EP0609682B1 - Oxidations- und korrosionsbeständige Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid und Verwendung dieser Legierung - Google Patents

Oxidations- und korrosionsbeständige Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid und Verwendung dieser Legierung Download PDF

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EP0609682B1
EP0609682B1 EP94100485A EP94100485A EP0609682B1 EP 0609682 B1 EP0609682 B1 EP 0609682B1 EP 94100485 A EP94100485 A EP 94100485A EP 94100485 A EP94100485 A EP 94100485A EP 0609682 B1 EP0609682 B1 EP 0609682B1
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oxidation
corrosion
boron
iron
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Corrado Noseda
Markus Staubli
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/06—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing aluminium

Definitions

  • Oxidation and corrosion-resistant alloys based on doped iron aluminide Fe 3 Al can be used in parts of thermal machines that are subjected to high thermal stress and are subject to oxidizing and / or corrosive effects. There, they are expected to increasingly replace oxide dispersion-hardened steels and nickel-based superalloys.
  • the invention is based on an oxidation and corrosion-resistant alloy after the introductory part of Claim 1.
  • an oxidation and corrosion-resistant alloy after the introductory part of Claim 1.
  • a known alloy contains 24 to 28 at% as components Aluminum, 0.1 to 2 at% niobium, 0.1 to 10 at% chromium, 0.1 to 1 At% boron, 0.1 to 2 at% silicon and the balance iron.
  • the known alloy stands out in the temperature range between 300 and 700 ° C due to its high resistance to oxidation and corrosion as well as sufficient heat resistance. At At room temperature, this alloy also has one for many Applications sufficient ductility.
  • the invention as set out in claim 1 lies based on the task of an alloy based on to develop doped iron aluminide, which is characterized by a high resistance to oxidation and corrosion Temperatures above 700 ° C.
  • Object of the invention is also a suitable application of this alloy.
  • the alloy according to the invention is characterized by an oxidation and corrosion resistance which generally far exceeds that of prior art alloys.
  • the alloy according to the invention can be produced very inexpensively by casting or by casting and rolling.
  • Another advantage of the alloy according to the invention is that its constituents exclusively contain metals which are comparatively inexpensive and are available independently of strategic and political influence.
  • the alloy according to the invention moreover has a comparatively low density of only 6.5 g / cm 3 for certain applications in thermal turbomachines with sufficient strength and ductility.
  • the only figure shows a diagram in which the Oxidation and corrosion behavior of an alloy I according to Invention and three alloys II, III and IV according to the state the technology at 1200 ° C as a function of time is.
  • Alloy II (under the trademark "Incoloy” and the name MA 956 commercially available, oxidation and corrosion-resistant alloy with good properties at high temperatures): 20% by weight chromium, 4.5% by weight aluminum, 0.5% by weight titanium, 0.5 wt% yttrium oxide Y 2 O 3 , balance iron
  • Alloy IV (under the trademark "Hastelloy” and the Designation X commercially available, oxidation and corrosion-resistant alloy with good properties high temperatures): 22% by weight chromium, 18.5% by weight Fe, 1.5% by weight cobalt, 9% by weight molybdenum, 0.6% by weight tungsten, 0.5% by weight manganese, 0.5% by weight silicon, 0.1% by weight Carbon, balance nickel
  • Alloys I and III and an alloy which has the constituents specified for alloy I as well as 300 ppm C and 100 ppm Zr were melted in an arc furnace under argon as a protective gas.
  • the individual elements with a degree of purity of more than 99% served as starting materials.
  • the melt was poured into a cast body of approximately 60 mm in diameter and approximately 80 mm in height.
  • the cast body was melted again under vacuum and also under vacuum in the form of round bars with a diameter of approx. 12 mm and a length of approx. 150 mm or in the form of carrots with a minimum diameter of approx. 12 mm and a maximum diameter of approx. 30 mm and a length of approx. 120 mm.
  • Test specimens for tensile tests and platelets with a surface area of a few cm 2 and a thickness of approximately 1-2 mm were produced from this and from alloys II and IV.
  • the platelets of alloys I, II, III and IV produced from the castings were heated to 1200 ° C. in air.
  • the mass loss or mass increase caused by oxidation and / or corrosion of each of the platelets was determined thermogravimetrically after certain time steps, in particular after approximately 15, 30, 108, 130, 145 and 500 h .
  • the mass loss - ⁇ W [mg] or the mass increase ⁇ W [mg], based on the size of the surface A 0 [cm 2 ] of each of the platelets, is then a measure of the oxidation and corrosion resistance of alloys I to IV.
  • the oxidation and corrosion behavior of the alloys I to IV simulated by the quotient ⁇ W / A 0 is shown as a function of the time t [h] at an ambient temperature of 1200 ° C. From this it can be seen that at 1200 ° C the alloy IV is strongly oxidized and / or corroded after only a few hours. After 500 h, the alloy III is already twice as strongly oxidized and / or corroded as the alloy I designed according to the invention, whereas the comparatively expensive alloy II, which is difficult to process because of its non-castability, has an oxidation and / or corrosion resistance comparable to that of the alloy I. 1200 ° C.
  • a corresponding oxidation and corrosion resistance is even with an alloy designed according to the invention, which has the same components as alloy I, but additionally 300 ppm carbon and 100 ppm zirconium contains. This alloy stands out additionally by slightly increased strength and improved Weldability.
  • the aluminum content is at least 24 and at most 28 at%. Sinks Aluminum content below 24 at%, so the deteriorates Resistance to oxidation and corrosion of the inventive Alloy. If the aluminum content is greater than 28 at%, so the alloy becomes increasingly brittle.
  • the hardness and the Strength of the alloy according to the invention increased.
  • the Elasticity elongation at break
  • too Tungsten and / or tantalum with a share of 0.1 to 2 at% be alloyed.
  • a proportion of 0.1 to 2 at% silicon improves the Castability of the alloy according to the invention and acts favorable for their resistance to oxidation and corrosion. Silicon also increases hardness.
  • the oxidation and corrosion resistance of the alloy according to the invention is considerably improved. This is primarily due to the fact that finely divided titanium diboride TiB 2 then forms in the alloy.
  • a protective layer predominantly containing aluminum oxides forms on the surface of the alloy according to the invention.
  • the titanium diboride phase contributes to a substantial stabilization of this protective layer by the titanium diboride phase engaging in the protective layer, for example in the form of acicular crystallites from the alloy, and thereby causing the protective layer to adhere particularly well to the underlying alloy.
  • the proportion of boron should not be more than 5 at% and that of titanium should not be more than 2 at%, since otherwise too much titanium diboride will form and the alloy will become brittle. If the boron content is below 0.1 at% and that of titanium below 0.01 at%, the oxidation and corrosion resistance of the alloy according to the invention deteriorates considerably. A boron content of more than 1 at%, but not more than 5 at%, has proven very successful.
  • alloy according to the invention with the following alloy components: aluminum 26 to 28 at% niobium 0.5 to 1.5 at% chrome 3 to 7 at% Silicon 0.5 to 1.5 at% boron 2 to 4 at% titanium 0.5 to 1.5 at% Iron and optionally 100-500 ppm carbon and / or 50 to 200 ppm zirconium as the rest.
  • the alloy according to the invention is preferred for components suitable, which at high temperatures and low mechanical loads oxidizing and corrosive Effects are exposed.
  • Such components can with serve a particular advantage of guiding a hot gas flow and approximately as the inner lining of a combustion chamber, in particular for a gas turbine.

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Description

TECHNISCHES GEBIET
Oxidations- und korrosionsbeständige Legierungen auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid Fe3Al können in thermisch hoch belasteten und oxidierenden und/oder korrodierenden Wirkungen ausgesetzten Teilen thermischer Maschinen verwendet werden. Sie sollen dort in zunehmendem Masse oxiddispersionsgehärtete Stähle sowie Nickelbasis-Superlegierungen ersetzen.
STAND DER TECHNIK
Bei der Erfindung wird ausgegangen von einer oxidations- und korrosionsbeständigen Legierung nach dem einleitenden Teil von Patentanspruch 1. Eine derartige, etwa aus US 5,158,744 A bekannte Legierung enthält als Bestandteile 24 bis 28 At% Aluminium, 0,1 bis 2 At% Niob, 0,1 bis 10 At% Chrom, 0,1 bis 1 At% Bor, 0,1 bis 2 At% Silicium und als Rest Eisen. Die bekannte Legierung zeichnet sich im Temperaturbereich zwischen 300 und 700°C durch eine hohe Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit sowie eine hinreichende Warmfestigkeit aus. Bei Raumtemperatur weist diese Legierung zudem eine für viele Anwendungen ausreichende Duktilität auf.
DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
Der Erfindung, wie sie in Patentanspruch 1 angegeben ist, liegt die Aufgabe zugrunde, eine Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid zu entwickeln, welche sich durch eine hohe Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit auch bei Temperaturen oberhalb 700°C auszeichnet. Aufgabe der Erfindung ist auch eine geeignete Anwendung dieser Legierung.
Die erfindungsgemässe Legierung zeichnet sich bei hohen Temperaturen, von beispielsweise 1200°C, durch eine Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit aus, welche diejenige von Legierungen nach dem Stand der Technik im allgemeinen weit übertrifft. Zugleich kann die erfindungsgemässe Legierung sehr kostengünstig durch Giessen oder durch Giessen und Walzen hergestellt werden. Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemässen Legierung besteht darin, dass ihre Bestandteile ausschliesslich Metalle aufweisen, welche vergleichsweise preiswert und unabhängig von strategisch-politischer Beeinflussung verfügbar sind. Die erfindungsgemässe Legierung weist darüber hinaus eine für bestimmte Anwendungen in thermischen Strömungsmaschinen vergleichsweise geringe Dichte von nur 6,5 g/cm3 bei ausreichender Festigkeit und Duktilität auf.
WEG ZUR AUSFÜHRUNG DER ERFINDUNG
Die Erfindung wird nachfolgend anhand der durch eine Figur näher erläuterten Ausführungsbeispiele beschrieben.
Hierbei zeigt die einzige Figur ein Diagramm, in dem das Oxidations- und Korrosionsverhalten einer Legierung I nach der Erfindung und dreier Legierungen II, III und IV nach dem Stand der Technik bei 1200°C in Abhängigkeit von der Zeit dargestellt ist.
Die in der Figur angegebenen Legierungen I, II, III und IV weisen die folgenden Zusammensetzungen auf:
Legierung I (Legierung gemäss einem bevorzugten Ausführungsbeispiel der Erfindung):
Bestandteil Gew.% At%
Aluminium 16,38 28
Niob 2,01 1
Chrom 5,64 5
Silicium 0,61 1
Bor 0,74 3,15
Titan 1,38 1,33
Eisen Rest Rest
Legierung II (unter der Handelsmarke "Incoloy" und der Bezeichnung MA 956 im Handel erhältliche, oxidations- und korrosionsbeständige Legierung mit guten Eigenschaften bei hohen Temperaturen): 20 Gew% Chrom, 4,5 Gew% Aluminium, 0,5 Gew% Titan, 0,5 Gew% Yttriumoxid Y2O3, Rest Eisen Legierung III (Legierung nach dem Stand der Technik gemäss US 5,158,744 A):
Bestandteil Gew.% At%
Aluminium 15,92 28
Niob 1,96 1
Chrom 5,48 5
Silicium 0,56 1
Bor 0,11 0,5
Eisen Rest Rest
Legierung IV (unter der Handelsmarke "Hastelloy" und der Bezeichnung X im Handel erhältliche, oxidations- und korrosionsbeständige Legierung mit guten Eigenschaften bei hohen Temperaturen): 22 Gew% Chrom, 18,5 Gew% Fe, 1,5 Gew% Kobalt, 9 Gew% Molybdän, 0,6 Gew% Wolfram, 0,5 Gew% Mangan, 0,5 Gew% Silicium, 0,1 Gew% Kohlenstoff, Rest Nickel
Die Legierungen I und III sowie eine Legierung, welche die bei der Legierung I angegebenen Bestandteile sowie 300 ppm C und 100 ppm Zr aufweist, wurden in einem Lichtbogenofen unter Argon als Schutzgas erschmolzen. Als Ausgangsmaterialien dienten die einzelnen Elemente mit einem Reinheitsgrad von mehr als 99 %. Die Schmelze wurde zu einem Gusskörper von ca. 60 mm Durchmesser und ca. 80 mm Höhe abgegossen. Der Gusskörper wurde unter Vakuum wieder aufgeschmolzen und ebenfalls unter Vakuum in Form von Rundstäben mit ca. 12 mm Durchmesser und ca. 150 mm Länge oder in Form von Karotten mit einem minimalen Durchmesser von ca. 12 mm, einem maximalen Durchmesser von ca. 30 mm und einer Länge von ca. 120 mm vergossen. Hieraus sowie aus den Legierungen II und IV wurden Probekörper für Zugversuche sowie Plättchen mit einer Oberfläche von einigen cm2 und einer Dicke von ca. 1-2 mm hergestellt.
Die Zugversuche wurden in Abhängigkeit von der Temperatur durchgeführt. Hieraus ergaben sich für die erfindungsgemässe Legierung I Zugfestigkeits-, Dehnungs- und Bruchdehnungseigenschaften, welche bei Raumtemperatur und bei Temperaturen oberhalb ca. 700°C vergleichbar waren mit den entsprechenden Eigenschaften der Legierung III. Unterhalb einer Temperatur von ca. 600 bis 800°C wiesen die Legierungen II und IV bessere Zugfestigkeits-, Dehnungs- und Bruchdehnungseigenschaften auf als die Legierung I. Diese hatte aber oberhalb des zuvor genannten Temperaturbereichs eine grössere Bruchdehnung als die beiden Legierungen II und IV.
Die aus den Gusskörpern hergestellten Plättchen der Legierungen I, II, III und IV wurden unter Luft auf 1200°C aufgeheizt. Der hierbei durch Oxidation und/oder Korrosion hervorgerufene Massenverlust oder Massenzuwachs jedes der Plättchen wurde nach bestimmten Zeitschritten, insbesondere nach ca. 15, 30, 108, 130, 145 und 500h thermogravimetrisch ermittelt. Der Massenverlust -δW [mg] bzw. der Massenzuwachs δW [mg], bezogen auf die Grösse der Oberfläche A0 [cm2] jedes der Plättchen, istist dann ein Mass für die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der Legierungen I bis IV.
In der einzigen Figur ist nun das durch den Quotienten δW/A0 nachgebildete Oxidations- und Korrosionsverhalten der Legierungen I bis IV in Abhängigkeit von der Zeit t [h] bei einer Umgebungstemperatur von 1200°C dargestellt. Hieraus ist ersichtlich, dass bei 1200°C die Legierung IV schon nach wenigen Stunden stark oxidiert und/oder korrodiert ist. Die Legierung III ist nach 500h bereits doppelt so stark oxidiert und/oder korrodiert wie die erfindungsgemäss ausgeführte Legierung I, wohingegen die vergleichsweise teure und wegen ihrer Nichtgiessbarkeit nur schwer zu verarbeitende Legierung II eine mit der Legierung I vergleichbare Oxidations- und/oder Korrosionsbeständigkeit bei 1200°C aufweist.
Eine entsprechende Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit ist auch bei einer erfindungsgemäss ausgeführten Legierung, welche die gleichen Bestandteile wie die Legierung I aufweist, aber zusätzlich noch 300 ppm Kohlenstoff und 100 ppm Zirkonium enthält, festzustellen. Diese Legierung zeichnet sich zusätzlich durch geringfügig erhöhte Festigkeit und verbesserte Schweissbarkeit aus.
Gute Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit weist die Legierung nach der Erfindung dann auf, wenn der Aluminiumgehalt mindestens 24 und höchstens 28 At% beträgt. Sinkt der Aluminiumgehalt unter 24 At%, so verschlechtert sich die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemässen Legierung. Ist der Aluminiumgehalt grösser 28 At%, so versprödet die Legierung zunehmend.
Durch Zulegieren von 0,1 bis 10 At% Chrom wird die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit weiter erhöht. Zugaben von mehr als 10 At.-% Cr verschlechtern jedoch im allgemeinen die mechanischen Eigenschaften wieder.
Durch Zulegieren von 0,1 bis 2 At% Niob wird die Härte und die Festigkeit der erfindungsgemässen Legierung erhöht. Die Dehnbarkeit (Bruchdehnung) durchläuft bei Zugabe von 1 At.-% Niob ein Maximum. Neben oder anstelle von Niob können auch Wolfram und/oder Tantal mit einem Anteil von 0,1 bis 2 At% zulegiert werden.
Ein Anteil an 0,1 bis 2 At% Silicium verbessert die Giessbarkeit der erfindungsgemässen Legierung und wirkt sich günstig auf deren Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit aus. Zudem wirkt Silicium härtesteigernd.
Durch Zulegieren von 0,1 bis 5 At% Bor und 0,01 bis 2 At% Titan wird die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemässen Legierung ganz erheblich verbessert. Dies ist vor allem dadurch bedingt, dass sich dann in der Legierung fein verteiltes Titandiborid TiB2 bildet. Bei hohen Temperaturen und unter oxidierenden und/oder korrodierenden Bedingungen bildet sich auf der Oberfläche der erfindungsgemässen Legierung eine überwiegend Aluminiumoxide enthaltende Schutzschicht aus. Die Titandiborid-Phase trägt zu einer wesentlichen Stabilisierung dieser Schutzschicht bei, indem die Titandiborid-Phase etwa in Form nadelförmiger Kristallite aus der Legierung in die Schutzschicht eingreift und dadurch eine besonders gute Haftung der Schutzschicht auf der darunterliegenden Legierung bewirkt. Der Anteil an Bor sollte nicht mehr als 5 At% und derjenige von Titan nicht mehr als 2 At% betragen, da sich andernfalls zuviel Titandiborid bildet und die Legierung versprödet. Liegt der Boranteil unter 0,1 At% und derjenige von Titan unter 0,01 At%, so verschlechtert sich die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemässen Legierung ganz erheblich. Sehr bewährt hat sich ein Boranteil von mehr als 1 At%, höchstens aber 5 At%.
Eine besonders gute Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit bei gleichzeitig guten mechanischen Eigenschaften wird mit einer erfindungsgemässen Legierung mit folgenden Legierungsbestandteilen erreicht:
Aluminium 26 bis 28 At%
Niob 0,5 bis 1,5 At%
Chrom 3 bis 7 At%
Silicium 0,5 bis 1,5 At%
Bor 2 bis 4 At%
Titan 0,5 bis 1,5 At%
Eisen und gegebenenfalls 100- 500ppm Kohlenstoff und/oder 50 bis 200 ppm Zirkonium als Rest.
Die erfindungsgemässe Legierung ist bevorzugt für Bauteile geeignet, welche bei hohen Temperaturen und geringen mechanischen Belastungen oxidierenden und korrodierenden Wirkungen ausgesetzt sind. Solche Bauteile können mit besonderem Vorteil der Führung einer Heissgasströmung dienen und etwa als Innenauskleidung einer Brennkammer, insbesondere für eine Gasturbine, ausgebildet sein.

Claims (6)

  1. Oxidations- und korrosionsbeständige Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid, welche neben Eisen und Aluminium als weitere Legierungsbestandteile zumindest Niob, Chrom, Silicium und Bor aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass sie folgende Legierungsbestandteile in Atomprozent enthält:
    24 - 28 Aluminium
    0,1 - 2 Niob, Tantal und/oder Wolfram
    0,1 - 10 Chrom
    0,1 - 2 Silicium
    0,1 - 5 Bor
    0,1 - 2 Titan
    wahlweise 100 - 500 ppm Kohlenstoff und/oder 50 - 200 ppm Zirkonium. Rest Eisen.
  2. Legierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie mehr als 1 At%, höchstens aber 5 At% Bor enthält.
  3. Legierung nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass sie die folgenden Legierungsbestandteile enthält:
    26 - 28 Aluminium
    0,5 - 1,5 Niob
    3 - 7 Chrom
    0,5 - 1,5 Silicium
    2 - 4 Bor
    0,5 - 1,5 Titan
       Rest Eisen.
  4. Verwendung der Legierung nach Anspruch 1 in einem bei hohen Temperaturen und geringer mechanischer Belastung oxidierenden und/oder korrodierenden Wirkungen ausgesetzten Bauteil.
  5. Verwendung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauteil der Führung einer Heissgasströmung dient.
  6. Verwendung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauteil die Innenauskleidung einer Brennkammer, insbesondere für eine Gasturbine, ist.
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