DK150595B - Azolyl-carboxylsyre-derivater til anvendelse som fungicider, fungicidemidler indeholdende disse samt anvendelse af azolyl-carboxylsyre-derivaterne - Google Patents

Azolyl-carboxylsyre-derivater til anvendelse som fungicider, fungicidemidler indeholdende disse samt anvendelse af azolyl-carboxylsyre-derivaterne Download PDF

Info

Publication number
DK150595B
DK150595B DK352377AA DK352377A DK150595B DK 150595 B DK150595 B DK 150595B DK 352377A A DK352377A A DK 352377AA DK 352377 A DK352377 A DK 352377A DK 150595 B DK150595 B DK 150595B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
active substance
attack
plants
active
weight
Prior art date
Application number
DK352377AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK150595C (da
DK352377A (da
Inventor
Wolfgang Kraemer
Joerg Stetter
Karl Heinz Buechel
Paul-Ernst Frohberger
Wilhelm Brandes
Original Assignee
Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
Publication of DK352377A publication Critical patent/DK352377A/da
Publication of DK150595B publication Critical patent/DK150595B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK150595C publication Critical patent/DK150595C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/12Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/48Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with two nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/501,3-Diazoles; Hydrogenated 1,3-diazoles
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/64Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/647Triazoles; Hydrogenated triazoles
    • A01N43/6531,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/56Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms or radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

150595
Den foreliggende opfindelse angår hidtil ukendte azo-lyl-carboxylsyrederivater til anvendelse som fungicider, fungicide midler indeholdende disse samt anvendelse af azolyl-carboxyl-syre-derivaterne.
Det er allerede kendt, at især i phenoxydelen substituerede 1-(imidazol-l-yl)-3,3-dimethyl-l-phenoxybutan-2-oner eller -oler og 3,3-dimethyl-l-phenoxy-l-(l,2,4-triazol-l-yl)-butan-2--oner eller -oler har en god fungicid virkning (jvf. de tyske offentliggørelsesskrifter nr. 2.325.156, 2.333.354, 2.201.063 og 2.324.010. Deres yirkning er imidlertid især ved lave anvendelsesmængder og -koncentrationer ikke altid helt tilfredsstillende.
2 150595
Det har nu vist sig, at de hidtil ukendte azolyl-carboxylsyre--derivaterf aer er ejendommelige ved, at de har den almene formel R1 O- 0 - CH - A - C - R (I)
Zn ('’N R2 N-1 3 4 5 i hvilken R betyder grupperne -CO-OR , -CO-NR R eller cyano, 3 4 hvor R betyder alkyl med 1-6 carbonatomer, R betyder hydrogen
C
eller alkyl med 1-4 carbonatomer, og R betyder hydrogen eller 1 o alkyl med 1-4 carbonatomer, R og R^ er ens eller forskellige og betyder alkyl med 1-4 carbonatomer, A betyder en ketogruppe eller en CH(OH)-gruppe, Y betyder en CH-gruppe eller et nitrogenatom, Z betyder halogen, alkyl med 1-4 carbonatomer, tri-iiaorraethyl, nitro eller eventuelt halogensubstitueret phenyl, og n betyder hele tal fra O til 3, eller deres fysiologiske uskadelige salte, især additionssalte med naphthalen-l,5-disulfon-syre, hydrogenchlorid eller salpetersyre, har stærkere fungicidvirkning end de ovennævnte kendte forbindelser.
Sådanne forbindelser med formlen (I), i hvilken A betyder CH(OH)-gruppen, har to asymmetriske carbonatomer, og de kan derfor foreligge i de to geometriske isomere former (ery-thro- og threo-formen), der kan dannes i forskellige mængdeforhold. I begge tilfælde foreligger de som optiske isomere.
Samtlige isomere omfattes af opfindelsen.
Azolyl-carboxylsyre-derivaterne med formlen I fås, når brom-keto-carboxylsyrederivater med formlen R1 P-O-CH-CO-C-R (II)
Br R2 "n 3 150595 1 2 i hvilken R, R , R , Z og n har den ovenfor angivne betydning, omsættes med azoler med formlen NH (III)
Uy/ i hvilken Y har den ovenfor angivne betydning, eventuelt i nærværelse af et fortyndingsmiddel og et syrebindende middel, og eventuelt de herved dannede azolyl-keto-carboxylsyre-derivater på i og for sig kendt måde reduceres selektivt med komplekse borhydrider, eventuelt i nærværelse af et fortyndingsmiddel.
De fremstillede azolyl-carboxylsyre-derivater kan ved omsætning med de nævnte syrer omdannes til saltene.
Overraskende har de her omhandlede virksomme stoffer en betydelig højere fungicid virkning, især mod kornsygdomme, end de fra teknikkens stade kendte 1-(imidazol-l-yl)-3,3-dimethyl-l-phenoxy-bu-tan-2-oner eller -oler og 3,3-dimethyl-l-phenoxy-l-(1,2,4-triazol-l--yl)-butan-2-oner eller -oler der kemisk og virkningsmæssigt er nærtliggende stoffer. De her omhandlede virksomme stoffer udgør således en berigelse af teknikken.
Anvender man 4-brom-4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-3-keto-butansyre-ethylester og 1,2,4-triazol som udgangsstoffer, kan reaktionsforløbet gengives ved følgende formelskema: CH3 cl-/^-Ο-ΟΗ-ΟΟ-ό-ΟΟ-ΟΟ,Η. + II Π Base i i z 3 l* - N --------- ----—
Br CH, - HBr
3 H
_ CH3 ci-<Q>-o-ch-co-c-co-oc2 h, ΓΤΝνΝ CH3 N-ϋ 4 1505 S3
Anvender man 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-3-keto-4-(1,2,4--triazol-l-yl)-butansyre-ethylester og natriumborhydrid som udgangsstoffer, kan reaktionsforløbet gengives ved følgende formelskema: CH, O1 » „ NaBH* -O-CH-CO-C-CO-OCjjHs---->
fy 'HS
N-2 OH CH3 cl" n* X* CH3
&JI
De som udgangsstoffer anvendte brom-keto-carboxylsyre-deriva-ter med formlen II er hidtil ukendte- men kan fremstilles på kendt måde, ved at man f.eks. omsætter phenoler med formlen ^3'0H (IV) zn i hvilken Z og n har den ovenfor angivne betydning, med bromketoner med formlen R1
Br - CH, - CO - C - R (V) R2 2 i hvilken R, R og R har den ovenfor angivne betydning. Det tilbageblivende aktive hydrogenatom ombyttes derpå på sædvanlig måde med brom (jf. også fremstillingseksemplerne).
2
Som salte af. forbindelserne med formlen I kommer salte med fysiologisk uskadelige syrer på tale. Hertil hører fortrinsvis hydro-genhalogenidsyrer, f.eks. saltsyre og hydrogenbromidsyre, især saltsyre, phosphorsyre, salpetersyre, mono- og bifunktionelle carboxylsyrer og 5 150595 hydroxycarboxylsyrer, f.eks. eddikesyre, maleinsyre, ravsyre, fumarsyre, vinsyre, salicylsyre, citronsyre, sorbinsyre og mælkesyre og endvidere 1,5 -naphth'åleridi s ulf bnsyr e.
Til den her omhandlede omsætning kommer som fortyndingsmidler fortrinsvis indifferente organiske opløsningsmidler på tale. Hertil hører fortrinsvis ketoner, såsom diethylketon, især acetone og methyl-ethylketon, nitriler, såsom propionitril, især acetonitril, alkoholer, såsom ethanol eller isopropanol, ethere, såsom tetrahydrofuran eller dioxan, benzen, formamider, især dimethylformamid, og halogenerede carbonhydrider, såsom methylenchlorid, carbontetrachlorid eller chloroform.
Omsætningen foretages i nærværelse af et syrebindende middel. Man kan tilsætte alle sædvanligvis anvendelige uorganiske eller organiske syrebindende midler, såsom alkalimetalcarbonater, især natriumcar-bonat, kaliumcarbonat og natriumhydrogencarbonat, eller lavere tertiære alkylaminer, cycloalkylaminer eller aralkylaminer, især triethylamin, Ν,Ν-dimethylcyclohexylamin, dicyclohexylmethylamin, N,N-dimethylbenzyl-arnin, desuden pyridin og diazabicyclooctan.
Desuden kan man anvende et tilsvarende overskud af azol.
Reaktionstemperaturerne kan varieres inden for et større område Almindeligvis arbejder man mellem ca. 20 og 150°C, fortrinsvis ved 60-120°C. Ved nærværelse af et opløsningsmiddel arbejdes der hensigtsmæssigt ved kogepunktet for det pågældende opløsningsmiddel.
Ved gennemførelse af den her omhandlede fremgangsmåde anvender man pr. 1 mol af forbindelsen med formlen II fortrinsvis 1-2 mol azol og 1-2 mol syrebindende middel. Til isolering af forbindelsen med formlen I afdestilleres opløsningsmidlet, remanensen optages med et organisk opløsningsmiddel og vaskes med vand. Den organiske fase tørres med natriumsulfat og befries i vakuum for opløsningsmiddel. Remanensen renses ved destillation eller omkrystallisation.
Til den selektive reduktion kommer som fortyndingsmidler for den her omhandlede omsætning polære organiske opløsningsmidler på tale. Hertil hører fortrinsvis alkoholer, såsom methanol, ethanol, butanol og isopropanol, og ethere, såsom diethylether og tetrahydrofuran. Reaktionen gennemføres almindeligvis ved 0-30°C, fortrinsvis ved 0-20°C. Hertil anvender man pr. 1 mol af forbindelsen med formlen II ca. 1 mol af et borhydrid, såsom natriumborhydrid. Til isolering af forbindelserne med formlen I optages remanensen f.eks. i fortyndet saltsyre, indstilles derpå til alkalisk reaktion og ekstraheres med et organisk opløsningsmiddel, eller der tilsættes kun vand og udrystes med et organisk 6 150595
De her omhandlede virksomme stoffer udviser en stærk fungitoksisk og en bakteriotoksisk virkning. De beskadiger ikke kulturplanterne i de til bekæmpelse af svampe og bakterier nødvendige koncentrationer. Af disse grunde er de egnede til anvendelse som plantebeskyttelsesmidler til bekæmpelse af svampe og bakterier. Fungitoksiske midler anvendes ved plantebeskyttelse til bekæmpelse af Plasmodiophoromycetes, Oomycetes, Chytrodiomycetes, Zygomycetes, Ascomycetes, Basidiomycetes og Deuteromycetes.
De her omhandlede virksomme stoffer har et bredt virkningsspektrum og kan anvendes mod parasitære svampe, der angriber plantedele over jorden eller angriber planterne fra jorden, samt mod frøoverførbare sygdomsfremkaldere.
En særlig god virkning har de mod parasitære svampe på plantedele over jorden, såsom Erysiphe-arter, Uromyces-arter og Venturia-ar-ter, desuden Pyricularia- og Pellicularia-arter. Gode virkninger opnås mod fremkalderen af æbleskurv (Fusicladium dendriticum), bønnerust (Uromyces phaseoli) og agurkemeldug (Erysiphe cichoriacearum) samt mod svampen Pellicularia sasakii. De udviser desuden en høj virkning mod kornsygdomme, såsom kornmeldug, kornrust og bygflyvebrand. Det skal især fremhæves, at de her omhandlede virksomme stoffer ikke kun udviser en protektiv virkning, men også er kurativt virksomme, altså ved anvendelse efter infektionen er sket. Desuden skal der henvises til den systemiske virkning af stofferne. Det lykkes således at beskytte planterne mod svampeangreb, når man tilfører det virksomme stof gennem jorden og rødderne eller gennem såsæden til plantens dele over jorden.
Som plantebeskyttelsesmidler kan de her omhandlede stoffer anvendes til jordbehandling, såsædsbehandling og til behandling af plantedele over jorden.
De her omhandlede virksomme stoffer kan overføres i de sædvanlige præparater, såsom opløsninger, emulsioner, suspensioner, pulvere, pastaer og granulater. Disse anvendes på kendt måde f.eks. ved blanding af de virksomme stoffer med strækkemidler, altså flydende opløsningsmidler, under tryk stående fortættede gasser og/eller faste bærestoffer, eventuelt under anvendelse af overfladeaktive midler, altså emulgeringsmidler og/eller dispergeringsmidler og/eller skumfremkaldende midler. Når der anvendes vand som strækkemiddel, kan f.eks. også anvendes organiske opløsningsmidler som hjælpeopløsningsmidler. Som flydende opløsningsmidler kommer hovedsagelig følgende på tale: aromater, f.eks. xylen, toluen, benzen eller alkylnaphthalener, chlo- 7 150595 rerede aromatiske eller aliphatiske carbonhydrider, f.eks. chlorbenzener, chlorethylener eller methylenchlorid, aliphatiske carbonhydrider, f.eks. cyclohexan eller paraffiner, f.eks. jordoliefraktioner, alkohol, såsom butanol eller glycol samt deres ethere og estere, ketoner, såsom acetone, methylethylketon, methylisobutylketon eller cyclo-hexanon, stærk polære opløsningsmidler, såsom dimethylformamid og di-methylsulfoxid, samt vand. Med fortættede gasformige strækkemidler eller bærestoffer menes sådanne væsker, der ved normal temperatur og normalt tryk er gasformige, f.eks. aerosoldrivgasser, såsom halogencarbonhydri-der, f.eks. Freon. Som faste bærestoffer anvendes naturlige stenmelsarter, såsom kaoliner, lerjordsarter, talkum, kridt, kvarts, attapulgit, montmorillonit og diatoméjord, og syntetiske stenmelsarter, såsom høj-dispers kiselsyre, aluminiumoxid og silicater. Som emulgerings- og/eller skumfremkaldende midler kan nævnes: ikke-ionogene og anioniske emulgatorer, såsom polyoxyethylen-fedtsyreestere og polyoxyethylen-fedt-alkohol-ethere, f.eks. alkylarylpolyglycolether, alkylsulfonater, alkylsulfater, arylsulfonater samt proteinhydrolysater. Som disperge-ringsmidler kan f.eks. nævnes lignin, sulfitlud og methylcellulose.
De her omhandlede virksomme stoffer kan i præparaterne foreligge i blanding med andre kendte virksomme stoffer, såsom fungicider, insecticider, acaricider, nematodicider, herbicider, beskyttelsesstoffer mod fugleædning, vækststoffer, plantenæringsstoffer og jordstrukturforbedringsmidler.
Præparaterne indeholder almindeligvis mellem 0,1 og 95 vægtprocent virksomt stof, fortrinsvis mellem 0,5 og 90%.
De virksomme stoffer kan anvendes som sådanne, i form af deres præparater eller herudfra fremstillede anvendelsesformer, såsom brugs-færdige opløsninger, emulsioner, suspensioner, pulvere, pastaer og granulater. Anvendelsen sker på sædvanlig måde, f.eks. ved sprøjtning fordråbning, forstøvning, udstrøning, udhældning, tør bejdsning, fugtighedsbejdsning, vådbejdsning, opslæmningsbejdsning eller inkrusta-tion.
Ved anvendelse som bladfungicider kan koncentrationen af de virksomme stoffer i anvendelsesformerne varieres inden for et større område. De ligger almindeligvis mellem 0,1 og 0,00001 vægtprocent, fortrinsvis mellem 0,05 og 0,0001%. Ved såsædsbehandling er almindeligvis virksomme stofmængder på 0,001-50 g pr. kg såsæd, fortrinsvis 0,01-10 g nødvendige.
150595
O
Ved jordbehandling er virksomme stofmængder mellem 1 og 1000 g 3 pr. m jord/ fortrinsvis på 10 til 200 g nødvendige.
Ved tilsvarende anvendelsesmængder har de her omhandlede stoffer også en vækstregulerende virkning. De mangesidige anvendelsesmuligheder fremgår af de efterfølgende tabeller.
Eksempel A.
Spirebehandlings-forsøg/kornmeldug/kurativ og protektiv (bladødelæggende mycose)
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof optages 0,25 vægtdele virksomt stof i 25 vægtdele dimethylformamid og 0,06 vægtdele emulgator alkyl-aryl-polyglycolether, og der tilsættes 975 vægtdele vand. Koncentratet fortyndes med vand til den ønskede slutkoncentration af sprøjtevæsken.
Til afprøvning af den protektive aktivitet besprøjtes enbla-dede unge bygplanter af sorten Amsel med præparatet af virksomt stof til dugvådhed. Efter tørring bestøves bygplanterne med sporer af Erysiphe graminis var. hordei.
Til afprøvning af den kurative virkning går man frem på tilsvarende måde, men i omvendt rækkefølge som ved afprøvningen af den protektive virkning. Behandlingen af enbladede unge bygplanter med præparatet af virksomt stof sker 48 timer efter podningen, når infektionen allerede har manifesteret sig.
Efter 6 dages opholdstid af planterne ved en temperatur på 21-22°C og en luftfugtighed på 80-90% vurderer man belægningen af planterne med meldugsblærer. Angrebsgraden udtrykkes i procent af ubehandlede kontrolplanter. Herved betyder 0% intet angreb, og 100% betyder den samme angrebsgrad som ved de ubehandlede kontroller.
Det virksomme stof er desto mere aktivt, jo ringere meldugsangrebet er.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomt stof i sprøjtevæsken og angrebsgrader fremgår af den efterfølgende tabel.
9
Tabel A
150595 protektiv
Spirebehandlings-forsøg/kornmeldug/kurativ
Kone. af virksomt Angreb i % af Virksomme stoffer stof i sprøjtevæsken ubehandlede _i vægt%_kontroller_ protektiv kurativ ubehandlet _ ’ 100,0 100,0
€} OH
<Q)-0-CH-CH-C(CH3)3 0,01 21,3 45,0 ώ (kendt) /C1 @ -0-CH-C0-^ 0,01 26,3' ό, (kendt) ^^^CH-C0-C(CH3 )3 0,01 33,8 Λ
U—N
(kendt) 10 150595
Tabel A (fortsat) protektiv
Spirebehandlings-forsøg/kornmeldug/kurativ
Kone. af virksomt Angreb i % af Virksomme stoffer stof i sprøjtevæsken ubehandlede _i vægt%_kontroller_ protektiv kurativ > ,C1 @-0-CH-C0-C(CH|), 0,01 20,0 ^ ύ (kendt)
CHS
C1"O“°‘fH“C0"f‘C00C* ^ ^ 0*01 0,0 0,0 N_J (1) ch3
Cl-Q) -0-CH-C0-C-C00C, Hs ΰΟΗ] 0*01 0,0 0,0 x HC1 (7)
_ CHS
C1’ Q* -o-cn-co-c-ooocH, i—U (8) °’01 11 150595
Tabel A (fortsat) protektiv
Spirebehandlings-forsøg/kornmeldug/kurativ
Kone. af virksomt Angreb i % af Virksomme stoffer stof i sprøjtevæsken ubehandlede _i vægt%_kontroller_ protektiv kurativ > CHj C1O'"°"jCH'CO'^COOC2 «5 Λ ' x V2pO 0,01 0,0
S0sH
(2) __ CH3 C1" <Q)-0-CH-C0-C-C00C21¾ ^ CH,
Ml (3) °>01 0,0 . OH 0¾ n-Q-0-CH-CR-UoOCt E, li—N 0,01 0,0 (4) 12 150595
Eksempel B.
Bygmeldug-forsøg (Erysiphe graminis var. hordei) / systemisk (svampeagtig kornspiresygdom)
Anvendelsen af de virksomme stoffer sker som pulverformige såsædshehandlingsmidler. De fremstilles ved at fortynde det foreliggende virksomme stof med en blanding af lige vægtdele talkum og kiselgur til den fin pulverformig blanding med den ønskede koncentration af virksomt stof.
Til såsædsbehandling ryster man bygsåsæd med det fortyndede virksomme stof i en lukket glasflaske. Såsæden udsås med 3 ς 12 korn i en blomsterpotte i en dybde på 2 cm i en blanding af én volumendel Eruhstorfer enhedsjord og én volumendel kvartssand. Spiringen og opvæksten sker under gunstige betingelser i et drivhus. 7 dage efter udsåningen, når bygplanterne har udviklet deres første blad, bestøves de med friske sporer af Erysiphe graminis var. hordei og kultiveres videre ved 21-22°0 og 80-90 $ relativ luftfugtighed og 16 timers belysning. I,løbet af 6 dage dannes de typiske meldugblegner på bladene.\
Angrebsgraden udtrykkes i proc'ent af angrebet på de ubehandlede kontrolplanter. Således betyder O $ intet angreb, og 100 io betyder den samme angrebsgrad som hos den ubehandlede kontrol. Det virksomme stof er desto mere virksomt, jo ringere meldugangrebet er.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomt stof i såsædsbehandlingsmidlet såvel som dettes anvendte mængde og det procentvise meldugangreb fremgår af den efterfølgende tabel.
Tabel B
13 150595
Bygmeldug-forsøg (Erysiphe graminis var. hordei) systemisk
Kone. af virksomt Anvendt mæng- Angreb i % af Virksomme stof i bejdsemiddel de bejdsemid- ubehandlede stoffer i vægt% del i g/kg såsæd kontroller ubejdset - - 100,0 9(ch3 )3 (ch3 )3 c-Q>-o-ch-ch
An°h N_!i (kendt) 25 10 100,0 (rt-O-CH-CO-CfCH, ), ^ ύ 25 10 100,0 (kendt) 0¾
Cl-(Q>-0-CH-C0-C-C00C, 1¾ .nsN ch3 $ II 25 10 0,0 "-1 (1)
14 15059E
Tabel B (fortsat)
Bygmeldug-forsøg (Erysiphe graminis var. hordei) systemisk
Kone. af virksomt Anvendt mæng- Angreb i % at Virksomme stof i bejdsemiddel de bejdsemid- ubehandlede stoffer i vægt% del i g/kg såsæd kontroller CH3
Cl-<Q>-0-CH-C0-C-C00C2 Hj CH* so3h —" x X/2(p5 25 10 8,8 s'o3h (2) ch3
Cl-Q-O-fH-CO-UoOCt Ha N CHS
[j_Jl 25 10 33,8 (3) OH CH3
Cl - Q)-0-CH-CH-(j:-C00C2 Hj C«, fi ^1 25 10 0,0
Mi (4) 15 150595
Eksempel C.
Spirebehandlingsforsøg/kornrust/protektiv (bladødelæggende mycose)
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof optages 0,25 vægtdele virksomt stof i 25 vægtdele dimethylform-amid og 0,06 vægtdele alky1-ary1-polyglycolether, og der tilsættes 975 vægtdele vand. Koncentratet fortyndes med vand til den ønskede slut-koncentration af sprøjtevæsken.
Til prøvning af den protektive virkning inokuleres enbladede unge hvedeplanter af sorten Michigan Amber med en uredosporesuspen-sion af Puccinia reconditate i 0,1%'s vandagar. Efter tørring af sporesuspensionen besprøjtes hvedeplanterne med præparatet af virksomt stof til dugvåde, og de anbringes til inkubation i 24 ved ca. 20°C og 100%'s luftfugtighed i et drivhus.
Efter 10 dages opholdstid af planterne ved en temperatur på 20°C og en luftfugtighed på 80-90% bedømmes angrebet af planterne med rustblærer. Angrebsgraden udtrykkes i procent af angrebet hos ubehandlede kontrolplanter. Herved betyder 0% intet angreb, og 100% betyder den samme angrebsgrad som hos de ubehandlede kontroller. Det virksomme stof er desto virksommere, jo ringere rustangrebet er.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomme stoffer i sprøjtevæsken og angrebsgrader fremgår af den efterfølgende tabel.
Tabel C
16 150585
Spirebehandlings-forsøg/kornrust/protektiv
Kone. af virksomt Angreb i % af
Virksomme stof i sprøjte- ubehandlede _stoffer_væsken i vægt%_kontroller_ ubehandlet 100,0 ^ch3 oh
Ci-^Q^-O-CH-CH-GiOHj )3
Γι' N
tf I! 0,025 82,5 0,01 100,0 (kendt) ^>-0-CH-C0-C(CH3)3
Cl I_^ 0,025 100,0 (kendt) CH,
Cl-Q -0-CH-C0-f-C00C* Ha 0¾ 0,025 25,0 iLJr so3h x 1/2
S03H
(2) 17 150595
Tabel C (fortsat)
Spirebehandlings-forsøg/kornrust/protektiv
Kone. af virksomt Angreb i % af
Virksomme stof i sprøjte- ubehandlede stoffer_væsken i vægt%_kontroller_ CH3 c1-^^-°-Ch-C0-C-C00c2 E,
Jl ch3 O (3) · 0,025 25,0 /C1 ch3
Cl-Q -0-CH-C0-C-C00C* Ha (Q, éH> ao, „ x v2PQ °>01 12,5
(6) S0»H
18 150595
Eksempel D.
Såsædsbejdsemiddelforsøg/bygflyvebrand (frøoverførbare mykoser).
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt tørbejdsemiddel strækkes det virksomme stof med en blanding af lige vægtdele talkum og kiselgur til en fintpulveriseret blanding med den ønskede koncentration af virksomt stof.
Til bejdsning rystes bygsåsæd, der naturligt er inficeret med bygflyvebrand (Ustilago avenae), med bejdsemiddel i en lukket glasflaske. Såsæden udsås med 2 x 100 korn i såningskasser 2 cm dybt i en blanding af 1 rumfangsdel Fruhstorfer enhedsjord og 1 rumfangsdel kvartssand. Kasserne anbringes i et drivhus ved en temperatur på ca. 18°C, holdes normalt fugtige og udsættes daglig for lys i 16 timer. Efter 10-12 ugers forløb når byggen til blomstring og viser sunde og syge aks (brandaks).
Efter dette tidsrum bestemmes de syge aks i procent af i alt dannede aks. 0% betyder, at der ikke findes nogle syge aks, 100% betyder, at alle aks er syge. Det virksomme stof er desto virksommere, jo færre syge aks der dannes.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomme stoffer i bejdsemiddel og antal syge aks fremgår af efterfølgende tabel.
Tabel D
15 O 5 S 5 Såsædsbejdsemiddel-forsøg/bygflyvebrand
Kone. af Anvendt Antal af virksomt mængde brandaks
Virksomme stof i bejdse- i % af i stoffer bejdsemiddel middel i alt optalte _i vægt%_g/kg såsæd aks_ ubejdset _ _ 11,4
^C1 OH
ci-<Q)-o-ch-ch-c(ch3 )3 „Lu 25 10 12(3 (kendt)
OH
Br-<Q>-0-CH-CH-c(cH3 )3 O, 25 10 9,2 (kendt) CH3
Cl-<Q> -0-CH-C0-C-C00C2 Hj ch3 rf ,ί1 25 10 0,0 N—il (1) ch3 i
Cl-<Q>-0-CH-C0-C-C00C2H5 i ch3 li*_il 25 10 ; 0,0 x HC1 (7) 20· 150585
Eksempel E
Fusicladium-forsøg (æble)/protektiv
Opløsningsmiddel: 4,7 vægtdele acetone
Emulgator: 0,3 vægtdele alkyl-aryl-polyglycolether
Vand: 95 vægtdele
Den til den ønskede koncentration af virksomt stof i sprøjtevæsken nødvendige mængde virksomt stof blandes med den angivne mængde af opløsningsmidlet, og koncentratet fortyndes med den angivne mængde vand, som indeholder de nævnte tilsætninger.
Med sprøjtevæsken besprøjtes unge æblefrøplanter, som befinder sig på det 4.-6. bladstadium, til de er dråbevåde. Planterne forbliver i 24 timer ved 20°C og en relativ luftfugtighed på 70% i et drivhus. Derefter podes de med en vandig konidiesuspension af æbleskurvfremkalderen (Fusicladium dendriticum Fuck.) og inkuberes i 18 timer i et fugtighedskammer ved 18-20°C og en relativ luftfugtighed på 100%.
Planterne anbringes derefter på ny i 14 dage i drivhus.
15 dage efter podningen bestemmes angrebet på frøplanterne.
De opnåede bonitetsværdier omregnes til angrebsprocent.
0% betyder intet angreb, 100% betyder, at planterne er fuldstændig angrebet.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomt stof og resultater fremgår af den nedenstående tabel.
Tabel E
21 150595
Fusicladium-forsøg (æble)/protektiv
Angreb i % ved en kone. af virk-Virksomme somt stof på stoffer_0/025%_0,01%_0,0025%
Cl d-O-CH-CO-C (CH3 )3 N k3
Cl' /‘-N
N1_!l (kendt)
Cl OH
a./Ø-o-cH-in-cCcH, )3
Cl^ 62 N1—U - · (kendt) CH3 C1-/3 -0-CH-C0-C-C00C2 h, CH, 59 <1) ch3
Cl- <Q>-0-CH-CO-f-COOC2 Hs CIi3 62 (7) n—U X HC1 22 150595
Tabel E (fortsat)
Fusicladium-forsøg (æble)/protektiv
Angreb i % ved en kone. af virk-Virksomme somt stof på stoffer_0 / 025¾_0,01%_0,0025% OH CH3
Ci-|^-0-CH-CH-C-C00C2H3 Λ ^ 26
(4) U—N
ci-O-o-cn-co-c-cooc. Hj
CH, SOsH
t6) xi/ap0
S03H
23 150595
Eksempel F
Uromyces-forsøg (bønnerust)/protektiv
Opløsningsmiddel: 4,7 vægtdele acetone
Emulgator: 0,3 vægtdele alkyl-aryl-polyglycolether
Vand: 95 vægtdele
Den til den ønskede koncentration af virksomt stof i sprøjtevæsken nødvendige mængde virksomt stof blandes med den angivne mængde opløsningsmiddel, og koncentratet fortyndes med den angivne mængde vand, der indeholder de nævnte tilsætninger.
Med sprøjtevæsken besprøjtes unge bønneplanter, der befinder sig på det andet bladstadium, indtil dråbevådhed. Planterne forbliver til tørring i 24 timer ved 20-22°C og en relativ luftfugtighed på 70% i et drivhus. Derpå podes de med en vandig uredosporesuspension af bønnerustfremkalderen (Uromyces phaseoli) og inkuberes i 24 timer i et mørkt fugtighedskammer ved 20-22°C og en relativ luftfugtighed på 100%.
Planterne anbringes derpå under intensiv belysning i 9 dage ved 20-22°C og en relativ luftfugtighed på 70-80% i et drivhus.
10 dage efter podningen bestemmes angrebet på planterne.
De opnåede bonitetsværdier omregnes i angrebsprocent.
0% betyder intet angreb, 100% betyder, at planterne er fuldstændig angrebet.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomme stoffer og resultater fremgår af den efterfølgende tabel.
Tabel F
Uromyces-forsøg/protektiv 150595
Angreb i % ved en kone. af virk-Virksomme somt stof på stoffer_ 0,005%_0,0025_
/C1 OH
_Y j C1-<fj> “0-CH-CH-C (CH3 )3 Cl7 ΐί O 59 (kendt) CH3
Cl-Q)-0-CH-C0-C-C00C* Hj A; iHs N_0 (1) ch3
Cl- Q>-°-CH-G0“C-C00C* Hj Λν „ 11 11 - N—LI X HC1 (7)
pH CHS
C1-Q-0-CH-0H-C-CQOC, Hs CH3 - 54 [Li (*)
Cl- Q^-O-CH-CO-C-COOCHj Λ * H_II (8) 25 1505S5
Eksempel G.
Erysiphe-forsøg (agurker)/protektiv
Opløsningsmiddel: 4,7 vægtdele acetone
Emulgator: 0,3 vægtdele alkylarylpolyglycolether
Vand: 95 vægtdele
Den til den ønskede koncentration af virksomt stof i sprøjtevæsken nødvendige mængde virksomt stof blandes med den angivne mængde opløsningsmiddel, og koncentratet fortyndes med den angivne mængde vand, der indeholder de nævnte tilsætninger.
Med sprøjtevæsken besprøjtes unge agurkeplanter med ca. 3 løvblade til dråbevådhed. Agurkeplanterne forbliver til tørring 24 timer i et drivhus. Derpå bestøves de til podning med konidier af svampen o
Erysiphe cichoreacearum. Planterne anbringes derpå ved 23-24 C og en relativ luftfugtighed på 75% i et drivhus.
12 dage efter bestemmes angrebet på agurkeplanterne. De opnåede bonitetsværdier omregnes i procent angreb. 0% betyder intet angreb, og 100% betyder, at planterne er helt angrebet.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomt stof og resultater fremgår af efterfølgende tabel.
Erysiphe-forsøg (agurk)/protektiv 26
Tabel G
150535 TT. . Angreb i % ved en kone. af
Virksomme virksomt stof på stoffer___0,00031¾_0,00025% C(Cffc )s
(CH^3C-Q)-0-CH-CH
N^OH
ri η 66 -
N_U
(kendt)
/C1 OH
Gl-0-0-CH-éH-C(CH3 )3 ci/ ώ (kendt) CHS ,
Cl-Q-O-GH-CO-C-COOC, Hj
CH3 S03H
U) O ,,«05 so3h ch3 C1"0 -O-fH-CO-C-COOC* Ha
Ji. CH, (3) O - 16
Pellicularia-forsøg 27 150595
Eksempel Η.
Opløsningsmiddel: 11,75 vægtdele acetone
Dispergeringsmiddel: 0,75 vægtdele alkyl-arylpolyglycolether
Vand: 987,50 vægtdele
Den til den ønskede koncentration af virksomt stof i sprøjtevæsken nødvendige mængde virksomt stof blandes med den angivne mængde opløsningsmiddel og dispergeringsmiddel, og koncentratet fortyndes med den angivne mængde vand.
Med sprøjtevæsken besprøjtes 2 x 30 ca. 2-4 uger gamle risplanter til dråbevådhed. Planterne forbliver til tørring i et drivhus ved en temperatur fra 22 til 24°C og en relativ luftfugtighed på ca. 70%. Planterne inficeres med en på maltagar dyrket kultur af Pellicularia sasakii og anbringes ved 28-30°C samt en relativ luftfugtighed på 100%.
Ved de med Pellicularia sasakii inficerede planter bestemmes angrebet efter 5-8 dage på bladskederne i forhold til ubehandlede, men inficerede kontroller. Bedømmelsen sker med tallene 1-9. 1 betyder en virkning på 100%, 3 betyder god virkning, 5 betyder moderat virkning, og 9 betyder ingen virkning.
Virksomme stoffer, koncentrationer af virksomt stof og resultater fremgår af den efterfølgende tabel.
Tabel Η 28 150595
Pellicularia-forsøg
Angrebstal ved en . , koncentration af virksomt
Virksomme stof (i S) på stoffer_ 0,025'_
OH
ci-0-0-ch-ch-c(ch3 )3 g o (kendt) CHj
Cl-<Q>-0-CH-C0-C-C00C2H5
An il_U (i) CHj -O-CH-CO-C-COOCHj
An ch3
Li i.) CH3 C1’0> ‘°"CH“CO’9-COOC2 ^ A "Hs 1—i (3) /C1 ch3 c1-Q)-°-Ch-c0-C-C00C2 Ha
N CH3 S03H
O-Jn x 1/2 (fA) 3
S03H
(6) 29 150595
Eksempel J.
Spaerotheca-forsøg (agurk)/protektiv Opløsningsmiddel: 4,7 vægtdele acetone
Emulgator: 0,3 vægtdele alkylarylpolyglycolether
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof blandes 1 vægtdel virksomt stof med de angivne mængder opløsningsmiddel og emulgator, og koncentratet fortyndes med vand til den ønskede koncentration.
Til undersøgelse af den protektive virkning sprøjtes unge planter med præparatet af virksomt stof indtil dråbevåd-hed. Efter tørring af sprøjtebelægningen podes planterne med konidier af svampen Sphaerotheca fuliginea.
planterne anbringes derefter i drivhus ved 23-24°C og en relativ luftfugtighed på ca. 75%.
Bedømmelsen sker 10 dage efter podningen.
Ved dette forsøg udviser f.eks. følgende forbindelser en tydeligt overlegen virkning i forhold til kendt teknik:
Forbindelserne fremstillet ifølge eksempel 6, 10, 13 og 16, jf. tabel J nedenfor.
T a b e 1 -J_
Sphaerotheca-forsøg (agurk) / protektiv / systemisk 30 150595
Virksomt stof Angreb i % ved en koncentration af virksomt stof på ^2. ppm^ SppiH/ .1,5"
'1_' J
Cl-Ø-0 -ch-co-c(ch3 )3 21 6Z
ώ ·Ηα (kendt) /C1 ch, ci"Cj) -0-ch-co'c’cooc2 ^ ^ _ Λ έΗ>
ff \ $03H
(6) S°3H
CH,
Cl-^^-O-CH-CO-C-COOC^Hj _ f2. - ^1
^nN
N_Il x HC1 (10)
Sphaerotheca-forsøg (agurk) / protektiv / systemisk T a b e 1 J (fortsat) 31 150595
Virksomt stof Angreb i % ved en koncentration af virksomt stof på b ppm, 7,5ppm> tpfm ? 911* ci-Q-o-ch-c -c-cooc2 a, - 6 * 3V- Λ ^ 1-s 03) ch3 01-0-0-^-00-0-0000,¾ * - if/
Q ^ ^1°5 H
-* x 1/2 Qp
S0aH
fti) 150595 32
Eksempel K.
Podosphaera-forsøg (æble)/protektiv
Opløsningsmiddel: 4,7 vægtdele acetone
Emulgator: 0,3 vægtdele alkylarylpolyglycolether
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof blandes 1 vægtdel virksomt stof med de angivne mængder opløsningsmiddel og emulgator, og koncentratet fortyndes med vand til den ønskede koncentration.
Til undersøgelse af den protektive virkning sprøjtes unge planter med præparatet af virksomt stof indtil dråbe-vådhed. Efter tørring af sprøjtebelægningen podes planterne med konidier af organismen, der fremkalder æblemeldug (Podosphaera leucothrica), ved pudring.
Planterne opstilles derefter i drivhus ved 23°C og en relativ luftfugtighed på ca. 70%.
Bedømmelsen sker 9 dage efter podningen.
Ved dette forsøg udviser f.eks. forbindelsen fremstillet ifølge eksempel 7 en tydeligt overlegen virkning i forhold til kendt teknik, jf. den følgende tabel K.
T a b e X K
33 150595
Podosphaera-forøøg (æble) / protektiv
Virksomt stof Angreb i % ved en koncentration af virksomt stof på 6,2 ppm 0 cl-O-0’ra“^“c(c^3
rf 'N
n!_U · hci (kendt) CHj ci- η, Π έΗ3 N—Il x HCI (7) 1
‘V
V* 34 150595
Eksempel L
Puccinia-forsøg (hvede)/protektiv
Opløsningsmiddel: 100 vægtdele dimethylformamid Emulgator: 0,25 vægtdele alkylarylpolyglycolether
Til fremstilling af et hensigtsmæssigt præparat af virksomt stof blandes 1 vægtdel virksomt stof med de angivne mængder opløsningsmiddel og emulgator, og koncentratet fortyndes med vand til den ønskede koncentration.
Til afprøvning for protektiv virkning podes unge planter med en sporesuspension af Puccinia recondita i en 0,1%'s vandig agaropløsning. Efter tørring sprøjtes planterne dugfugtige med præparatet af virksomt stof. Planterne bliver i 24 timer ved 20°C og 100%'s relativ luftfugtighed i et inkubationskammer .
Planterne anbringes i et væksthus ved en temperatur på ca. 20°C og en relativ luftfugtighed på ca. 80% for at begunstige udviklingen af rustblegner.
10 Dage efter podningen sker bedømmelsen.
Ved dette forsøg viser f.eks. følgende forbindelser ifølge fremstillingseksemplerne en tydeligt overlegen virkninq i forhold til teknikkens stade: 1, 6, 10, 11, 13, 14, 17, 19 og 20, jf. den følgende tabelL .
T a b e 1 L
35
Puccinia-forsøg (hvede) / protektiv 150595
Virksomt stof Koncentration af Sygdomsangreb virksomt stof i i % af ubehand- sprøj tevaesken i let kontrol vægt-%
- ?H
^SO-0-o-ch-ch-c(ch3), o, 01 loo
O
(kendt)
OH
C!+_(Q.0-CH-iH-C(CH3 )3 0,01 100 0¾ ώ (kendt) 0 hQ-°-CH-C-C(CH3 )3 o,01 100
rfN'N
nL_1) (kendt).
ci Q
Br-0-0-°-CH',<:'"C(CH3)5 °'°1 100
VS
U_In (kendt) T a b e 1 I. (fortsat) 36 15059
Puccl'nia-forsøg (hvede) / protektiv
Virksomt stof Koncentration af Sygdomsangreb virksomt stof i i % af ubehand- sprøjtevæsken i let kontrol vægt-%
Cl 3Γ-^^°-αϊ-οο-ο(αί5 )3 o,Øi 100 N—N .
(kendt) ^^-<^-o-ca-co-c(CH3 )3 O/Ot 100
f-J
i (kendt)‘ Q-ee^-o-fMo-cte^),· o,oi . *00 «Λι
tL—N
‘ (kendt)
Puccunia-forsøg (hvede) / protektiv T a b e 1 £ (fortsat) 37 150595
Virksomt stof Koncentration af Sygdomsangreb virksomt stof i i % af ubehand- sprøjtevæsken i let kontrol vasgt-% CH3 ci-<Q>-o-ch-co-c-cooc2 Hj øøf 33/
An έίί’ ύ—ϋ ep O Cl CH, ' -0-CH-C0-C-C0OC2 Ha 0,0] 12,5"
^ *l/2pQ
W so3h ch3
Ci-<Q>-0-CH-C0-C-C00C2H5 0/01 25"
An 4—0 Cio)
Puccinia-forsøg (hvede) / protektiv 38 T a b e 1 L (fortsat)
1505 S
Virksomt stof Koncentration af Sygdomsangreb virksomt stof i i % af ubehand-sprøjtevæsken i let kontrol vægt-% 1 CH, (Qy-^-O-CH-CO-C-COOCjHj 0,01 N_Il (11) CHa a-Q^wa-co^-cooc,^ °,oi 33,? (L-Jh (13)
CaHj .
C1~®-0-p-c°-C-co°caI^ 0,01 1+0 N—U (1+) CH3
O~O“°"?H“C0~?“C0°C2^ 0/01 O
CHj
On Cn) · T a b e 1 L (fortsat) 39 150595
Puccinia-forsøg (hvede) / protektiv
Virksomt stof Koncentration af Sygdomsangreb virksomt stof i i % af ubehand-sprøjtevæsken i let kontrol vægt-%
CHS
ci-^-Q-ra-co-c-c00^^ 0,01 2 0tc
On . fsH .
x l/2(pØ . 03) so5h ch3 cl~€^“€}“0i^‘C0“^"O00C2H5 0/01 3,s
Jl iHj ί_k C*°)
Eksempel 1.
40 150595
Fremstillingseksempler.
CHj
Cl- - O - CH - CO - C - CO - 0C2H5 CH3 b1_Li 34 g (0,091 mol) 4-brom-4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-3-keto-butansyre-ethylester opløses i 240 ml acetonitril. Hertil sættes 24 g (0,345 mil) 1,2,4-triazol, og der opvarmes i 48 timer under tilbagesvaling. Derpå afdestilleres opløsningsmidlet i vakuum, remanensen opløses i 200 ml methylenchlorid, vaskes 3 gange med hver gang 50 ml vand, tørres med natriumsulfat og koncentreres. Den tiloversblevne olie opkoges med 100 ml petroleumsether, hvorved den krystalliserer. Det faste stof fraskilles ved sugning og tørres. Man får 24,9 g (78% af det teoretiske) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-3--keto-4-(1,2,4-triazol-l-yl)-butansyre-ethylester med smeltepunkt 88-89°C.
Fremstilling af udgangsproduktet CH3 C1“ O* - 0 - CH - CO - C - CO - 0¾¾
Br CH3 316 g (2 mol) 4-brom-2,2-dimethyl-3-keto-butansyreethylester dryppes ved 30°C til 246 g (2 mol) 4-chlorphenol og 210 g kaliumcar-bonat i 1000 ml dimethylformamid. Man omrører i 20 timer ved stuetemperatur og i 2 timer ved 40°C. Derpå sættes reaktionsblandingen til 2000 ml vand. Den vandige fase udrystes 2 gange med hver gang 500 ml methylenchlorid, og den organiske fase udrystes 2 gange med hver gang 250 ml vand. De forenede organiske faser tørres, koncentreres og destilleres. Man får 324 g (56% af det teoretiske) 4-(4-chlor- 150595 41 phenoxy)-2,2-dimethyl-3-keto-butansyre-ethylester med smeltepunkt 125-135°C/0,1 mm.
26 g (0,091 mol) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-3-keto-butan-syre-ethylester opløses i 150 ml carbontetrachlorid. Ved stuetemperatur tildryppes 4,7 ml (0,091 mol) brom i 50 ml carbontetrachlorid således, at der indtræder et konstant forbrug. Derpå omrører man i 30 minutter ved stuetemperatur. Efter afdestillering af opløsningsmidlet i vakuum får man kvantitativt 4-brom-4-(4-chlorphenoxy)-2,2--dimethyl-3-keto-butansyre-ethylester, der direkte kan omsættes videre.
Eksempel 2.
CH3 C1" - 0- CH-CO-C-CO- 00,¾ CH3 j_ii * i/2Q0
S05H
145 g (0,4 mol) 4-brom-4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethy1-3-keto-butansyre-ethylester, opløses i 800 ml acetonitril. Hertil sættes 100 g (1,45 mol) imidazol, og der opvarmes i 20 timer under tilbagesvaling. Derpå afdestilleres opløsningsmidlet i vakuum, remanensen optages i 500 ml methylenchlorid, vaskes tre gange med hver gang 200 ml vand, tørres med natriumsulfat og koncentreres. Den tiloversblevne olie opløses i 800 ml acetone, og der tilsættes 100 g (0,35 mol) 1,5-naphthalen-disulfonsyre i 300 ml acetone. Det dannede krystallinske bundfald fraskilles ved sugning og tørres. Man får 122,5 g (62% af det teoretiske) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethy1-4-(imidazol--1-yl)-3-keto-butansyre-ethylester-naphthalen-disulfonat-(1,5) med smeltepunkt 194°C.
Eksempel 3.
42 150595 CH3
Cl- - O - CH - CO - C - CO - 0C2 H3 / N \ CH3 LJn 122.5 g (0,248 mol) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-4-(imida-zol-l-y1)-3-keto-butansyre-ethyles ter-naphthalendisulfonat-(1,5) (eksempel 2) suspenderes i 500 ml methylenchlorid og omrøres med 1000 ml mættet natriumhydrogencarbonatopløsning i 1/2 time. Den organiske fase fraskilles, tørres med natriumsulfat og koncentreres. Remanensen krystalliserer ved opvarmning med 200 ml petroleumsether.
Man får 85 g (98% af det teoretiske) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-4--(imidazol-l-yl)-3-keto-butansyre-ethylester med smeltepunkt 88°C.
Eksempel 4.
OH CH3 /-> i 1
Cl- 6 h - 0 - CH - CH - C - CO - 0C2H5 i , N \ CH3 ϋ_Ih 17.5 g (0,05 mol) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethy1-4-(imidazol--1-yl)-3-keto-butansyre-ethylester (eksempel 3) opløses i 100 ml ethanol. Hertil sættes ved 0-10°C portionsvis 2 g (0,05 mol) natrium-borhydrid, og der efteromrøres i 15 timer ved stuetemperatur. Derpå afdestilleres opløsningsmidlet i vakuum, og til remanensen sættes 100 ml methylenchlorid, 100 ml vand og 5 ml koncentreret saltsyre.
Man omrører i 4 timer ved stuetemperatur, neutraliserer med natrium-hydrogencarbonat og fraskiller den organiske fase, tørrer denne med natriumsulfat og koncentrerer. Den olieagtige remanens Omkrystalliseres fra ether/petroleumsether. Man får 12,3 g (70% af det teoretiske) 4-(4-chlorphenoxy)-2,2-dimethyl-3-hydroxy-4-(imidazol-l-yl)-butansyr e-ethy les ter som en isomerblanding (erythro- og threo-form) med et smeltepunkt på 120-124°C.
Eksempel 5 - 43 150595 CH3
C1" C=^ “°“CH-CO-C-CN S03 H
CHj x 1/2 QO
-—!n so5h 8,2 g (0,026 mol) 1-brom-l-(4-chlorphenoxy)-3-cyano-3-methyl--butan-2-on opløses i 20 ml acetone og dryppes langsomt til en kogende blanding af 6,8 g (0,1 mol) imidazol i 150 ml acetone. Efter 2 timers opvarmning under tilbagesvaling afdestilleres opløsningsmid-let og den olieagtige remanens fordeles i 2-fasesystemet fordeles i 2-fasesystemet vand/methylenchlorid. Methylenchloridfasen fraskilles, vaskes flere gange med vand, tørres med natriumsulfat og koncentreres. Den olieagtige remanens optages i 50 ml acetone, og der tilsættes overskydende 1,5-naphthalendisulfonsyre. Det dannede krystallinske bundfald fraskilles ved sugning og tørres. Man får 8 g (69% af det teoretiske) 1-(4-chlorphenoxy)-3-cyano-l-(imidazol-l-yl)-3--methyl-butan-2-on-naphthalendisulfonat-(1,5) med smeltepunkt 245°C (sønderdeling).
Analogt med de ovennævnte eksempler fremstilles følgende forbindelser med den almene formel 44 150595 R1 - O-CH-A-C-R Z/ /N\v R2
Γ* M
N'______Li
Smeltepunkt
Eks.
nr. Zn Y A Ri R* R (°C)
“ S03H
i 6 2,4-Cl* CH CO CH3 CH3 -C0-0C*H5 235-237tølQlQ] )
S03H
7 4-C1 N CO CH3 CH3 -00-0¾¾ 128-130 (xHCl) 8 4-C1 N CO CH3 CH3 -C0-0CH3 94-95 9 4-C1 N CO CH3 C2H5 -C0-0C2H5 91-94 10 4-C1 N CO CH3 i-C^Hy -C0-0C2H5 73-77 (sønd.) 11 4"vjS) M C0 CH3 CH3 -c°-°C2H5 95-97 12 4-^¾ N CO CH, CH, -C0-0C-H,- 72-79 x^y 3 3 ^ 3 (x hci) 13 4-C1 CH CO CH^ i-C3H? -C0-0C2H5 84-88 14 4-C1 N CO C2H5 C2H5 -C0-0C2H5 83-85 15 4-C1 N CH(OH) CH3 C£H5 -CO-OC^ 98-102 16 4-C1 CH CO CH3 C^ -C0-0C2H5 86-89 17 CH C0 CH3 CH3 -C0-0C2H5 83-86
λ q /, m m mi γή _nn_nn_H_ 1RR
150595 45 i i
Eks. ' £ y A . R1 R Smelte- nr. n punkt (°C) 19 4-C1 CH CO 0¾ 0.,¾ -00-0¾¾ 20 4-Q-C1 CH CO CH3 CH3 -C0-0C2H5 71-74 21 4-C1 CH CO ' C4H9 CH3 -CO-OCH3 olie 22 4-C1 CH CHOH CH3 C2H5 -C0-0C2H5 114-118
DK352377A 1976-08-07 1977-08-05 Azolyl-carboxylsyre-derivater til anvendelse som fungicider, fungicide midler indeholdende disse samt anvendelse af azolyl-carboxylsyre-derivaterne DK150595C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2635663 1976-08-07
DE19762635663 DE2635663A1 (de) 1976-08-07 1976-08-07 Azolyl-carbonsaeure-derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK352377A DK352377A (da) 1978-02-08
DK150595B true DK150595B (da) 1987-04-06
DK150595C DK150595C (da) 1987-11-02

Family

ID=5984990

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK352377A DK150595C (da) 1976-08-07 1977-08-05 Azolyl-carboxylsyre-derivater til anvendelse som fungicider, fungicide midler indeholdende disse samt anvendelse af azolyl-carboxylsyre-derivaterne

Country Status (26)

Country Link
US (1) US4331674A (da)
JP (1) JPS6026110B2 (da)
AT (1) AT358872B (da)
AU (1) AU512557B2 (da)
BE (1) BE857519A (da)
BR (1) BR7705203A (da)
CA (1) CA1092130A (da)
CH (1) CH631710A5 (da)
CS (1) CS194815B2 (da)
DD (1) DD133391A5 (da)
DE (1) DE2635663A1 (da)
DK (1) DK150595C (da)
EG (1) EG12805A (da)
FI (1) FI772360A7 (da)
FR (1) FR2360579A1 (da)
GB (1) GB1532140A (da)
HU (1) HU177167B (da)
IL (1) IL52663A (da)
IT (1) IT1085152B (da)
NL (1) NL7708658A (da)
NZ (1) NZ184848A (da)
PL (1) PL103472B1 (da)
PT (1) PT66886B (da)
SE (1) SE7708895L (da)
TR (1) TR19257A (da)
ZA (1) ZA774737B (da)

Families Citing this family (18)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3721022A (en) * 1971-01-15 1973-03-20 J Mercorelli Design device
EP0002331A3 (en) * 1977-12-07 1979-06-27 Imperial Chemical Industries Plc Imidazole and triazole compounds, fungicidal and plant growth regulating compositions, method of combating fungal infections in plants and method of regulating plant growth
DE2811919A1 (de) * 1978-03-18 1979-09-27 Bayer Ag Acylierte 1-azolyl-2-hydroxy-butan- derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide
DE2827968A1 (de) * 1978-06-26 1980-01-10 Bayer Ag Sulfenylierte carbamoyl-triazolyl- o,n-acetale, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide
DE2846038A1 (de) * 1978-10-23 1980-05-08 Basf Ag 1,2,4-triazolderivate, ihre herstellung und verwendung
DE3021551A1 (de) * 1980-06-07 1981-12-24 Bayer Ag, 5090 Leverkusen 4-substituierte 1-azolyl-1-phenoxy-3,3-dimethyl-butan-2-one und -ole, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide
EP0046633A1 (en) * 1980-08-22 1982-03-03 Imperial Chemical Industries Plc Heterocyclic compounds useful as pesticides and processes for making them
DE3032326A1 (de) 1980-08-27 1982-04-08 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Azolylalkyl-derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als fungizide
JPS5758671A (en) * 1980-09-25 1982-04-08 Ishihara Sangyo Kaisha Ltd Phenoxyalkylazole type compound and agricultural and gardening fungicide comprising it
AR228764A1 (es) * 1980-12-20 1983-04-15 Bayer Ag 1-azolil-3,3-dimetilalcan(c3-4)-2-onas y-2-oles,sustituidos,procedimiento para su produccion y composiciones protectoras de plantas fungicidas y reguladoras del crecimiento de las plantas a base de dichos compuestos
GB2104065B (en) * 1981-06-04 1985-11-06 Ciba Geigy Ag Heterocyclyl-substituted mandelic acid compounds and mandelonitriles and their use for combating microorganisms
DE3200414A1 (de) * 1982-01-09 1983-07-21 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Azolyl-thioether-derivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als fungizide und pflanzenwachstumsregulatoren
US4517194A (en) * 1982-06-25 1985-05-14 Ciba-Geigy Corporation Azolylmandelic acid derivatives and use thereof for controlling microorganisms
US4584008A (en) * 1982-07-14 1986-04-22 Chevron Research Company Aldol adducts containing triazole groups
PH19347A (en) * 1982-09-30 1986-04-02 Pfizer Triazole derivatives,pharmaceutical composition containing same and method of use thereof
DE3313941A1 (de) * 1983-04-15 1984-10-18 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen 4-azolyl-pentannitrile, verfahren zur herstellung dieser verbundungen sowie diese enthaltende biozide mittel
GB8322983D0 (en) * 1983-08-26 1983-09-28 Pfizer Ltd Triazole antifungal agents
DE3508909A1 (de) * 1985-03-13 1986-09-18 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Piperazinylmethyl-1,2,4-triazolylmethyl-carbinole

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
LU60908A1 (da) * 1969-05-21 1970-07-16
DE2105490C3 (de) * 1971-02-05 1979-06-13 Bayer Ag, 5090 Leverkusen 1 -Imidazolylketonderivate
US4036966A (en) * 1972-09-26 1977-07-19 Bayer Aktiengesellschaft 1,2,4-Triazole antimycotic compositions and use thereof
DE2324010C3 (de) * 1973-05-12 1981-10-08 Bayer Ag, 5090 Leverkusen 1-Substituierte 2-Triazolyl-2-phenoxyäthanol-Verbindungen, Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung zur Bekämpfung von Pilzen
DE2423987C2 (de) * 1974-05-17 1986-01-16 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Metallkomplexe von Azolyläthern, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Fungizide
DE2455953A1 (de) * 1974-11-27 1976-08-12 Bayer Ag Fungizide mittel
DE2455955A1 (de) * 1974-11-27 1976-08-12 Bayer Ag Fungizide mittel

Also Published As

Publication number Publication date
IL52663A (en) 1981-02-27
EG12805A (en) 1979-09-30
DD133391A5 (de) 1979-01-03
JPS5321163A (en) 1978-02-27
AU512557B2 (en) 1980-10-16
DE2635663A1 (de) 1978-02-09
AU2764977A (en) 1979-02-15
FR2360579A1 (fr) 1978-03-03
TR19257A (tr) 1978-08-15
BR7705203A (pt) 1978-06-06
AT358872B (de) 1980-10-10
PT66886A (en) 1977-09-01
NL7708658A (nl) 1978-02-09
FR2360579B1 (da) 1981-01-09
ZA774737B (en) 1978-06-28
CS194815B2 (en) 1979-12-31
PL103472B1 (pl) 1979-06-30
DE2635663C2 (da) 1988-08-11
IT1085152B (it) 1985-05-28
PT66886B (en) 1979-01-25
FI772360A7 (da) 1978-02-08
IL52663A0 (en) 1977-10-31
ATA576477A (de) 1980-02-15
DK150595C (da) 1987-11-02
CA1092130A (en) 1980-12-23
HU177167B (en) 1981-08-28
US4331674A (en) 1982-05-25
DK352377A (da) 1978-02-08
PL200093A1 (pl) 1978-04-10
SE7708895L (sv) 1978-02-08
NZ184848A (en) 1978-12-18
BE857519A (fr) 1978-02-06
GB1532140A (en) 1978-11-15
CH631710A5 (de) 1982-08-31
JPS6026110B2 (ja) 1985-06-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DK150595B (da) Azolyl-carboxylsyre-derivater til anvendelse som fungicider, fungicidemidler indeholdende disse samt anvendelse af azolyl-carboxylsyre-derivaterne
CS236870B2 (en) Fungicide agent for control of grow of plants and processing of active component
FI62294C (fi) Halogenerade 1-azolyl-butan-derivat anvaendbara saosom fungicider
CS237335B2 (en) Fungicide agent and agent for regulation of growth of plants and processing of active components
US4364955A (en) Combating fungi with 1-(substituted phenyl)-1-oximino-2-(1,2,4-triazol-1-yl)-ethane
DK145196B (da) (1-phenyl-2-triazolyl-ethyl)-ether-derivater til anvendelse i fungicider til plantebeskyttelse og andre tekniske formaal
US4254132A (en) Combating fungi with 2-acyloxy-1-azolyl-3,3-dimethyl-2-phenoxy-butanes
CS236885B2 (en) Fungicide agent and processing of active components
CS214711B2 (en) Fungicide means
KR900008815B1 (ko) 1-아졸릴-3-피라졸릴-2-프로판올 유도체의 제조방법
CS214709B2 (en) Fungicide means and method of making the active component
JPS6224425B2 (da)
NZ208847A (en) Fungicidal compositions containing diazole and triazole derivatives
US4154842A (en) Fungicidally and bactericidally active 1-azolyl-4-hydroxy-1-phenoxy-butane derivatives
CS219299B2 (en) Fungicide means and method of making the active substance
US4396624A (en) Combating fungi with 1-(azol-1-yl)-2-hydroxy-or-keto-1-pyridinyloxy-alkanes
CS208679B2 (en) Fungicide means and method of making the active substance
NO792970L (no) Halogenerte 1-azolyl-1-fluorfenoksy-butan-derivater, samt deres anvendelse som fungizider
DK143993B (da) Fungicidt og nematodicidt middel indeholdende en diphenyl-triazolylmethan
IE45637B1 (en) Novel halogenated 1-azolyl-butane derivatives and their use as fungicides
FI74281B (fi) 2-azolylmetyl-1,3-dioxolan- och dioxanderivat, foerfarande foer framstaellning av dem och anvaendning av dem som fungicider.
US4771065A (en) Fungicidal novel substituted phenethyl-triazolyl derivatives
US4360529A (en) Combating fungi with trisubstituted benzyl oxime ethers
CS215022B2 (en) Fungicide means and method of making the active components
CS214752B2 (en) Fungicide means and method of making the active component

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed