EP0609682A1 - Oxidations- und korrosionsbeständige Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid und Verwendung dieser Legierung - Google Patents

Oxidations- und korrosionsbeständige Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid und Verwendung dieser Legierung Download PDF

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EP0609682A1
EP0609682A1 EP94100485A EP94100485A EP0609682A1 EP 0609682 A1 EP0609682 A1 EP 0609682A1 EP 94100485 A EP94100485 A EP 94100485A EP 94100485 A EP94100485 A EP 94100485A EP 0609682 A1 EP0609682 A1 EP 0609682A1
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EP
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alloy
oxidation
corrosion
boron
iron
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Mohamed Y. Dr. Nazmy
Corrado Noseda
Markus Staubli
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ABB Schweiz AG
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ABB Management AG
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    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22C—ALLOYS
    • C22C38/00—Ferrous alloys, e.g. steel alloys
    • C22C38/06—Ferrous alloys, e.g. steel alloys containing aluminium

Definitions

  • Oxidation- and corrosion-resistant alloys based on doped iron aluminide Fe3Al can be used in parts of thermal machines that are subjected to high thermal loads and are subject to oxidizing and / or corrosive effects. There, they are expected to increasingly replace oxide dispersion-hardened steels and nickel-based superalloys.
  • the invention is based on an oxidation and corrosion-resistant alloy according to the introductory part of claim 1.
  • an alloy known for example from US Pat. No. 5,158,744 A, contains as components 24 to 28 at% aluminum, 0.1 to 2 at% niobium, 0 , 1 to 10 at% chromium, 0.1 to 1 at% boron, 0.1 to 2 at% silicon and the balance iron.
  • the known alloy is characterized in the temperature range between 300 and 700 ° C by a high resistance to oxidation and corrosion as well as sufficient heat resistance. At room temperature, this alloy also has sufficient ductility for many applications.
  • the invention is based on the object of developing an alloy based on doped iron aluminide which is distinguished by a high resistance to oxidation and corrosion, even at temperatures above 700 ° C.
  • the object of the invention is also a suitable application of this alloy.
  • the alloy according to the invention is characterized by an oxidation and corrosion resistance which generally far exceeds that of prior art alloys.
  • the alloy according to the invention can be produced very inexpensively by casting or by casting and rolling.
  • Another advantage of the alloy according to the invention is that its components exclusively contain metals, which are comparatively inexpensive and are available regardless of strategic-political influence.
  • the alloy according to the invention also has a comparatively low density of only 6.5 g / cm 3 for certain applications in thermal turbomachines with sufficient strength and ductility.
  • Alloys I, II, III and IV shown in the figure have the following compositions: Alloy I (alloy according to a preferred embodiment of the invention): component % By weight At% aluminum 16.38 28 niobium 2.01 1 chrome 5.64 5 Silicon 0.61 1 boron 0.74 3.15 titanium 1.38 1.33 iron rest rest Alloy II (under the trademark "Incoloy” and the designation MA 956 commercially available, oxidation and corrosion-resistant alloy with good properties at high temperatures): 20% chromium, 4.5% aluminum, 0.5% titanium, 0.5% yttrium oxide Y2O3, the rest iron Alloy III (prior art alloy according to US 5,158,744 A): component % By weight At% aluminum 15.92 28 niobium 1.96 1 chrome 5.48 5 Silicon 0.56 1 boron 0.11 0.5 iron rest rest Alloy IV (under the trademark "Hastelloy” and the designation X commercially available, oxidation and corrosion-resistant alloy with good properties at high temperatures): 22% chrom
  • the individual elements with a degree of purity of more than 99% served as starting materials.
  • the melt was poured into a cast body of approximately 60 mm in diameter and approximately 80 mm in height.
  • the cast body was melted again under vacuum and also under vacuum in the form of round bars with a diameter of approx. 12 mm and a length of approx. 150 mm or in the form of carrots with a minimum diameter of approx. 12 mm and a maximum diameter of approx. 30 mm and a length of approx. 120 mm. From this and from alloys II and IV, test specimens for tensile tests and platelets with a surface area of a few cm2 and a thickness of approximately 1-2 mm were produced.
  • alloys II and IV had better tensile strength, elongation and elongation at break properties than alloy I. However, this had a greater elongation at break than the two alloys II and IV above the aforementioned temperature range.
  • the platelets of alloys I, II, III and IV produced from the castings were heated to 1200 ° C. in air.
  • the mass loss or mass increase caused by oxidation and / or corrosion of each of the platelets was determined thermogravimetrically after certain time steps, in particular after approximately 15, 30, 108, 130, 145 and 500 h .
  • the oxidation and corrosion behavior of the alloys I to IV simulated by the quotient ⁇ W / A0 is shown as a function of the time t [h] at an ambient temperature of 1200 ° C. From this it can be seen that at 1200 ° C the alloy IV is strongly oxidized and / or corroded after only a few hours. After 500 h, the alloy III is already twice as strongly oxidized and / or corroded as the alloy I designed according to the invention, whereas the comparatively expensive alloy II, which is difficult to process because of its non-castability, has an oxidation and / or corrosion resistance comparable to that of the alloy I. 1200 ° C.
  • a corresponding oxidation and corrosion resistance can also be found in an alloy designed according to the invention, which has the same constituents as alloy I, but additionally contains 300 ppm carbon and 100 ppm zirconium. This alloy is also characterized by slightly increased strength and improved weldability.
  • the alloy according to the invention has good oxidation and corrosion resistance when the aluminum content is at least 24 and at most 28 at%. If the aluminum content drops below 24 at%, the oxidation and corrosion resistance of the alloy according to the invention deteriorates. If the aluminum content is greater than 28 at%, the alloy becomes increasingly brittle.
  • Alloying 0.1 to 2 at% of niobium increases the hardness and strength of the alloy according to the invention.
  • the elasticity (elongation at break) passes through a maximum when 1 at% niobium is added.
  • tungsten and / or tantalum can also be added in a proportion of 0.1 to 2 at%.
  • a proportion of 0.1 to 2 at% silicon improves the castability of the alloy according to the invention and has a favorable effect on its resistance to oxidation and corrosion. Silicon also increases hardness.
  • the oxidation and corrosion resistance of the alloy according to the invention is considerably improved. This is primarily due to the fact that finely divided titanium diboride TiB2 then forms in the alloy.
  • a protective layer predominantly containing aluminum oxides forms on the surface of the alloy according to the invention.
  • the titanium diboride phase contributes to a substantial stabilization of this protective layer by the titanium diboride phase engaging in the protective layer, for example in the form of acicular crystallites from the alloy, and thereby causing the protective layer to adhere particularly well to the underlying alloy.
  • the proportion of boron should not be more than 5 at% and that of titanium should not be more than 2 at%, since otherwise too much titanium diboride will form and the alloy will become brittle. If the boron content is less than 0.1 at% and that of titanium is less than 0.01 at%, the resistance to oxidation and corrosion deteriorates the alloy according to the invention quite considerably. A boron content of more than 1 at%, but not more than 5 at%, has proven very successful.
  • alloy according to the invention with the following alloy components: aluminum 26 to 28 at% niobium 0.5 to 1.5 at% chrome 3 to 7 at% Silicon 0.5 to 1.5 at% boron 2 to 4 at% titanium 0.5 to 1.5 at% Iron and optionally 100-500 ppm carbon and / or 50 to 200 ppm zirconium as the balance.
  • the alloy according to the invention is preferably suitable for components which are exposed to oxidizing and corrosive effects at high temperatures and low mechanical loads.
  • Such components can be used to guide a hot gas flow with particular advantage and can be designed, for example, as the inner lining of a combustion chamber, in particular for a gas turbine.

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Abstract

Die Legierung basiert auf dotiertem Eisenaluminid Fe3Al. Sie enthält folgende Legierungsbestandteile in Atomprozent: 24 - 28 Aluminium 0,1 - 2 Niob, Tantal und/oder Wolfram 0,1 - 10 Chrom 0,1 - 2 Silicium 0,1 - 5 Bor 0,01 - 2 Titan Rest Eisen. Die Legierung zeichnet sich selbst bei Temperaturen oberhalb 700°C durch eine hohe Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit aus und wird bevorzugt in Bauteilen verwendet, die bei hohen Temperaturen und geringer mechanischer Belastung oxidierenden und korrodierenden Wirkungen ausgesetzt sind. <IMAGE>

Description

    TECHNISCHES GEBIET
  • Oxidations- und korrosionsbeständige Legierungen auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid Fe₃Al können in thermisch hoch belasteten und oxidierenden und/oder korrodierenden Wirkungen ausgesetzten Teilen thermischer Maschinen verwendet werden. Sie sollen dort in zunehmendem Masse oxiddispersionsgehärtete Stähle sowie Nickelbasis-Superlegierungen ersetzen.
    • STAND DER TECHNIK
  • Bei der Erfindung wird ausgegangen von einer oxidations- und korrosionsbeständigen Legierung nach dem einleitenden Teil von Patentanspruch 1. Eine derartige, etwa aus US 5,158,744 A bekannte Legierung enthält als Bestandteile 24 bis 28 At% Aluminium, 0,1 bis 2 At% Niob, 0,1 bis 10 At% Chrom, 0,1 bis 1 At% Bor, 0,1 bis 2 At% Silicium und als Rest Eisen. Die bekannte Legierung zeichnet sich im Temperaturbereich zwischen 300 und 700°C durch eine hohe Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit sowie eine hinreichende Warmfestigkeit aus. Bei Raumtemperatur weist diese Legierung zudem eine für viele Anwendungen ausreichende Duktilität auf.
    • DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
  • Der Erfindung, wie sie in Patentanspruch 1 angegeben ist, liegt die Aufgabe zugrunde, eine Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid zu entwickeln, welche sich durch eine hohe Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit auch bei Temperaturen oberhalb 700°C auszeichnet. Aufgabe der Erfindung ist auch eine geeignete Anwendung dieser Legierung.
  • Die erfindungsgemässe Legierung zeichnet sich bei hohen Temperaturen, von beispielsweise 1200°C, durch eine Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit aus, welche diejenige von Legierungen nach dem Stand der Technik im allgemeinen weit übertrifft. Zugleich kann die erfindungsgemässe Legierung sehr kostengünstig durch Giessen oder durch Giessen und Walzen hergestellt werden. Ein weiterer Vorteil der erfindungsgemässen Legierung besteht darin, dass ihre Bestandteile ausschliesslich Metalle aufweisen, welche vergleichsweise preiswert und unabhängig von strategisch-politischer Beeinflussung verfügbar sind. Die erfindungsgemässe Legierung weist darüber hinaus eine für bestimmte Anwendungen in thermischen Strömungsmaschinen vergleichsweise geringe Dichte von nur 6,5 g/cm³ bei ausreichender Festigkeit und Duktilität auf.
    • WEG ZUR AUSFÜHRUNG DER ERFINDUNG
  • Die Erfindung wird nachfolgend anhand der durch eine Figur näher erläuterten Ausführungsbeispiele beschrieben.
  • Hierbei zeigt die einzige Figur ein Diagramm, in dem das Oxidations- und Korrosionsverhalten einer Legierung I nach der Erfindung und dreier Legierungen II, III und IV nach dem Stand der Technik bei 1200°C in Abhängigkeit von der Zeit dargestellt ist.
  • Die in der Figur angegebenen Legierungen I, II, III und IV weisen die folgenden Zusammensetzungen auf:
    Legierung I (Legierung gemäss einem bevorzugten Ausführungsbeispiel der Erfindung):
    Bestandteil Gew.% At%
    Aluminium 16,38 28
    Niob 2,01 1
    Chrom 5,64 5
    Silicium 0,61 1
    Bor 0,74 3,15
    Titan 1,38 1,33
    Eisen Rest Rest

    Legierung II (unter der Handelsmarke "Incoloy" und der Bezeichnung MA 956 im Handel erhältliche, oxidations- und korrosionsbeständige Legierung mit guten Eigenschaften bei hohen Temperaturen):
    20 Gew% Chrom, 4,5 Gew% Aluminium, 0,5 Gew% Titan, 0,5 Gew% Yttriumoxid Y₂O₃, Rest Eisen
    Legierung III (Legierung nach dem Stand der Technik gemäss US 5,158,744 A):
    Bestandteil Gew.% At%
    Aluminium 15,92 28
    Niob 1,96 1
    Chrom 5,48 5
    Silicium 0,56 1
    Bor 0,11 0,5
    Eisen Rest Rest

    Legierung IV (unter der Handelsmarke "Hastelloy" und der Bezeichnung X im Handel erhältliche, oxidations- und korrosionsbeständige Legierung mit guten Eigenschaften bei hohen Temperaturen):
    22 Gew% Chrom, 18,5 Gew% Fe, 1,5 Gew% Kobalt, 9 Gew% Molybdän, 0,6 Gew% Wolfram, 0,5 Gew% Mangan, 0,5 Gew% Silicium, 0,1 Gew% Kohlenstoff, Rest Nickel
    Die Legierungen I und III sowie eine Legierung, welche die bei der Legierung I angegebenen Bestandteile sowie 300 ppm C und 100 ppm Zr aufweist, wurden in einem Lichtbogenofen unter Argon als Schutzgas erschmolzen. Als Ausgangsmaterialien dienten die einzelnen Elemente mit einem Reinheitsgrad von mehr als 99 %. Die Schmelze wurde zu einem Gusskörper von ca. 60 mm Durchmesser und ca. 80 mm Höhe abgegossen. Der Gusskörper wurde unter Vakuum wieder aufgeschmolzen und ebenfalls unter Vakuum in Form von Rundstäben mit ca. 12 mm Durchmesser und ca. 150 mm Länge oder in Form von Karotten mit einem minimalen Durchmesser von ca. 12 mm, einem maximalen Durchmesser von ca. 30 mm und einer Länge von ca. 120 mm vergossen. Hieraus sowie aus den Legierungen II und IV wurden Probekörper für Zugversuche sowie Plättchen mit einer Oberfläche von einigen cm² und einer Dicke von ca. 1-2 mm hergestellt.
  • Die Zugversuche wurden in Abhängigkeit von der Temperatur durchgeführt. Hieraus ergaben sich für die erfindungsgemässe Legierung I Zugfestigkeits-, Dehnungs- und Bruchdehnungseigenschaften, welche bei Raumtemperatur und bei Temperaturen oberhalb ca. 700°C vergleichbar waren mit den entsprechenden Eigenschaften der Legierung III. Unterhalb einer Temperatur von ca. 600 bis 800°C wiesen die Legierungen II und IV bessere Zugfestigkeits-, Dehnungs- und Bruchdehnungseigenschaften auf als die Legierung I. Diese hatte aber oberhalb des zuvor genannten Temperaturbereichs eine grössere Bruchdehnung als die beiden Legierungen II und IV.
  • Die aus den Gusskörpern hergestellten Plättchen der Legierungen I, II, III und IV wurden unter Luft auf 1200°C aufgeheizt. Der hierbei durch Oxidation und/oder Korrosion hervorgerufene Massenverlust oder Massenzuwachs jedes der Plättchen wurde nach bestimmten Zeitschritten, insbesondere nach ca. 15, 30, 108, 130, 145 und 500h thermogravimetrisch ermittelt. Der Massenverlust -δW [mg] bzw. der Massenzuwachs δW [mg], bezogen auf die Grösse der Oberfläche A₀ [cm²] jedes der Plättchen, ist dann ein Mass für die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der Legierungen I bis IV.
  • In der einzigen Figur ist nun das durch den Quotienten δW/A₀ nachgebildete Oxidations- und Korrosionsverhalten der Legierungen I bis IV in Abhängigkeit von der Zeit t [h] bei einer Umgebungstemperatur von 1200°C dargestellt. Hieraus ist ersichtlich, dass bei 1200°C die Legierung IV schon nach wenigen Stunden stark oxidiert und/oder korrodiert ist. Die Legierung III ist nach 500h bereits doppelt so stark oxidiert und/oder korrodiert wie die erfindungsgemäss ausgeführte Legierung I, wohingegen die vergleichsweise teure und wegen ihrer Nichtgiessbarkeit nur schwer zu verarbeitende Legierung II eine mit der Legierung I vergleichbare Oxidations- und/oder Korrosionsbeständigkeit bei 1200°C aufweist.
  • Eine entsprechende Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit ist auch bei einer erfindungsgemäss ausgeführten Legierung, welche die gleichen Bestandteile wie die Legierung I aufweist, aber zusätzlich noch 300 ppm Kohlenstoff und 100 ppm Zirkonium enthält, festzustellen. Diese Legierung zeichnet sich zusätzlich durch geringfügig erhöhte Festigkeit und verbesserte Schweissbarkeit aus.
  • Gute Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit weist die Legierung nach der Erfindung dann auf, wenn der Aluminiumgehalt mindestens 24 und höchstens 28 At% beträgt. Sinkt der Aluminiumgehalt unter 24 At%, so verschlechtert sich die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemässen Legierung. Ist der Aluminiumgehalt grösser 28 At%, so versprödet die Legierung zunehmend.
  • Durch Zulegieren von 0,1 bis 10 At% Chrom wird die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit weiter erhöht. Zugaben von mehr als 10 At.-% Cr verschlechtern jedoch im allgemeinen die mechanischen Eigenschaften wieder.
  • Durch Zulegieren von 0,1 bis 2 At% Niob wird die Härte und die Festigkeit der erfindungsgemässen Legierung erhöht. Die Dehnbarkeit (Bruchdehnung) durchläuft bei Zugabe von 1 At.-% Niob ein Maximum. Neben oder anstelle von Niob können auch Wolfram und/oder Tantal mit einem Anteil von 0,1 bis 2 At% zulegiert werden.
  • Ein Anteil an 0,1 bis 2 At% Silicium verbessert die Giessbarkeit der erfindungsgemässen Legierung und wirkt sich günstig auf deren Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit aus. Zudem wirkt Silicium härtesteigernd.
  • Durch Zulegieren von 0,1 bis 5 At% Bor und 0,01 bis 2 At% Titan wird die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemässen Legierung ganz erheblich verbessert. Dies ist vor allem dadurch bedingt, dass sich dann in der Legierung fein verteiltes Titandiborid TiB₂ bildet. Bei hohen Temperaturen und unter oxidierenden und/oder korrodierenden Bedingungen bildet sich auf der Oberfläche der erfindungsgemässen Legierung eine überwiegend Aluminiumoxide enthaltende Schutzschicht aus. Die Titandiborid-Phase trägt zu einer wesentlichen Stabilisierung dieser Schutzschicht bei, indem die Titandiborid-Phase etwa in Form nadelförmiger Kristallite aus der Legierung in die Schutzschicht eingreift und dadurch eine besonders gute Haftung der Schutzschicht auf der darunterliegenden Legierung bewirkt. Der Anteil an Bor sollte nicht mehr als 5 At% und derjenige von Titan nicht mehr als 2 At% betragen, da sich andernfalls zuviel Titandiborid bildet und die Legierung versprödet. Liegt der Boranteil unter 0,1 At% und derjenige von Titan unter 0,01 At%, so verschlechtert sich die Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit der erfindungsgemässen Legierung ganz erheblich. Sehr bewährt hat sich ein Boranteil von mehr als 1 At%, höchstens aber 5 At%.
  • Eine besonders gute Oxidations- und Korrosionsbeständigkeit bei gleichzeitig guten mechanischen Eigenschaften wird mit einer erfindungsgemässen Legierung mit folgenden Legierungsbestandteilen erreicht:
    Aluminium 26 bis 28 At%
    Niob 0,5 bis 1,5 At%
    Chrom 3 bis 7 At%
    Silicium 0,5 bis 1,5 At%
    Bor 2 bis 4 At%
    Titan 0,5 bis 1,5 At%

    Eisen und gegebenenfalls 100- 500ppm Kohlenstoff und/oder 50 bis 200 ppm Zirkonium als Rest.
  • Die erfindungsgemässe Legierung ist bevorzugt für Bauteile geeignet, welche bei hohen Temperaturen und geringen mechanischen Belastungen oxidierenden und korrodierenden Wirkungen ausgesetzt sind. Solche Bauteile können mit besonderem Vorteil der Führung einer Heissgasströmung dienen und etwa als Innenauskleidung einer Brennkammer, insbesondere für eine Gasturbine, ausgebildet sein.

Claims (7)

  1. Oxidations- und korrosionsbeständige Legierung auf der Basis von dotiertem Eisenaluminid, welche neben Eisen und Aluminium als weitere Legierungsbestandteile zumindest Niob, Chrom, Silicium und Bor aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass sie folgende Legierungsbestandteile in Atomprozent enthält:
    24 - 28 Aluminium
    0,1 - 2 Niob, Tantal und/oder Wolfram
    0,1 - 10 Chrom
    0,1 - 2 Silicium
    0,1 - 5 Bor
    0,01 - 2 Titan
    Rest Eisen.
  2. Legierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie mehr als 1 At%, höchstens aber 5 At% Bor enthält.
  3. Legierung nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass sie die folgenden Legierungsbestandteile enthält:
    26 - 28 Aluminium
    0,5 - 1,5 Niob
    3 - 7 Chrom
    0,5 - 1,5 Silicium
    2 - 4 Bor
    0,5 - 1,5 Titan
    Rest Eisen.
  4. Legierung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass sie zusätzlich folgende Bestandteile enthält:
    100 - 500 ppm Kohlenstoff und/oder 50 - 200 ppm Zirkonium.
  5. Verwendung der Legierung nach Anspruch 1 in einem bei hohen Temperaturen und geringer mechanischer Belastung oxidierenden und/oder korrodierenden Wirkungen ausgesetzten Bauteil.
  6. Verwendung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauteil der Führung einer Heissgasströmung dient.
  7. Verwendung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauteil die Innenauskleidung einer Brennkammer, insbesondere für eine Gasturbine, ist.
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