DE69506916T2 - Verfahren zur reduktion von radioaktiven abfällen wie insbesondere ölen oder lösungsmitteln und anwendung dieses verfahrens zur behandlung eines aktivierten öls - Google Patents
Verfahren zur reduktion von radioaktiven abfällen wie insbesondere ölen oder lösungsmitteln und anwendung dieses verfahrens zur behandlung eines aktivierten ölsInfo
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft das Gebiet des Behandelns von radioaktiven Abfällen, insbesondere von Ölen und Lösungsmitteln, insbesondere in Nuklearzentren und in Militäranlagen, und hat zur Aufgabe ein Verfahren zur Reduzierung von Abfällen, die an diesen Effekt angepaßt sind.
- Derzeit stellt das Eliminieren von kontaminierten Ölen oder Lösungsmitteln ein wichtiges Problem in Nuklearzentren und in militärischen Anlagen dar. Die aktiven in den Zentren verwendeten Öle sind mineralische oder syn thetische Öle. Man versteht unter kontaminiertes Öl ein Öl, das radioaktive Substanzen enthält. Die zur Zeit bekannten Verfahren zur Dekontamination von Ölen und Lösungsmitteln sind das Zentrifugieren, das Dekantieren, das Filtrieren auf raren Böden und die bakterielle Zerstörung.
- Durch die DE-A-35 22 126 ist ein Verfahren zur Zentrifugation von radioaktiven Abwässern und zur Trocknung von festen Resten bekannt. Außerdem beschreibt die JP-A-63 204 198 ein Verfahren zur Zentrifugierung und Filtrierung von radioaktiven einen öligen Bestandteil enthaltenden Abwässern. Man kennt darüber hinaus durch WO-A-8908316 ein Verfahren zur Behandlung von leicht radioaktiven Abwässern durch eine Vorheizung, durch die flüchtige Lösungsmittel eliminiert werden, anschließend durch eine spezielle Zentrifugierung, gefolgt von einer Filtration. Schließlich beschreiben die Dokumente INSTITUTE OF ELECTRICAL ENGINEERS, STEVENAGE, GB Inspec Nr. 3106590 SIMIELE G A et al "Radioactive decontamination of waste oil by filtration, centrifugation, and chelation" und NUCLEAR AND CHEMICAL WASTE MANAGEMENT, 1987, UK, VOL. 7, NR. 3-4, PAGE(S) 257-263, ISSN 0191-815X das Dekontaminieren von öligen Abwässern, die aus Druckwasserreaktoren stammen. Dieses Verfahren empfiehlt eine Vorfilterung, die die wesentlichen Bestandteile entfernt, wobei diese Vorfilterung von einer Zentrifugation gefolgt wird, die dazu vorgesehen ist, Wasser zu eliminieren. Der ölige Rest wird nachfolgend durch Chelationsträger behandelt, wie zum Beispiel durch E. T. D. A., und die Emulsion wird einer erneuten Zentrifugation unterworfen. Jedoch wirft die Verwendung von Chelatanten schwerwiegende Probleme der Elimierung von Abfällen in Nuklearzentren auf.
- Außerdem sind diese Verfahren oft sehr lang oder unvollständig, insbesondere im Fall der Zentrifugation und der Filtration. Folglich ermöglichen diese Verfahren, die für die Behandlung von wässrigen Abwässern empfohlen sind, das Absenken der Radioaktivität der Öle, jedoch nicht das Eliminieren oder das Erreichen der der natürlichen Radioaktivität entsprechenden Schwellwerte. Hieraus resultiert, daß diese Öle sowie die kontaminierten Lösungsmittel im allgemeinen in einfacher Weise zwischengela gert werden an Ort und Stelle, unter Erwartung einer technischen Lösung derart, daß die aktiven Abfälle die Lager überfüllen und eine permanente Vergiftungsgefahr darstellen.
- Außerdem ist durch DE-C-36 44 396 auch eine Behandlung von Öl in saurer Phase (Schwefelsäure) mit Entnahme der wässrigen Phase bekannt.
- Eine solche Entnahme geht von einer vorherigen Zufügung von Wasser aus, wodurch die Bildung einer Emulsion riskiert wird, die die elektrostatische Filtration verhindert.
- Schließlich beschreibt DATABASE WPI, Week 9111, Derwent Publications Ltd., London, GB, AN91-078 549 & JP-A-03 026 999 (TOSHIBA) vom 5.2.1991 ein Verfahren zur Regenerierung von strömendem nicht radioaktivem Öl, das chemische Produkte verwendet, die in saurer Phase reagieren.
- Die vorliegende Erfindung zielt darauf ab, diese Nachteile zu reduzieren.
- Sie hat folglich zur Aufgabe ein Verfahren zur Reduktion von radioaktiven Abfällen, insbesondere von Ölen oder Lösungsmitteln, die insbesondere aus Nukleareinrichtungen stammen, bestehend im wesentlichen darin, daß diese Abfälle in ein Reservoir gefüllt werden, in dem sie einer kontinuierlichen Behandlung unterworfen werden, daß diese vorgeheizt werden, daß eine chemische Reduktionsbehandlung der radioaktiven Metallionen durchgeführt wird, daß diese Abfälle in eine Zentrifuge gegeben werden, daß eine elektrostatische oder herkömmliche Filtrierung durchgeführt wird und daß anschließend der Prozentsatz an Radioaktivität kontrolliert wird, wobei die Behandlung kontinuierlich durchgeführt, bis man den angestrebten Kontaminierungsgrad erhalten hat, dadurch gekennzeichnet, daß das Vorheizen der Abfälle vorteilhafterweise bei einer Temperatur durchgeführt wird zwischen 15ºC und 80ºC, um die Schnelligkeit der Reduktion der radioaktiven Metallionen zu kontrollieren, daß die chemische Niederschlagsbehandlung in basischer Phase durchgeführt wird, und daß die Öle bevorzugterweise durch Verwendung von Borsalz, wie zum Beispiel insbesondere von Natriumborhydrid, reduziert werden.
- Die Erfindung hat auch zur Aufgabe die Anwendung des Verfahrens gemäß Anspruch 4.
- Die Erfindung wird besser verstanden werden unter Berücksichtigung der nachfolgenden Beschreibung, die sich auf ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel bezieht unter Angabe eines nicht einschränkenden Beispiels und unter Bezugnahme auf schematische beigefügte Zeichnungen; hierbei zeigen
- Fig. 1 in Seitenansicht und im Schnitt eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens;
- Fig. 2 eine Teilansicht im Grundriß der Vorrichtung; und
- Fig. 3 eine schematische Teilseitenansicht und im Schnitt, die die Funktion eines elektrostatischen Kollektors zeigt.
- Gemäß der Erfindung und wie insbesondere in Fig. 1 der beigefügten Zeichnungen dargestellt ist, besteht das Verfahren zur Reduktion von radioaktiven Abfällen, insbesondere von Ölen und Lösungsmitteln, die insbesondere aus Nukleareinrichtungen stammen, im wesentlichen darin, daß diese Abfälle in ein Reservoir 1 gefüllt werden, in dem sie einer kontinuierlichen Behandlung unterworfen werden, daß diese vorgeheizt werden, daß eine chemische Behandlung zur Reduktion der radioaktiven Metallionen durchgeführt wird, daß diese Abfälle in eine Zentrifuge 2 gegeben werden, daß eine elektrostatische oder herkömmliche Filtrierung durchgeführt wird, und daß anschließend der Prozentsatz an Radioaktivität kontrolliert wird, wobei die Handlung kontinuierlich durchgeführt wird, bis man den angestrebten Dekontaminierungsgrad erhalten hat, wobei das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, daß das Vorheizen der Abfälle vorteilhafterweise bei einer Temperatur zwischen 15º und 80ºC durchgeführt wird, um die Geschwindigkeit der Reduktion der metallischen radioaktiven Ionen zu kontrollieren, daß die chemische Niederschlagsbehandlung in basischer Phase durchgeführt wird, und daß die Öle bevorzugterweise durch Verwendung von Borsalz, wie zum Beispiel insbesondere von Natriumborhydrid, reduziert werden.
- Das Vorheizen der Abfälle wird vorteilhafterweise durchgeführt mittels eines Heizmittels 6 bei einer Temperatur zwischen 15ºC und 80ºC.
- Das Verfahren gemäß der Erfindung wird durchgeführt mittels einer Vorrichtung, die im wesentlichen zusammengesetzt ist aus einem Reservoir 1 für kontaminierte verbundene Abfälle, mittels Zuführleitungen 3 und Rückführleitungen 4 und durch eine Zirkulationspumpe 5 an einem Filtrationselement 7, wobei die Vorrichtung außerdem zwischen dem Reservoir der kontaminierten Abfälle 1 und dem Filtrationselement 7 vorgesehen ist, mittels einer Zentrifuge 2, die dazu vorgesehen ist, das eventuell in den Abfällen enthaltene Wasser zu trennen und das Separieren der großen kontaminierten Teilchen durchzuführen, wobei das Reservoir 1 mit einem Mischer 8 und einem Heizmittel 6 versehen ist und das Filtrationselement 7 zusammengesetzt ist aus zumindest einem elektrostatischen Kollektor oder herkömmlichen Filter, wobei die Gesamtheit dieser Elemente gesteuert und kontrolliert wird mittels eines Steuerpultes 9.
- Das Filtrationselement 7 ist zusammengesetzt aus einem oder mehreren elektrostatischen Kollektoren oder aus herkömmlichen Filtern, deren Versorgung mit Abfällen durchgeführt wird im unteren Bereich mittels der Zirkulationspumpe 5, wobei der oder die elektrostatischen Kollektoren im oberen Bereich mit der Rückführleitung 4 verbunden sind, wie in Fig. 1 der beigefügten Zeichnungen dargestellt ist, oder wobei die herkömmlichen Filter im tiefen Bereich an der Rückführleitung 4 angebunden sind, deren Versorgung von oben her erfolgt. Diese Ausführungsvariante ist nicht in den beigefügten Zeichnungen dargestellt.
- Der oder die elektrostatischen Kollektoren oder herkömmlichen Filter, die das Filtrationselement 7 bilden, sind bevorzugterweise mit abnehmbaren und austauschbaren Filtrierelementen aus Papier versehen. Hierdurch kann durch periodisches Austauschen der Papierfilterelemente die hierauf angesammelte Kontaminierung eliminiert werden entsprechend der derzeitigen Regelungen.
- Das Heizmittel 6, dessen Thermostat das Regeln der Temperatur zwischen 15ºC und 80ºC erlaubt, ist dazu vorgesehen, eine geringe und konstante Viskosität der zu behandelnden Abfälle aufrechtzuerhalten während der gesamten Dauer der Behandlung des Abfalls und folglich um eine gute Zirkulation dieser Abfälle in der Zentrifuge 2 und im Filtrationselement 7 zu begünstigen.
- Die Vorrichtung wird komplettiert durch eine Zentrifuge 2, die in Umleitung in der Zuführleitung 3 montiert ist und bei der der Ausgang der kontaminierten Abfälle mit dem Reservoir 1 verbunden ist. Eine solche Zentrifuge ist dazu vorgesehen, das Wasser in der Art zu eliminieren, daß der Grad in den kontaminierten Abfällen unter 500 ppm liegt. Ein höherer Prozentsatz dieses Werts hätte zur Folge das Verändern der isolierenden charakteristischen Eigenschaften des Öls und die Behinderung der elektrostatischen Filtration.
- Die Fig. 3 der beigefügten Zeichnungen stellt ein Prinzip der elektrostatischen Filtration dar, wie es durch die vorliegende Erfindung beispielhaft verwendet wird. Es folgt aus dieser Zeichnung, daß die in dem elektrischen Feld zwischen einer positiven Elektrode und einer negativen Elektrode zirkulierenden Teilchen angezogen werden aufgrund ihrer negativen oder positiven Ladung durch die beiden Elektroden. Durch Zwischenfügung mehrer Kollektoren, die durch die vervielfachten Elemente 10 dargestellt sind, zwischen diese Elektroden, die unter Umständen getrennt sind voneinander durch Schirme 11, werden die ganzen oder ein Teil der aufgeladenen Teilchen angezogen aufgrund ihrer Polarität gegen die filtrierende zugehörige Fläche der vervielfachten Elemente 10 und dort in porösem Material wie Papier zurückgehalten derart, daß sich die kontaminierten Abfälle entladen anläßlich ihrer Beförderung in die Kollektoren, zum Beispiel folgend den vertikalen Pfeilen, die in dem unteren Bereich der Fig. 3 dargestellt sind.
- Die Zirkulation der kontaminierten Abfälle wird aufrechterhalten bis zum Erhalt eines Kontaminierungsschwellwertes, der der natürlichen Radioaktivität entspricht, wie weiter unten beschrieben ist. Die dekontaminierten erhaltenen Öle können folglich in vorhandenen Recyclinganlagen oder in den Anlagen zur Zerstörung der verwendeten Öle behandelt werden, beispielsweise durch Verbrennung.
- Die aktiven Teilchen, die im allgemeinen in den radioaktiven Abfällen enthalten sind, insbesondere die Öle und die Lösungsmittel der Nukleareinrichtungen, bestehen im wesentlichen aus Teilchen des Typs &sup5;&sup4;Mn, &sup5;&sup8;Co, &sup5;&sup9;Fe, &sup6;&sup0;Co, &sup6;&sup5;Zn, ¹³&sup4;Cs, ¹³&sup7;Cs, und deren Behandlung durch Verwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens mittels der vorstehend beschriebenen Vorrichtung erlaubt eine wesentliche Reduzierung des Volumens und des Gewichts der Abfälle in einem Verhältnis, das zwischen 1 zu 1000 und 1 zu 3000 variieren kann.
- In den Militäreinrichtungen wird die Kontaminierung im wesentlichen verursacht durch Uran und anderen Actiniden. Unter diesen Elementen kann man als geläufigste Elemente anführen: ²³&sup5;U, ²³&sup6;U, ²³&sup7;U, ²³&sup9;U, ²³&sup9;Np, ²³&sup9;Pu, ²&sup4;¹Am, ²&sup4;²Cm, ²³&sup8;Pu, etc... Alle diese alpha-Emittenden sind in dem Öl verbreitet.
- Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht es, alle diese Elemente aufzufangen. Hierbei hat die Behandlung der chemischen Reaktion in dem Reservoir 1 zum Ziel, die metallischen Ionen in Metallelemente umzuwandeln, die hierauf in dem elektrostatischen Kollektor des Hydrationselementes 7 zurückgehalten werden. Bei einem Beispiel wird ein Kobalt-Ion (Co&spplus;&spplus;) zu (Co&sup0;) entsprechend dem Prinzip (M&spplus;&spplus; + 2e → M&sup0;).
- Entsprechend einer anderen charakteristischen Eigenschaft der Erfindung besteht das Verfahren zur Vermehrung der Reduktionseffektivität darin, dem Abwasser vorher eine basische Lösung und ein Salz als Träger zuzugeben. Die Ionenwertigkeit des Elements bestimmt den Typ des zu ver wendenden Trägers. Durch Abnehmen der Wertigkeit von 6 auf 2 verwendet man bevorzugt Natriumdoppelacetat, Mangandioxid, Zirkoniumiodat und Zirkoniumphospat, Wismuthphosphat, Lanthanfluorid und Nickel- oder Kobaltchloride und Nickel- oder Kobaltsulfate. Diese Träger werden zugefügt in Höhe von 0,001 Gew.-% bis 0,1 Gew.-%.
- Die Öle der Nukleareinrichtungen werden vorteilhafterweise reduziert durch Verwendung von Borsalz wie z. B. durch insbesondere Natriumborhydrid, das in einer Höhe von 0,001 Gew.-% bis 0,2 Gew.-% zugefügt wird. Es ist somit auch möglich, andere Reduktionsmittel zu verwenden.
- Gemäß einem nicht einschränkenden Ausführungsbeispiel wird die Dekontaminierung eines von einer Primärpumpe einer Nukleareinrichtung stammenden Öls, welches eine Viskosität von 40cSt und eine Aktivität von 180Bq/l aufweist auf einen niedrigeren Wert von 4 Bq/l in der folgenden Art und Weise durchgeführt:
- - Vorheizen auf 40ºC bis 50ºC,
- - Hinzufügung von 0,01 Gew.-% von Kobaltchlorid (CoCl&sub2;, 6H&sub2;O),
- - Hinzufügung von 0,2 Gew.-% einer Natriumlösung NaOH(1 N),
- - Vermischung,
- - Hinzufügung von 0,05 Gew.-% von Natriumborhydrid (NaBH&sub4;)
- - Vermischung,
- - Zentrifugieren und elektrostatisches Filtrieren.
- Es ist ebenso möglich, eine Filtration in herkömmlicher Art und Weise durchzuführen, wobei die Behandlungsgeschwindigkeit hierdurch wesentlich geringer als bei einer elektrostatischen Filtration ausfällt. Darüber hinaus erlaubt das erfindungsgemäße Verfahren eine Dekontamination durch Verwendung einer einzigen elektrischen Energie, die gleichzeitig die Wiederaufheizung und die Zirkulation der zu dekontaminierenden Abfälle und die Festlegung der aktiven Teilchen im Filtrationselement durchführt. Ein solches Behandlungsverfahren kann in halbautomatischer Art ausgeführt werden, wobei menschliches Einwirken auf die chemische Vorbehandlung und auf das Austauschen der Papierfilter beschränkt werden kann.
- Aufgrund der Erfindung ist es möglich, eine Reduktion der radioaktiven Abfälle durch Dekontamination in einem elektrostatischen Feld und durch Abfangen der aktiven Teilchen in diesem Feld durchzuführen.
- Es sei darauf hingewiesen, daß die Erfindung nicht auf das beschriebene und in den beigefügten Zeichnungen dargestellte Ausführungsbeispiel beschränkt ist. Abwandlungen hiervon sind möglich, insbesondere hinsichtlich der Zusammensetzung der verschiedenen Elemente oder durch Ersetzen mit äquivalenten Techniken, ohne sich vom Schutzgebiet der Erfindung zu entfernen.
Claims (4)
1. Verfahren zur Reduktion von radioaktiven Abfällen, insbesondere von
Ölen und Lösungsmitteln, die insbesondere aus Nukleareinrichtungen
stammen, bestehend im wesentlichen darin, daß diese Abfälle in ein
Reservoir (1) gefüllt werden, in dem sie einer kontinuierlichen Behandlung
unterworfen werden, daß diese vorgeheizt werden, daß eine chemische
Behandlung zur Reduktion von metallischen radioaktiven Ionen
durchgeführt wird, daß diese Abfälle in eine Zentrifuge (2) gegeben werden, daß
eine elektrostatische oder herkömmliche Filtrierung durchgeführt wird und
daß anschließend der Prozentsatz an Radioaktivität kontrolliert wird, wobei
die Behandlung kontinuierlich durchgeführt wird, bis man den angestrebten
Dekontaminierungsgrad erhalten hat,
dadurch gekennzeichnet,
daß das Vorheizen der Abfälle vorteilhafterweise bei einer Temperatur
durchgeführt wird zwischen 15ºC und 80ºC, um die Geschwindigkeit der
Reduktion der metallischen radioaktiven Ionen zu kontrollieren, daß die
chemische Niederschlagsbehandlung in basischer Phase durchgeführt
wird, und daß die Öle bevorzugterweise durch Verwendung von Borsalz,
wie zum Beispiel insbesondere von Natriumborhydrid, reduziert werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß es darin besteht, den Abfällen zuvor eine basische Lösung und ein
Salz als Träger zuzugeben.
3. Verfahren nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß die verwendeten Trägersalze bevorzugterweise aus
Natriumdoppelacetat, Mangandioxid, Zirkoniumiodat und -phosphat, Wismuthphosphat,
Lanthanfluorid und Nickel- oder Kobaltchloride und -sulfate bestehen.
4. Verwendung des Verfahrens gemäß einem der vorstehenden Ansprüche
1 bis 3 zur Reduktion von metallischen radioaktiven Ionen, die in einem Öl
vorhanden sind, welches von einer Primärpumpe eines Kernkraftwerkes
stammt und eine Viskosität von 40 cSt und eine Aktivität von 180 Bqll
aufweist, um diese Aktivität auf einen niedrigeren Wert von 4 Bqll zu
überführen, gekennzeichnet durch die folgenden Parameter:
- Vorheizen auf 40ºC bis 50ºC, -
- Hinzufügung von 0,01 Gew.-% von Kobaltchlorid (CoCl&sub2;, 6H&sub2;O),
- Hinzufügung von 0,2 Gew.-% einer Natriumlösung NaOH (1 N),
- Vermischung,
- Hinzufügung von 0,05 Gew.-% von Natriumbohrhydrid (NaBH&sub4;),
- Vermischung,
- Zentrifugieren und elektrostatisches Filtrieren.
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