EP2196550B1 - Hochtemperatur- und oxidationsbeständiges Material auf der Basis von NiAl - Google Patents

Hochtemperatur- und oxidationsbeständiges Material auf der Basis von NiAl Download PDF

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EP2196550B1
EP2196550B1 EP09176306.0A EP09176306A EP2196550B1 EP 2196550 B1 EP2196550 B1 EP 2196550B1 EP 09176306 A EP09176306 A EP 09176306A EP 2196550 B1 EP2196550 B1 EP 2196550B1
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EP
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nial
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temperature
materials
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Mohamed Nazmy
Markus Staubli
Andreas KÜNZLER
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GE Vernova GmbH
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Alstom Technology AG
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C19/00—Alloys based on nickel or cobalt
    • C22C19/03—Alloys based on nickel or cobalt based on nickel

Definitions

  • the invention relates to the field of materials technology. It relates to a high-temperature-resistant material based on alloyed intermetallic NiAl, which even at temperatures above about 1527 ° C (1800 K) has not yet melted and which has a very good oxidation resistance at high operating temperatures.
  • the nickel aluminides are known to have high strength intermetallic materials which, although somewhat in competition with the nickel base superalloys, have a drawback to their low toughness and high DBT (Ductile Brittle Transition) compared to the ductile high tenacity Ni base superalloys.
  • Temperature R. Dariola: NiAl for Turbine Airfoil Application, Structural Intermetallics, The Minerals, Metals and Materials Society, 1993, pp. 495-504 ), which is reflected in low ductility of these materials at low temperatures.
  • the hot strength is insufficient.
  • their low density is advantageous.
  • Ni 3 Al materials with an Al content of about 10-13% by weight and the remainder Ni
  • ductility improvement is for example off US 4,478,791 and US 4,612,165 known.
  • DE 36 30 328 C2 It is proposed to add increased amounts of iron (14-17% by weight) in such Ni 3 Al materials in order to improve the hot toughness and processability.
  • the Al contents are there at about 10% by weight.
  • up to about 4% by weight of Mo and / or up to 0.1% by weight of C must be added.
  • intermetallic Ni aluminides are in need of improvement in terms of their high temperature and oxidation resistance due to the ever-increasing stress conditions in thermal turbomachines, in particular gas turbines. It is desirable to alloy intermetallic compounds such that, on the one hand, the ductility of the NiAl intermetallic materials is improved while maintaining the ordered atomic structure to achieve, for example, a high melting point and high strength values at high temperatures. In addition, the oxidation resistance should be very good.
  • the aim of the invention is to avoid the mentioned disadvantages of the prior art.
  • the invention is based on the object to develop a high temperature resistant material based on alloyed intermetallic NiAl, which has not melted even at temperatures above about 1527 ° C (1800 K) and which has a very good oxidation resistance at high operating temperatures ,
  • the material according to the invention has 1 to 6, preferably 4.7% by weight of Ta.
  • Ta acts as a precipitation hardener and increases high-temperature strength. If more than 6% by weight of Ta is adjusted, on the other hand, the oxidation resistance will be adversely affected.
  • iron in the stated range from 0.1 to 3, preferably from 0.2 to 1.6,% by weight serves to increase the ductility.
  • B is an element which solidifies the grain boundaries in the stated amounts of from 0.01 to 0.2, preferably 0.1,% by weight. Higher boron contents are critical, as they can lead to undesirable boron precipitations, which have an embrittling effect. The interaction of boron with the other constituents, in particular Ta, leads to good strength values.
  • Hf in the specified range of 0.1 to 1.5, preferably 0.2 to 1.2 wt .-%) and Pd (in the specified range of 0.1 to 5, preferably 0.5 wt -.%) Also contribute to increase the strength. If the mentioned ranges are exceeded, this disadvantageously leads to embrittlement of the material.
  • the inventive high-temperature material based on alloyed intermetallic NiAl has excellent properties at very high temperatures of 1300 ° C, in particular a good creep strength, and it also has an extremely high oxidation resistance.
  • the comparative alloys Hastelloy X, Haynes 214 and CMSX4 were tested in the fully heat-treated state (according to the manufacturer).
  • the alloys according to the invention were produced as follows: In a melting furnace (arc) in each case a button of about 50 g was melted for the six materials investigated. Subsequently, this button was heat treated at 1100 ° C for 12 hours and then cooled in the oven to room temperature.
  • Fig. 2 Such a statement can also be made Fig. 2 derived.
  • the weight change is shown as a function of the removal time to a maximum of 12 hours at 1300 ° C for different materials.
  • the largest change in weight and thus the worst oxidation resistance has the commercial nickel base superalloy Hastelloy X.
  • this comparative alloy After a storage time of about 12 hours at 1300 ° C, this comparative alloy has about four times greater weight change than the two inventive materials VHTIM-3 and VHTIM-6 , But the two other comparative alloys Haynes 214 and CMSX-4 show over the entire aging period adversely a higher weight change than the invention VHTIM-3 and VHTIM-6.
  • iron in the stated range from 0.1 to 3, preferably from 0.2 to 1.6,% by weight serves to increase the ductility.
  • B is an element which solidifies the grain boundaries in the stated amounts of from 0.01 to 0.2, preferably 0.1,% by weight. Higher boron contents are critical, as they can lead to undesirable boron precipitations, which have an embrittling effect. The interaction of boron with the other constituents, in particular Ta, leads to good strength values. On the other hand, by micro-alloying with B, an improvement in toughness is achieved.
  • Hf in the specified range of 0.1 to 1.5, preferably 0.2 to 1.2 wt .-%) and Pd (in the specified range of 0.1 to 5, preferably 0.5 wt -.%) Also contribute to increase the strength. If the mentioned ranges are exceeded, this disadvantageously leads to embrittlement of the material.
  • inventive high-temperature resistant and oxidation-resistant alloyed intermetallic Ni aluminides can be advantageously used for high-temperature components in gas turbines.
  • plating on heat shields or crowns on the tips of high pressure paddles may be cited.
  • Table 1 Chemical composition of the materials studied Ni Cr Co Not a word W Fe Mn Si C al Ta Y B re Hf Pd Ti Hastelloy X rest 22 1.5 9 0.6 18.5 0.5 0.5 0.1 0.3 - - - - - - - Haynes 214 rest 16 - - - 3 - - - - - 12:01 - - - - - CMSX4 rest 6.5 9 0.6 6 - - - - 5.6 6.5 - - 3 0.1 - 1 VHTIM-1 rest - - - - - 1.6 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 1.2 - - VHTIM-2 rest - - - - 1.6 - - - 27.5 4.7 - 0.1 1.2 0.5 - VHTIM-3 rest - - - - - 1.6 - - - 27.5 4.7 - - - 1.2 0.5 - VHTIM-3

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Description

    Technisches Gebiet
  • Die Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der Werkstofftechnik. Sie betrifft einen hochtemperaturbeständigen Werkstoff auf der Basis von legiertem intermetallischen NiAl, welcher selbst bei Temperaturen oberhalb von ca. 1527 °C (1800 K) noch nicht geschmolzen ist und welcher bei hohen Einsatztemperaturen einen sehr guten Oxidationswiderstand aufweist.
    • Stand der Technik
  • Um die Effizienz von Gasturbinen zu erhöhen werden diese z. B. bei sehr hohen Betriebstemperaturen gefahren. Gasturbinenkomponenten, wie beispielsweise Turbinenschaufeln oder Wärmestausegmente, müssen daher einerseits hochtemperaturbeständig sein, d.h. auf bei hohen Temperaturen noch eine ausreichende Festigkeit aufweisen, andererseits müssen sie auch einen hohen Oxidationswiderstand haben.
  • Aus dem Stand der Technik ist bekannt, für derartige Gasturbinenkomponenten bevorzugt Superlegierungen zu verwenden, insbesondere auf Nickelbasis und insbesondere mit einkristallinem oder gerichtet erstarrten Gefüge, in denen gewöhnlich ein γ/γ'-Ausscheidungshärtungsmechanismus zur Verbesserung der mechanischen Hochtemperatureigenschaften benutzt wird. Diese Superlegierungen haben bei hohen Temperaturen u. a. eine sehr gute Materialfestigkeit, aber auch eine sehr gute Korrosions- und Oxidationsbeständigkeit sowie gute Kriecheigenschaften.
  • Weiterhin ist bekannt, derartige Heissgas-Komponenten mit speziellen Beschichtungen zusätzlich vor den oben genannten extremen Beanspruchungsbedingungen zu schützen. In US 5,943,138 wird beispielsweise eine Beschichtung beschrieben, welche eine typische Ni-Basis-Superlegierung (Einkristall-Legierung) ist mit Zusatz von Yttrium und Silizium. Diese Elemente verbessern zwar die Kriechfestigkeit und führen ausserdem zu einer niedrigen Duktil-Spröd-Übergangstemperatur, aber die zusätzlich enthaltenen Elemente W, Mo und die geringen Anteile an Cr und Co bewirken einen schädlichen Effekt auf den Oxidationswiderstand.
  • Weiterhin sind mit den Nickelaluminiden hochfeste intermetallische Werkstoffe bekannt, die zwar in gewisser Weise mit den Nickelbasis-Superlegierungen konkurrieren können, jedoch ist ein Nachteil ihre im Vergleich zu den duktilen hochzähen Ni-Basis-Superlegierungen niedrige Zähigkeit und ihre hohe DBT (Ductile Brittle Transition)-Temperatur (R. Dariola: NiAl for Turbine Airfoil Application, Structural Intermetallics, The Minerals, Metals & Materials Society, 1993, S. 495-504), was sich in einer niedrigen Duktilität dieser Werkstoffe bei niedrigen Temperaturen widerspiegelt. Ausserdem ist die Warmfestigkeit ungenügend. Vorteilhaft ist dagegen ihre geringe Dichte.
  • Aus US 5,116,438 sind β-Phasen Ni-Aluminide bekannt, die mit Gallium mikrolegiert sind. Diese weisen bei etwa 0,25 Atom% Ga eine signifikante Verbesserung der Duktilität bei Raumtemperatur auf. Ein höherer Ga-Anteil wirkt sich aber negativ aus.
  • Die Zugabe von geringen Anteilen an Bor, sowie Hf, Zr, Fe und Kombinationen dieser Elemente zu Ni3Al-Materialien (mit einem Al-Anteil von ca. 10-13 Gew.- % und dem Rest Ni) zum Zwecke der Duktilitätsverbesserung ist beispielsweise aus US 4,478,791 und US 4,612,165 bekannt. In DE 36 30 328 C2 wird vorgeschlagen in derartigen Ni3Al -Werkstoffen erhöhte Mengen an Eisen (14-17 Gew.- %) zuzugeben um die Heisszähigkeit und Verarbeitbarkeit zu verbessern. Die Al-Gehalte liegen dort bei ca. 10 Gew.- %. Zusätzlich müssen zur Erhöhung der Oxidationsbeständigkeit bis ca. 4 Gew.- % Mo und/oder bis 0,1 Gew.- % C hinzugefügt werden.
  • Die bisher bekannten Materialien auf der Basis von intermetallischen Ni-Aluminiden sind in Bezug auf ihre Hochtemperatur- und Oxidationsbeständigkeit wegen der immer höheren Beanspruchungsbedingungen in thermischen Strömungsmaschinen, insbesondere Gasturbinen, verbesserungsbedürftig. Es ist wünschenswert, intermetallische Verbindungen derart zu legieren, dass einerseits die Duktilität der intermetallischen NiAl-Materialien verbessert wird, gleichzeitig aber die geordnete Atomstruktur aufrecht erhalten bleibt, damit beispielsweise ein hoher Schmelzpunkt und hohe Festigkeitswerte bei hohen Temperaturen erzielt werden. Ausserdem sollte die Oxidationsbeständigkeit sehr gut sein.
    • Darstellung der Erfindung
  • Ziel der Erfindung ist es, die genannten Nachteile des Standes der Technik zu vermeiden. Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, einen hochtemperaturbeständigen Werkstoff auf der Basis von legiertem intermetallischen NiAl zu entwickeln, welcher selbst bei Temperaturen oberhalb von ca. 1527 °C (1800 K) noch nicht geschmolzen ist und welcher bei hohen Einsatztemperaturen einen sehr guten Oxidationswiderstand aufweist.
  • Erfindungsgemäss wird diese Aufgabe dadurch gelöst, dass der Werkstoff folgende chemische Zusammensetzung (Angaben in Gew.- %) aufweist:
    • 26-30 Al,
    • 1-6 Ta,
    • 0.1-3 Fe,
    • 0.1-1.5 Hf,
    • 0.01-0.2 B,
    • 0-1 Ti
    • 0.1-5 Pd,
    Rest Ni und herstellungsbedingte Verunreinigungen.
  • Der erfindungsgemässe Werkstoff weist 1 bis 6, bevorzugt 4.7 Gew.- % Ta auf. Ta wirkt als Ausscheidungsverfestiger und erhöht die Hochtemperaturfestigkeit. Werden mehr als 6 Gew.- % Ta eingestellt, wird dagegen nachteilig der Oxidationswiderstand verringern.
  • Die Zugabe von Eisen im genannten Bereich von 0.1 bis 3, bevorzugt von 0.2 bis 1.6 Gew. -% dient der Erhöhung der Duktilität.
  • B ist ein Element, welches in den angegebenen Mengen von 0.01 bis 0.2, vorzugsweise 0.1 Gew. % die Korngrenzen verfestigt. Höhere Borgehalte sind kritisch, da diese zu unerwünschten Borausscheidungen führen können, welche einen Versprödungseffekt haben. Das Zusammenspiel von Bor mit den anderen Bestandteilen, insbesondere mit Ta führt zu guten Festigkeitswerten.
  • Hf (im angegebenen Bereich von 0.1 bis 1.5, vorzugsweise 0.2 bis 1.2 Gew. - %) und Pd (im angegebenen Bereich von 0.1 bis 5, vorzugsweise 0.5 Gew. - %) tragen ebenfalls zur Erhöhung der Festigkeit bei. Werden die genannten Bereiche überschritten, so führt dies aber nachteilig zur Versprödung des Materials.
  • Die Zugabe von 1 Gew. -% Ti erhöht vorteilhaft die Härte des erfindungsgemässen Werkstoffes.
  • Der erfindungsgemässe Hochtemperaturwerkstoff auf der Basis von legiertem intermetallischen NiAl hat hervorragenden Eigenschaften bei sehr hohen Temperaturen von 1300 °C, insbesondere eine gute Zeitstandfestigkeit, und er weist auch eine extrem hohe Oxidationsbeständigkeit auf.
    • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • In der Zeichnung sind Ausführungsbeispiele der Erfindung dargestellt. Es zeigen:
    • Fig. 1
    die Gewichtsänderung in Abhängigkeit von der Auslagerungszeit bei 1200 °C für verschiedene Materialien und
    Fig. 2
    die Gewichtsänderung in Abhängigkeit von der Auslagerungszeit bei 1300 °C für verschiedene Materialien.
    Wege zur Ausführung der Erfindung
  • Nachfolgend wird die Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen und den Zeichnungen näher erläutert.
  • Es wurden die aus dem Stand der Technik bekannten kommerziellen Ni-Basis-Superlegierungen Hastelloy X, Haynes 214 und CMSX4 sowie verschiedene erfindungsgemässe legierte intermetallische NiAl-Hochtemperaturmaterialien mit den Bezeichnungen VHTIM-1 bis VHTIM-6 im Hinblick auf ihre Eigenschaften bei hohen Temperaturen untersucht. In Tabelle 1 (siehe Anhang) sind die chemischen Zusammensetzungen der jeweiligen Untersuchungsmaterialien angegeben.
  • Die Vergleichslegierungen Hastelloy X, Haynes 214 und CMSX4 wurden im voll wärmebehandelten Zustand (nach Herstellerangaben) untersucht.
  • Die erfindungsgemässen Legierungen wurden folgendermassen hergestellt: In einem Schmelzofen (Lichtbogen) wurde jeweils ein Knopf von ca. 50 g für die sechs untersuchten Materialien geschmolzen. Anschliessend wurde dieser Knopf bei 1100 °C 12 Stunden lang wärmebehandelt und dann im Ofen auf Raumtemperatur abgekühlt.
  • In Fig. 1 sind für vier untersuchten Materialien in Abhängigkeit von der Auslagerungszeit bis maximal 12 Stunden bei 1200 °C die Gewichtsänderungen aufgetragen. Es ist sehr deutlich erkennbar, dass über den gesamten Untersuchungszeitraum beim erfindungsgemässen Material VTIM-3 signifikant geringere Gewichtsänderungen vorhanden sind als bei den aus dem Stand der Technik bekannten und hier untersuchten Nickelbasis-Superlegierungen Hastelloy X, Haynes 214 und CMSX-4. Damit weist dieses erfindungsgemässe Hochtemperaturmaterial vorteilhaft einen deutlich höheren Oxidationswiderstand bei 1200 °C auf.
  • Eine derartige Aussage lässt sich auch aus Fig. 2 ableiten. Dort ist die Gewichtsänderung in Abhängigkeit von der Auslagerungszeit bis maximal 12 Stunden bei 1300 °C für verschiedene Materialien dargestellt. Die grösste Gewichtsänderung und damit den schlechtesten Oxidationswiderstand hat die kommerzielle Nickelbasis-Superlegierung Hastelloy X. Nach einer Auslagerungszeit von ca. 12 Stunden bei 1300 °C weist diese Vergleichslegierung eine etwa viermal grössere Gewichtsänderung auf als die beiden erfindungsgemässen Materialien VHTIM-3 und VHTIM-6. Aber auch die beiden anderen Vergleichslegierungen Haynes 214 und CMSX-4 zeigen über den gesamten Auslagerungszeitraum nachteilig eine höhere Gewichtsänderung als die efindungsgemässen VHTIM-3 und VHTIM-6.
  • Die Ergebnisse von DTA-Untersuchungen zeigen, dass das erfindungsgemässe Material sehr stabil ist. Im Temperaturbereich von Raumtemperatur bis über 1500 °C finden keine Phasenumwandlungen statt. Während für die aus dem Stand der Technik bekannten und hier untersuchten Legierungen Schmelzpunkte von 1350 °C für Hastelloy X, 1367 °C für Haynes 214 und 1352 °C für CMSX-4 ermittelt wurden, liegen diese bei Temperaturen im Bereich von 1550 °C bis >1600 °C für die erfindungsgemässen Hochtemperaturwerkstoffe.
  • Diese sehr guten Eigenschaften werden durch die angegebenen Kombinationen der verschiedenen Zusatz-Elemente zu intermetallischem Nickelaluminid NiAl erzielt. Es entstehen dadurch modifizierte legierte intermetallische Ni-Aluminide.
  • Zum Einfluss der zusätzlichen Elemente ist folgendes zu sagen:
    • Durch die Zugabe von 1 bis 6, bevorzugt 4.7 Gew.- % Ta wird die Hochtemperaturfestigkeit erhöht. Werden mehr als 6 Gew.- % Ta eingestellt, wird dagegen nachteilig der Oxidationswiderstand verringern.
  • Die Zugabe von Eisen im genannten Bereich von 0.1 bis 3, bevorzugt von 0.2 bis 1.6 Gew. -% dient der Erhöhung der Duktilität.
  • B ist ein Element, welches in den angegebenen Mengen von 0.01 bis 0.2, vorzugsweise 0.1 Gew. % die Korngrenzen verfestigt. Höhere Borgehalte sind kritisch, da diese zu unerwünschten Borausscheidungen führen können, welche einen Versprödungseffekt haben. Das Zusammenspiel von Bor mit den anderen Bestandteilen, insbesondere mit Ta führt zu guten Festigkeitswerten. Andererseits wird durch das Mikrolegieren mit B eine Verbesserung der Zähigkeit erreicht.
  • Hf (im angegebenen Bereich von 0.1 bis 1.5, vorzugsweise 0.2 bis 1.2 Gew. - %) und Pd (im angegebenen Bereich von 0.1 bis 5, vorzugsweise 0.5 Gew. - %) tragen ebenfalls zur Erhöhung der Festigkeit bei. Werden die genannten Bereiche überschritten, so führt dies aber nachteilig zur Versprödung des Materials.
  • Die Zugabe von 1 Gew. -% Ti erhöht vorteilhaft die Härte des erfindungsgemässen Werkstoffes.
  • Die erfindungsgemässen hochtemperaturfesten und oxidationsbeständigen legierten intermetallischen Ni-Aluminide lassen sich vorteilhaft für Hochtemperaturkomponenten in Gasturbinen einsetzen. Als Beispiele dafür können Plattierungen auf Hitzeschutzschitdern oder Kronen auf den Spitzen von Hochdruckschaufeln genannt werden.
  • Selbstverständlich ist die Erfindung nicht auf die beschriebenen Ausführungsbeispiele beschränkt. Tabelle 1: Chemische Zusammensetzung der untersuchten Materialien
    Ni Cr Co Mo W Fe Mn Si C Al Ta Y B Re Hf Pd Ti
    Hastelloy X Rest 22 1.5 9 0.6 18.5 0.5 0.5 0.1 0.3 - - - - - - -
    Haynes 214 Rest 16 - - - 3 - - - - - 0.01 - - - - -
    CMSX4 Rest 6.5 9 0.6 6 - - - - 5.6 6.5 - - 3 0.1 - 1
    VHTIM-1 Rest - - - - 1.6 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 1.2 - -
    VHTIM-2 Rest - - - - 1.6 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 1.2 0.5 -
    VHTIM-3 Rest - - - - 1.6 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 1.2 1 -
    VHTIM-4 Rest - - - - 1 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 1 0.5 -
    VHTIM-5 Rest - - - - 0.5 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 0.5 0.5 -
    VHTIM-6 Rest - - - - 0.2 - - - 27.5 4.7 - 0.1 - 0.2 0.5 1

Claims (11)

  1. Hochtemperaturwerkstoff auf der Basis von legiertem intermetallischen NiAl gekennzeichnet durch folgende chemische Zusammensetzung (Angaben in Gew.-%):
    26-30 Al,
    1-6 Ta,
    0.1-3 Fe,
    0.1-1.5 Hf,
    0.01-0.2 B,
    0-1 Ti,
    0.1-5 Pd,
    Rest Ni und herstellungsbedingte Verunreinigungen.
  2. Hochtemperaturwerkstoff nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch 27-28 Gew. -% Al.
  3. Hochtemperaturwerkstoff nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch 27.5 Gew. % Al.
  4. Hochtemperaturwerkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 3, gekennzeichnet durch 2-5 Gew. % Ta.
  5. Hochtemperaturwerkstoff nach Anspruch 4, gekennzeichnet durch 4.7 Gew. -% Ta.
  6. Hochtemperaturwerkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 5, gekennzeichnet durch 0.2-2 Gew. -% Fe.
  7. Hochtemperaturwerkstoff nach Anspruch 6, gekennzeichnet durch 1.6 Gew. -% Fe.
  8. Hochtemperaturwerkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 7, gekennzeichnet durch 0.2-1.2, vorzugsweise 1.2 Gew. -% Hf.
  9. Hochtemperaturwerkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 8, gekennzeichnet durch 0.1 Gew.- % B.
  10. Hochtemperaturwerkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 9, gekennzeichnet durch 0.5 Gew.- % Pd.
  11. Hochtemperaturwerkstoff nach einem der Ansprüche 1 bis 10, gekennzeichnet durch 1 Gew. -% Ti.
EP09176306.0A 2008-11-26 2009-11-18 Hochtemperatur- und oxidationsbeständiges Material auf der Basis von NiAl Not-in-force EP2196550B1 (de)

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