EP1175706A2 - Membranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende brennstoffzelle, verfahren zu ihrer herstellung und brennstoffzellenbatterie - Google Patents

Membranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende brennstoffzelle, verfahren zu ihrer herstellung und brennstoffzellenbatterie

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EP1175706A2
EP1175706A2 EP00940142A EP00940142A EP1175706A2 EP 1175706 A2 EP1175706 A2 EP 1175706A2 EP 00940142 A EP00940142 A EP 00940142A EP 00940142 A EP00940142 A EP 00940142A EP 1175706 A2 EP1175706 A2 EP 1175706A2
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EP
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membrane
fuel cell
membrane electrode
electrode unit
self
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Michael Frank
Manfred Waidhas
Armin Datz
Manfred Poppinger
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Siemens Corp
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Siemens AG
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • Multi-membrane electrode assembly for a self-humidifying fuel cell, process for its production and fuel cell battery
  • the invention relates to a multi-membrane electrode unit for a self-moistening fuel cell and a method for its production.
  • the invention also relates to a self-humidifying fuel cell battery.
  • a fuel cell battery has one membrane electrode unit per fuel cell unit with a centrally arranged electrolyte, such as in the PEM fuel cell of an ion exchange membrane which contains a sulfonated chemical compound as the main component.
  • This group of chemical compounds binds water in the membrane to ensure adequate proton conductivity.
  • the water of reaction is not sufficiently bound and the membrane dries out, especially in the area of the inflowing reaction gases. Because of the reduced proton conductivity of the membrane, this leads to reduced performance.
  • reaction gases have been moistened so that they do not dry out the membrane.
  • humidification of the reaction gases entails the difficulty that a humidifier must also be used.
  • the object of the present invention is to provide a membrane electrode unit for a self-humidifying fuel cell based on platinum particles incorporated into the membrane, which is suitable for mass production and overcomes the disadvantages of the known membrane electrode unit with a humidifier. It is also an object of the invention to provide a method for producing a self-moistening membrane electrode unit which does not require the diffusion-controlled generation of the platinum particles. Finally, it is an object of the invention to provide a self-humidifying fuel cell battery.
  • the invention relates to a membrane electrode unit for a fuel cell which obtains water for moistening from the recombination of the reaction gases within the membrane, the membrane comprising at least one catalyst layer on which the recombination takes place.
  • the invention also relates to a method for producing a membrane electrode assembly with a catalyst layer, in which the membrane is formed from at least two partial membranes, a catalyst layer being applied to at least one partial membrane in a first step, and then with a further partial membrane in a second step the first one is laminated.
  • the subject of the invention is a fuel cell battery which is self-humidifying and which comprises a membrane electrode unit of a fuel cell which has a catalyst layer inside the membrane.
  • the membrane electrode unit in addition to the catalyst layer, also comprises hygroscopic particles, made of a material such as ZrC »2, SiÜ2 and / or TiC> 2, which are used to store the recombined water.
  • the catalyst layer is brushed onto the first sub-membrane as an ink and / or dispersion.
  • the catalyst layer is sputtered on.
  • the catalyst layer is located inside the at least two-layer membrane, so that a distribution profile of the platinum particles as in the known Watanabe membrane is avoided.
  • a PEM polymer electrolyte
  • Me bran fuel cell or any other fuel cell, whose electrolyte needs liquid water for conductivity.
  • the core piece of a fuel cell, the electrolyte with one electrode on each side, is referred to as the membrane electrode assembly.
  • the amount and type (platinum on carbon or pure platinum etc.) of the incorporated catalyst depends on the water requirement of the cell and varies depending on the operating system. If more water is required, the membrane thickness can be reduced and / or more catalyst with a higher percentage of platinum and / or more hygroscopic particles can be incorporated.
  • the location and / or the locations at which the catalyst is incorporated into the membrane can be chosen freely and will take place in particular where the problem of drying out is greatest.
  • catalyst layer here means a localized layer. This does not only mean a continuous layer, but it can also be a structured layer, that is to say a "holey” layer which e.g. is applied in the printing process. In the extreme case, the catalyst layer only comprises “catalyst noses” of any size and concentration on one or more levels in the membrane.
  • a first partial membrane e.g. Nafion® membrane 1135 (87 ⁇ m)
  • a second sub-membrane eg Nafion® 112 (50 ⁇ m) membrane
  • the membrane electrode assembly is then produced, for example, by hot pressing a platinum anode on one side of the finished laminated membrane and a platinum cathode on the other side.
  • the first coated partial membrane can also be wet-laminated with the liquid ink and / or dispersion and / or with pure platinum powder with a second or further partial membrane (e.g. by wet gluing).
  • the lamination and / or the gluing can possibly be supported by hot pressing.
  • the membrane is only dried in the fully laminated state.
  • Both partial membranes can also be coated with catalyst before they are connected to the membrane electrode assembly.
  • the membrane electrode unit By laminating a catalyst layer into the membrane electrolyte, a membrane electrode unit is produced that makes the concept of incorporated platinum particles suitable for industrial mass production.
  • the membrane electrode unit comprises a membrane electrolyte, into which at least one catalyst layer is laminated, so that water can be generated in a targeted manner by recombination of the reaction gases H 2 and 0 2 .

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Membranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende Brennstoffzelle und ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Außerdem betrifft die Erfindung eine selbstbefeuchtende Brennstoffzellenbatterie. Die Membranelektrodeneinheit umfaßt einen Membranelektrolyten, in den zumindest eine Katalysatorschicht einlaminiert ist, so daß innerhalb der Membran durch Rekombination der Reaktionsgase H2 und O2 Wasser gezielt erzeugt werden kann.

Description

Beschreibung
Meinbranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende Brennstoffzelle, Verfahren zu ihrer Herstellung und Brennstoffzel- lenbatterie
Die Erfindung betrifft eine Meinbranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende Brennstoffzelle und ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Außerdem betrifft die Erfindung eine selbstbe- feuchtende BrennstoffZellenbatterie.
Eine BrennstoffZellenbatterie besitzt pro Brennstoffzellen- einheit eine Membranelektrodeneinheit mit einem zentral angeordneten Elektrolyten, wie beispielsweise bei der PEM- Brennstoffzelle einer Ionenaustauschermembran, die als Hauptbestandteil eine sulfonierte chemische Verbindung enthält. Diese Gruppe chemischer Verbindungen bindet Wasser in der Membran, um eine ausreichende Protonenleitfähigkeit zu gewährleisten. Bei höherer Betriebstemperatur und/oder bei hö- herem Betriebsdruck wird das Reaktionswasser jedoch nicht ausreichend gebunden und die Membran trocknet aus, insbesondere im Bereich der einströmenden Reaktionsgase. Dies führt, wegen der dort verminderten Protonenleitfähigkeit der Membran, zu Leistungseinbußen.
Bislang werden die Reaktionsgase befeuchtet, damit sie die Membran nicht austrocknen. Die Befeuchtung der Reaktionsgase bringt jedoch die Schwierigkeit mit sich, daß zusätzlich ein Befeuchter verwendet werden muß.
Es wird deshalb angestrebt, mit unbefeuchteten Reaktionsgasen zu arbeiten, wobei bislang zwei Lösungsansätze gefunden wurden:
Zum einen gibt es den Vorschlag aus der DE 19844983.6 (noch nicht veröffentlicht) bei dem durch Anordnung einer Flüssigkeitssperrschicht zwischen der Elektrode und der Gasvertei- lung innerhalb der BrennstoffZeileneinheit das Reaktionswasser in der Membranelektrodeneinheit gehalten wird.
Zum zweiten gibt es den Vorschlag von M. Watanabe, (J. Elec- troche . Soc, Vol. 145 No 4, Seite 1137 (1998)), in der Membran für eine Reaktion der diffundierenden Reaktionsgase H2 und 02 zu sorgen. Nach dem von ihm vorgeschlagenen Verfahren diffundiert auf der einen Seite der Membran eine Platinsalzlösung in die Membran und von der anderen Seite ein Redukti- onsmittel wie z. B. NaBH4. In der Membran bilden sich so kleinste Platinpartikelchen, die dann im Betrieb die Rekombination von H2 und 02 zu Wasser katalysieren. Nachteilig an diesem Verfahren ist zunächst der Zeitfaktor, bei der Herstellung, da es sich um eine diffusionskontrollierte Reakti- on, die zu einem Verteilungsprofil über die gesamte Membrandicke führt, handelt. Abgesehen davon kann im Extremfall nicht ausgeschlossen werden, daß ein Kurzschluß durch die Platin-Partikel entsteht.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine Membranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende Brennstoffzelle auf der Basis von in der Membran eingearbeiteten Platin Partikeln zu schaffen, die massenfertigungstauglich ist und die Nachteile der bekannten Membranelektrodeneinheit mit Befeuchter überwindet. Außerdem ist es Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung einer selbstbefeuchtenden Membranelektrodeneinheit zur Verfügung zu stellen, das ohne die diffusi- onskontrolliert Erzeugung der Platin-Partikel auskommt. Schließlich ist es Aufgabe der Erfindung, eine selbstbefeuch- tende BrennstoffZellenbatterie zu schaffen.
Gegenstand der Erfindung ist eine Membranelektrodeneinheit für eine Brennstoffzelle, die Wasser zur Befeuchtung aus der Rekombination der Reaktionsgase innnerhalb Membran gewinnt, wobei die Membran zumindest eine Katalysatorschicht, an der die Rekombination stattfindet, umfaßt. Außerdem ist Gegenstand der Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodeneinheit mit einer Katalysatorschicht, bei dem die Membran aus zumindest zwei Teilmembranen gebildet wird, wobei in einem ersten Arbeitsschritt auf zumindest eine Teilmembran eine Katalysatorschicht aufgebracht wird, und dann in einem zweiten Arbeitsschritt eine weitere Teilmembran mit der ersten laminiert wird.
Schließlich ist Gegenstand der Erfindung eine Brennstoffzel- lenbatterie, die selbstbefeuchtend ist und die eine Membranelektrodeneinheit einer Brennstoffzelle umfaßt, die eine Katalysatorschicht innerhalb der Membran hat.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung umfaßt die Membran- elektrodeneinheit außer der Katalysatorschicht noch hygroskopische Partikel, aus einem Material wie zum Beispiel ZrC»2, SiÜ2 und/oder TiC>2 die zur Speicherung des rekombinierten Wassers dienen.
Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird die Katalysatorschicht auf die erste Teilmembran als Tinte und/oder Dispersion aufgepinselt.
Nach einer anderen vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird die Katalysatorschicht aufgesputtert .
Als Katalysatorschicht kann reines Platin oder eine Platin- Kohlenstoffverbindung oder jeder andere Katalysator, der eine kontrollierte Rekombination von H2 und 02 in der Membran zu- läßt, eingesetzt werden. Die Katalysatorschicht ist lokalisiert im Inneren der zumindest zweilagig aufgebauten Membran, so daß ein Verteilungsprofil der Platin Partikel wie bei der bekannten Watanabe-Membran vermieden wird.
Als Brennstoffzelle wird eine PEM- (Polymer-Elektrolyte-
Me bran) -Brennstoffzelle oder jede andere Brennstoffzelle, deren Elektrolyt flussiges Wasser zur Leitfähigkeit braucht, bezeichnet.
Als Membranelektrodenemheit wird das Kernstuck einer Brenn- stoffzelle, der Elektrolyt mit jeweils einer Elektrode auf jeder Seite, bezeichnet.
Die Menge und Art (Platin auf Kohlenstoff oder reines Platin etc.) an eingearbeitetem Katalysator richtet sich nach dem Wasserbedarf der Zelle, und variiert e nach Betriebssystem. Bei höherem Wasserbedarf kann die Membrandicke erniedrigt und/oder mehr Katalysator mit höherem Prozentsatz an Platin und/oder mehr hygroskopische Partikel eingearbeitet werden. Die Stelle und/oder die Stellen an der der Katalysator m die Membran eingearbeitet wird, kann frei gewählt werden und wird insbesondere dort erfolgen, wo das Problem der Austrocknung am größten ist.
Mit „Katalysatorschicht" wird hier im Gegensatz zu der Emar- beitung des Katalysators nach Watanabe eine lokalisierte Schicht bezeichnet. Dabei ist nicht nur eine durchgehende Schicht gemeint, sondern es kann sich auch um eine strukturierte Schicht, also eine „löchrige" Schicht, die z.B. im Druckverfahren aufgebracht wird, handeln. Im Extremfall um- faßt die Katalysatorschicht nur „Katalysatonnseln" beliebiger Große und Konzentration auf einer oder mehreren Ebenen m der Membran.
Im folgenden werden noch Beispiele für Ausgestaltungen Mem- branelektrodenemheit und des Verfahrens beschrieben:
Zur Herstellung einer selbstbefeuchtenden Membran wird eine erste Teilmembran (z.B. Nafion® Membran 1135 (87μm)) einseitig mit einer Tinte und/oder Dispersion aus 1 Masseteil Pla- tm auf Kohle-Katalysator (40%Pt) und 15 Masseteilen Nafion- losung (5%Losung) bepinselt, besprüht oder aufgedruckt. Nach dem Trocknen der Tinte bei 80°C wird eine zweite Teilmembran (z.B. Nafion® 112 (50μm) Membran) auf die beschichtete Seite der ersten Teilmembran aufgepreßt. Die Membranelektrodeneinheit wird dann z.B. durch Heißpressen einer Platin-Anode auf eine Seite der fertig laminierten Membran und einer Platin- Kathode auf die andere Seite hergestellt.
Die erste beschichtete Teilmembran kann auch noch feucht mit der flüssigen Tinte und/oder Dispersion und/oder mit reinem Platin-Pulver mit einer zweiten oder weiteren Teilmembran (z.B. durch feuchtes Kleben) laminiert werden. Die Laminie- rung und/oder das Verkleben kann eventuell durch Heißpressen unterstützt werden. Die Membran wird dabei erst im fertig laminierten Zustand getrocknet.
Es können auch beide Teilmembranen vor ihrer Verbindung zur Membranelektrodeneinheit mit Katalysator beschichtet werden.
Durch die Einlaminierung einer Katalysatorschicht in den Membranelektrolyten wird eine Membranelektrodeneinheit herge- stellt, die das Konzept der inkorporierten Platin-Partikel für ein technische Massenproduktion tauglich macht. Die Membranelektrodeneinheit umfaßt einen Membranelektrolyten, in den zumindest eine Katalysatorschicht einlaminiert ist, so daß innerhalb der Membran durch Rekombination der Reaktions- gase H2 und 02 Wasser gezielt erzeugt werden kann.

Claims

Patentansprüche
1. Membranelektrodeneinheit für eine Brennstoffzelle, die Wasser zur Befeuchtung aus der Rekombination der Reaktionsga- se innnerhalb Membran gewinnt, wobei die Membran zumindest eine lokalisierte Katalysatorschicht, an der die Rekombination stattfindet, umfaßt.
2. Membranelektrodeneinheit nach Anspruch 1, der hygroskopische Partikel zugesetzt sind.
3. Verfahren zur Herstellung einer Membranelektrodeneinheit mit einer Katalysatorschicht, bei dem die Membran aus zumindest zwei Teilmembranen gebildet wird, wobei in einem ersten Arbeitsschritt auf zumindest eine Teilmembran eine Katalysatorschicht aufgebracht wird, und dann in einem zweiten Arbeitsschritt eine weitere Teilmembran mit der ersten laminiert wird.
4. Brennstoffzellenbatterie, die selbstbefeuchtend ist und die eine Membranelektrodeneinheit einer Brennstoffzelle umfaßt, die eine Katalysatorschicht innerhalb der Membran hat.
EP00940142A 1999-04-20 2000-04-20 Membranelektrodeneinheit für eine selbstbefeuchtende brennstoffzelle, verfahren zu ihrer herstellung und brennstoffzellenbatterie Withdrawn EP1175706A2 (de)

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