EP0128131B1 - Verfahren zum Entfernen von Schwefel bei der Erschmelzung von Roheisen - Google Patents
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- EP0128131B1 EP0128131B1 EP84890076A EP84890076A EP0128131B1 EP 0128131 B1 EP0128131 B1 EP 0128131B1 EP 84890076 A EP84890076 A EP 84890076A EP 84890076 A EP84890076 A EP 84890076A EP 0128131 B1 EP0128131 B1 EP 0128131B1
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C21—METALLURGY OF IRON
- C21B—MANUFACTURE OF IRON OR STEEL
- C21B13/00—Making spongy iron or liquid steel, by direct processes
- C21B13/0006—Making spongy iron or liquid steel, by direct processes obtaining iron or steel in a molten state
- C21B13/0013—Making spongy iron or liquid steel, by direct processes obtaining iron or steel in a molten state introduction of iron oxide into a bath of molten iron containing a carbon reductant
- C21B13/002—Reduction of iron ores by passing through a heated column of carbon
Definitions
- the invention relates to a method for removing sulfur in the melting of pig iron in a coal fluidized bed.
- the invention now aims to avoid such a separate desulphurization of the melt and to carry out most or all of the desulphurization work not only of the coal but also of the melt in the smelting reactor.
- the invention essentially consists in that lumpy and granular desulfurizing agent is introduced into the carbon fluidized bed and in the slag layer, that the portion of the desulfurizing agent for the coal spines is in the grain size range of 0.5-5 mm and the portion of the desulfurizing agent for the Slag in the grain size range of 5 - 50mm is introduced and that the proportion of lumpy desulfurizing agent in the total mixture is selected to be less than or equal to 50% by weight.
- Such a control possibility is achieved according to the invention by introducing the proportion of the desulfurization agent for the coal fluidized bed in the grain size range of 0.5-5 mm and the proportion of the desulfurization agent for the slag in the grain size range of 5-50 mm, these two proportions being varied within wide limits can and in this way an adjustment of the heavy weight of the desulfurization reaction to the fluidized bed or the slag layer can be achieved.
- the desulfurization reaction with CaO is endothermic and preferably takes place in the direction of higher temperatures.
- the feedstocks intended for post-desulphurization have already been metered into the melter gasifier in granular and / or lumpy form and whirled together with the coal according to their grain size. They bind the carbon sulfur in a solid, liquid or sublimed state of aggregation or, in the case of a coarser grain, immediately fall through the fluidized bed and slowly dissolve in the slag layer in close contact with the melting iron sponge.
- the heavy weight of the desulfurization reaction can be shifted into the fluidized bed or into the slag layer by varying the lumpy or granular fraction of the desulfurization agent.
- manganese, calcium, magnesium, alkalis or rare earths in the form of oxides, carbides, carbonates, alloys, mixed metals or in metallic form can be used as the desulfurizing agent.
- the use of calcium carbonate alone has the disadvantage that, when charging directly into the carburetor, considerable amounts of energy are required to drive off and convert C0 2 .
- Calcium carbide is therefore used according to the invention in a particularly preferred manner as a desulfurization agent. The desulfurization reaction with CaC 2 takes place with the release of energy and preferably in the direction of low temperatures.
- Calcium carbide also acts as a deoxidizer to reduce the FeO content in the slag.
- the reaction products CaO and CaS are taken up by the slag.
- the process according to the invention is advantageously carried out in such a way that the granular and the lumpy portion of the desulfurization agent is introduced above or laterally into the carbon fluidized bed.
- the desulfurization agent can be introduced in a simple manner together with coal, aggregates or recycling materials.
- the desulfurizing agents are at least partially introduced in agglomerated form.
- the invention is explained in more detail below using an exemplary embodiment.
- About 1000 kg of coal were used in a smelting gasifier per ton of pig iron.
- the coal had a sulfur content of 1.0%.
- the sulfur was composed of 60% organically bound sulfur and 40% inorganic sulfur (pyrite, sulfide, sulfate-S). Most of the inorganic sulfur was released during the degassing of the coal and went into the reducing gas. The remaining sulfur, approx. 6-7 kg / t pig iron, was converted into the gaseous state in the fluidized bed during combustion in front of the nozzles or gasification of the coked coal (S-Dampf, S0 2 , COS).
- the gaseous sulfur came into contact with the fine-grained CaC 2 and was bound to CaS.
- About 4 kg of S were converted into CaS in this way.
- the remaining 3 kg were either absorbed by the aggregate lime or by the hot sponge iron that fell through the fluidized bed.
- the iron sponge containing Fe was then desulfurized on contact with the lumpy calcium carbide floating on the slag surface.
- the reaction product CaS dissolved in the slag.
- the sulfur content of the slag was between 2 and 3% and the sulfur in pig iron was 0.1%.
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Description
- Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Entfernen von Schwefel bei der Erschmelzung von Roheisen in einer Kohlewirbelschicht.
- Für das Schmelzen von zumindest teilweise reduziertem Eisenerz, insbesondere Eisenschwamm, wurden Verfahren vorgeschlagen, welche unter Verwendung eines Einschmelzvergasers arbeiten, in welchem durch eingebrachte Kohle und eingeblasenes sauerstoffhaltiges Gas die zum Schmelzen des reduzierten Materials erforderliche Wärme und ein Reduktionsgas erzeugt werden. Ein derartiges Einschmelzverfahren ist beispielsweise der DE-OS 28 43 303 zu entnehmen. Derartige Reduktionsv-erfahren wurden vor allen Dingen im Hinblick auf die Verwendung von schlecht oder nicht verkokbaren Kohlenstoffträgern entwickelt, welche sich durch einen relativ hohen Schwefelgehalt auszeichnen. Bei derartigen Verfahrensweisen wird somit ein hoher Schwefelanteil über die Kohle in das Bad eingebracht, und es ist der Schwefelgehalt im Metall üblicherwiese wesentlich grösser als der Schwefelgehalt im vergleichbaren Hochofenroheisen. Die Reaktion in derartigen Einschmelzvergasern läuft relativ rasch ab, und auf Grund des raschen Materialdurchganges durch das Wirbelbett wird üblicherweise nur ein geringer Siliziumgehalt von unter 0,2% und ein FeO-Gehalt in der Schlacke erzielt, welcher höher liegt als der FeO-Gehalt in einer Hochofenschlacke. Beide dieser Tatsachen beeinträchtigen die Entschwefelungsreaktion mit Kalk.
- Eine ausreichende Entschwefelung von mit derartigen Verfahren erschmolzenem Roheisen konnte daher bisher nur in der Pfanne und damit unter zusätzlichem Energieverbrauch sinnvoll erzielt werden.
- Aus Stahl und Eisen 102 (1982) Nr. 19 S. 927-928 ist es bei einem Kohlereduktionsverfahren zur Roheisenerzeugung aus Erz und Rohkohle unter Verwendung eines Einsehmelzvergasers bekannt geworden, Zusehtagstoffe wie Kalkstein oder Sand oder entsprechende Gemische zum Erz und zur Kohle zuzugeben.
- Die Erfindung zielt nun darauf ab, eine derartige gesonderte Entschwefelung der Schmelze zu vermeiden und den Grossteil oder die gesamte Entschwefelungsarbeit nicht nur der Kohle, sondern auch der Schmelze bereits in dem Schmelzreaktor vorzunehmen. Zur Lösung dieser Aufgabe besteht die Erfindung im wesentlichen darin, dass stückiges und körniges Entschwefelungsmittel in die Kohlewirbelschicht und in die Schlackenschicht eingebracht wird, dass dec Anteil des Entschwefelungsmittels für die KohIewirbe!schicht im Korngrössenbereich von 0,5- 5mm und der Anteil des Entschwefelungsmittelsfür die Schlacke im Korngrössenbereich von 5 - 50mm eingebracht wird und dass der Anteil an stückigem Entschwefelungsmittel im Gesamtgemisch kleiner gleich 50 Gew.% gewählt wird. Eine Verwendung von staubförmigem Feinkalk in Form von Kalkhydrat oder gebranntem Kalk hat sich als nachteilig herausgestellt, da staubförmiger Feinkalk zum Grossteil mit dem eingeblasenen Gas wieder ausgetragen wird und nur ein mengenmässig geringer Anteil für die Entschwefelung im Schmelzraum zur Verfügung steht. Die ausschliessliche Verwendung von stückigem Brandkalk führt auf Grund der Bildung einer Dicalciumsilikatschicht an der Kornoberfläche zu einer ungenügenden Auflösung in der meist sauren Schlacke aus der Kohleasche. Die Verwendung von körnigem Entschwefelungsmittel in der Kohlewirbelschicht erlaubt es, einen Grossteil der Entschwefelungsarbeit bereits während der Schmelzreduktionsvorgänge in der fluidisierten Phase durchzuführen, und die zusätzliche Zugabe von stückigem Entschwefelungsmittel, welches in der Kohlewirbelschicht nicht gänzlich reagiert, führt zu einer weiteren Entschwefelung durch Austauschvorgänge in der Grenzzone von Schlacke und Wirbelbett.
- Die Zugabe von stückigen und körnigen Entschwefelungsmitteln in die Kohlewirbelschicht bringt im Vergleich mit dem Entschwefeln ausserhalb des Schmelzgefässes unter anderem eine optimale Verteilung und lange Aufenthaltsdauer der Entschwefelungsmittel im Wirbelbett bzw. an der Schlackenoberfläche und dadurch ideale kinetische Voraussetzungen mit sich. Durch die kombinierte Beaufschlagung der Entschwefelungsräume (Wirbelbett für Kohleentschwefelung und Schlackenschicht für Eisenentschwefelung) ergibt sich die Möglichkeit einer Steuerung der Entschwefelung, wobei Körnung und Qualität des Entschwefelungsmittels eine wichtige Rolle spielen. Eine derartige Steuerungsmöglichkeit wird erfindungsgemäss dadurch erzielt, dass der Anteil des Entschwefelungsmittels für die Kohlewirbelschicht im Korngrössenbereich von 0,5-5mm und der Anteil des Entschwefelungsmittels für die Schlacke im Korngrössenbereich von 5-50mm eingebracht wird, wobei diese beiden Anteile in weiten Grenzen variiert werden können und auf diese Weise eine Einstellung des Schwergewichtes der Entschwefelungsreaktion auf das Wirbelbett oder die Schlackenschicht erzielt werden kann.
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- Ist die Sauerstoffaktivität bzw. der FeO-Gehalt der Schlacke hoch, dann muss mit einer Beeinträchtigung der Entschwefelungseffizienz gerechnet werden, vor allem auch deshalb, weil der Si-Gehalt des erschmolzenen Metalls niedrig liegt.
- Auf Grund dieses Faktums und wegen des hohen Schwefeleinbringens durch die Kohle wird im Kohlewirbelbett erschmolzenes Roheisen im Schwefelgehalt immer deutlich höher liegen als Hochofenroheisen. Eine Entschwefelung ausserhalb des Schmelzgefässes mit grossen spezifischen Mengen der bekannten Entschwefelungsmittel Calciumcarbid, Soda, Magnesium usw. ist daher notwendig. Erfindungsgemäss werden nun die zur Nachentschwefelung vorgesehenen Einsatzstoffe in körniger und/oder stückiger Form schon in den Einschmelzvergaser zudosiert und entsprechend ihrer Korngrösse zusammen mit der Kohle gewirbelt. Sie binden dabei in festem, flüssigem oder sublimiertem Aggregatzustand den Kohleschwefel ab oder fallen im Falle einer gröberen Körnung sofort durch die Wirbelschicht hindurch und lösen sich in engem Kontakt mit dem aufschmelzenden Eisenschwamm langsam in der Schlackenschicht auf. Durch Variation des stückigen bzw. des körnigen Anteils des Entschwefelungsmittels kann das Schwergewicht der Entschwefelungsreaktion in die Wirbelschicht bzw. in die Schlackenschicht verlagert werden.
- Im Rahmen des erfindungsgemässen Verfahrens können als Entschwefelungsmittel Mangan, Calcium, Magnesium, Alkalien oder seltene Erden in Form von Oxiden, Carbiden, Karbonaten, Legierungen, Mischmetallen oder in metallischer Form eingesetzt werden. Die Verwendung von Calciumkarbonat allein hat jedoch den Nachteil, dass bei einer direkten Chargierung in den Vergaser nicht unbeträchtliche Energiemengen für die Austreibung und Umsetzung von C02 erforderlich sind. In besonders bevorzugter Weise wird daher erfindungsgemäss Calciumcarbid als Entschwefelungsmittel eingesetzt. Die Entschwefelungsreaktion mit CaC2 läuft unter Energieabgabe und bevorzugt in Richtung niedriger Temperaturen ab.
- Calciumcarbid bewirkt auch als Desoxidationsmittel eine Verringerung des FeO-Gehaltes in der Schlacke. Die Reaktionsprodukte CaO und CaS werden von der Schlacke aufgenommen. In vorteilhafter Weise wird im Rahmen des erfindungsgemässen Verfahrens so vorgegangen, dass der körnige und der stückige Anteil des Entschwefelungsmittels oberhalb der Kohlewirbelschicht oder seitlich in diese aufgegeben wird. Hierbei kann das Entschwefelungsmittel in einfacher Weise zusammen mit Kohle, Zuschlags- oder Kreislaufstoffen eingebracht werden.
- Zur Einstellung der günstigsten Korngrössen ist es vorteilhaft, wenn die Entschwefelungsmittel zumindest teilweise in agglomerierter Form eingebracht werden.
- Die Erfindung wird nachfolgend an Hand eines Ausführungsbeispieles näher erläutert. Pro Tonne Roheisen wurden in einem Einschmelzvergaser etwa 1000 kg Kohle eingesetzt. Die Kohle hatte einen Schwefelgehalt von 1,0%. Der Schwefel setzte sich aus 60% organisch gebundenem Schwefel und 40% anorganischem Schwefel (Pyrit, Sulfide, Sulfat-S) zusammen. Der grösste Teil an anorganischem Schwefel wurde bei der Entgasung der Kohle frei und ging ins Reduktionsgas. Der Restschwefel, ca. 6-7 kg/t Roheisen, wurde im Wirbelbett bei der Verbrennung vor den Düsen bzw. Vergasung der verkokten Kohle in den gasförmigen Zustand übergeführt (S-Dampf, S02, COS). Bei der Wirbelung kam der gasförmige Schwefel mit dem feinkörnigen CaC2 in Kontakt und wurde zu CaS abgebunden. Etwa 4 kg S wurden auf diese Weise in CaS übergeführt. Die restlichen 3 kg wurden entweder vom Zuschlagskalk oder vom heissen Eisenschwamm, der durch das Wirbelbett hindurchfiel, absorbiert. Der FeShältige Eisenschwamm wurde anschliessend beim Kontakt mit dem auf der Schlackenoberfläche schwimmenden stückigen Calciumcarbid entschefelt.
- Bei einem Ausnutzungsgrad von 80% des eingesetzten Calciumcarbids ergab sich nachfolgende Gleichung:
- 12 kg CaC2 + 6 kg S = 13,5 kg CaS + 4,5 kg C ein Bedarf von 15 kg CaC2, wobei % in körniger und % in stückiger Form chargiert wurde.
- Das Reaktionsprodukt CaS löste sich in der Schlacke. Je nach spezifischer Schlackenmenge lag der Schwefelgehalt der Schlacke zwischen 2 und 3% und der Schwefel im Roheisen bei 0,1%.
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