DE946637C - Galvanisches Element mit alkalischem Elektrolyten - Google Patents
Galvanisches Element mit alkalischem ElektrolytenInfo
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Description
AUSGEGEBEN AM 2. AUGUST 1956
Ep2p6IVa/2ib
Die Erfindung betrifft Primärelemente zur Erzeugung elektrischer Energie mit Indium als Werkstoff
für die negative Lösungselektrode.
Die Erfindung sieht die Schaffung eines elektrischen Elements mit einer Lösungselektrode aus
Indium und einem alkalischen Elektrolyt vor, das einen hohen Wirkungsgrad, lange Lagerfähigkeit
und die Fähigkeit besitzt, in gasdicht verschlossenem Zustand zu arbeiten.
Ferner schafft die Erfindung ein elektrisches Element mit einem Verhältnis des Volumens der
negativen Elektrode zur Elektrizitätsmenge, wie es größenordnungsmäßig in der Zinkzelle vorhanden
ist. Das Element entwickelt jedoch kein Gas und ist ohne eine besondere innere Trennschicht oder ein
besonderes Dickungsmittel betriebsbereit, so daß ein größerer Teil des gesamten verfügbaren
Raumes für die wirksamen Teile, wie Elektroden und Elektrolyt, zur Verfügung steht, wodurch eine
größere Gesamtausbeute erzielt werden kann als mit dem Zinksystem.
Ein weiteres Merkmal ist die Schaffung eines elektrischen Elements mit Indium als Material für
die negative und Quecksilberoxyd als Material für die positive Elektrode mit einem alkalischen Elektrolyt,
das eine konstante Spannung bei Temperaturen von — ro bis +400C besitzt und das
eine Verdickung oder Viskositätssteigung des Elek-
trolyts während des Betriebes im Verhältnis der Bildung von metallischem Quecksilber in der positiven
Elektrodenmasse aufweist, so daß eine Wanderneigung der Masse durch eine Viskositäts-Steigerung
des Elektrolyts unterdrückt wird.
Bei der Speisung tragbarer Geräte mit elektrischer Energie kann bei Verwendung galvanischer
Zellen die Kraftquelle in den Gesamtaufbau · einbezogen
werden. Galvanische Zellen mit zwei Elektroden und einem Elektrolyt sind in mannigfacher
Art hergestellt worden. Als Lösungselektrode ist Zink vor allem in Verbindung mit alkalischen oder
neutralen Elektrolyten gebräuchlich; jedoch weisen handelsübliche Zellen dieser Art eine verhältnismäßig
kurze Lagerfähigkeit auf und entwickeln Gas. Wenn der Verwendungszweck eine Lagerfähigkeit
von ι Jahr oder mehr und eine Stromabgabe für weitere Zeit wie 1 Jahr oder mehr verlangt
unter Bedingungen, bei denen die Gasentao wicklung oder der Elektrolytverlust so gefährlich
ist, daß schon diese Erscheinungen die Verwendung solcher Zellen beispielsweise als Kraftquelle für
elektrisch angetriebene Uhren verhindern, befriedigt das gebräuchliche Zinksystem nicht. Es kommt
hinzu, daß es in der Praxis schwierig ist, eine Zelle mit so kleinem Volumen und geeigneter Gestalt zu
schaffen, daß sie in ein Uhrengehäuse zusammen mit dem Motor, dem Räderwerk und anderen Teilen
für die Zeitanzeige eingebaut werden kann. Ein elektrisches Element gemäß der Erfindung
ist in der Zeichnung als Aüsführungsbeispiel dargestellt.
Das Zellengehäuse besteht aus einer Kapsel 10 und einem Verschluß deckel 11, an dem die positive
Elektrode 12 mit einem zu dem Außenanschluß 14 führenden leitenden Ansatz 13 und eine negative
Elektrode 15 mit einem zu dem Außenanschluß 17
führenden Ansatz 16 sitzen. Kapsel und Deckel können aus Preß- oder Kunststoff bestehen, und ein
Charakteristikum der bevorzugten Ausführungsform besteht darin, daß, da kein Gas entwickelt
wird und nur geringe Volumenänderungen eintreten, keine schweren und gegen Innendruck beständigen
Teile notwendig sind. Beispielsweise kann die Kapselwandung dünn und sogar flexibel, etwa
0,25 mm dick sein.
Die negative Elektrode 15 besteht aus Indium,
einem Metall mit einem spezifischen Gewicht von etwa 7,2. Ihr Umsetzungsprodukt scheint bei der
hier beschriebenen Verwendung ein Hydrat des Indium-Hydroxyds nach der angenäherten Formel
In (O H) 3 · H2 O mit einem spezifischen Gewicht
von etwa S zu sein, das mit dem alkalischen Elektrolyt ein Gel bildet, das in dem Maße, wie das Um-Setzungsprodukt
zunimmt, mehr und mehr zäh wird. Der Elektrolyt für das System ist vorzugsweise stark alkalisch. Wenn eine 20°/oige Kaliumhydroxydlösung
benutzt wird, neigt das Umsetzungsprodukt dazu, nicht zu gelieren, vielleicht durch Bildung
von Indiumoxyd In2 O3. Dieses Produkt bildet eine
Schicht, die die Umsetzung begrenzt. Dieses Produkt entsteht im wesentlichen nicht, wenn 3o%ige
Kaliumhydroxydlösung verwandt wird. Es werden im vorliegenden Falle vorzugsweise alkalische
Lösungen verwandt, die" 35 bis 45%. Kaliumhydroxyd
enthalten. Wenn die Konzentration über 50% liegt, neigt die Spannung zur Unstabilität,
und die Arbeitsspannung im Belastungskreis ist geringer als bei der bevorzugten Konzentration.
Vorteilhafte Zellen mit einer Stromausbeute von mehr als 85 % und sogar bis 98% der theoretischen
Gesamtumsetzung an Indium sind unter Verwendung von 40- bis 44%iger Kaliumhydroxydlösung
hergestellt worden. Es wurde gefunden, daß die Hinzufügung von bis zu 6 °/o' Weinsäure oder eines 75 ·
entsprechenden Betrages Kaliumtartrat zum Elektrolyt bisweilen wünschenswert ist, besonders bei
niedriger alkalischer Konzentration, um das umgewandelte Indium in dichtflüssiger Lösung zu
halten, möglicherweise durch Verhinderung der Bildung von · gelblichem Indium-Trioxyd In2 O3
oder durch Beseitigung von dessen Wirkung, wenn es von Anfang an im Anodenmaterial vorhanden
ist. Ferner wurde gefunden, daß, wenn der ÖberflächenfUm.
an der Lösungselektrode nicht schnell in einen gelförmigen Zustand übergeht, die. Hinzufügung
eines die Kristallbildung hemmenden Stoffes, wie Zucker (Sukrose, Korn-Sirup, Invertzucker),
in Mengen von V2 bis 2 Gewichtsprozent von Vorteil ist.
Ein gutes Verhalten der Lösungselektrode kann ebenfalls herbeigeführt werden, und dies ist insbesondere
von Wert, wenn das Material vor dem Einbau in die Zelle sehr lange der Luft ausgesetzt
gewesen war, indem eine vor dem Zusammenbau stattfindende Reinigung der positiven Elektrode
vorgenommen -wird, bei der der entstehende Wasserstoff irgendwelche vorhandenen Indiumverbindungen
reduzieren kann, oder indem (vor oder nach dem Zusammenbau) im alkalischen Elektrolyt
bei niedriger oder mittlerer Stromdichte eine Reinigung der Lösungselektrode vorgenommen
wird, wodurch der polarisierende Obernächenfilm beseitigt oder in einen nichtpolarisierenden Zustand
umgewandelt wird.
Derartige Zellen können ein Innenvolumen von 0,27 cms haben, wodurch bei 55,8 cm3 pro Faraday
Zellen für 130 Milliamperestunden Ausgangsleistung hergestellt werden können, die 0,026 cm?
Indium als Lösungselektrode besitzen, was ausreicht, um eine Herrenarmbanduhr für einen Zeitraum
von mehr als einem Jahr mit einer im wesentlichen konstanten Ruhespannung von 1,14
bis 1,16 Volt anzutreiben, wobei die Arbeitsspannung
nach und nach von 1,10 bis 0,90 Volt abnimmt.
Die Ruhespannung nimmt nach und nach von 1,13 bis 1,10 Volt ab, bis die Zelle über 90%
der Nennstrommenge abgegeben hat. Eine solche Zelle nimmt weniger als den halben Gehäuseraum
der Uhr ein, die Zelle hat z. B. ein Außenvolumen von 0,4s cm3. Solche Zellen sind mit Stromdichten
von 15,5 mA/cm2 betrieben worden und halten hohe
Überbelastungen aus.
Die positive Elektrode dieser Zellen bestand aus
einer Mischung von Quecksilberoxyd, Silberpulver und Graphitteilchen im Verhältnis 100 : 10 : 1,
denen ein Polyvinylderivat als Bindemittel zugesetzt war, um den strukturellen Zusammenhalt
während der Zellenentladung aufrechtzuerhalten. Wenn eine solche Zelle zusammengebaut und mit
Elektrolyt gefüllt ist, kann die höchste Ruhespannung 1,38 Volt betragen; der Anschluß einer
niederohmigen Belastung (25 oder 50 Ohm) für 5 Minuten oder weniger verursacht jedoch ein
schnelles Absinken- der Arbeitsspannung auf Null, und nach dem Öffnen des Belastungskreises erreicht
die Spannung schnell wieder etwa 1,14 bis
1,16 Volt, und dann arbeitet die. Zelle bei einer Belastung
von 500 Ohm mit einer Arbeitsspannung von etwa 1,09 Volt, bei einer Belastung von
1000 Ohm mit etwa 1,12 Volt und bei einer Belastung
von 250 Ohm mit etwa 1,04 Volt, und.zwar immer bei etwa 300, und hält diese Spannung über
lange Zeitspannen und über Temperaturänderungen von o° und darunter bis 400 und darüber. Es sind
Zellen in Betrieb gewesen, die mehr als 85% der theoretischen Strommenge, unter Zugrundelegung
des Gewichts der Indiumelektrode mit dem vollständigen Anschlußzapfen, abgegeben haben, wobei
die Arbeitssparinung bei einer periodischen Belastung von 400 Ohm nach und - nach bis etwa
0,90 Volt abnahm und anschließend -gegen Ende der Lebensdauer bei dieser Belastung ein
schnelleres Absinken eintrat; wenn solche Zellen dann geöffnet wurden, stellte sich heraus, daß der
ursprünglich flüssige Elektrolyt eine dicke, teigige Masse geworden war. Das Quecksilber war aus r
dem ursprünglichen Raum der positiven. Elektrode nicht ausgewandert, obgleich die restliche positive
Masse leicht zerreibbar war und bei leichter Reibung . auf der Außenfläche große Quecksilberkügelchen
erzeugt wurden.
Daher sollte eine übermäßige Wassermenge im Elektrolyt vermieden werden; jedoch waren Zellen
mit etwa der dreifachen Wassermenge als-der theo retisch für die Bildung von Indiumtrioxyd-monohydrat
erforderlichen für die Erzielung der dickzähen und Bewegungen hemmenden Konsistenz des
Elektrolyts mit Erfolg brauchbar. Es ist zweckmäßig, genügend positives Elektrodenmaterial zu
besitzen, so daß die Lösungselektrode eher verbraucht oder die Wirksamkeit des Elektrolyts eher
erschöpft ist als die positive Elektrode, damit fortlaufend Depolarisierungsmittel vorhanden und
wirksam ist, um einer Gaserzeugung vorzubeugen. Die beschriebenen Zellen haben einen hohen
Wirkungsgrad in bezug auf ihre Größe sowohl unter Zugrundelegung des inneren Volumens als
auch des Außenvolumens. Da keine Volumenzunahme
oder Formänderung der verschlossenen Batterie durch Gasentwicklung, durch die Bildung
von Produkten mit durchschnittlich geringerem spezifischem Gewicht als die ursprünglichen Stoffe
oder durch die Bildung von Auswachsungen an den Elektroden, wodurch diese in ihrer Gestalt während
des Betriebes, zunehmen und nach außen auf die Kapsel wandungen drücken würden, vorhanden
sind, sind dicke und starke Zellenwandungen, die solchen. Erscheinungen bei dichten Zellen standhalten,
nicht erforderlich. Daher wird das Außenvolumen durch den für diese Wandungen erforderliehen
Raum nicht verringert, und es ist ein entsprechend größeres Innenvolumen bei gegebenem
Gesamtraum verfügbar. Das Innenvolumen wird wirksam genutzt, da keine besonderen inneren
Sperrschichten oder Gelierungs- oder Eindickungsmittel erforderlich sind, um irgendwelche Komponenten,
die durch eine Wanderung schädlich werden könnten, z. B. Quecksilber, das sich von einer positiven
Elektrode mit Quecksilberoxyd als Depolarisierungsmittel wegbewegt, an Ort und Stelle zu
halten.
Ein anderes Merkmal ist die lange Lagerfähigkeit. Wenn die Zelle nicht an eine äußere Belastung
angeschlossen ist, z. B. bevor sie von dem Benutzer in Betrieb genommen wird, ist der Verlust
an aktiven Stoffen äußerst gering.
Eine für eine Betriebslebensdauer (z. B. die Abgabe von über 100 Milliamperestunden durch eine
Uhrenbatterie) von einem Jahr und mehr bestimmte Zelle wird während einer vorhergehenden Lagerungsdauer
von einem Jahr nicht so schlecht, daß sie unter dieser Ausgangsleistung liegt. Gekoppelt
mit der langen Lagerfähigkeit des beschriebenen Indium - Alkalielektrolyt - Quecksilberoxyd-Systems
ist seine schnelle Rückkehr zu der charakteristischen go Ruhespannung von etwa 1,14bis 1,16 Volt. Diese Erholung
kann in Bruchteilen einer Sekunde gemessen werden, und zwar von einer Arbeitsspannung von
0,90 Volt gegen Ende der Lebensdauer der Zelle bei einer Belastungsfrequenz von 300 pro Minute für gs
2 % der Periode durch einen 200-Ohm-Widerstand auf eine Spannung von 1,10 Volt unmittelbar vor
der Belastung in der nächsten Periode.
Der hohe elektrochemische Wirkungsgrad, z. B.
eine Strömausbeute von über 85 % der theoretischen Umwandlung von metallischem Indium
in dreiwertige Indiumverbindung bei dem Indium-Alkalieiektrolyt-Quecksilberoxyd-System,
ist wichtig für die Erzielung einer Zelle, die einen geringen Raum einnimmt, aber den Betriebsstrom für eine
elektrisch angetriebene Uhr für 1 oder 2 Jahre abgibt. Gruppen von Zellen haben bis zu 92% der
theoretischen Strommenge abgegeben und einige Zellen sogar 98 °/o. Das stellt ein überaus günstiges
Ergebnis im Vergleich zu handelsüblichen kleinen Zinkzellen dar, die etwa 50% der theoretischen
Strommenge abgeben können.
Die 'Fähigkeit der Elemente gemäß Erfindung in verschlossenem Zustand zu arbeiten, ist wichtig für
eine Batterie für eine elektrisch angetriebene Uhr oder andere Instrumente, bei denen die auswechselbare
Batterie in enger Nachbarschaft mit mechanischen Teilen angeordnet werden muß, die durch
entweichenden Elektrolyt angegriffen werden, sei es, weil der Verschluß unvollkommen ist oder weil
er von ausströmendem Gas mitgerissen wird.
Der Elektrolyt kann aus einer Lösung von Kaliumhydroxyd in Wasser in einer Konzentration
von 25 bis 50% bestehen. Natriumhydroxyd kann zur Schaffung der gleichen alkalisch wirksamen
Konzentration benutzt werden. Wie bereits aus-
geführt, können Zusätze verwandt· werden. Vergleichbare
Elektrolyte sind beispielsweise (wobei bemerkt wird, daß 40°/»ige KOH-Lösung ungefähr
höchste Leitfähigkeit besitzt): i. 44%ige Kaliumhydroxydlösung,
2. 44%»ige Kaliumhydroxydlösung mit ι oder
2 % Sukrose,
3. 44fl/odge Kaliumhydroxydlösung mit 1 oder
2 % Sukrose und 1 % Lithiumchlorid, ■ 4. 44%ige Kaliumhydroxydlösung mit 1 oder
2% Dextrose (Kornsirup),
5. 44%ige Kaliumhydroxydlösung mit 6%Weinsäure
(durch Zusatz von Weinsäure, Weinstein, Rochelle-Salz),
6. 44%ige Kaliumhydroxydlösung, vor der Verwendung durch Elektrolyse gereinigt zur Entfernung
der schweren Metalle, wie Eisen, Kupfer, Mangan, Silber usw., die in feinen Spuren sogar in
reinem Alkali-Metall-Hydroxyd vorhanden sind. Diese Zusätze wirken als hydrophile Agentien
und halten die wirksame Alkalikonzentration auf^
recht. Durch Bildung zäher oder gelähnlicher Komplexe mit niedrigen Beträgen von Wasser im
Molekül verringern sie die Aufnahme von Wasser durch die Umwandlungsprodukte. Sie steigern die
Ätz- oder Korrosionswirkung des Elektrolyts auf die Lösungselektrode und verhindern die Kristallisation
der Umsetzungsprodukte.
Das Quecksilberoxyd ist als Beispiel für reduzierbares Metalloxyd angegeben, das bei der
Polarisation wirksam ist und der Gasbildung der positiven Elektrode vorbeugt. Andere Depolarisator
en, wie beispielsweise Silberoxyd, Kupferoxyd, Silberchlorid, können benutzt werden; jedoch wird
Quecksilberoxyd für Batterien bevorzugt, die in betriebsbereitem Zustand eine lange Lagerfähigkeit
und Betriebsdauer besitzen müssen.
Die Form der Lösungselektrode kann sich ändern, es kann z. B. ein fester, einen Teil des Gehäuses
ausfüllender Block oder ein keilförmiges, in einem Abstand vom Gehäuse liegendes Stück verwandt
werden, jedoch wird eine U-förmige Gestalt, wie sie dargestellt ist, bevorzugt.
Das Ausmaß der Pasten- oder Gelbildung im Elektrolyt führt unter den angeführten Bedingungen
bei etwa Tialbem Verbrauch des Elements zu einer zähen, elastischen Masse, die sich thixotrop
verhält. Gegen Ende des Verbrauches ist die Masse steif geworden wie Bücherkleister, aber das
Element zeigt noch immer die schnelle Rückkehr zu der anfänglichen Ruhespannung.
Die Erfindung ist natürlich nicht auf das dargestellte und beschriebene Ausführungsbeispiel und
auf die Verwendung eines alkalischen Elektrolyts beschränkt. Es lassen sich vielmehr zahlreiche Ab-Wandlungen
treffen, ohne daß man sich von dem Wesen der Erfindung entfernt.
Claims (6)
1. Galvanisches Element mit alkalischem Elektrolyt, dadurch gekennzeichnet, daß die
Lösungselektrode aus Indium besteht.
2. Element nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der alkalische Elektrolyt eine
Konzentration besitzt, die 25 bis 50 Gewichtsprozent Kaliumhydroxyd entspricht und praktisch
frei von schweren Metallen ist, die unterhalb vom Indium in der Spannungsreihe stehen. - ' ■
3. Element nach Anspruch 1 und 2, gekennzeichnet durch eine positive Elektrode, die
Quecksilberoxydteilchen, leitende Teilchen, wie Silberpulver und/oder Graphitteilchen, und
einen gegenüber dem Elektrolyt widerstandsfähigen, die Teilchen zu einer zusammenhängenden,
leitenden Masse verbindenden Kunststoff enthält.
4. Element nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse des Elements
dauernd gasdicht geschlossen ist.
5. Element nach Anspruch 1 bis 4 für die
Versorgung einer elektrisch angetriebenen Armbanduhr, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektrolytmenge
so -bemessen ist, daß das verschlossene Gehäuse vollständig ausgefüllt ist,
und daß das Volumen von Lösungselektrode, positiver Elektrode und Elektrolyt vor, während
und nach der chemischen Umsetzung im wesentlichen das gleiche ist und kein Gas entwickelt
wird, sein Gehäuse während der Lagerung und im Betrieb gasdicht verschlossen ist.
6. Verfahren zur Herstellung eines Elements nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß die Oberfläche der Indiumelektrode, falls sie eine passive Indiumoxydschicht besitzt, vor
dem Zusammenbau des Elements einer Reinigung mit Hilfe des elektrischen Stromes unterworfen
wird.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
® 609 568 7.56
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DEE9296A DE946637C (de) | 1954-05-26 | 1954-07-18 | Galvanisches Element mit alkalischem Elektrolyten |
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB15482/54A GB751290A (en) | 1954-05-26 | 1954-05-26 | Improvements in or relating to electrical energy producing cells |
DEE9296A DE946637C (de) | 1954-05-26 | 1954-07-18 | Galvanisches Element mit alkalischem Elektrolyten |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE946637C true DE946637C (de) | 1956-08-02 |
Family
ID=25972872
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DEE9296A Expired DE946637C (de) | 1954-05-26 | 1954-07-18 | Galvanisches Element mit alkalischem Elektrolyten |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
DE (1) | DE946637C (de) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE1255166B (de) * | 1958-03-21 | 1967-11-30 | Burndept Ltd | Galvanisches Primaerelement |
-
1954
- 1954-07-18 DE DEE9296A patent/DE946637C/de not_active Expired
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE1255166B (de) * | 1958-03-21 | 1967-11-30 | Burndept Ltd | Galvanisches Primaerelement |
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