DE69926983T2

DE69926983T2 - Verfahren und Vorrichtung zur dynamischen Lichtstreuung

Info

Publication number: DE69926983T2
Application number: DE69926983T
Authority: DE
Inventors: Matthias Wilhelm Maria Dieckmann
Original assignee: Agence Spatiale Europeenne
Current assignee: Agence Spatiale Europeenne
Priority date: 1999-01-21
Filing date: 1999-01-21
Publication date: 2006-06-29
Anticipated expiration: 2019-01-22
Also published as: DE69926983D1; ATE303586T1; EP1022549B1; ES2248969T3; EP1022549A1; US6459093B1

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur dynamischen Lichtstreuung (DLS) oder Photonenkorrelationsspektroskopie (PKS) und insbesondere, aber nicht ausschließlich, Lidar-Anwendungen.
PKS/DLS schließen die Beleuchtung einer Probe mit kohärentem Licht ein. Die Intensität von aus der Probe gestreuten Photonen fluktuiert als Ergebnis der Brownschen Molekularbewegung von streuenden Teilchen in der Probe. Die Anzahl der Photonen, die in einem engen Winkelspektrum gestreut werden, das durch bestimmte Öffnungen und lichtverbreitende und -fokussierende Elemente begrenzt wird, wird als eine Zeitfunktion erfasst und die resultierende Funktion wird autokorreliert, vorzugsweise in Echtzeit. Dies erlaubt die Verteilung von Relaxationszeitkonstanten und daher die Verteilung von Größen der zu bestimmenden streuenden Teilchen.
Ein DLS-Lidar beinhaltet die aktive Fernerfassung eines Bereichs der Atmosphäre durch Beleuchten des Bereichs mit kohärentem Licht und Erfassen der Intensität von Photonen, die aus jenem Bereich gestreut werden, als eine Zeitfunktion. Die resultierende Funktion wird in Echtzeit autokorreliert, um die Teilchengrößenverteilung innerhalb des probegenommenen Bereichs der Atmosphäre abzuleiten.
Ein Problem im Zusammenhang mit den vorgenannten Techniken besteht darin, dass, wenn die Anzahl pro Volumeneinheit streuender Teilchen steigt, eine erhöhte Wahrscheinlichkeit eines mehrfachen Streuens vorliegt, in dem ein erfasstes Photon durch mehr als ein Teilchen gestreut worden ist, was bedeutet, dass die gewünschten Eigenschaften nicht mehr direkt gemessen werden können. Des Weiteren wird das Geschwindigkeitsspektrum der Brownschen Molekularbewegung wegen Kollisionen zwischen streuenden Teilchen eingeschränkt. Um diese Wirkungen zu kompensieren, besteht die normale Praxis darin, die Intensität eines gestreuten Photons in einem Spektrum unterschiedlicher Streuwinkel, typischerweise von 10° bis 180°, zu erfassen (Rückstreuen). Dafür den Idealfall eine quadratische Abhängigkeit der Zeitkonstanten vom Streuwinkel besteht, ist jede Abweichung von dieser Quadratfunktion aufgrund mehrfachen Streuens oder eingeschränkter Teilchenkollision quantifizierbar und kann kompensiert werden. Jedoch sind solche Arbeitsverfahren aufgrund der Anzahl von Ablesungen, die vorgenommen werden müssen, zeitaufwändig und erfordern teure Goniometer.
In Lidar-Anwendungen ist es praktisch nicht machbar, winkelabhängige Abtastungen eines Bereichs der Atmosphäre durchzuführen, so dass die Teilchengrößenverteilung und das Ausmaß des mehrfachen Streuens nicht so leicht gemessen werden können.
Die US 5 155 549 beschreibt eine Vorrichtung zur dynamischen Lichtstreuung mit einer Laserquelle zum Richten eines Laserstrahls auf eine Sonde und einem Photodetektor zum Umwandeln des durch die Sonde erfassten gestreuten Lichts in elektrische Signale. Die Sonde umfasst mindestens eine optische Faser, die mit der Laserquelle verbunden ist, und eine zweite optische Faser, die mit dem Photodetektor verbunden ist. Jede der Fasern kann sich an eine Gradientindex-Mikrolinse fügen, die fähig ist, einen parallel gerichteten Laserstrahl in ein Streumedium zu richten. Dadurch kann die Verwendung eines Faserrichtungskopplers vermieden werden, indem eine oder mehrere optische Fasern zum Übertragen eines optischen Felds an ein Streumedium bestimmt und mehrere optische Fasern zum Empfangen des Signals in verschiedenen Streuwinkeln herangezogen werden.
Die US 5 208 651 beschreibt eine Vorrichtung und ein Verfahren zum Messen der Emissions- und Betriebszeiteigenschaften von aus einer Probe emittierter Fluoreszenzstrahlung. Eine Quelle einer elektromagnetischen Strahlung von mehreren Wellenlängen wird durch ein erstes Interferometer passieren gelassen, das mit einer ersten Frequenz moduliert ist, wobei dessen Ausgabe in eine zu untersuchende Probe gerichtet wird. Das aus der Probe als Ergebnis von deren Wechselwirkung mit der Anregungsstrahlung emittierte Licht wird in ein zweites Interferometer gerichtet, das mit einer zweiten Frequenz moduliert ist, und die Ausgabe wird erfasst und analysiert.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist es, eine vereinfachte Vorrichtung und ein vereinfachtes Verfahren zur dynamischen Lichtstreuung sowie eine vereinfachtes Verfahren bzw. eine vereinfachte Vorrichtung zur Fluoreszenzkorrelationsspektroskopie zur Verfügung zu stellen.
Diese Ziele werden durch ein Verfahren zur dynamischen Lichtstreuung nach Anspruch 1 und eine Vorrichtung zur dynamischen Lichtstreuung nach Anspruch 15 erreicht.
Gemäß einem Aspekt der vorliegenden Erfindung werden eine Vorrichtung und ein Verfahren zur dynamischen Lichtstreuung zur Verfügung gestellt, bei der bzw. dem eine Probe durch Laserlicht verschiedener Wellenlängen beleuchtet wird und die Fluktuationen des Lichts, das durch die Probe bei jeder Wellenlänge gestreut oder fluoresziert wird, werden erfasst. Die Zeitkonstanten von Teilchen in der Probe werden aus den erfassten Lichtfluktuationen durch Autokorrelation oder Kreuzkorrelation der erfassten Lichtintensität in Bezug auf die Zeit abgeleitet. Die Messung der Lichtstreuung oder -fluoreszenz bei verschiedenen Wellenlängen ersetzt die Messung bei verschiedenen Streuwinkeln, wodurch der Vorgang des Messens vereinfacht wird.
Gemäß einem anderen Aspekt der vorliegenden Erfindung werden ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Messen der Geschwindigkeit von Teilchen in einer Probe mittels dynamischer Lichtstreuung zur Verfügung gestellt, bei dem bzw. der die Frequenz von Oszillationen in Korrelationsfunktionen der erfassten Intensitätsfluktuationen als eine Zeitfunktion gemessen und zur Bestimmung von Geschwindigkeitskomponenten in Erfassungsrichtung verwendet wird.
Es werden nun besondere Ausführungsformen der vorliegenden Beschreibung unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben, worin:
1 ein schematisches Diagramm des optischen Vorderendes eines Kanals einer Vorrichtung ist, die zum Messen der Rückstreuung von suspendierten Teilchen dient;
1a und 1b alternative Beispiele des optischen Vorderendes in 1 zeigen;
1c verschiedene Anordnungen optischer Fasern unterschiedlicher Arten zeigt;
2a ein Beispiel für eine aufgezeichnete Intensitätsfluktuation zeigt, die durch die Vorrichtung der 1 gemessen wurde;
2b die Autokorrelationsfunktion der Fluktuation der 2a zeigt;
2c die aus 2b abgeleitete Teilchenradiusverteilung zeigt;
3 die Variation von Zeitkonstanten mit Streuwinkel für verschiedene Teilchengrößen in der Probe einer wässrigen Lösung oder Fluidsuspension mit einer gegebenen Viskosität und einem gegebenen Brechungsindex zeigt;
4 die Variation von Zeitkonstanten mit Streuwinkel für verschiedene Teilchengrößen in einer Luft-, Gas- oder Atmosphärenprobe mit einer gegebenen Viskosität und einem gegebenen Brechungsindex zeigt;
5 verschiedene Autokorrelationsfunktionen und Massengeschwindigkeits-Messungen von Teilchen in Fluidproben bei verschiedenen Geschwindigkeiten zeigt;
6 Autokorrelationsfunktionen und entsprechende Radiusverteilungen aus Proben mit enthaltenen Teilchen zeigt, die eine relative Geschwindigkeit zueinander aufweisen, wobei sie Oszillationen von Autokorrelationsfunktionen vor der Kernbildung dieser Teilchen zur Bildung eines Kristalls zeigen;
7 die gemessene winkelabhängige Abweichung der Zerfallszeitkonstanten aus einer theoretischen Kurve zeigt, wie sie in den 3 und 4 mit der gegebenen Viskosität und dem gegebenen Brechungsindex gezeigt ist;
8 die Variation der Streuvolumenlänge mit der atmosphärischen Höhe bei verschiedenen Trennungen zwischen Sender und Empfänger zeigt;
9 die Äquivalenz von Zeitkonstanten und Wellenlängen mit Streuwinkel zeigt, wie sie für zwei verschiedene Wellenlängen berechnet und normiert wird;
10 eine verallgemeinerte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung zur Messung einer Probe zeigt;
10a Strahlenverfolgungen in einer Umsetzung der Ausführungsform der 10 zeigt;
10b eine Umsetzung der Ausführungsform der 10 zum Messen der depolarisierten Kreuzkorrelations-DLS zeigt;
11 die gemessenen Werte von Zeitkonstanten für zwei verschiedene Wellenlängen zeigt;
12a und 12b zwei alternative Ausführungsformen für ein aktives Fernerfassen der Atmosphäre zeigen; und
13a bis 13f die Signalverarbeitungsschritte zum Messen der Teilchenradiusverteilung in den Ausführungsformen der 12a und 12b zeigen.
1 zeigt in schematischer Form das optische Vorderende eines Kanals (d. h. eines Senders und eines Empfängers) der Vorrichtung, die aus einer übertragenden optischen Faser oder Fasern 4, die mit einer Laserquelle verbunden ist bzw. sind, und einer empfangenden optischen Faser oder Fasern 2 besteht, die mit einem Detektor, zum Beispiel einer Photomultiplierröhre oder einer Lawinenphotodiode, verbunden ist bzw. sind, welche so zusammen angebracht sind, dass die Achsen ihrer Enden parallel (wie in 1a) oder in einem definierten Winkel (wie in 1b) zueinander liegen. Durch die übertragende(n) optischen Faser(n) 4 emittiertes Laserlicht weicht über einem Strahl B ab, während die empfangende(n) optische Faser(n) 2 aus einem Empfangsvolumen RV emittiertes Licht sammelt (sammeln). In einem Streuvolumen SV, das der Schnittpunkt des Beleuchtungsstrahls B und des Empfangsvolumens RV ist, streuen Teilchen das Laserlicht in verschiedene Richtungen und die empfangende(n) optische(n) Faser(n) sammelt (sammeln) Licht, das in einem schmalen Richtungsspektrum gestreut wird.
Wie in den 1a und 1b gezeigt ist, werden die definierten Winkel zwischen der (den) übertragenden Faser(n) 4 und der (den) empfangenden Faser(n) 2 durch die Bewegung von eng sitzenden koaxialen Mikropositionierungsstufen (MPS) in der durch Doppelpfeile gezeigten hin- und hergehenden Richtung justiert, um das Streuvolumen SV auf die Entfernungen L1 und L2 in den 1a bzw. 1b zu lokalisieren und die Wirkung des Snelliusschen Brechungsgesetzes auf verschiedene Wellenlängen zu kompensieren, wenn die Strahlentaillen verschiedener Wellenlängen kolokalisiert werden. Eine zusätzliche Strahlenbildung wird durch geeignete optische Elemente (OE), zum Beispiel Linsen, Prismen, Wellenlängenfilter und/oder -teleskope, gemäß der spezifischen Anwendung erzeugt.
Die empfangenden und übertragenden optischen Fasern 2 und 4 werden entweder als Einmoden- oder Wenigmoden-(d. h. mehr als eine, aber bevorzugt weniger als etwa zwei Modi)Fasern ausgewählt und können entweder durch dieselben optischen Elemente empfangen und übertragen oder verschiedene optische Elemente aufweisen. Es werden nun verschiedene mögliche Kombinationen unter Bezugnahme auf 1c erörtert.
In der Anordnung I umfasst die übertragende Faser 4 eine einzelne Einmodenfaser und die empfangende Faser 2 umfasst eine einzelne Wenigmodenfaser (als Option Ia gezeigt), oder die übertragende Faser 4 umfasst eine einzelne Wenigmodenfaser und die empfangende Faser 2 umfasst eine einzelne Einmodenfaser (als Option Ib gezeigt); in beiden Fällen teilen sich die übertragende und die empfangende Faser dieselben optischen Elemente.
In der Anordnung II weisen die übertragende Faser 4 und die empfangende Faser 2 separate Sätze optischer Elemente auf. In der Option a (die durch das Bezugszeichen IIa in 1c angegeben ist) ist die empfangende Faser 2 eine Wenigmodenfaser und die übertragende Faser 4 ist eine Einmodenfaser, wie in Anordnung Ia, während in der Option b (die durch das Bezugszeichen IIb in 1c angegeben ist) die übertragende Faser 4 eine Wenigmodenfaser ist, während die empfangende Faser 2 eine Einmodenfaser ist, wie in Anordnung Ib.
In der Anordnung III weist (weisen) die übertragende(n) Faser(n) 4 und die empfangende(n) Faser(n) 2 separate Sätze optischer Elemente auf. Die übertragende Faser 4 ist eine einzelne Einmodenfaser, während die empfangenden Fasern 2 zumindest zwei Einmodenfasern parallel umfassen, die jeweils einen separaten Detektor, Diskriminator und Impulsformer besitzen. Vorzugsweise sind die empfangenden Fasern 2 in Faserpaaren angeordnet, die so angeordnet sind, dass sie dieselbe Wellenlänge empfangen, wobei die Ausgaben jedes Paars dann kreuzkorreliert werden. Diese Kreuzkorrelierungsanordnung beseitigt Detektortotzeiten, Nachpulsieren und Dunkelzählungen und wird unter Bezugnahme auf 10b detaillierter beschrieben.
Der Detektor gibt einen Strom aus, der zur Photonenrate, die durch eine empfangende Faser 2 empfangen wird, proportional ist, und mit der Zeit variiert, wie zum Beispiel in 2a gezeigt ist. Der Strom wird in einen digitalen Wert durch einen A/D-Wandler umgewandelt, der mit einem Computer verbunden ist, der einen Satz digitaler Werte als Zeitfunktion speichert. Alternativ werden einzelne empfangene Photonen mittels beispielsweise einer Photomultiplierröhre, einem Diskriminator zum Setzen einer Schwelle für das Signal eines erfassten Photons, einem Impulsformer zum Erzeugen eines Impulses, wenn das Photon erfasst ist, einem Zähler zum Zählen der erzeugten Impulse innerhalb eines Wiederholungszeitraums und einer Speichervorrichtung zum Speichern der Zählwerte für jeden Zeitraum. Der Computer führt eine Autokorrelationsfunktion an den gespeicherten Werten wie folgt durch: AKF(τ)= Σ 'I(t)I(t + τ) (1)worin I(t) für die fluktuierende empfangende Lichtintensität als Funktion der Zeit (t) steht, so dass I(t) gleich der durchschnittlichen gestreuten Intensität über die Integrationszeit ist, und r steht für das Probennahmeintervall, das quasi-logarithmische Kanäle in den Strukturen des Korrelators bildet. Eine Proben-Autokorrelationsfunktion ist in 2b gezeigt.
Die AKF-Funktion steht mit den Teilchengrößen durch die folgenden Gleichungen in Beziehung: AKF(τ) = g(2) = l + β·e(–2Γ·Δr) (2) worin g⁽²⁾ für die Laserlichtintensitätsfluktuation zweiter Ordnung steht, „l" für eine beliebige Basislinie steht, β für einen Qualitätsfaktor mit einem theoretischen Maximum 1 steht, Δτ für die gesamte Probennahmezeitstruktur des Korrelators steht, und τc = l/Γ = l/(q2 × D) (3)worin τ_c für die Zeitkonstante steht, D für die Diffusionskonstante steht und q für den Streuvektor steht, worin q = (4π/λ)sin(Θ/2) (4)wobei Θ für den Streuwinkel steht und λ für die Wellenlängen des auftreffenden Lichts steht.
Die Diffusionskonstante D bringt über die Stokes-Einstein-Gleichung einen geometrischen Faktor, die Viskosität η und den hydrodynamischen Radius r_h mit der Wärmeenergie in Beziehung, die eine Boltzmannkonstante k ist, die mit der absoluten Temperatur T wie folgt multipliziert wird:
Unter Idealbedingungen stehen die Zeitkonstanten τ_c direkt mit dem Radius r_h und der Viskosität der Suspension der streuenden Teilchen in Beziehung. Die Größe β (auch als der Interzept bzw. Abschnitt bezeichnet) ist umgekehrt proportional zur Anzahl der beobachteten Kohärenzbereiche (Anzahl der Flecken) N, die aufgrund der Brownschen Molekularbewegung fluktuieren. Die gemessene AKF wird aus vielen verschiedenen einzelnen Funktionen der Form der Gleichung (2) für jede der verschiedenen Teilchengrößen gebildet. Die Umwandlung der zusammengesetzten AKF, die beispielsweise in
2b gezeigt ist, in die relativen Amplitudenintensitäten für verschiedene Teilchengrößen, die in 2c gezeigt sind, kann durch ein geeignetes Computerprogramm durchgeführt werden, wie es zum Beispiel in „CONTIN: a general purpose constrained regularization programm for inverting noisy linear algebraic and integral equations", Provencher, S. W., Computerphysics Communication 27, S. 229–242, North Holland Publishing Company, 1982, beschrieben ist.
Als Ergebnis der vorgenannten Beziehungen kann man sich DLS als punktartige Messtechnik mit praktisch keinerlei räumlicher Dimension vorstellen. Eine dreidimensionale (Voxel-) Auflösung erfordert eine Ausführungsform, die mehrere Kanäle verwendet. Der räumliche Modus des empfangenen Lichts definiert N zusammen mit ihrer umgekehrten Proportionalität zur Anzahl der Streuzentren im Streuvolumen.
Die in der vorliegenden Ausführungsform verwendete Konfiguration der Vorrichtung umfasst ein Minimum von zwei Einmoden-Empfangseinheiten, um den maximalen Interzeptwert zu erhalten und eine Signalverarbeitung mit Kreuzkorrelation für die verschiedenen polychromatischen Ausführungsformen zu ermöglichen. Die Kreuzkorrelationsfunktion ist durch: KKF(τ) = Σ 'I(t)J(t + τ) (6)gegeben, worin I(t) für die durch einen Empfangskanal gemessene Intensität steht und J(t) für jene steht, die durch einen anderen Empfangskanal gemessen wird. Die Gleichung (6) basiert auf der Gleichung (1), wobei aber I(t + τ) ersetzt wird durch J(t + τ).
Somit kann die Verteilung von Teilchenradiusgrößen in einer Probe aus der Autokorrelationsfunktion (AKF), wie in 2c gezeigt, oder aus der Kreuzkorrelationsfunktion (KKF), wie in Gleichung (6), bestimmt werden.
Die Beziehung zwischen der Zerfallszeitkonstante, die von der Teilchengröße abhängt, und dem Streuwinkel ist in 3 für ein Fluid mit einer Viskosität von 1,98 × 10^–3 Nsm^–2 (1,98 cP) und einem Brechungsindex n = 1,33 und in 4 für Teilchen in Luft mit einer Viskosität von 1,71 × 10^–5 Nsm^–2 (0,0171 cP) und einem Brechungsindex n = 1,0 gezeigt.
Die Variation von Zeitkonstanten als Streuwinkelfunktion zeigt, dass Rückstreumessungen bei hohen Streuwinkeln aus den folgenden Gründen Streumessungen bei niedrigen Streuwinkeln vorzuziehen sind:

1) Ein 1°-Fehler beim Streuwinkel ergibt einen Messfehler von ungefähr 17,2% bei einem Streuwinkel von 10°, aber einen Messfehler von ungefähr nur 0,2% bei 170°.
2) Unter der Annahme, dass eine Messzeit von 1000 Zeitkonstanten τ_c erforderlich ist, um eine einigermaßen kleine Standardabweichung von etwa 0,3% zu ergeben, ist für ein Teilchen von 1 μm eine Messzeit von ungefähr 5,8 Minuten bei einem Streuwinkel von 170° erforderlich, bei 10° aber 11,6 Stunden, etwa 120 mal so lang.
3) Die in einer Vorwärtsrichtung gestreute Lichtintensität steigt mit den Teilchen in einer Größe von über etwa 200 nm auf das etwa 10-fache der rückgestreuten Intensität. Die Wahrscheinlichkeit, unannehmbar hohe Zählraten zu erhalten, ist für eine Vorwärtsstreuung daher größer.

Die dynamische Lichtstreuung kann auch zum Messen der Geschwindigkeiten von Teilchen in einem Fluid eingesetzt werden. In einem Beispiel fällt das Laserlicht auf ein Kapillarröhrchen, durch das ein Fluid fließt. Licht wird von der Kapillarwand auf den Empfänger reflektiert und auch durch das Fluid gestreut. Das reflektierte Licht verbindet sich dann am Empfänger mit dem gestreuten Licht und erzeugt eine Interferenz.
Fließgeschwindigkeiten werden aus der Zeitkonstante τ_c gemäß der folgenden Gleichung abgeleitet: Δf = l/(2πτc) (7)
Die Geschwindigkeitskomponente ν in der Beobachtungsrichtung ist gegeben durch:
worin

c: = Lichtgeschwindigkeit,
n: = Brechungsindex
θ: = Beobachtungswinkel relativ zum Geschwindigkeitsvektor, und
f: = Frequenz des Laserlichts.

5 zeigt die AKFs und Geschwindigkeitsprofile, die aus einer Probe mit Fließgeschwindigkeiten von 0 bis 25 mm/s gemessen werden.
Für detailliertere Geschwindigkeitsmessungen müssen das Geschwindigkeitsprofil und das Ausmaß der gemessenen Probe berücksichtigt werden, wie vorstehend in der Erörterung des punktartigen Messcharakters der DLS und des Vorteils der maßstäblichen Vergrößerung von Systemen zu einer Vielkanal-(n-fachen)Annäherung angegeben ist, die die Auflösung von Phänomenen in drei Dimensionen ermöglicht. Die Interferenz zwischen dem reflektierten und gestreuten Licht (Überlagerung) kann zur Auflösung von Geschwindigkeitsgradienten herangezogen werden, aber das gleichzeitige Extrahieren der Geschwindigkeit jedes der n-fachen Kanäle liefert eine komplette Profilerwerbung auf der Basis von Einwelligkeit.
Ausgeprägte Oszillationen von AKFs werden vor der Kernbildung als Ergebnis von Strömen oder Geschwindigkeitsgradienten innerhalb einer Suspension erfasst. 6 zeigt die oszillierende AKF (AKF-33) nahe der Basislinie. Die Oszillationszeitkonstante beträgt 185 ms, was eine Frequenz von ungefähr 5 Hz ergibt, die in der Gleichung (8) als Δf verwendet wird, so dass der Geschwindigkeitsgradient in dem Volumen bestimmt werden kann. Diese Oszillation ist in einer Messung einer AKF, die ungefähr 10 Minuten später erfolgt (AKF-40), nicht mehr vorhanden.
Unter einer idealen DLS ohne Teilchen-Wechselwirkung wird Licht aus einem Kohärenzbereich (1 × N) des Streuvolumens gesammelt und durch Autokorrelation analysiert. Die Verwendung von zwei Detektoren, die gestreutes Licht aus demselben Bereich empfangen, reduziert die Wirkung von Rauschen und Fehlern des Detektors durch Kreuzkorrelieren des Signals aus beiden Detektoren, und es wird ein mehrfaches Streuen unterdrückt, wenn ein Kohärenzbereich beobachtet wird.
Die Wirkung von mehrfachem Streuen und einer Abweichung vom freien Diffusionsvermögen wird herkömmlicherweise durch einen winkelabhängigen Test an einer Probe mit einer bekannten Teilchengrößenverteilung unter Verwendung eines Goniometers bestimmt. Beispielsweise zeigt 7 die gemessene Abweichung von der (gepunkteten) theoretischen Kurve einer Probe mit einem Teilchenradius von 392 nm mit einer Viskosität von 9,0 × 10^–4 Nsm^–2 (0,90 cP).
Wenn eine gemessene Probe fluoreszierende Teilchen enthält, kann die Probe gleichzeitig mit Licht einer Anzahl diskreter Wellenlängen beleuchtet werden und Licht, das der Fluoreszenzwellenlänge entspricht, wird erfasst, wie in der vorstehend beschriebenen dritten modus-selektierenden Anordnung beschrieben ist. Der Detektor umfasst ein polychroisches Element zum Aussortieren der gewünschten Wellenlänge.
Bei Lidar-Fernerfassungsanwendungen wird ein Bereich der Atmosphäre beleuchtet und die Rückstreuung von jenem Bereich wird erfasst. Das Streuvolumen ist durch den Schnittpunkt zwischen dem Sichtfeld des Senders und des Empfängers begrenzt. Die Streuvolumenlänge (sv1) variiert als Funktion der atmosphärischen Höhe und der Trennung α zwischen dem Sender und dem Empfänger. Ein Beispiel für diese Variation mit einer Vollwinkelempfängeröffnung von 0,1 mrad ist in 8 gezeigt.
Da es sehr schwierig ist, denselben Bereich der Atmosphäre bei unterschiedlichen Sichtwinkeln zu beobachten, sind Lidare gewöhnlich auf einen einzigen Rückstreuwinkel beschränkt, der die Anzahl der Eigenschaften, die gemessen werden können, eingrenzt. Mit einer gepulsten Beleuchtung kann rückgestreutes Licht gemäß der Laufzeit aufgelöst werden. Die Temperaturprofile in der Atmosphäre können aus elastischen Rückstreusignalen und aus Raman-Effekt-Rücksignalen aus Stickstoff gemessen werden. Dann kann die Luftviskosität aus der Lufttemperatur in der relevanten Höhe bestimmt werden.
Zur Überwindung der Probleme im Zusammenhang mit winkelabhängigen Messungen werden in Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung Messungen stattdessen bei mehreren verschiedenen Wellenlängen vorgenommen, während der Sender und der Empfänger in derselben Position bleiben. Die Abweichung der gemessenen von den theoretischen Zeitkonstanten τ_c wird bei jeder der Wellenlängen gemessen, um die Wirkung mehrfachen Streuens oder das Ausmaß der Teilchen-Wechselwirkung zu bestimmen, die zu einer Verringerung des freien Diffusionsvermögens führt. 9 zeigt die Gleichwertigkeit von Zeitkonstanten τ_c und Wellenlängen, wie sie für zwei verschiedene Wellenlängen von 266 nm und 690 nm berechnet und normiert wurden. Die Zahlen, die nächst den Punkten der graphischen Darstellung gezeigt sind, entsprechen den äquivalenten Wellenlängen in μm, die dieselbe Zeitkonstante τ_c wie der an der Abszisse gezeigte Streuwinkel und die tatsächliche Wellenlänge (266 nm oder 690 nm) erzeugen würden, wenn die äquivalente Wellenlänge die Probe in einem Winkel von 180° (Rückstreuen) beleuchten würde. Die Streuteilchengröße beträgt 2 nm.
Es werden nun verschiedene Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung für verschiedene Anwendungen der vorliegenden Erfindung beschrieben.
Teilchengröße und Messung der mehrfachen Streuung
10 zeigt eine Vorrichtung gemäß einer Ausführungsform der Erfindung zur Messung der Wirkungen von Teilchengröße, Teilchenkollision und mehrfachen Streuens in einer Probe. Es liegt eine Vielzahl n von Sendern 10 und entsprechenden Empfängern 12 vor. Mittels angemessener optischer Elemente (OE), wie sie in den 1a und 1b gezeigt sind, können die Streuvolumina jedes Sender-/Empfängerkanals überlagert werden, so das die Messungen jedes Kanals an demselben Streuvolumen vorgenommen werden, oder die Streuvolumina der Kanäle können in einer Anordnung arrangiert werden, um eine zwei- oder dreidimensionale Auflösung der gemessenen Eigenschaften vorzusehen.
Jeder Sender 10 umfasst einen oder mehrere Laser 11, die jeweils mit einer entsprechenden Einmoden-Faser 4 zum Übertragen einer einzelnen Wellenlänge λ₁, λ₂, λ₃ ... gekoppelt sind. Jeder Empfänger 12 umfasst mehrere Einmoden-Fasern, die jeweils einen entsprechenden Detektor und Diskriminator aufweisen, wie in der Anordnung III, die unter Bezugnahme auf 1c beschrieben wurde. Die Einmoden-Fasern können ausgewählt werden, um jeweilige unterschiedliche Wellenlängen zu übertragen, oder einige der Fasern können dieselbe Wellenlänge übertragen.
Die Detektoren für jeden Empfänger 12 sind gemeinsam als Bezugszeichen 14 in 10 gezeigt, während die Diskriminatoren gemeinsam durch das Bezugszeichen 16 und die Impulsformer durch das Bezugszeichen 18 gezeigt sind. Für jeden Kanal 1 bis n gibt es einen Korrelator 20a bis 20n, der das Signal von einem Detektor autokorreliert oder die Signale von zwei oder mehreren verschiedenen Detektoren von Licht derselben Wellenlänge kreuzkorreliert. Die Ausgaben der Kreuzkorrelatoren in Form von Kreuzkorrelationsfunktionen KKF, wie sie in der vorstehenden Gleichung (6) abgeleitet wurden, werden in einen Prozessor 22 eingegeben. In einer typischen Umsetzung werden die Diskriminatoren 16, die Impulsformer 18 und die Korrelatoren 20 durch eine zweckbestimmte Karte vorgesehen, die in einem Allzweckcomputer installiert ist, der durch den Prozessor 30 dargestellt ist.
Die in 10 gezeigte Vorrichtung erlaubt Messungen der Zeitkonstante τ_c bei mehreren Wellenlängen gleichzeitig aus derselben Probe. In dem in 11 gezeigten Beispiel sind Messungen der Zeitkonstante τ_c für Teilchen mit dem Radius 15 nm für Wellenlängen von 632,8 nm und 689,5 nm gezeigt, wobei deren äquivalente Streuwinkel für einen Strahl von 618 nm, der bei 180° einfällt, normiert und berechnet werden. Für jede Wellenlänge werden vier Messungen vorgenommen und es sind die maximale, minimale und durchschnittliche Messung gezeigt. Der große Systemfehler für Messungen bei 632,8 nm beruht auf Temperatursteuerinstabilitäten in der Laserdiode, die für jene Wellenlänge verwendet wird, was zu begrenzten Kohärenzlängen oder Spektralreinheiten führt. Die Messungen sind in 11 in einer graphischen Darstellung der Zeitkonstanten τ_c gegen den Streuwinkel dargestellt, um zu zeigen, dass die Äquivalenzen existieren und die Probe die idealen Eigenschaften innerhalb der Standardabweichung für diese Tests besitzt. Die Äquivalenz wird durch Kombinieren der Gleichungen (3) und (4) und Normieren von diesen zu einer angenommenen Wellenlänge, die bei 180° einfällt, berechnet.
Das Anordnungsarrangement lässt eine Teilchengrößenbestimmung als Funktion der erweiterten Länge in einer Küvette oder Mikrophiolenplatte zu. Um die Testwiederholbarkeit und die Homogenität der Probe sicherzustellen, wird die Steuerung der Probeneigenschaften durch die quasi simultane Probennahme eines Streuvolumens vorgesehen.
10a zeigt ein Beispiel für eine Umsetzung, in der mehrere Probennahmevolumina in der Linse LE eines Auges definiert sind. Die Vorderseite der Linse LE ist in einem oberen Teil der 10 positioniert und die Streuvorrichtung ist vor der Linse positioniert, um die Streuteilchengröße an verschiedenen Teilen der Linse in situ zu messen. Ein erster ungefähr paralleler Strahl B1 und ein zweiter ungefähr paralleler Strahl B2, die durch (in dieser Figur nicht gezeigte) erste und zweite Sender 10a, 10b erzeugt werden, fallen längs der Linsenachse bzw. ungefähr parallel zur Linsenoberfläche ein. Jeder Strahl kann eine oder mehrere durch verschiedene Laser erzeugte diskrete Wellenlängen enthalten. Für jeden Strahl B1, B2 gibt es fünf Empfänger 12a bis 12e, die gestreutes Licht aus jeweiligen Empfangsvolumina RV11–RV15, RV21–RV25 empfangen, die die Strahlen B1, B2 schneiden, so dass sie die Streuvolumina SV11–SV15, SV21–SV25 jeweils zum Messen der Teilchengröße an verschiedenen Teilen der Linse LE schneiden. Ein ähnliches Arrangement von schneidenden Strahlen B und erfassten Volumina V kann zum Messen der Teilchengröße über eine Mikrophiolenplatte hinweg verwendet werden.
DLS mit depolarisierter Kreuzkorrelation
Während die Translations-Diffusionsgeschwindigkeit proportional zum Teilchenradius r ist, ist die Rotations-Diffusionsgeschwindigkeit proportional zu r³ und ist daher empfänglicher für kleine Veränderungen der Größe. Des Weiteren kann durch Vergleich der Rotations- und der Translations-Diffusionsgeschwindigkeiten Information über die Teilchenform erhalten werden. Die Rotationsgeschwindigkeit kann aus der depolarisierten Komponente von gestreutem Licht abgeleitet werden.
10b zeigt eine Vorrichtung zur DLS-Messung mit depolarisierter Kreuzkorrelation. Ein Laser 11 erzeugt einen Strahl mit vertikaler Polarisierung, der ein Probevolumen SV beleuchtet, und das gestreute Licht aus dem Probevolumen SV wird von einem Empfänger 12 mit mindestens zwei Einmoden-Fasern 2 durch jeweilige parallele horizontale Polarisierungsfilter Fa, Fb empfangen. Wie in der Anordnung III, die unter Bezugnahme auf die 1a und 1b beschrieben ist, ist jede Faser 2 mit einem Detektor 14, einem Diskriminator 16 und einem Impulsformer 18 gekoppelt und die verschiedenen Ausgaben werden durch einen Kreuzkorrelator 20, wie er unter Bezugnahme auf 10 beschrieben ist, korreliert. Die ergänzende Justierung der Polarisierungsrichtung des Lasers 11 im Vergleich zu den Polarisierungsfiltern F beseitigt ein Systemrauschen durch Kreuzkorrelieren der beiden Signale. Somit können sehr kleine Änderungen in der Signalstärke und in der Zählrate der depolarisierten Komponente aufgelöst werden. Die depolarisierte Komponenten dient dazu, die Zeitkonstante der Rotationsdiffusion der Teilchen zu berechnen, die proportional zu r³ ist, wohingegen die Übergangs-Diffusionszeitkonstante proportional zu r² ist, wie durch die Gleichungen (3) und (5) gezeigt ist.
Aktive Fernerfassung
Die 12a und 12b zeigen zwei alternative Ausführungsformen für die polychromatische aktive Fernerfassung der Atmosphäre. Diese Ausführungsformen repräsentieren entgegengesetzte Entwurfextreme, in denen der Abstand zwischen Sender und Empfänger jeweils entweder sehr groß und das Streuvolumen sehr kurz ist, wie in 12a, oder der Abstand nicht sehr groß und das Streuvolumen sehr lang ist, wie in 12b. Für beide Ausführungsformen ist die Signalverarbeitungsvorrichtung so, wie sie in den 13a bis f gezeigt ist.
In beiden Ausführungsformen werden gepulste Laser 11 von jeweils unterschiedlichen Wellenlängen zur Erzeugung des Beleuchtungs strahls verwendet. Die Laser 11 werden entweder durch einen Pulsgenerator 22 ausgelöst oder mit der Probennahmen-Zeitabstimmung des Korrelators 20 synchronisiert. In der in 12b gezeigten Ausführungsform misst ein Laufzeitregister 24 die Zeit zwischen dem Pulsieren des Lasers 11 und dem empfangenen gestreuten Impuls und berechnet dadurch die Laufzeit. Die empfangene Impulsintensität aus jedem der Detektoren wird in einen Mehrkanalintegrator 27 eingegeben, der die Intensität kombiniert, wie sie von jedem Detektor 14 empfangen wird, und dies an einen Speicher 28 weitergibt, der die Intensität als Zeitfunktion speichert. Diese Funktion wird an den Prozessor 30 weitergegeben, der eine Auswertung der Lidar-Daten in herkömmlicher Weise zum Berechnen der Streuintensität als Höhenfunktion durchführt.
Beide Ausführungsformen weisen einen Empfänger mit mehreren Einmoden-Fasern 4, wie in der in den 1a und 1b gezeigten Anordnung III, sowie Detektoren 14 auf. 13a zeigt die Wellenform eines der gepulsten Laser 11, während 13b das empfangene Intensitätssignal zeigt, wie es durch einen der Detektoren 14 gemessen wurde. Das empfangene Signal wird durch Entfernen der Intervalle zwischen den empfangenen Signalimpulsen verarbeitet, um ein Stufen- bzw. Kaskadensignal, wie in 13c gezeigt, zu ergeben. Das Stufensignal wird dann digital durch den Filter 26 hochpassgefiltert, so dass es die in 13d gezeigte Wellenform ergibt. Das Filtern entfernt die Fluktuationswirkung der Anzahl von Streuteilchen im Streuvolumen. Das resultierende Signal wird dann kreuzkorreliert, so dass es die in 13e gezeigte KKF ergibt, aus der die Radiusverteilung, wie in 13f gezeigt, durch das vorstehend beschriebene Verfahren abgeleitet wird. In der in 12b gezeigten Ausführungsform wird die Autokorrelationsfunktion als eine Funktion der atmosphärischen Höhe berechnet.
In beiden 12a und 12b umfasst die optische Ausstattung OE ein Teleskop, das den übertragenen Strahl B definiert, und ein separates Teleskop, das das Empfangsvolumen RV definiert.
In einem Beispiel ist einer der Laser ein 1 W-NdYAG-Laser mit kontinuierlicher Welle, der Licht bei 532 nm emittiert und zum Beleuchten eines Streuvolumens, wie es in 8 angegeben ist, bei einer Höhe von 10.000 m und einem Sender-Empfänger-Abstand von 1.000 m eingesetzt wird.
Anwendungen
Die vorstehenden Ausführungsformen, insbesondere die Konfigurationen der Elektronik und der Empfängerfasern, können für viele verschiedene Anwendungen, wie sie nachstehend beschrieben sind, verwendet werden.
Die in 8 gezeigte Vorrichtung kann sowohl für Studien im Labor, wie zum Beispiel Aerosol- oder Verbrennungsstudien, als auch für Studien in einer Umgebung mit verminderter Schwerkraft, wie sie etwa an Flugzeugen ausgeführt werden, genutzt werden. Da die Vorrichtung miniaturisiert werden kann, ist sie besonders für eine Flugzeug-Nutzlast geeignet. Zu den möglichen Anwendungen in einer Mikroschwerkraft gehören die Spektroskopie an komplexen chemischen Systemen, Faserproteinaggregationen, kinetische Studien und der Kernbildungsbeginn zusammen mit dem Studium des frühen Kristallwachstums. Bei einer gegebenen Nutzlastgröße erlaubt die Vorrichtung eine höhere Gerätedichte, dies ist besonders für eine Proteinkristallisations-Diagnoseanlage wichtig.
Die Vorrichtung könnte auch auf die meisten Arten eines Boden-Lidars zur Bestimmung mehrfachen Streuens oder Größenbestimmung von Teilchen oder die Leistung von PKS an Tröpfchen oder Streuzentren oder zur Bestimmung viskoelastischer Eigenschaften angewendet werden.
Die Vorrichtung ist insbesondere für Anwendungen in der Ophthalmologie von Nutzen, in der es schwierig ist, winkelabhängige Messungen unter In-vivo-Bedingungen zu erhalten. Beispielsweise können die Mechanismen, die zu einer Trübung der Augenlinse führen, und die Veränderungen im Glaskörper als eine Funktion des Alters gemessen werden.
Die in den 12a und 12b gezeigten Lidare können in zwei Satelliten eingebaut sein, und zwar der Sender in dem einen und der Empfänger in dem anderen, oder der Sender könnte sich in einem Satelliten und der Empfänger am Boden befinden.
In der Anwendung zur Atmosphärenerfassung können die Wirkung mehrfachen Streuens, die Begrenzung- der Diffusion durch Teilchenkollision und die Geschwindigkeitskomponenten von Teilchen in Wolken differenziert werden. Dies könnte beispielsweise dazu verwendet werden, die horizontale Verdrängung einer Schadstoffwolke in atmosphärischen Grenzschichten durch Bestimmung des vertikalen Profils von Geschwindigkeitsvektoren zu bestimmen. Die Ausführungsform kann dazu verwendet werden, Eigenschaften von Aerosolen in der Atmosphäre zu messen, zum Beispiel die Teilchen- oder Tröpfchengröße, und eine Verschmutzung insbesondere in Regionen mit hoher Aerosolbelastung aufzuspüren. Die Bestimmung von Teilchengrößen in der Troposphäre ist insbesondere von Bedeutung, da angenommen wird, dass der Ozonabbau mit der Natur von Teilchen in troposphärischen Wolken zusammenhängt („Unexpected Low Ozone Concentration in Midlatitude Tropospheric Ice Clouds: A Case Study ", J. Reichardt et al., Geophysical Research Letters, Bd. 23, Nr. 15. S. 1929–1932, 15. Juli 1996).
Die aktive Fernerfassungsausführung der vorliegenden Erfindung kann zur Bestimmung der Druck- und Temperaturabhängigkeit der Kondensierung von atmosphärischem Wasserdampf eingesetzt werden. Die Messung kleinster Teilchengrößen als eine Funktion der atmosphärischen Höhe kann verwendet werden, um Wasserdampf-Querschnitte abzuschätzen, zu denen die veröffentlichten Daten in beträchtlichem Widerspruch stehen. Die Anwendung bei atmosphärischen Messungen erlaubt die Messung der Wellenlängenabhängigkeit des Streuens durch Eiskristalle oder Tröpfchen in optisch dicken Schichten. Das niederländische Patent Nr. 1 001 369 beschreibt, wie DLS- oder PKS-Testergebnisse auf Daten angewendet werden können, die aus niedrigen Konzentrationen von Teilchen, die in Luft als Aerosole suspendiert sind, abgeleitet werden.
Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung gestatten, dass ein Korrekturfaktor zwischen mehrfachem Streuen, dem Streukoeffizienten und der Durchmesserjustierung des Sichtfeldes bestimmt wird. Der Korrekturfaktor wird bestimmt, indem die Trennung zwischen der theoretischen Kurve und der gemessenen Kurve für die Probe unter Beobachtung berechnet wird, die beispielsweise in 7 gezeigt ist.
Wenn zum Beispiel ein mehrfaches Streuen auftritt, wird die abgeleitete AKF nicht als Funktion von Interzept und Probennahme-Zeitstruktur des Korrelators aufgezeichnet, sondern als Funktion der Quadratwurzel der Zeit. Dies wird als diffuse Wellenspektroskopie bezeichnet, wie in Kapitel 16, „Diffusing Wave Spectroscopy" von David A. Weitz und David J. Pine in dem Buch „Dynamic Light Scattering – The Method and Some Applications", herausgegeben von Wyn Brown, Clarendon Press 1993, beschrieben ist, und könnte auf die vorstehenden Ausführungsformen in Echtzeit angewendet werden.

Claims

Verfahren zur dynamischen Lichtstreuung mit den folgenden Schritten: – Beleuchten eines Fluidstreuvolumens (SV) mit zeitlich und räumlich kohärenter Strahlung (B) in mehreren diskreten Wellenlängen, – Erfassen einer Intensitätsfluktuation von Strahlung, die durch Streuzentren gestreut wird, die in dem Fluidstreuvolumen (SV) für jede der mehreren diskreten Wellenlängen enthalten sind, und – Bestimmen einer Eigenschaft des Fluidstreuvolumens aus der erfassten Strahlungsintensitätsfluktuation, wobei das Verfahren den weiteren Schritt: – Erfassen der Strahlungsintensitätsfluktuation in einem vorgegebenen konstanten Erfassungswinkel für jede der Wellenlängen umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass der Schritt des Bestimmens einer Eigenschaft den Schritt des Bestimmens mehrerer äquivalenter Streuwinkel, die mit den Streuzentren in Beziehung stehen, aus der erfassten Strahlungsintensitätsfluktuation der mehreren diskreten Wellenlängen umfasst.
Verfahren nach Anspruch 1, des Weiteren mit den Schritten des Erfassens eines elektronischen Signals, das aus der Intensitätsfluktuation von gestreuter Strahlung resultiert, und des Korrelierens des erfassten Signals für jede der Wellenlängen als eine Zeitfunktion, um die Eigenschaft abzuleiten.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, worin das Fluidstreuvolumen (SV) mit jeder der diskreten Wellenlängen gleichzeitig beleuchtet wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin jeder der Wellenlängen in ungefähr demselben Streuwinkel erfasst wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin die gestreute Strahlung durch eine optische Anordnung einschließlich eines modus-selektiven und Einmoden-Übertragungsmediums (2, 12a, 12n) vor der Erfassung empfangen wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin ein einfallender Strahl durch eine optische Anordnung einschließlich eines modus-selektiven und Einmoden-Übertragungsmediums (4, 10a, 10b, 10n) vor der Übertragung übertragen wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin die gestreute Strahlung durch mehrere optische Einmoden-Fasern (2) empfangen wird, die jede mit einem jeweiligen Empfänger (14) zum Erfassen der durch die Faser (2) empfangene Strahlung gekoppelt ist.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin die Intensitätsfluktuation der gestreuten Strahlung von einer oder mehreren der Wellenlängen durch wenigstens ein Paar der Empfänger (14) empfangen wird, die jeder der einen oder mehreren Wellenlängen entsprechen, und die Ausgaben jedes Paars kreuzkorreliert werden.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, worin zumindest ein weiteres Fluidstreuvolumen (SV) mit der Strahlung (B) beleuchtet wird und die Intensitätsfluktuation der aus dem zumindest einen weiteren Fluidstreuvolumen (SV) gestreuten Strahlung erfasst wird.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, des Weiteren mit den folgenden Schritten: Erfassen der Geschwindigkeit von Streuzentren in einem Fluid, einschließlich der Schritte des Beleuchtens des Fluidstreuvolumens (SV) mit zeitlich kohärenter Strahlung (B) einer diskreten Wellenlänge, Erfassen der Fluktuation von Strahlung, die durch das Fluidvolumen (SV) gestreut wird, Korrelieren der erfassten Intensität als Zeitfunktion zur Erzeugung einer Korrelationsfunktion (AKF-33); Bestimmen von einer oder mehreren Oszillationsfrequenzen von Komponenten der Korrelationsfunktion (AKF-33); und Ableiten von Geschwindigkeitskomponenten von Streuteilchen in dem Fluidvolumen (SV) aus der einen oder den mehreren Oszillationsfrequenzen.
Verfahren nach Anspruch 10, worin die Geschwindigkeitskomponenten mittels der Beziehung νθ = cΔf/nfabgeleitet werden, worin ν_θ für die Geschwindigkeitskomponente in der Erfassungsrichtung steht, Δf für die Oszillationsfrequenz steht, f für die Frequenz der Strahlung steht, n für den Brechungsindex des Fluidvolumens steht und c für die Lichtgeschwindigkeit steht.
Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, des Weiteren mit den Schritten des: Beleuchtens eines Fluidstreuvolumens (SV), das durch die Erdatmosphäre mit Impulsen von zeitlich und räumlich kohärenter Strahlung dargestellt wird, Erfassens der Fluktuation der Strahlungsimpulse, die durch das Fluidstreuvolumen (SV) gestreut werden, und Korrelierens der erfassten Fluktuation als Zeitfunktion, um eine Eigenschaft des Fluidstreuvolumens (SV) der Erdatmosphäre abzuleiten.
Verfahren nach Anspruch 12, des Weiteren mit dem Schritt des: Verkettens der erfassten Impulse zur Erzeugung einer Fluktuationsfunktion; worin der Korrelierungsschritt die Korrelierung der Fluktuationsfunktion umfasst.
Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, weiterhin mit dem Schritt des Hochpassfilterns der Fluktuationsfunktion vor der Korrelation.
Vorrichtung zur dynamischen Lichtstreuung mit: – einer Strahlungsquelle (11) zum Beleuchten eines Fluidstreuvolumens (SV) mit zeitlich und räumlich kohärenter Strahlung (B) an mehreren diskreten Wellenlängen, – einem Detektor (14) zum Erfassen der Fluktuation der Strahlung, die durch das Fluidvolumen (SV) für jede der mehreren diskreten Wellenlängen gestreut wird, und – Mittel zum Bestimmen einer Eigenschaft des Fluidstreuvolumens aus der erfassten Strahlungsfluktuation, worin der Detektor (14) angeordnet ist, um die Strahlungsintensitätsfluktuation für jede der Wellenlängen an einem vorgegebenen konstanten Erfassungswinkel zu erfassen, und dadurch gekennzeichnet, dass das Mittel zum Bestimmen einer Eigenschaft des Fluidstreuvolumens Mittel zum Bestimmen mehrerer äquivalenter Streuwinkel aus der Strahlungsfluktuation der mehreren diskreten Wellenlängen umfasst.
Vorrichtung nach Anspruch 15, die weiter mehrere Laser und mehrere Detektoren umfasst.
Vorrichtung nach Anspruch 15 oder 16, worin der Detektor (14) mehrere Einmoden-Fasern (2) umfasst, die jede so arrangiert ist, dass sie die Strahlung in ungefähr demselben Streuwinkel erfasst und jede mit einem jeweiligen strahlungserfassenden Element gekoppelt ist.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 17, worin der Detektor Einmoden- und/oder Wenigmoden-Fasern umfasst.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 18, worin jeder der einen oder mehreren Laser (11) mit jeweils einer oder mehreren Einmoden-Fasern (4) gekoppelt ist.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 19, worin die Strahlungsquelle (11) so angeordnet ist, dass sie die Strahlung durch jeweilige verschiedene optische Elemente (OE) überträgt und der Detektor (14) so angeordnet ist, dass er die gestreute Strahlung durch jeweilige verschiedene optische Elemente (OE) empfängt.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 20, ferner mit einem Kreuzkorrelator (20) zum Kreuzkorrelieren der Ausgaben von zumindest zwei der Strahlungserfassungselemente (14), die die gestreute Strahlung in derselben Wellenlänge empfangen, als Zeitfunktion.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 21, worin die Beleuchtungsstrahlung (B) polarisiert ist und der Detektor (14) Polarisierungsmittel (Fa, Fb) aufweist, um eine depolarisierte Komponente der gestreuten Strahlung zu erfassen.
Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 22, mit: einer Strahlungsquelle (11) zum Beleuchten eines Streuvolumens (SV) der Atmosphäre mit Impulsen von zeitlich und räumlich kohärenter Strahlung, einem Detektor (14) zum Erfassen der Fluktuation der Strahlungsimpulse, die durch das Fluidvolumen (SV) gestreut werden, und einem Korrelator (20) zum Korrelieren der erfassten Fluktuation als Zeitfunktion, um die Eigenschaft des Streuvolumens (SV) abzuleiten.