EP0699510B1 - Verfahren zur Verminderung der Formaldehydabgabe von Lignocellulose-Erzeugnissen - Google Patents

Verfahren zur Verminderung der Formaldehydabgabe von Lignocellulose-Erzeugnissen Download PDF

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EP0699510B1
EP0699510B1 EP95112789A EP95112789A EP0699510B1 EP 0699510 B1 EP0699510 B1 EP 0699510B1 EP 95112789 A EP95112789 A EP 95112789A EP 95112789 A EP95112789 A EP 95112789A EP 0699510 B1 EP0699510 B1 EP 0699510B1
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formaldehyde
tannin
urea
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chipboard
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EP0699510A2 (de
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Eberhard V. Bistram
Josef Beer
Heinz Schmidt
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B27—WORKING OR PRESERVING WOOD OR SIMILAR MATERIAL; NAILING OR STAPLING MACHINES IN GENERAL
    • B27N—MANUFACTURE BY DRY PROCESSES OF ARTICLES, WITH OR WITHOUT ORGANIC BINDING AGENTS, MADE FROM PARTICLES OR FIBRES CONSISTING OF WOOD OR OTHER LIGNOCELLULOSIC OR LIKE ORGANIC MATERIAL
    • B27N1/00—Pretreatment of moulding material
    • B27N1/003—Pretreatment of moulding material for reducing formaldehyde gas emission

Definitions

  • the invention relates to a method for reducing the Formaldehyde release from aminoplast-bound pressed lignocellulose products, in particular chipboard and fiberboard, by gluing wood fibers and wood chips with condensation products from urea and / or melamine and / or phenol and formaldehyde, optionally in a mixture with another Aldehyde.
  • chipboard for furniture construction and that Construction becomes wood shavings or other lignocellulose-containing Particles with a urea-formaldehyde resin in quantities of usually from 8 to 10% by weight, based on the dry Chip material, glued, scattered to chip mats and under heat and Pressure pressed.
  • the still hot chipboard is made after the Presses are usually stacked.
  • binders can be used such as alkaline curing phenol formaldehyde resins, polymers based on diisocyanates (PMDI) etc. can be used. So far, these binders have only been comparatively small Importance because they are either expensive or have other disadvantages have.
  • PMDI diisocyanates
  • the urea-formaldehyde resins or other amino resins contain as a binder, give after production formaldehyde over a relatively long period of time.
  • the release of formaldehyde this type of plate depends on various factors how molar ratio of urea to formaldehyde in the used resin, pressing time, binder expenditure, age of the plates etc.
  • the formaldehyde released can reach values that the Well-being of people in rooms where with urea-formaldehyde resin bound chipboard are built in, strong affect.
  • Chipboard For the determination of formaldehyde release from Chipboard offers several methods, including these the perforator method (DIN EN 120), the gas analysis method (DIN 52368) and the WKI bottle method (Roffael 1975 / Pr EN 717).
  • the emission of formaldehyde from chipboard can also be with the help of test rooms, in which the temperature, the number of air changes and the room load are fixed. After the Hazardous Substances Ordinance of October 1993 or the Chemicals prohibition ordinance are not allowed in the wood materials Placed on the market when their emission of formaldehyde in a defined climatic chamber is more than 0.1 ppm.
  • urea formaldehyde resins with a low content of condensed formaldehyde use or the molar ratio formaldehyde: urea belittling.
  • the use of these resins does decrease the subsequent release of formaldehyde is considerable, but can on the physical-technical properties of the manufactured Chipboards have a negative impact.
  • the urea-formaldehyde resin has also been proposed Molecular compounds of various types to mix the To reduce formaldehyde emissions (Kubitzky, INDUSTRIE-ANZEIGER No. 53, Edition Plastics - Processing and Application, Göppingen 1972).
  • EP-A 0012 169 multi-layer, predominantly aminoplast-bound Particle or fiberboard described in an interior, preferably in the middle layer, as Binder not belonging to the aminoplast group Glue, e.g. Diisocyanate, and which are characterized are that only such binders for this interior can be used, the curing of which by the presence of additional formaldehyde-reactive substances are not affected is, the binder these additional substances in the form of ammonia, ammonium carbonate, ureas, thioureas, Melamine or dicyandiamide are mixed in with the after the pressing of the plate still existing or released Formaldehyde under the influence of moisture and / or heat directly, possibly also indirectly via fission products, setting it react.
  • Binder not belonging to the aminoplast group Glue e.g. Diisocyanate
  • EP-PS 0 006 486 describes a method for reduction the release of formaldehyde from aminoplast-bound chipboard or Fiberboard known in which on the surface of the plates in hot state immediately or at short intervals their removal from the heating press urea or other ammonia releasing substances applied in the form of an aqueous solution will.
  • a process which is similar in principle, in which the plates already cooled to a conditioning temperature an ammonium salt solution is applied from the EP-PS 0 027 583 known.
  • the present invention is in relation to the cited state based on the task, plates with extreme produce lower formaldehyde release, their formaldehyde release hardly differs from that of natural wood differs.
  • the release of formaldehyde can be reduced to a minimum by giving the chips before or during or after gluing with aminoplast resins, for example with a molar ratio F: NH 2 of about 0.6: 1 or 0.5: 1 , condensed tannin in amounts based on the weight of the wood chips from about 0.1% to a maximum of 5%, preferably 1% to 0.1%, and the plates are treated in a manner known per se with formaldehyde-reactive (basic) agents are, for example in the manner known from EP-PS 0 006 486 or EP-PS 0 027 583.
  • Wood chips are coated with a urea-formaldehyde resin before gluing (e.g. 8% solids based on the weight of the wood chips) the formaldehyde-urea molar ratio F: U of 1: 1 with tannin mixed in amounts of approximately 0.5% by weight, based on the Weight of the wood chips.
  • a urea-formaldehyde resin e.g. 8% solids based on the weight of the wood chips
  • F formaldehyde-urea molar ratio
  • the tannin can added to the chips in powder or liquid form will. Then the glued wood chips become chip mats manufactured and this in the usual way to chipboard hot pressed. After pressing, the plates are still hot Condition in the manner already known with treated with basic, i.e. formaldehyde-reactive substances, e.g. With sprayed with an aqueous urea solution.
  • the chipboard produced in this way are in the table below with "Type 1" designated.
  • chipboard with urea-formaldehyde resin produced without the addition of tannins and then with Sprayed formaldehyde-reactive substances when hot (type 2). Furthermore, chipboard with urea-formaldehyde resins and the chips were made with urea-formaldehyde resin before gluing with tannins in quantities of 0.5% (parts by weight based on the weight of the chips) mixed. The chipboard were not sprayed after production (type 3). Furthermore, chipboard with urea-formaldehyde resin as Binder made in quantities of 10% (parts by weight based on the weight of the wood chips). The wood chips were neither condensed tannins were added, nor were the particle boards treated with formaldehyde-reactive substances after production (Type 4).

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verminderung der Formaldehydabgabe von aminoplastgebundenen gepreßten Lignocellulose-Erzeugnissen, insbesondere Holzspan- und Faserplatten, die durch Verleimung von Holzfasern und Holzspänen mit Kondensationsprodukten aus Harnstoff und/oder Melamin und/oder Phenol sowie Formaldehyd, gegebenfalls im Gemisch mit einem anderen Aldehyd, hergestellt werden.
Für die Herstellung von Spanplatten für den Möbelbau und das Bauwesen werden Holzspäne oder andere lignocellulosehaltige Partikel mit einem Harnstoff-Formaldehydharz in Mengen von üblicherweise von 8 bis 10 Gew.%, bezogen auf das trockene Spangut, beleimt, zu Spanmatten gestreut und unter Hitze und Druck gepreßt. Die noch heißen Spanplatten werden nach dem Pressen in der Regel gestapelt.
An Stelle eines Harnstoff-Formaldehydharzes können andere Bindemittel wie alkalisch härtende Phenolformaldehydharze, Polymere auf Basis von Diisocyanaten (PMDI) usw. verwendet werden. Diese Bindemittel haben bislang nur eine vergleichsweise geringe Bedeutung, da sie entweder teuer sind oder andere Nachteile besitzen.
Spanplatten, die Harnstoff-Formaldehydharze oder andere Aminoharze als Bindemittel enthalten, geben nach der Herstellung über relativ lange Zeiträume hinweg Formaldehyd ab. Die Formaldehydabgabe dieses Plattentyps hängt von verschiedenen Faktoren ab, wie Molverhältnis von Harnstoff zu Formaldehyd in dem verwendeten Harz, Preßzeit, Bindemittelaufwand, Alter der Platten usw. Das abgegebene Formaldehyd kann Werte erreichen, die das Wohlbefinden von Menschen in Räumen, in denen mit Harnstoff-Formaldehydharz gebundene Spanplatten eingebaut sind, stark beeinträchtigen. Für die Bestimmung der Formaldehydabgabe von Holzspanplatten bieten sich mehrere Verfahren an, hierzu gehören das Perforatorverfahren (DIN EN 120), die Gasanalysemethode (DIN 52368) und die WKI-Flaschenmethode (Roffael 1975/ Pr EN 717). Die Emission von Formaldehyd aus Holzspanplatten läßt sich auch mit Hilfe von Prüfräumen, bei denen die Temperatur, die Luftwechselzahl und die Raumbeladung fixiert sind, ermitteln. Nach der Gefahrstoffverordnung vom Oktober 1993 bzw. der Chemikalienverbotverordnung dürfen Holzwerkstoffe nicht in den Verkehr gebracht werden, wenn ihre Emission an Formaldehyd in einer definierten Klimakammer mehr als 0,1 ppm beträgt.
Um die nachträgliche Formaldehydabgabe von Spanplatten zu verringern, ist bereits vorgeschlagen worden, Harnstoff-Formaldehydharze mit niedrigem Gehalt an einkondensiertem Formaldehyd einzusetzen bzw. das Molverhältnis Formaldehyd : Harnstoff herabzusetzen. Die Verwendung dieser Harze verringert zwar die nachträgliche Formaldehydabgabe erheblich, kann sich aber auf die physikalisch-technischen Eigenschaften der hergestellten Holzspanplatten negativ auswirken.
Weiterhin ist bekannt, daß durch Beimengung von Harnstoff und/oder Ammoniak zum Harnstoff-Formaldehydharz die Formaldehydabgabe verringert werden kann, da diese Stoffe das Formaldehyd chemisch abzubinden vermögen. Die Zugabe von derartigen Stoffen zum Harz ist nur begrenzt möglich, da mit zunehmendem Gehalt an derartigen Stoffen die Abbindegeschwindigkeit des Harzes verlangsamt wird und die physikalisch-technologischen Eigenschaften bei konstanter Preßzeit verschlechtert werden können.
Auch ist bereits vorgeschlagen worden, den Holzspänen nach dem Beleimen feinteilige Stoffe beizumengen, die mit Formaldehyd chemisch reagieren (DE-OS 1 653 167). Man verwendet solche Stoffe, die mit dem Formaldehyd langsamer reagieren, als es der Kondensationsgeschwindigkeit des Harzes entspricht. Solche Stoffe sind z.B. Melamin, Harnstoff, Polyacrylsäureamid, Guanidin, Hydroxylamin, Ethylendiamin, Phenol, Resorcin, Diphenylmethandiisocyanat (MDI).
Ferner ist vorgeschlagen worden, dem Harnstoff-Formaldehydharz Molekülverbindungen verschiedener Art beizumengen, die die Formaldehydabgabe verringern sollen (Kubitzky, INDUSTRIE-ANZEIGER Nr. 53, Ausgabe Kunststoffe - Verarbeitung und Anwendung, Göppingen 1972).
Es ist ferner vorgeschlagen worden (DE-OS 2 317 884), bei der Herstellung von Holzspanplatten dem Harnstoff-Formaldehydharz Gerbstoffe oder Gerbstoffderivate beizumengen, um die Formaldehydabgabe der hergestellten Holzwerkstoffe bzw. Spanplatten herabzusetzen. In dieser Offenlegungsschrift werden jedoch hierfür keine quantitativen Beispiele genannt. In einem Artikel von Cammeron und Pizzi (ACS-Symposium Series 316, p. 198-200, 1986) wird festgestellt, daß die Zugabe von Tanninen bei der Verleimung von Holzspänen mit Harnstoff-Formaldehydharzen die Formaldehydabgabe nur vorübergehend verringert, so daß tanninhaltige und nicht tanninhaltige Holz-spanplatten nach einer kurzen Zeit von etwa einer Woche annähernd die gleiche Formaldehydabgabe aufwiesen.
Ferner ist bekannt, daß die nachträgliche Abgabe von Formaldehyd dadurch verringert werden kann, daß man die Holzspanplatten mit einem Anstrichsystem auf Basis wäßriger Kunststoffdispersionsfarbe bestimmter Zusammensetzung allseitig streicht. Dieses formaldehydbindende Anstrichmittel für Holzspanplatten enthält Ammoniak, Milchsäurekasein und Hydrazinhydrat in bestimmter Zusammensetzung (DE-PS 1 188 750).
In der EP-A 0012 169 werden mehrschichtige, vorwiegend aminoplastgebundene Span- oder Faserplatten beschrieben, die in einem Innenbereich, vorzugsweise in der Mittelschicht, als Bindemittel einen nicht zur Gruppe der Aminoplaste gehörenden Kleber, z.B. Diisocyanat, aufweisen und die dadurch gekennzeichnet sind, daß für diesen Innenbereich nur solche Bindemittel verwendet werden, deren Aushärtung durch die Anwesenheit von zusätzlichen formaldehydreaktiven Stoffen nicht beeinträchtigt wird, wobei dem Bindemittel diese zusätzlichen Stoffe in Form von Ammoniak, Ammoniumcarbonat, Harnstoffen, Thioharnstoffen, Melamin oder Dicyandiamid beigemischt sind, die mit dem nach dem Pressen der Platte noch vorhandenen oder freiwerdenden Formaldehyd unter Feuchte- und/oder Wärmeeinwirkung direkt, gegebenenfalls auch indirekt über Spaltprodukte, ihn abbindend reagieren.
Aus der EP-PS 0 006 486 ist ein Verfahren zur Verminderung der Formaldehydabgabe von aminoplastgebundenen Span- oder Faserplatten bekannt, bei dem auf die Oberfläche der Platten im heißen Zustand unmittelbar oder in kurzem Zeitabstand nach deren Entnahme aus der Heizpresse Harnstoffe oder andere Ammoniak abspaltende Stoffe in Form einer wäßrigen Lösung aufgebracht werden. Ein im Prinzip ähnliches Verfahren, bei dem auf die bereits auf eine Konditionierungstemperatur abgekühlten Platten eine Ammoniumsalzlösung aufgebracht wird, ist aus der EP-PS 0 027 583 bekannt.
Der vorliegenden Erfindung liegt gegenüber dem zitierten Stand der Kenntnisse die Aufgabe zugrunde, Platten mit extrem niedriger Formaldehydabgabe herzustellen, deren Formaldehydabgabe sich kaum von derjenigen des naturbelassenen Holzes unterscheidet.
Diese Aufgabe wird durch das im Anspruch 1 gekennzeichnete Verfahren gelöst.
Es wurde überraschend gefunden, daß die Formaldehydabgabe dadurch auf ein Minimum reduziert werden kann, daß den Spänen vor oder während oder nach dem Beleimen mit Aminoplastharzen, z.B. mit einem Molverhältnis F:NH2 von etwa 0,6:1 oder 0,5:1, kondensiertes Tannin in auf das Gewicht der Holzspäne bezogenen Mengen von ungefähr 0,1% bis maximal 5%, vorzugsweise 1% bis 0,1% beigegeben wird und die Platten nach dem Pressen in an sich bekannter Weise mit formaldehydreaktiven (basischen) Mitteln behandelt werden, z.B. in der aus der EP-PS 0 006 486 oder der EP-PS 0 027 583 bekannten Weise.
Das in der EP-PS 0 006 486 beschriebene Verfahren allein reicht dafür nicht aus, da das erreichte Formaldehydabgabeniveau wesentlich höher ist als das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren. Auch das gemäß der DE-OS 2 317 884 beschriebene Verfahren eignet sich hierfür nicht, da ohne nachträgliche Besprühung der Platten nach dem Pressen das kondensierte Tannin keine Wirkung auf die Formaldehydabgabe der Platten entfaltet.
An dem folgenden Beispiel wird die Erfindung näher erläutert.
Holzspäne werden vor dem Beleimen mit einem Harnstoff-Formaldehydharz (z.B. 8% Feststoff bezogen auf das Gewicht der Holzspäne) des Formaldehyd-Harnstoff-Molverhältnisses F:U von 1:1 mit Tannin in Mengen von ungefähr 0,5 Gew.% gemischt, bezogen auf das Gewicht der Holzspäne. Man unterscheidet zwischen hydrolysierbaren Tanninen und kondensierten Tanninen, von denen letztere eine wesentlich höhere Reaktionsfähigkeit gegenüber dem Formaldehyd haben (Holz-Zentralblatt 1994, Nr. 6, S. 90-93) und deshalb bei dem hier beschriebenen Verfahren bevorzugt werden. Das kondensierte Tannin wird vorzugsweise aus Quebrachoholz gewonnen, in an sich bekannter Weise durch Auskochen des Holzes, worauf der gewonnene Extrakt getrocknet und pulverisiert werden kann. Das Tannin kann den Spänen in Pulverform oder auch in flüssiger Form zugegeben werden. Anschließend werden aus den beleimten Holzspänen Spanmatten hergestellt und diese in üblicher Weise zu Spanplatten heiß gepreßt. Nach dem Pressen werden die Platten in noch heißem Zustand in der schon erwähnten, an sich bekannten Weise mit basischen, also formaldehydreaktiven Stoffen behandelt, z.B. mit einer wäßrigen Harnstofflösung besprüht. Die so erzeugten Spanplatten sind in der weiter unten folgenden Tabelle mit "Typ 1" bezeichnet.
Zum Vergleich wurden Spanplatten mit Harnstoff-Formaldehydharz ohne Zugabe von Gerbstoffen hergestellt und anschließend mit formaldehydreaktiven Stoffen in heißem Zustand besprüht (Typ 2). Ferner wurden Spanplatten mit Harnstoff-Formaldehydharzen hergestellt und die Späne wurden vor dem Beleimen mit Harnstoff-Formaldehydharz mit Tanninen in Mengen von 0,5% (Gewichtsanteile bezogen auf das Gewicht der Späne) gemischt. Die Spanplatten wurden jedoch nach der Herstellung nicht bespruht (Typ 3). Weiterhin wurden Spanplatten mit Harnstoff-Formaldehydharz als Bindemittel hergestellt in Mengen von 10% (Gewichtsanteile bezogen auf das Gewicht der Holzspäne). Den Holzspänen wurden weder kondensierte Tannine zugegeben, noch wurden die Spanplatten nach der Herstellung mit formaldehydreaktiven Stoffen nachbehandelt (Typ 4).
Aus dem tabellierten Angaben wird ersichtlich, daß die Zugabe von Tanninen zu den Spänen vor dem Beleimen mit dem Harnstoff-Formaldehydharz und anschließendem Pressen keine nennenswerte Wirkung auf die Formaldehydabgabe der hergestellten Spanplatten hat, solange die hergestellten Spanplatten nicht nachbehandelt werden (vgl. Typ 3 und 4). Demgegenüber ist zwar die Wirkung der Besprühung auf die Formaldehydabgabe der Spanplatten, die keine Tannine enthalten, deutlich festzustellen (Typ 2). Diese Wirkung ist jedoch weitaus geringer, als wenn die Spanplatten Tannine enthalten (Typ 1). Insofern unterscheidet sich das hier beschriebene Verfahren also grundlegend von allen bekannten Verfahren, da die Wirkung der kondensierten Tannine als formaldehydreduzierendes Mittel erst nach der Besprühung zum Tragen kommt.
Formaldehydabgabe nach der WKI - Flaschenmethode 3h in mg pro 100g Platte
TYP 1 0,05
TYP 2 0,3
TYP 3 0,4
TYP 4 0,5

Claims (10)

  1. Verfahren zur Verminderung der Formaldehydabgabe von aminoplastgebundenen gepreßten Lignocellulose-Erzeugnissen, insbesondere Holzspan- oder Faserplatten, dadurch gekennzeichnet, daß den Lignocellulosen vor, während oder nach dem Beleimen mit Aminoplastharzen kondensiertes Tannin beigegeben wird und auf das hergestellte Lignocellulose-Erzeugnis nach dem Preßvorgang ein formaldehydreaktiver Stoff aufgebracht wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin in Pulverform den Lignocellulosen zugegeben wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin in flüssiger Form den Lignocellulosen zugegeben wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin in Mengen von mindestens 0,1% zugegeben wird, bezogen auf das Gewicht der Lignocellulosen.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin in Mengen von höchstens 5% den Lignocellulosen zugegeben wird, bezogen auf das Gewicht der Lignocellulosen.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lignocellulose-Platte mit dem formaldehydreaktiven Stoff besprüht wird.
  7. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß als formaldehydreaktiver Stoff Harnstoff oder ein anderer ammoniakabspaltender Stoff aufgebracht wird.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin nur in die Deckschichten von mehrschichtigen Spanplatten eingebracht wird.
  9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin nur in die Mittelschicht mehrschichtiger Spanplatten eingebracht wird.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Tannin sowohl in die Mittelschicht als auch in die Deckschichten von mehrschichtigen Spanplatten eingebracht wird.
EP95112789A 1994-09-02 1995-08-14 Verfahren zur Verminderung der Formaldehydabgabe von Lignocellulose-Erzeugnissen Expired - Lifetime EP0699510B1 (de)

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