DE69527748T2

DE69527748T2 - Teilchenspektrometer, i.B. für submikronische Teilchen

Info

Publication number: DE69527748T2
Application number: DE69527748T
Authority: DE
Inventors: Michel Pourprix
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1994-05-24
Filing date: 1995-05-22
Publication date: 2003-04-30
Anticipated expiration: 2015-05-23
Also published as: EP0685727B1; EP0685727A1; ATE222359T1; JPH07318477A; DE69527748D1; FR2720506B1; FR2720506A1; US5621208A

Description

Technisches Gebiet

Die vorliegende Erfindung betrifft ein neuartiges Teilchen-Spektrometer, das insbesondere ermöglicht, die granulometrische Verteilung der in der Luft (oder einem anderen Gas) suspendierten Aerosolteilchen zu bestimmen, wobei ein Größenbereich abgedeckt wird, der enthalten ist zwischen einem Nanometer (10&supmin;&sup9; m) und einigen Mikrometern (10&supmin;&sup6; m).
Unter anderen Anwendungen eignet sich dieses Spektrometer insbesondere zur Bestimmung des granulometrischen Spektrums des Aerosols der Atmosphäre, um kontinuierlich die Luftqualität in Anlagen oder in der Umgebung bzw. der Umwelt zu überwachen.

Stand der Technik

Eines der heute wirksamsten Mittel zur Bestimmung der granulometrischen Verteilung der submikronischen Aerosole besteht darin, das Spektrum der elektronische Mobilität der Teilchen zu messen, deren Ladungsgesetz man außerdem kennt. Es ist gut für das Verständnis der vorliegenden Beschreibung, daran zu erinnern, dass bei stationärem Gleichgewicht in einem bestimmten Atmosphärenvolumen die globale Summe der durch die sich darin befindlichen Teilchen eines Aerosols getragenen positiven und negativen Ladungen null ist. Dies bedeutet, dass zu jedem Zeitpunkt die in diesem Teil der Atmosphäre enthaltene Probe ebenso viele positive wie negative Ladungen umfasst, generell nach einer Gaußschen Verteilung, zentriert über der Ladung null und abnehmend in Abhängigkeit von der Zahl der Elementarladungen. Dies ist das Ladungsgesetz, Boltzmann-Gesetz genannt.
Infolgedessen hat man zur Selektion von Aerosolen schon oft elektrostatische Felder benutzt, die auf die elektrischen Ladungen wirken, die sie tragen. Zu diesem Zweck definiert man häufig einen auf diesem Gebiet fundmentalen Begriff, nämlich den der elektrischen Mobilität eines geladenen Teilchens in einem elektrostatischen Feld. Diese Größe, die die mehr oder weniger große Fähigkeit eines solchen Teilchens definiert, sich durch die Wirkung dieses Feldes ablenken zu lassen, kann durch folgende Gleichung ausgedrückt werden:
= Z
wobei diese Vektor-Gleichung, in der die Ablenkgeschwindigkeit ist, die das Teilchen unter dem Einfluss des elektrischen Feldes E bekommt, dem es ausgesetzt ist. Der Proportionalitätskoeffizient Z zwischen den beiden vorhergehenden Größen ist genau die fragliche elektrische Mobilität. Da diese elektrische Mobilität - was übrigens mit der Intuition konform geht - einerseits zu der elektrischen Ladung des Teilchens proportional ist und andererseits umgekehrt proportional zu seiner Granulometrie bzw. Größe, erkennt man die Möglichkeit, wirkliche Spektrometer elektrischer Mobilität zu realisieren, darin bestehend, Aerosolteilchen, die von einem Luftstrom mitgeführt werden, der Wirkung eines elektrischen Feldes auszusetzen, das zwischen zwei Elektroden vorhanden ist. Unter der Wirkung des Feldes schlagen sich die geladenen Teilchen dieser Aerosole entsprechend ihrem Vorzeichen auf einer dieser Elektroden nieder, und die Abszisse ihres Niederschlags in Bezug auf die Richtung des Gasstroms ist charakteristisch für ihre Beweglichkeit in dieser Richtung, denn je höher diese elektrische Mobilität ist, um so geringer ist die Abszisse ihres Niederschlags. Man erhält so eine räumliche Streuung der gesammelten Teilchen, die die Realisierung einer Spektrometrie in Abhängigkeit von ihrer elektrischen Beweglichkeit ermöglicht.
Eine auf diesem Prinzip beruhende Vorrichtung wird beschrieben in dem französischen Zusatzpatent Nr. 90 02413 vom 27.02.90, veröffentlicht unter der Nummer 2 658 916 (US-5 117 190), mit dem Titel "capteur electrostatique de particules d'aérosol et appareils en comportant application" (elektrostatischer Aerosolteilchen-Sensor und Anwendungsvorrichtungen). Dieser Vorrichtungstyp umfasst zwei koaxiale leitfähige Scheiben, beabstandet und parallel, zwischen denen eine Potentialdifferenz erzeugt wird. Der zwischen den beiden Scheiben enthaltene Raum kommuniziert mit der zu untersuchenden Atmosphäre durch eine obere Öffnung. In der ersten Scheibe ist eine zentrale Absaugung vorgesehen, um in dem Raum zwischen den Scheiben eine von der Peripherie der Scheiben ausgehenden Strömung gefilterter Luft fließen zu lassen. Die Teilchen werden in Richtung eines zweiten, ringförmigen Schlitzes in der zweiten Scheibe mitgenommen und in einem zylindrischen Gehäuse eingefangen, das unter der zweiten befestigt ist. Eine ähnliche Vorrichtung ist in der Fig. 1 dargestellt, zwei leitfähige Scheiben umfassend, beabstandet und parallel, zwischen denen eine Potentialdifferenz V und folglich ein gleichförmiges bzw. gleichmäßiges elektrisches Feld erzeugt wird. Die Scheibe 2 umfasst einen ringförmigen Schlitz 6 (Radius r&sub1;), durch den die zu analysierenden Teilchen mit einem Durchsatz q&sub1; eingespeist werden. Eine zentrale Absaugung 8 ist vorgesehen, durch die eine Luftdurchsatzmenge Q fließt, unter der Wirkung einer in der Figur nicht dargestellten Pumpe.
Die geladenen Teilchen mit der erforderlichen elektrischen Mobilität werden in Richtung eines in der Scheibe 4 vorgesehenen zweiten ringförmigen Schlitzes 10 mit dem Radius r&sub2; mitgenommen unter der konjugierten Wirkung:
- einer Strömung aus gefilterter Luft mit der Durchsatzmenge q&sub0;, radial und laminar, erzeugt zwischen den beiden Scheiben, und
- des zwischen den beiden Scheiben herrschenden elektrischen Feldes E.
Durch den Schlitz 10 fließt die Luft mit einer Menge q&sub2; in ein zylindrische Gehäuse 12, angebracht unter der Scheibe 4. Man bekommt also: Q = q&sub0; + q&sub1; - q&sub2;. Die Teilchen, die den Schlitz 10 durchqueren, haben dieselbe elektrische Mobilität Z = Q/πE(r&sub1;² - r&sub2;²).
Um diese elektrische Mobilität von Fall zu Fall auf den gewünschten Wert einzustellen, kann man die beiden Parameter variieren, nämlich einerseits die Durchsatzmenge Q und andererseits die Potentialdifferenz V, die man zwischen den beiden koaxialen leitfähigen Scheiben 2 und 4 herstellt.
Durch das zylindrische Gehäuse 12 und eine Leitung können die Teilchen anschließend zu einem Detektor geleitet werden.
Obwohl in mancherlei Hinsicht zufriedenstellend, hat dieser Vorrichtungstyp doch gewisse Nachteile, insbesondere dann, wenn er eingesetzt wird, um Teilchen der nanometrischen Größenordnung zu selektieren.
Zunächst hat der Transport von Teilchen der nanometrischen Größenordnung in den Leitungen des Systems Verluste durch Brownsche Diffusion in Nähe der Wände zur Folge, insbesondere in dem zylindrischen Gehäuse 12, in der Ausgangsleitung bis zum Detektor und in dem Detektor selbst. Beispielsweise sammelt eine Leitung mit 30 cm Länge und einer Durchsatzmenge von 30 l/min durch Brownsche Diffusion ungefähr 50% der Teilchen mit 3 nm ein.
Zweitens bewegen sich die Teilchen, die sich in Rohrmitte befinden, schneller als diejenigen, die sich in Wandnähe befinden, und aus diesem Grund kommt es zu einer Streuung der Transitzeit der Teilchen in der Vorrichtung, was abträglich ist für die Zählgenauigkeit des Detektors, insbesondere dann, wenn das elektrische Feld eine Funktion der Zeit ist.

Darstellung der Erfindung

Die Erfindung hat die Aufgabe, diese Probleme zu lösen.
Zu diesem Zweck hat die Erfindung ein Spektrometer der elektrischen Mobilität von Aerosolteilchen zum Gegenstand, die in einer zu untersuchenden Atmosphäre enthalten sind, das umfasst:
- eine erste und eine zweite koaxiale leitfähige Scheibe, beabstandet und parallel, zwischen denen man ein elektrisches Feld erzeugen kann, indem man unterschiedliche Potentiale an sie anlegt, wobei der zwischen den beiden Scheiben enthaltene Raum mit der zu untersuchenden Atmosphäre kommuniziert,
- eine zentrale Absaugung, vorgesehen in der ersten Scheibe, um in diesem Raum eine vom Rand der Scheiben ausgehende laminare Strömung gefilterter Luft zirkulieren zu lassen, zentripedal und stabil,
- Einrichtungen um die gewählte elektrische Mobilität variieren zu können, wobei die zweite Scheibe eine ringförmige Öffnung mit einem mittleren Radius r&sub2; aufweist, und das dadurch gekennzeichnet ist, dass der zwischen den beiden Scheiben enthaltene Raum mit der zu untersuchenden Atmosphäre durch einen ringförmigen Schlitz mit dem Durchmesser r&sub1; kommuniziert, vorgesehen in der ersten Scheibe, dadurch, dass r&sub2; kleiner ist als r&sub1;, um die Selektion von Aerosolteilchen zu ermöglichen, die eine bestimmte elektrische Mobilität haben, und dadurch, dass das Spektrometer einen Aerosol-Detektor umfasst, der unmittelbar unter der ringförmigen Öffnung angeordnet ist, um die Teilchen detektieren zu können, welche die bestimmte elektrische Mobilität haben.
Die Erfindung ermöglicht, sich frei zu machen von dem zylindrischen Gehäuse 12 (Fig. 1) und somit Verluste in diesem Gehäuse zu vermeiden. Sie ist außerdem ohne dieses zylindrische Gehäuse 12 kompakter.
Nach einer speziellen Ausführungsart ist die ringförmige Öffnung auf eine einzige zentrale Öffnung (29) reduziert.
Diese Konfiguration ermöglicht, Teilchen genau in der Achse der Vorrichtung zu extrahieren. Die Teilchen werden so von einer laminaren Strömung mitgeführt, haben keinen Kontakt mit den Wänden (also keine Verluste), haben identische Transitzeiten und folgen identischen Bahnen. Die Transitzeiten sind außerdem leicht zu bestimmen, da die geometrischen Abmessungen des Systems leicht feststellbar sind.

Kurzbeschreibung der Zeichnungen

Die Merkmale und Vorteile der Erfindung gehen besser aus der nachfolgenden Beschreibung hervor. Diese Beschreibung betrifft Ausführungsbeispiele, die erläuternd und nicht einschränkend sind und sich dabei auf die beigefügten Zeichnungen beziehen.
- Die Fig. 1 stellt ein elektrostatisches Spektrometer für Aerosolteilchen dar,
- die Fig. 2 zeigt ein erfindungsgemäßes Spektrometer, das ein Elektrometer als Detektor umfasst,
- die Fig. 3 zeigt ein erfindungsgemäßes Spektrometer, das einen Nukleardetektor umfasst.

Detaillierte Beschreibung von Ausführungsarten

Die Fig. 2 stellt ein Schema einer erfindungsgemäßen Vorrichtung dar.
Diese letztere umfasst zunächst eine runde Selektionseinrichtung elektrischer Mobilität (SMEC) mit zwei konzentrischen Scheiben 18, 20. Die erste Scheibe 18 hat einen ringförmigen Schlitz 22 mit einem Radius r&sub1;, durch den eine Gasprobe mit den zu analysierenden Teilchen einströmt, mit einem Durchsatz q&sub1;. Eine zentrale Absaugleitung oder -röhre 26 ermöglicht, eine Luftdurchsatzmenge Q aus dem Raum abzusaugen, der sich zwischen den beiden Scheiben befindet. Da diese beiden Scheiben leitfähig sind, kann man jede von ihnen auf ein bestimmtes Potential bringen und in dem Raum 24, der sie trennt, ein elektrisches Feld erzeugen. Zwischen den beiden Scheiben, an der Peripherie des Raums 24, wird mit einer Durchsatzmenge q&sub0;, gefördert durch in der Fig. 2 nicht dargestellte Einrichtungen, ein Führungsgas eingespeist (gefilterte Luft), so dass zwischen den beiden Scheiben eine laminare Strömung herrscht, bis hin zu der zentralen Absaugröhre 26, die folglich eine Durchsatzmenge Q = q&sub0;+q&sub1;-q&sub2; absaugt.
Die Teilchen, die im Zentrum der zweiten Scheibe 20 eintreffen und mit einer Durchsatzmenge q&sub2; durch die Öffnung 29 abgesaugt werden, haben eine Mobilität Z = Q/πVEr&sub1;².
Der Durchmessers der Öffnung 29 wird vorzugsweise so gewählt, dass eine gute Selektivität der Teilchen gewährleistet ist (wenn der Durchmesser groß ist, ist die Selektivität klein), aber auch so, dass die Strömung des Fluids, das sie durchquert, nicht gestört wird (wenn der Durchmesser klein ist, kommt es in Höhe dieser Öffnung zu einem "Jet"-Phänomen, und es kann dort ein zu großer Ladungsverlust entstehen).
Das erfindungsgemäße Spektrometer mit einem Ringschlitz, der auf eine zentrale Öffnung reduziert worden ist oder nicht, arbeitet mit einem Elektrometer als Detektor. Der Detektor wird im Wesentlichen durch einen Faradayschen Käfig 30 und einen Filter 32 gebildet, den ein leitfähiger Filterträger 34 trägt, der mit dem Gehäuse 30 durch einen isolierenden Ring 36 verbunden ist. Das Bezugszeichen 40 bezeichnet ein Elektrometer, das mit dem Filterträger 32 verbunden ist. Die von dem Filter 32 aufgefangenen Teilchen induzieren einen Strom i, der durch das Elektrometer 41 gemessen wird, das die Daten an Verarbeitungs-, Speicher- und Analyseeinrichtungen 41 weiterleitet.
Wenn N die Konzentration der zu analysierenden Teilchen ist, p die durchschnittliche Ladungszahl bzw. -menge jedes Teilchens ist und q die Durchsatzmenge der Entnahme durch den Filter hindurch ist, dann beträgt der Strom i:
i = qNpe
wo e die elektrische Elementarladung ist.
In der Praxis entsprechen die hauptsächlichen Anwendungen dieser Methode dem Fall, wo p = 1 (eine einzige durch die Teilchen getragene elektrische Ladung), und in diesem Fall wird die Konzentration der Teilchen direkt ausgedrückt durch:
N = i/ge.
Diese Ausführungsart ermöglicht außerdem, ein Aerosol-Granulometrie- Spektrometer zu realisieren. Das Mobilitätsspektrum der Teilchen wird zunächst erstellt, indem man eine Abtastung der Mobilität der Teilchen mit Hilfe der zu diesem Zweck vorgesehenen Einrichtungen vornimmt, zum Beispiel eine Abtastung E = f(t). Dann, aufgrund der Kenntnis der folgenden Daten:
- Ladungsgesetz der Initialteilchen als Funktion ihrer Größe,
- Wert der verschiedenen Durchsatzmengen,
- dimensionale Charakteristika der Vorrichtung,
- Funktion E = f(t) (für den Fall einer Spannungsabtastung),
- Transitzeit der Teilchen,
- Zählrate der Impulse in Abhängigkeit von der Zeit,
es ist möglich, dank eines Rechenprogramms, das auf einem speziell zu diese Zweck programmierten PC installiert ist, automatisch zu dem granulometrischen Spektrum der Initialteilchen zu kommen. Ein solches Programm beruht auf eine Rechentechnik wie derjenigen, die in dem Artikel von S. C. Wang et al. beschrieben wird unter dem Titel "Scanning Electrical Mobility Spectrometer", veröffentlicht in Aerosol Science and Technology, Vol. 13, Seiten 230-240, (1990).
Eine weitere Variante eines erfindungsgemäßen Spektrometers ist in der Fig. 3 dargestellt. Auch hier kann der ringförmige Absaugschlitz vorteilhaft auf eine zentrale Absaugöffnung reduziert werden. Außerdem bezeichnen in dieser Fig. 3 identische Bezugszeichen die gleichen Elemente wie in der Fig. 2. Entsprechend dem, was die Fig. 3 darstellt, umfasst der Spektrometer einen Detektor 44, zum Beispiel einen Nukleardetektor zur Analyse radioaktiver Aerosole. Insbesondere kann dieser Detektor ein Siliciumdetektor sein, mit Oberflächengrenzschicht, vorgesehen für eine kontinuierliche Analyse, zum Beispiel zur Messung der Granulometrie radioaktiver "α-Emitter"-Aerosole, wie den Radonabkömmlingen bzw. -töchtern. Auch hier sind wieder Einrichtungen vorgesehen, um zwischen der Oberseite des Detektors 44 und der zweiten Scheibe 20 der Selektionseinrichtung ein elektrisches Feld E&sub2; zu erzeugen, das ermöglicht, die selektierten geladenen Teilchen in den Ringschlitz oder die zentrale Absaugöffnung stürzen zu lassen.
Es ist möglich, mit dieser Vorrichtung ein Granulometrie-Spetrometer zu realisieren. Zu diesem Zweck wird die Selektionseinrichtung, wie dargestellt in der Fig. 3, an Verarbeitungseinrichtungen des mit Hilfe des Detektors 44 gemessenen Signals angeschlossen. Wie oben schon erläutert, wird zunächst mit Hilfe der zu diesem Zweck vorgesehenen Einrichtungen ein Mobilitätsspektrum der Teilchen erstellt.
Dann ermöglicht eine Dekonvolutions- bzw. Entfaltungsverarbeitung, ausgeführt auf einem speziell zu diesem programmierten PC, zu der Granulometrie der selektierten radioaktiven Teilchen zu kommen. Diese Verarbeitung muss nicht nur die weiter oben im Falle der Ausführungsart mit einem Elektrometer schon erwähnten Daten berücksichtigen, sondern auch den Verringerungseffekt der Aktivität der auf dem Detektor niedergeschlagenen Radionuklide, in Abhängigkeit von der Zeit, ihrer Halbwertzeitperiode Rechnung tragend. Ein derartiger Effekt, bezüglich auf einem Filter niedergeschlagener Radionuklide, wird beschrieben in dem Artikel von R. D. Evans mit dem Titel "Engineer's guide to the elementary behaviour of radon daughters", erschienen in Health Physics, Vol. 17, Seiten 229 bis 252 (1969).

Claims

1. Spektrometer der elektrischen Mobilität von Aerosolteilchen, enthalten in einer zu untersuchenden Atmosphäre, umfassend:

- eine erste (18) und eine zweite (20) koaxiale leitfähige Scheibe, beabstandet und parallel, zwischen denen man ein elektrisches Feld erzeugen kann, indem man unterschiedliche Potentiale an sie anlegt, wobei der zwischen den beiden Scheiben enthaltene Raum (24) mit der zu untersuchenden Atmosphäre kommuniziert,

- eine zentrale Absaugung (26), vorgesehen in der ersten Scheibe, um in diesem Raum eine vom Rand der Scheiben ausgehende laminare Strömung gefilterter Luft zirkulieren zu lassen, zentripedal und stabil,

- Einrichtungen um die gewählte elektrische Mobilität variieren zu können, wobei die zweite Scheibe eine ringförmige Öffnung (28, 29) mit einem mittleren Radius r&sub2; aufweist,

dadurch gekennzeichnet, dass der zwischen den beiden Scheiben enthaltene Raum mit der zu untersuchenden Atmosphäre durch einen ringförmigen Schlitz (22) mit Durchmesser r&sub1; kommuniziert, vorgesehen in der ersten Scheibe, dadurch, dass r&sub2; kleiner ist als r&sub1;, um die Selektion von Aerosolteilchen zu ermöglichen, die eine bestimmte elektrische Mobilität haben, und dadurch, dass das Spektrometer einen Aerosol-Detektor (32, 44) umfasst, der unmittelbar unter der ringförmigen Öffnung (28, 29) angeordnet ist, um die Teilchen detektieren zu können, welche die bestimmte elektrische Mobilität haben.

2. Spektrometer nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die ringförmige Öffnung auf eine einzige zentrale Öffnung (29) reduziert ist.

3. Spektrometer nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Detektor ein Elektrometer ist.

4. Spektrometer nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Detektor ein Nukleardetektor (44) für die Analyse radioaktiver Aerosole ist.

5. Granulometrie-Spektrometer für submikrometrische Aerosole, umfassend:

- ein Spektrometer der elektrischen Mobilität nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4,

- Einrichtungen zur Verarbeitung des durch den Detektor erhaltenen Signals, die so programmiert werden können, dass sie aufgrund eines Spektrums der elektrischen Mobilität, das man am Ausgang des Detektors erhält, ein Aerosol-Granulometriespektrum erstellen können.