EP1061150B1 - NiAl-B-Phase enthaltende Beschichtung - Google Patents

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EP1061150B1
EP1061150B1 EP00810410A EP00810410A EP1061150B1 EP 1061150 B1 EP1061150 B1 EP 1061150B1 EP 00810410 A EP00810410 A EP 00810410A EP 00810410 A EP00810410 A EP 00810410A EP 1061150 B1 EP1061150 B1 EP 1061150B1
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EP
European Patent Office
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weight
coating
phase
nial
alloy
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EP00810410A
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EP1061150A2 (de
Inventor
Dr. Nazmy Mohamed
Hans Joachim Dr. Schmutzler
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General Electric Technology GmbH
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Alstom Technology AG
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23C—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C30/00—Coating with metallic material characterised only by the composition of the metallic material, i.e. not characterised by the coating process

Definitions

  • the invention relates to the field of materials technology. It concerns one Coating, which has large volume fractions, in the range of 20 to 90% by volume of NiAl- ⁇ phase in a ⁇ -matrix.
  • gas turbine components are used.
  • the gas turbine components For example, turbine blades are exposed to high temperatures and should be protected by the coatings from oxidation and corrosion.
  • a coating is described, which is a typical Ni-base superalloy (single crystal alloy) is with addition of yttrium and silicon. Although these elements improve creep resistance and lead also at a low ductile-brittle transition temperature, but the also contained elements W, Mo and the low levels of Cr and Co cause a harmful effect on the oxidation resistance.
  • the ⁇ -phase of NiAl alloys has an ordered cubic B2 crystal structure (CsCI prototype) and consists of two simple interpenetrating cubic cells, at where the Al atoms are the cube corners of a sublattice and the Ni atoms the Occupy cube corners of the other subgrid.
  • the ⁇ -phase is coarse and therefore brittle.
  • US Pat. No. 5,116,438 discloses .beta.-phase Ni aluminides which are reacted with gallium are microalloyed. These have a significant at about 0.25 atom% Ga Improvement of ductility at room temperature. A higher proportion of Ga acts are negative.
  • US 4 451 431 describes a corrosion resistant and ductile Coating for turbine components made of a superalloy the coating being of a Ni-based alloy consists of e.g. following composition 18% Cr, 12% Co, 12% Al, 0.6% Y, 1.2% Mo or 2.8% Mo, balance nickel.
  • the invention is based on the object, the ductility of NiAl coatings, which have a high proportion of ⁇ -phase in a ⁇ -matrix to improve.
  • the ⁇ -phase can have a different composition, for example, NiAlCr, NiAlMo.
  • this is achieved by containing the NiAl- ⁇ phase Coating with a content of NiAl- ⁇ in the range of 20 to 90 vol.% In a ⁇ -matrix the following chemical composition (in% by weight): 13 Cr, 24 Co, 12 Al, 0.5 Ta, 1.2 Si, 3 Re, 0.3 Y, 0.1-8 Fe, and optionally 0.0005-0.9 B and / or 0.0005-1 Zr, and / or 0.1-8 Mo and / or 0.1-8 Ga, wherein the Total content Fe, Mo and Ga is 10% maximum, balance Ni and unavoidable Impurities.
  • the advantages of the invention are that the ductility of the coating is significantly improved.
  • micro-alloying with Fe, and optionally with Ga and Mo becomes ensures that the ⁇ -phase is refined and thus the ductility is increased without that the oxidation resistance is reduced. Be the specified Areas exceeded, so the unfavorable effect on the ductility and the resistance to oxidation and corrosion.
  • B (0.001-0.5 wt%), Zr (0.001-0.5 wt%) and / or C 0.5 wt .-%) are added.
  • B, Zr and C consolidate the grain boundaries and the ⁇ / ⁇ phase boundaries.
  • the comparative alloy VL 1 was microalloyed with Zr, B, and Fe.
  • the following alloys data in% by weight
  • the following alloys were prepared, at which the plastic deformation was also determined in a three-point bending test at 200 ° C.:
  • Inventive alloys modified comparative alloys According to Table 1 Zr B Fe L 11 VL 1 0.2 00:05 4 L 12 VL 1 0.2 - 3 L 13 VL 1 0.2 - 4
  • Fig. 1 shows the force-deflection diagram for from the prior Technique known comparative alloy VL 1. The sample showed only a small plastic deflection and went at a force of about 1 kN Fracture.
  • Fig. 2 shows the force-deflection diagram of the inventive Alloy L 11 (comparative alloy VL1, microalloyed with 0.2% by weight Zr, 0.05% Wt .-% B and 4 wt .-% Fe). The sample showed one compared to VL 1 significantly greater plastic deflection and did not increase until about 1.2 kN Fracture.
  • VL 1 has a ductile-brittle transition temperature of greater than 300 ° C alloy
  • L11 has a much lower ductile-brittle transition temperature (200 ° C).
  • the force-deflection diagram shows According to Fig. 3, that in comparison to FIG. 2, the plastic deflection something was lower, but the force at which the sample was broken, with about 1.3 kN was slightly higher.
  • the ductility of the NiAl- ⁇ phase can thus be determined coatings are increased.
  • the microalloying elements refine the coarse ⁇ -phase.
  • B, Zr and C consolidate the grain boundaries and the ⁇ / ⁇ phase boundaries.
  • the plastic deformation and thus the ductility of the coating alloy could thus be crucial be increased by the addition of these additional elements.
  • the Ductilization of the NiAl phase slows crack propagation, i. H. the Rupture toughness is increased, which has a positive effect on the stress behavior of the Coatings affects.
  • C can also be alloyed as a ⁇ / ⁇ phase boundary agent. It is the Addition of 0.0005 to 0.9, preferably 0.001 to 0.5 wt .-% B, 0.0005 to 1.0, preferably 0.001 to 0.5 wt .-% Zr and 0.0005 to 0.8 wt .-% C provided.
  • the phase boundary strengtheners B, C and Zr may be used singly or in combination be added.

Description

Technisches Gebiet
Die Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der Werkstofftechnik. Sie betrifft eine Beschichtung, welche grosse Volumenanteile, im Bereich von 20 bis 90 Vol%, an NiAl-β-Phase in einer γ-Matrix enthält.
Stand der Technik
Es sind eine Vielzahl von Legierungen bekannt, welche zur Beschichtung von z. B. Gasturbinenkomponenten eingesetzt werden. Die Gasturbinenkomponenten, beispielsweise Turbinenschaufeln, sind hohen Temperaturen ausgesetzt und sollen mittels der Beschichtungen vor Oxidation und Korrosion geschützt werden.
Um den Vorteil einer hohen Temperatur zur Steigerung des Wirkungsgrades der Turbine und der hervorragenden mechanischen Eigenschaften des Grundmaterials (beispielsweise Einkristalle oder gerichtet erstarrte Gefüge) voll auszuschöpfen, ist es notwendig, dass das Beschichtungsmaterial das Grundmaterial nicht nur vor Oxidation und Korrosion schützt, sondern auch die mechanischen Eigenschaften des Grundmaterials nicht beeinträchtigt werden. Insbesondere soll eine niedrige Duktil-Spröd-Übergangstemperatur (Duktile Brittle Transition Temperature - DBTT) und damit eine gewisse Duktilität bei niedrigen Temperaturen für das Beschichtungsmaterial erreicht werden.
Dies ist bei den bisher bekannten Beschichtungen leider nicht der Fall.
In US 5,943,138 wird beispielsweise eine Beschichtung beschrieben, welche eine typische Ni-Basis-Superlegierung (Einkristall-Legierung) ist mit Zusatz von Yttrium und Silizium. Diese Elemente verbessern zwar die Kriechfestigkeit und führen ausserdem zu einer niedrigen Duktil-Spröd-Übergangstemperatur, aber die ausserdem enthaltenen Elemente W, Mo und die geringen Anteile an Cr und Co bewirken einen schädlichen Effekt auf den Oxidationswiderstand.
Die in den letzten Jahren entwickelten hochfesten NiAl-Legierungen können zwar in gewisser Weise mit den Ni-Basis-Superlegierungen konkurrieren, jedoch ist ein Nachteil ihre im Vergleich zu den duktilen hochzähen Ni-Basis-Superlegierungen niedrige Zähigkeit und ihre hohe DBT-Temperatur (R. Dariola: NiAl for Turbine Airfoil Application, Structural Intermetallics, The Minerals, Metals & Materials Society, 1993, S. 495-504), was sich in einer niedrigen Duktilität dieser Legierungen bei niedrigen Temperaturen widerspiegelt. Die β-Phase der NiAl-Legierungen weist eine geordnete kubische B2-Kristallstrukur (CsCI Prototyp) auf und besteht aus zwei einfachen sich durchdringenden kubischen Zellen, bei denen die Al-Atome die Würfelecken des einen Subgitters und die Ni-Atome die Würfelecken des anderen Subgitters besetzen. Die β-Phase ist grob und daher spröd.
Aus US 5,116,438 sind β-Phasen Ni-Aluminide bekannt, die mit Gallium mikrolegiert sind. Diese weisen bei etwa 0,25 Atom% Ga eine signifikante Verbesserung der Duktilität bei Raumtemperatur auf. Ein höherer Ga-Anteil wirkt sich negativ aus.
Die Zugabe von geringen Anteilen an Bor, sowie Hf, Zr, Fe und Kombinationen dieser Elemente zu Ni3Al-Legierungen zum Zwecke der Duktilitätsverbesserung ist beispielsweise aus US 4,478,791 und US 4,612,165 bekannt.
Aus US 4 045 255 ist eine eutektische gerichtet erstarrte Ni-Basis-Superlegierung bekannt, welche eine γ-Phase und einen erheblichen Anteil an β-Phase aufweiset und als Grundmaterial für lastaufnehmende Bauteile eingesetzt wird, weil diese Legierung eine erhöhte Temperaturfestigkeit aufweist. Für Beschichtungen ist sie aber nicht geeignet. In der Druckschrift EP 0 207 874 werden verschiedene Beschichtungsmaterialen mit geringem Anteil (< 10%) an NiAl-β-Phase offenbart.
Die US 4 451 431 beschreibt eine korrosionbeständige und duktile Beschichtung für Turbinenbauteile aus einer Superlegierung wobei die Beschichtung aus einer Ni-Basis-Legierung besteht mit z.B. folgender zusammensetzung 18 % Cr, 12 % Co, 12 % Al, 0.6 % Y, 1.2 % Mo oder 2,8 % Mo, Rest Nickel.
Darstellung der Erfindung
Die Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Duktilität von NiAl-Beschichtungen, welche einen hohen Anteil an β-Phase in einer γ-Matrix aufweisen, zu verbessern. Die β-Phase kann dabei eine unterschiedliche Zusammensetzung haben, beispielsweise NiAlCr, NiAlMo.
Erfindungsgemäss wird dies dadurch erreicht, dass die NiAl-β-Phase enthaltende Beschichtung mit einem Anteil an NiAl-β im Bereich von 20 bis 90 Vol.% in einer γ-Matrix folgende chemische Zusammensetzung (Angaben in Gew.-%) aufweist: 13 Cr, 24 Co, 12 Al, 0.5 Ta, 1.2 Si, 3 Re, 0.3 Y, 0.1-8 Fe, sowie wahlweise 0.0005-0.9 B und/oder 0.0005-1 Zr, und/oder 0,1-8 Mo und/oder 0,1-8 Ga, wobei der Gesamtanteil Fe, Mo und Ga maximal 10% beträgt, Rest Ni und unvermeidbare Verunreinigungen.
Die Erfindung wird in den Ansprüchen angegeben.
Die Vorteile der Erfindung bestehen darin, dass die Duktilität der Beschichtung wesentlich verbessert wird. Durch das Mikrolegieren mit Fe, and wahlweise mit Ga und Mo wird erreicht, dass die β-Phase verfeinert und damit die Duktilität erhöht wird, ohne dass der Oxidationswiderstand verringert wird. Werden die angegebenen Bereiche überschritten, so hat das ungünstige Auswirkungen auf die Duktilität und den Widerstand gegen Oxidation und Korrosion.
Es ist besonders zweckmässig, wenn die Beschichtung max. 4 Gew.-% Fe, Ga, Mo enthält.
Ferner ist es vorteilhaft, wenn geringe Mengen an B (0.001-0.5 Gew.-%), Zr (0.001-0.5 Gew.-%) und/oder C 0.5 Gew.-%) zugegeben werden. B, Zr und C festigen die Korngrenzen und die β/γ-Phasengrenzen.
Kurze Beschreibung der Zeichnung
In der Zeichnung sind mehrere Ausführungsbeispiele der Erfindung dargestellt.
Es zeigen:
Fig. 1
ein Kraft-Durchbiegungs-Diagramm für die Legierung VL 1 (Stand der Technik);
Fig. 2
ein Kraft-Durchbiegungs-Diagramm für die Legierung L 11 in einer ersten Ausführungsvariante der Erfindung;
Fig. 3
ein Kraft-Durchbiegungs-Diagramm für die Legierung L 12 in einer zweiten Ausführungsvariante der Erfindung;
Fig. 4
ein Kraft-Durchbiegungs-Diagramm für die Legierung L 13 in einer dritten Ausführungsvariante der Erfindung.
Weg zur Ausführung der Erfindung
Nachfolgend wird die Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen und der Fig. 1 bis 4 näher erläutert.
Der Duktilisierungseffekt der erfindungsgemässen Mikrolegierung von Schichtmaterialien, welche grosse Anteile an NiAl-β-Phase in einer γ-Matrix enthalten, wurde an Proben nachgewiesen, die durch Schmelzen des Materials und anschliessendes Schmieden zu einem Streifen der Grösse 7 x 2 x35 mm3 hergestellt wurden und die etwa 40-70 Vol.% NiAl-β enthalten.
An diesen Proben wurden Drei-Punkt-Biegeversuche bei 200 °C durchgeführt. Es wurde der Betrag der plastische Deformation ermittelt, welcher ein Mass für die Duktilität der Beschichtungen darstellt.
Als Vergleichsmaterial diente folgende Legierung (Angabe in Gew.-%):
Vergleichslegierung
Ni Cr Co Al Y Si Hf Ta Re
VL 1 Rest 13 24 12 0.3 1.2 - 0.5 3
Erfindungsgemäss wurde die Vergleichslegierung VL 1 mikrolegiert mit Zr, B, und Fe. Im einzelnen wurden folgende Legierungen (Angaben in Gew.-%) hergestellt, an denen ebenfalls im Drei-Punkt-Biegeversuch bei 200 °C die plastische Deformation ermittelt wurde:
Erfindungsgemässe Legierungen (modifizierte Vergleichslegierungen)
Gemäss Tabelle 1 Zr B Fe
L 11 VL 1 0.2 0.05 4
L 12 VL 1 0.2 - 3
L 13 VL 1 0.2 - 4
Fig. 1 zeigt das Kraft-Durchbiegungs-Diagramm für die aus dem Stand der Technik bekannte Vergleichslegierung VL 1. Die Probe zeigte nur eine geringe plastische Durchbiegung und ging bei einer Krafteinwirkung von ca. 1 kN zu Bruch.
Fig. 2 zeigt das Kraft-Durchbiegungs-Diagramm der erfindungsgemässen Legierung L 11 (Vergleichslegierung VL1, mikrolegiert mit 0.2 Gew.-% Zr, 0.05% Gew.-% B und 4 Gew.-% Fe). Die Probe zeigte im Vergleich zu VL 1 eine wesentlich grössere plastische Durchbiegung und ging erst bei etwa 1.2 kN zu Bruch.
Während die VL 1 eine Duktil-Spröd-Übergangstemperatur von grösser 300 °C aufweist, hat die Legierung L 11 eine wesentlich niedrigere Duktil-Spröd-Übergangstemperatur (200 °C).
Wird die Legierung L 12 verwendet (Zusammensetzung wie L 11, aber ohne Bor-Zusatz und mit nur 3 Gew.-% Fe), so zeigt das Kraft-Durchbiegungs-Diagramm gemäss Fig. 3, dass im Vergleich zu Fig. 2 die plastische Durchbiegung etwas geringer war, dafür aber die Kraft, bei welcher die Probe zu Bruch ging, mit ca. 1.3 kN etwas höher war.
Fig. 4 zeigt das Kraft-Durchbiegungs-Diagramm für die Legierung L 13 (Zusammensetzung wie L 12, aber 4 Gew.-% Fe). Die plastische Durchbiegung ist hier wieder etwas höher, die Kraft bis zum Bruch betrug ca. 1.8 kN.
Durch Mikrolegieren mit Fe, Zr und B kann somit die Duktilität der NiAl-β-Phase enthaltenen Beschichtungen erhöht werden. Die Mikrolegierungselemente verfeinern die grobe β-Phase. B, Zr und C festigen die Korngrenzen und die β/γ-Phasengrenzen.
Die plastische Deformation und damit die Duktilität der Beschichtungslegierung konnte somit entscheidend durch die Zugabe dieser zusätzlichen Elemente erhöht werden. Durch die Duktilisierung der NiAl-Phase wird die Rissausbreitung verlangsamt, d. h. die Risszähigkeit wird erhöht, was sich positiv auf das Beanspruchungsverhalten der Beschichtungen auswirkt.
Selbstverständlich ist die Erfindung gemäß den Ansprüchen nicht auf die beschriebenen Ausführungsbeispiele beschränkt. Sie kann auf alle β-Phase-NiAl enthaltende Beschichtungen angewendet werden. Die genannten Elemente verfeinern die β-Phase und erhöhen damit die Duktilität, ohne den Oxidationswiderstand zu verringern. Werden die angegebenen Bereiche überschritten, so hat das ungünstige Auswirkungen auf die Duktilität und den Widerstand gegen Oxidation und Korrosion.
Ausser der in den Ausführungsbeispielen beschriebenen Zugabe von Zr und B kann als ein β/γ-Phasengrenzenfestiger auch C zulegiert werden. Es ist die Zugabe von 0.0005 bis 0.9, vorzugsweise 0.001 bis 0.5 Gew.-% B, 0.0005 bis 1.0, vorzugsweise 0.001 bis 0.5 Gew.-% Zr und 0.0005 bis 0.8 Gew.-% C vorgesehen. Die Phasengrenzenverfestiger B, C und Zr können einzeln oder in Kombination zugegeben werden.

Claims (10)

  1. Beschichtung aus einer Ni-Basislegierung mit einem Al-Gehalt, welche eine NiAl-β-Phase mit einem Anteil an NiAl-β im Bereich von 20 bis 90 Vol.% in einer γ-Matrix enthält, gekennzeichnet durch folgende chemische Zusammensetzung (Angaben in Gew.-%) der Beschichtung 13 Cr, 24 Co, 12 Al, 0.5 Ta, 1.2 Si, 3 Re, 0.3 Y, 0.1-8 Fe,
    sowie wahlweise 0.0005-0.9 B und/oder 0.0005-1 Zr und/oder 0,1-8 Mo und/oder 0,1-8 Ga; wobei der Gesamtanteil Fe, Mo und Ga maximal 10% beträgt, Rest Ni und unvermeidbare Verunreinigungen.
  2. Beschichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch (Angaben in Gew.-%)
    max. 4 Fe und/oder max. 4 Mo und/oder max. 4 Ga.
  3. Beschichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch 0.001-0.5 Gew.-% Zr.
  4. Beschichtung nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch 0.2 Gew.-% Zr.
  5. Beschichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch 0.001-0.5 Gew.-% B.
  6. Beschichtung nach Anspruch 5, gekennzeichnet durch 0.2 Gew.-% B.
  7. Beschichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch 0.5 Gew.-% C.
  8. Beschichtung nach Anspruch 1 gekennzeichnet durch (Angaben in Gew.%) 13 Cr, 24 Co, 12 Al, 0.3 Y, 1.2 Si, 0.5 Ta, 3 Re, 0.2 Zr, 0.05 B, 4 Fe, Rest Ni.
  9. Beschichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch (Angaben in Gew.%) 13 Cr, 24 Co, 12 Al, 0.3 Y, 1.2 Si, 0.5 Ta, 3 Re, 0.2 Zr, 4 Fe, Rest Ni.
  10. Beschichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch (Angaben in Gew.%) 13 Cr, 24 Co, 12 Al, 0.3 Y, 1.2 Si, 0.5 Ta, 3 Re, 0.2 Zr, 3 Fe, Rest Ni.
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