EP0316674B1 - Thermofarbband - Google Patents

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EP0316674B1
EP0316674B1 EP88118350A EP88118350A EP0316674B1 EP 0316674 B1 EP0316674 B1 EP 0316674B1 EP 88118350 A EP88118350 A EP 88118350A EP 88118350 A EP88118350 A EP 88118350A EP 0316674 B1 EP0316674 B1 EP 0316674B1
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EP
European Patent Office
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thermal
carrier
layer
organic substance
ribbon
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EP88118350A
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EP0316674A3 (en
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Norbert Mecke
Heinrich Krauter
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Pelikan Produktions AG
Original Assignee
Pelikan GmbH
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Publication date
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B41—PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
    • B41M—PRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
    • B41M5/00—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein
    • B41M5/26—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used
    • B41M5/40—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used characterised by the base backcoat, intermediate, or covering layers, e.g. for thermal transfer dye-donor or dye-receiver sheets; Heat, radiation filtering or absorbing means or layers; combined with other image registration layers or compositions; Special originals for reproduction by thermography
    • B41M5/42—Intermediate, backcoat, or covering layers
    • B41M5/44—Intermediate, backcoat, or covering layers characterised by the macromolecular compounds

Definitions

  • the invention relates to a thermal ribbon, in particular thermocarbon ribbon, with a conventional carrier, a layer of a melting ink formed on one side of the carrier and a further layer arranged between the carrier and the melting ink, which contains a hydrophilic organic substance and which has a stronger adhesion to the carrier than to the melting color.
  • Thermal ribbons have been known for a long time. They point to a film-like carrier; for example made of paper, a plastic or the like, a melting color, in particular in the form of a plastic and / or wax-bound dye or soot layer.
  • the melting ink is melted by means of a thermal print head and transferred to a recording paper or a printing paper.
  • Thermal printers or thermal print heads that are used for this process are e.g. known from DE-B-2 062 494 and 2 406 613 and DE-A-3 224 445. In particular, e.g. as follows: on the thermal print head of the printer, a letter consisting of heated dots and to be printed on a paper sheet is formed.
  • the thermal print head presses the thermal ribbon onto the paper to be written on.
  • the heated letter of the thermal print head at a temperature of about 400 ° C leads to the fact that the melting ink is melted at the heated point and transferred to the paper sheet.
  • the used part of the thermal ribbon is fed to a spool.
  • the thermal ribbon can have different melting colors next to each other. With the combination of the three basic colors blue, yellow and red colored print images can thus be produced. Compared to the usual color photography, there is no disadvantageous development and fixing. Thermal printers can be operated at a high writing speed (a DIN A4 sheet can be printed in about 10 s) and without annoying background noises.
  • thermal ribbons described above there are also those in which the heat symbol is not generated by a thermal print head, but by resistance heating of a specially designed film-like carrier.
  • the melting ink which is the actual "functional layer” during the printing process, contains the materials already described above.
  • EMR Electro Thermal Ribbon
  • a corresponding thermal transfer printing system is described, for example, in US Pat. No. 4,309,117.
  • JP-A-60-236788 a thermal ink ribbon is known which has an intermediate layer between the layer of the melting ink and the support.
  • the intermediate layer has a stronger adhesion to the carrier than to the melting ink, even in the molten state.
  • the known intermediate layer consists of an acrylic resin. Acrylic resins belong to the thermoplastics (cf. Römpps Chemie-Lexikon, 8th edition, 1979, vol. 1, p. 55).
  • JP-A-59-165690 discloses a thermal ink ribbon with an intermediate layer, which consists of a cellulose derivative, namely cellulose esters. Cellulose esters are meltable.
  • the invention has for its object to develop a thermal ribbon of the type described so that the gloss of the printed symbols or characters is noticeably reduced.
  • This object is achieved in a development of the known thermal ink ribbon at the outset in that the hydrophilic organic substance is not meltable during the thermal printing process.
  • Intermediate layers are known in thermal ink ribbons, for example from US-A-4617 224 and DE-A-36 34 049.
  • the intermediate layers described in these publications are intended to serve an improved multiuse or enable improved writing on rough paper.
  • An essential feature of the thermal ribbon according to the invention is a hydrophilic organic substance which cannot be melted in the thermal printing process and which is regularly a polymeric substance which has a stronger adhesion to the support than to the melted melting ink during the thermal printing process.
  • This layer of the organic substance which preferably has a thickness of 0.05 to 0.5 micrometers, in particular 0.1 to 0.3 micrometers, remains adhering to the carrier of the thermal ink ribbon or the thermocarbon ribbon during use. This requirement of the invention would not be met if this additional intermediate layer were hydrophobic or lipophilic. There are compounds that are both hydrophilic and lipophilic.
  • hydrophilic character or part is sufficient, on the one hand, to ensure greater adhesion when printed on the support and, on the other hand, to achieve the desired effects.
  • Water-soluble starch and cellulose derivatives such as in particular with methyl cellulose, carboxymethylellulose and / or hydroxymethyl starch, and water-soluble polymers in the form of polyvinylpyrrolidone, polyvinyl alcohol, polyvinyl acrylates and / or methacrylates, and water-soluble melamine resins, in particular, have proven to be particularly suitable organic substances of a hydrophilic character Form of a melamine-formaldehyde precondensate.
  • melamine resins are particularly suitable, in particular melamine-formaldehyde precondensates.
  • the above substances are preferably applied to the support of the thermal ink ribbon in aqueous solution or dispersion using customary application techniques, for example using a doctor blade.
  • the water is then evaporated at an elevated temperature, preferably at a temperature of 80 to 100 ° C.
  • the melting ink is then applied to this composite material using known technologies.
  • aminoplast precondensates Particular representatives of these compounds, which are also referred to as “aminoplast precondensates”, are urea-formaldehyde precondensates, the term “urea” being largely understood. Suitable ureas include z. B. urea itself, thiourea, melamine, guranidine, N-alkylurea and the like. Typical aminoplast precondensates include, in particular, monomethylol urea, Dimethylol urea and / or water-soluble low molecular weight urea-formaldehyde condensation products made from monomethylol urea, dimethylol urea, urea or formaldehyde.
  • the specific melamine compounds of this type include the polymeric methylolmelamine and the polymeric methylated methylolmelamine, each of low molecular weight.
  • a monomer of the above starting compound in particular methylolmelamine or the methylated methylolamine, to the support in an aqueous medium, so that partial condensation ensues at elevated temperature when the water is evaporated, which causes the desirable chemical characteristic of the intermediate layer.
  • partially saponified melamine resin (trademark Madurit® MW 815 from Hoechst AG), methyl cellulose (Thylose® MH 200K from Hoechst AG) and polyvinylpyrrolidone (Luviskol® K30 from BASF AG ).
  • the effect sought according to the invention can be further improved by adding pigments to the organic substance or its dispersion before application to the carrier in such proportions that the layer of the organic substance is roughened on the surface, the surface roughening being on the side of the layer Melting paint favors the desired effect.
  • the pigments such as powdery silicon dioxide, preferably make up 5 to 25% by weight of the infusible organic substance of the intermediate layer.
  • the effects which can be achieved with the invention can easily be determined by means of a reflectometer as an aid for gloss assessment according to DIN-67 530.
  • a standard material with a gloss value of 100% is determined and for this purpose, expressed as a percentage, the gloss value is determined, which is obtained when the melting color of the respective thermal ink ribbon designed according to the invention is printed on paper. It is therefore a relative gloss value.
  • the voltage which has been imposed on the thermal printer and which is a measure of the thermal pressure energy introduced is defined as a further coordinate. With conventional thermal ribbons, the curve profile shown in the following FIG. 1 is established (dotted line).
  • a thermal ink ribbon was produced in which the melting ink contained 15% by weight of ester wax, 50% by weight of paraffin, 20% by weight of ethylene vinyl acetate and 10% by weight of carbon black.
  • the carrier consisted of a polyester.
  • the intermediate layer had the following composition: 1.4% by weight, partially saponified melamine resin (trademark Madurit MW® 815 / sold by Hoechst AG), 2.0% by weight of an acrylate dispersion (Mowilith® VDM 7830, approx.
  • Example 2 Compared to the information in Example 1, the formulation of the intermediate layer was only changed. This consisted of 90% by weight of water, 10% by weight of methyl cellulose (Tylose® MH 200K / sold by Hoechst AG).
  • Example 2 Compared to Example 1, only the material of the intermediate layer was changed. It consisted of 90% by weight of water and 10% by weight of polyvinlypyrrolidone (Luwiskol® K30 / sold by BASF AG).

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Thermofarbband, insbesondere Thermocarbonband, mit einem üblichen Träger, einer auf einer Seite des Trägers ausgebildeten Schicht einer Aufschmelzfarbe und einer zwischen dem Träger und der Aufschmelzfarbe angeordneten weiteren Schicht, die eine hydrophile organische Substanz enthält und die zum Träger eine stärkere Adhäsion als zur Aufschmelzfarbe aufweist.
  • Thermofarbbänder sind seit längerem bekannt. Sie weisen auf einem folienartigen Träger; beispielsweise aus Papier, einem Kunststoff oder dergleichen, eine Aufschmelzfarbe auf, insbesondere in Form einer kunststoff- und/oder wachsgebundenen Farbstoff- oder Rußschicht. Die Aufschmelzfarbe wird bei Thermofarbbändern mittels eines Wärmedruckkopfes geschmolzen und auf ein Aufzeichnungspapier bzw. ein Druckpapier übertragen. Thermische Drucker bzw. Wärmedruckköpfe, die für diesen Vorgang verwendet werden, sind z.B. aus den DE-B-2 062 494 und 2 406 613 sowie der DE-A-3 224 445 bekannt. Im einzelnen kann dabei z.B. wie folgt vorgegangen werden: auf dem Wärmedruckkopf des Druckers wird ein aus beheizten Punkten bestehender und auf ein Papierblatt aufzudruckender Buchstabe ausgebildet. Der Wärmedruckkopf drückt das Thermofarbband auf das zu beschreibende Papier. Der aufgeheizte Buchstabe des Wärmedruckkopfes einer Temperatur von etwa 400°C führt dazu, daß die Aufschmelzfarbe an der beheizten Stelle aufgeschmolzen und auf das Papierblatt übertragen wird. Der benutzte Teil des Thermofarbbandes wird einer Spule zugeführt.
  • Das Thermofarbband kann verschiedene Aufschmelzfarben nebeneinander aufweisen. Mit der Kombination der drei Grundfarben Blau, Gelb und Rot lassen sich somit farbige Druckbilder herstellen. Gegenüber der üblichen Farbfotographie entfällt ein nachteiliges Entwickeln und Fixieren. Thermodrucker lassen sich mit großer Schreibgeschwindigkeit (ein DIN-A4-Blatt läßt sich in etwa 10 s bedrucken) und ohne störende Nebengeräusche betreiben.
  • Neben den oben geschilderten Thermofarbbändern gibt es auch solche, bei denen das Wärmesymbol nicht durch einen Wärmedruckkopf, sondern durch Widerstandsbeheizung eines speziell ausgestalteten folienartigen Trägers erfolgt. Die Aufschmelzfarbe, die die eigentliche "Funktionsschicht" beim Druckvorgang ist, enthält die bereits oben geschilderten Materialien. In der Fachwelt spricht man von einem "ETR"-Material ("Electro Thermal Ribbon"). Ein entsprechendes Thermotransfer-Drucksystem wird beispielsweise in der US-A-4 309 117 beschrieben.
  • Aus der JP-A-60-236788 ist ein Thermofarbband bekannt, das zwischen der Schicht der Aufschmelzfarbe und dem Träger eine Zwischenschicht aufweist. Die Zwischenschicht weist eine stärkere Adhäsion zum Träger als zur Aufschmelzfarbe, auch in geschmolzenem Zustand, auf. Die bekannte Zwischenschicht besteht aus einem Acrylharz. Acrylharze gehören zu den Thermoplasten (vgl. Römpps Chemie-Lexikon, 8. Aufl., 1979, Bd. 1, S. 55). Die JP-A-59-165690 offenbart ein Thermofarbband mit einer Zwischenschicht, welche aus einem Zellulosederivat, nämlich Zelluloseestern, besteht. Zelluloseester sind schmelzbar.
  • Bei den bisher bekannten Thermofarbbändern hat es sich beim Ausdrucken gezeigt, daß die auf dem Druckpapier enthaltenen Symbole bzw. Schriftzeichen stark glänzen, was für das Auge des Betrachters unangenehm ist.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Thermofarbband der eingangs beschriebenen Art so weiterzubilden, daß der Glanz der ausgedruckten Symbole bzw. Schriftzeichen merklich herabgesetzt wird.
  • Diese Aufgabe wird bei einer Weiterbildung des eingangs bezeichneten bekannten Thermofarbbandes dadurch gelöst, daß die hydrophile organische Substanz beim Thermodruckvorgang nicht schmelzbar ist.
  • Zwischenschichten sind bei Thermofarbbändern bekannt, so beispielsweise aus der US-A-4617 224 und der DE-A-36 34 049. Die in diesen Druckschriften beschriebenen Zwischenschichten sollen einem verbesserten Multiuse dienen bzw. ein verbessertes Schreiben auf rauhem Papier ermöglichen.
  • Wesentliches Merkmal des erfindungsgemäßen Thermofarbbandes ist eine beim Thermodruckvorgang nicht schmelzbare hydrophile organische Substanz, bei der es sich regelmäßig um eine polymere Substanz handelt, die beim Thermodruckvorgang eine stärkere Adhäsion zum Träger als zur aufgeschmolzenen Aufschmelzfarbe aufweist. Somit bleibt diese Schicht der organischen Substanz, die vorzugsweise eine Stärke von 0,05 bis 0,5 Mikrometern, insbesondere von 0,1 bis 0,3 Mikrometern, aufweist, auf dem Träger des Thermofarbbandes bzw. des Thermocarbonbandes bei der Anwendung haften. Dieses Erfordernis der Erfindung würde nicht erfüllt werden, wenn diese zusätzliche Zwischenschicht hydrophob bzw. lipophil wäre. Es gibt zwar Verbindungen, die sowohl hydrophil als auch lipophil sind. Entscheidend ist jedoch, daß im Sinne der Erfindung der hydrophile Charakter bzw. Teil ausreicht, um einerseits die stärkere Haftung beim Ausdruck auf dem Träger zu gewährleisten und andererseits die angestrebten Effekte erzielen zu lassen. Als besonders geeignete organische Substanz hydrophilen Charakters haben sich wasserlösliche Stärke- und Zellulosederivate, wie insbesondere mit Methylzellulose, Carboxymethylellulose und/oder Hydroxymethylstärke, sowie wasserlösliche Polymere in Form von Polyvinylpyrrolidon, Polyvinylalkohol, Polyvinylacrylaten und/oder -methacrylaten sowie wasserlösliche Melamin-Harze, insbesondere in Form eines Melamin-Formaldehyd-Vorkondensates, erwiesen. Unter den aufgezählten organischen Substanzen sind besonders die Melamin-Harze geeignet, insbesondere Melamin-Formaldehyd-Vorkondensate.
  • Die obigen Substanzen werden vorzugsweise in wäßriger Lösung bzw. Dispersion nach üblichen Auftragstechniken, beispielsweise mit einer Rakel, auf den Träger des Thermofarbbandes aufgetragen. Das Wasser wird anschließend bei erhöhter Temperatur abgedampft, vorzugsweise bei einer Temperatur von 80 bis 100°C. Anschließend wird die Aufschmelzfarbe nach bekannten Technologien auf dieses Verbundmaterial aufgetragen.
  • Besondere Vertreter dieser auch als "Aminoplast-Vorkondensate" bezeichneten Verbindungen sind Harnstoff-Formaldehyd-Vorkondensate, wobei der Begriff "Harnstoff" weitestgehend zu verstehen ist. So zählen zu den geeigneten Harnstoffen z. B. Harnstoff selbst, Thioharnstoff, Melamin, Guranidin, N-Alkylharnstoff und dergleichen. Zu den typischen Aminoplast-Vorkondensaten zählen insbesondere Monomethylolharnstoff, Dimethylolharnstoff und/oder wasserlösliche niedermolekulare Harnstoff-Formaldehyd-Kondensationsprodukte aus Monomethylolharnstoff, Dimethylolharnstoff, Harnstoff oder Formaldehyd. Zu den konkreten Melamin-Verbindungen dieses Typs zählen das polymere Methylolmelamin und das polymere methylierte Methylolmelamin, jeweils niedrigen Molekulargewichts. Grundsätzlich bestünde auch die Möglichkeit, ein Monomeres der obigen Ausgangsverbindung, insbesondere Methylolmelamin oder das methylierte Methyolmelamin in wäßrigem Medium auf die Träger aufzutragen, so daß sich bei erhöhter Temperatur beim Abdampfen des Wassers eine Teilkondensation anschließt, die die wünschenswerte chemische Charakteristik der Zwischenschicht hervorruft. In der Praxis haben sich insbesondere folgende Handelsprodukte als vorteilhaft erwiesen: teilverseiftes Melaminharz (Warenzeichen Madurit® MW 815 von der Firma Hoechst AG), Methylzellulose (Thylose® MH 200K von der Firma Hoechst AG) und Polyvinylpyrrolidon (Luviskol® K30 von der Firma BASF AG).
  • Der erfindungsgemäß angestrebte Effekt kann dadurch noch verbessert werden, indem der organischen Substanz bzw. deren Dispersion vor dem Auftragen auf den Träger Pigmente in solchen Mengenanteilen einverleibt werden, daß die Schicht der organischen Substanz oberflächlich aufgerauht ist, wobei die oberflächliche Aufrauhung zur Seite der Schicht der Aufschmelzfarbe den angestrebten Effekt begünstigt. Die Pigmente, wie beispielsweise pulvriges Siliciumdioxid, machen dabei vorzugsweise 5 bis 25 Gew.-% der unschmelzbaren organischen Substanz der Zwischenschicht aus.
  • Wenn mit dem erfindungsgemäßen Thermofarbband Schriftzeichen bzw. Symbole auf einem üblichen Papier erzeugt werden, dann wird, wie physikalische Messungen zeigen, der Glanzwert beträchtlich herabgesetzt. Worauf diese Glanzwertherabsetzung exakt zurückgeht, ist nicht geklärt. Insbesondere muß es überraschen, daß die erfindungsgemäß vorgesehene Zwischenschicht auf dem Träger zurückbleibt und somit nicht unmittelbar auf dem ausgedruckten Symbol den Glanzwert herabsetzt. Es ist anzunehmen, daß diese Zwischenschicht beim Übertragungsvorgang bzw. bei der Übertragung des aufgeschmolzenen Symbols in irgendeiner Weise einen -Oberflächeneffekt ausübt, der zu dieser Glanzwertherabsetzung führt. Dabei spielt es für die erzielten Effekte keinerlei Rolle, welcher Art der Träger oder auch die Aufschmelzfarbschicht ist. Hierbei lassen sich alle üblichen Trägermaterialien und/oder Aufschmelzfarbmaterialien heranziehen. Das Wesen der Erfindung liegt also uneingeschränkt in der speziellen Zwischenschicht.
  • Die mit der Erfindung erzielbaren Effekte lassen sich mittels eines Reflektometers als Hilfsmittel zur Glanzbeurteilung nach DIN-67 530 ohne weiteres bestimmen. Dabei wird ein Standardmaterial mit dem Glanzwert von 100% festgelegt und hierzu, in Prozenten ausgedrückt, der Glanzwert ermittelt, der sich beim Ausdrucken der Aufschmelzfarbe des jeweiligen erfindungsgemäß ausgestalteten Thermofarbbands auf Papier einstellt. Es handelt sich daher um einen relativen Glanzwert. Als weitere Koordinate wird die Spannung festgelegt, die dem Thermodrucker auferlegt worden ist und die ein Maß für die eingebrachte Thermodruckenergie. Bei üblichen Thermofarbbändern stellt sich der aus der nachfolgenden Fig. 1 ersichtliche Kurvenverlauf ein (gepunktete Linie). Es ist bei einer möglichst und auch wünschenswert niedrigen Voltbeaufschlagung ein relativer Glanzwert von etwa 27% feststellbar, während der erfindungsgemäß erzielte Wert merklich niedriger, bei etwa 18% liegt. Eine weitere Senkung würde keinen wesentlichen Vorteil bringen da das Auge die erfindungsgemäß erzielten relativen Glanzwerte als Mattglanz einstuft.
  • Die Erfindung soll nachfolgend anhand von Beispielen vorteilhafter Rezepturen noch näher erläuert werden.
    • Beispiel 1
  • Es wurde ein Thermofarbband hergestellt, bei dem die Aufschmelzfarbe 15 Gew.-% Esterwachs, 50 Gew.-% Paraffin, 20 Gew.-% Ethylenvinylacetat und 10 Gew.-% Ruß enthielt. Der Träger bestand aus einem Polyester. Die Zwischenschicht wies folgende Zusammensetzung auf: 1,4 Gew.-%, teilverseiftes Melaminharz (Warenzeichen Madurit MW® 815 / vertrieben von der Firma Hoechst AG), 2,0 Gew.-% einer Acrylatdispersion (Mowilith® VDM 7830, ca. 50%ig / vertrieben von der Firma Hoechst AG) 0,2 Gew.-% Erosil® (Siliciumdioxidpigment), 66,4 Gew.-% Wasser, 30,0 Gew.-% Ethylalkohol und 0,03 Gew.-% Paratoluolsulfonsäure (zur Härtung des Madurits®). Diese Dispersion wurde mit einer üblichen Rackel auf den Träger aufgetragen und anschließend der Lösungsmittelanteil bei etwa 80°C abgedampft. Die Schichtstärke der Zwischenschicht betrug etwa 0,05 Mikrometer. Auf diese Zwischenschicht wurde anschließend die oben bezeichnete Aufschmelzfarbe nach dem üblichen Schmelzverfahren aufgetragen. Ohne die Zwischenschicht wurde ein Glanzwert von etwa 27% erzielt, während der erfindungsgemäß erhaltene Glanzwert etwa 18% betrug.
    • Beispiel 2
  • Gegenüber den Angaben des Beispiels 1 erfolgte lediglich eine Änderung der Rezeptur der Zwischenschicht. Diese bestand aus 90 Gew.-% Wasser, 10 Gew.-% Methylzellulose (Tylose® MH 200K / vertrieben von der Firma Hoechst AG).
    • Beispiel 3
  • Gegenüber dem Beispiel 1 wurde lediglich das Material der Zwischenschicht geändert. Es bestand zu 90 Gew.-% aus Wasser und 10 Gew.-% aus Polyvinlypyrrolidon (Luwiskol® K30 / vertrieben von der Firma BASF AG).

Claims (7)

  1. Thermofarbband, insbesondere Thermocarbonband, mit einem üblichen Träger, einer auf einer Seite des Trägers ausgebildeten Schicht einer Aufschmelzfarbe und einer zwischen dem Träger und der Aufschmelzfarbe angeordneten weiteren Schicht, die eine hydrophile organische Substanz enthält und die zum Träger eine stärkere Adhäsion als zur Aufschmelzfarbe aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die hydrophile organische Substanz beim Thermodruckvorgang nicht schmelzbar ist.
  2. Thermofarbband nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht der hydrophilen organischen Substanz eine Stärke von 0,05 bis 0,5 Mikrometern aufweist.
  3. Thermofarbband nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die hydrophile organische Substanz ein wasserlösliches Stärke- oder Zellulosederivat ist.
  4. Thermofarbband nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Derivat Methylzellulose, Carboxymethylzellulose und/oder Hydroxymethylstärke ist.
  5. Thermofarbband nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die hydrophile organische Substanz ein wasserlösliches Polymer in Form von Polyvinylpyrrolidon oder Polyvinylalkohol ist.
  6. Thermofarbband nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die hydrophile organische Substanz ein wasserlösliches Melamin-Harz, insbesondere in Form eines MelaminFormaldehyd-Vorkondensates ist.
  7. Thermofarbband nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht der hydrophilen Substanz durch Einverleibung von Pigmenten oberflächlich aufgerauht ist.
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DE3738934 1987-11-17

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EP0316674A2 EP0316674A2 (de) 1989-05-24
EP0316674A3 EP0316674A3 (en) 1990-07-25
EP0316674B1 true EP0316674B1 (de) 1993-08-11

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EP (1) EP0316674B1 (de)
JP (1) JP2656093B2 (de)
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DE (2) DE3738934A1 (de)
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