieben werden. Ungefähr 0,5 bis 0,8 m oberhalb des Gitters 314 ist der Sauerstoff durch den Verschwelungsprozess aufgebraucht. Unterhalb dieses Bereichs befindet sich also die Sauerstoffzone, oberhalb beginnt die Pyrolysezone.
Das nunmehr weitgehend sauerstofffreie Reaktionsgas, welches vorwiegend Stickstoff und C02 enthält, verlässt die Sauerstoffzone nach oben mit einer Temperatur von ungefähr 500 bis 600° C. Braunkohle, die auf ihrem Weg von oben in diesen Bereich gelangt enthält praktisch kein Wasser mehr. Sie wird unter diesen Bedingungen erhitzt und Gas wird pyrolytisch ausgetrieben. Dieses steigt weiter nach oben und kann aus der Zelle 302 abgeführt in ein Blockheizkraftwerk oder dergleichen geleitet werden und zur
Energiegewinnung bzw. als Fernwärme genutzt werden.
Die Umwandlungsvorrichtung 100 und die Zellen 302 können als Container oder in Containerform, beispielsweise als Überseefrachtcontainer, ausgebildet sein. Mehrere solche Container können eine Containerbatterie bilden. Die Container sind einfach mit herkömmlichen Mitteln transportierbar und können vor Ort zu einer Containerbatterie zusammengebaut werden. Die Container können hochkant oder quer aufgestellt werden und über ein entsprechend geeignetes Verbindungsmittel bzw. Verbindung, beispielsweise ein Gerüst, ein Grippe, T-Träger, Schrauben, Schweißverbindungen etc. miteinander verbunden werden.
Überseecontainer sind üblicherweise See-Frachtcontainer und ISO-Container, die mit 20- und 40-Fuß-Länge und 8 -Fuß Breite ausgebildet sind. Solche Überseecontainer sind nicht nur ideal für den Transport auf Containerschiffen, sondern auch für Transport mit dem Lkw oder der Eisenbahn.
Durch Umwandlungsvorrichtungen in Containerform können diese leicht zu schwer zugänglichen Braunkohlevorkommen beispielsweise in China, Russland oder Kanada transportiert werden. Auch der Betrieb, der Austausch und die Wartung eines solchen Komplettsystems aus einer Umwandlungsvorrichtung in Containerform ist dadurch einfacher.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Gewinnung von Kohlenstoff und brennbaren Gasen aus feuchter Braunkohle oder trockener Braunkohle, die zu Beginn des Verfahrens befeuchtet wird, bei dem man die Braunkohle kontinuierlich von oben nach unten in Richtung Schwerkraft vier Zonen in einem Wanderbett in einem geeigneten Reaktor durchwandern lässt: eine erste Zone oder Trocknungszone, in der die feuchte oder befeuchtete Braunkohle durch aufsteigende heiße Dämpfe und Gase getrocknet wird, eine zweite Zone oder
Pyrolysezone, in der die getrocknete Braunkohle mit einem starken, bevorzugt mindestens etwa 98 %-igem stöchiometrischen Unterschuss an Sauerstoff unter Entwicklung von
Pyrolysegas pyrolysiert wird, eine dritte Zone oder Flammzone und eine vierte Zone oder Glimmzone, die zusammen eine Glutzone bilden, in der verbleibende organische und metallhaltige Verbindungen bei im Wesentlichen stöchiometrischer Sauerstoffzufuhr, bezogen auf die organischen und metallhaltigen Verbindungen, oxidiert und/oder verbrannt/vergast werden, wobei der nicht verbrannte Rückstand im Wesentlichen reinen, mindestens etwa 90 %-igen Kohlenstoff umfasst, der fortlaufend entfernt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur in der Trocknungszone und in der Pyrolysezone etwa 450 bis etwa 900 °C, bevorzugt etwa 500 bis etwa 550 °C beträgt und dass die Temperatur in der Glutzone etwa 500 bis etwa 600 °C beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die
Sauerstoffzufuhr in Abhängigkeit von der Wassermenge in der Braunkohle so gesteuert wird, dass die Temperatur in der Trocknungszone und Pyrolysezone bei etwa 450 bis etwa 900 °C, bevorzugt etwa 500 bis etwa 550 °C aufrecherhalten wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das aus dem Reaktor austretende und Pyrolysegas umfassende Gas gegebenenfalls nach
Entschwefelung im Wesentlichen CO, H2, Methan, kurzkettigen Kohlenwasserstoffen, N2, und C02 enthält.
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