DE69317351T2 - Katalytische regenerative thermische verbrennungsvorrichtung - Google Patents

Katalytische regenerative thermische verbrennungsvorrichtung

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Description

    Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Zerstörung von flüchtigen organischen Verbindungen in einem Luftstrom.
  • Übliche Vorrichtungen zur Entfernung von flüchtigen organischen Verbindungen aus einem Luftstrom gibt es im allgemeinen in zwei Ausführungen. Die erste beruht auf thermisch regenerativer Oxidation, die zwar eine hohe Wärmerückgewinnung (95-98%) liefert, aber hohe Oxidationstemperaturen von 760-1038ºC (1400-1900ºF) erfordert. Die andere beruht auf katalytisch rekuperativer Oxidation, die zwar eine geringere Wärmerückgewinnung (maximal 80%) aufweist, aber niedrigere Oxidationstemperaturen von 260-538ºC (500-700ºF) erfordert.
  • Fällt die Wahl also auf ein thermisch regeneratives Oxidationssystem, so können die mit der Aufrechterhaltung von hohen Oxidationstemperaturen einhergehenden hohen Energiekosten wegen der hohen Wärmerückgewinnung, d.h. dem hohen Wirkungsgrad, mehr oder weniger in Kauf genommen werden. Eine Verringerung der direkten Energiekosten hinsichtlich des Betriebs bei niedrigeren Oxidationstemperaturen mit einem üblichen Katalysatorsystem ist möglich, zieht jedoch zusätzliche Kosten in Verbindung mit dem Einsatz eines Katalysators und einen niedrigeren thermischen Wirkungsgrad nach sich.
  • Aus der WO-A-9 112 878 ist eine katalytische Oxidationsvorrichtung zur Zerstörung organischer Beimischungen mit Keramik-Füllschichten, Katalysatorschichten und zwischen den Füllschichten angeordneter Wärmequelle bekannt.
  • In der EP-A-0 226 203 wird eine Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Gasen mit zwei Keramikfüllerkammern und einer Kammer mit Katalysator, in der ein elektrisches Heizelement angebracht ist, deren Oberfläche mit einer Keramikschicht überzogen ist, beschrieben.
  • In der EP-A-0 337 143 wird ein katalytischer Brenner zur Verbrennung von organischen Verbindungen mit zwei Katalysatorschichten, zwei Keramikfüllungsschichten und einer dritten Katalysatorschicht, durch die ein Teil des zu behandelnden Gases geführt wird, beschrieben.
  • In der EP-A-0 037 119 wird eine katalytische Oxidationsvorrichtung mit einem Katalysatorbett, das Heizmittel und auf beiden Seiten zwei Betten mit Keramikringen enthält, beschrieben.
  • Bezüglich der Verwendung von Pelletkatalysatoren, wobei jeder der Pelletkatalysatoren poröse Aluminiumoxid- Pellets, auf deren Oberfläche Katalysatoren geträgert sind, enthält, in einem Abgasrekombinator 33 zur Speicherung von Wasserstoff- und Sauerstoffgasen in Gasen aus einem Kondensator einer Dampfmaschine sei auf die US-A-5 108 714 verwiesen.
    • Kurze Darstellung der Erfindung
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht in der Bereitstellung eines Oxidationssystems zur Zerstörung von flüchtigen organischen Verbindungen in einem Luftstrom, das bei verhältnismäßig niedrigen Oxidationstemperaturen arbeitet und gleichzeitig eine verhältnismäßig hohe Wärmerückgewinnung liefert.
  • Gegenstand der Erfindung ist eine thermische Oxidationsvorrichtung zur Zerstörung von flüchtigen organischen Verbindungen in einem Luftstrom mit einem Bett aus regenerativem Wärmetauschermaterial und Mitteln zum Erwärmen des Betts zwecks Oxidation der Verbindungen beim Strömen des Luftstroms durch das Bett, wobei die Verbesserung dadurch gekennzeichnet ist, daß das Bett einen auf im Luftstrom im Bett verteilten festen Oberflächen geträgerten Oxidationskatalysator enthält und daß der Katalysator durch das Heizmittel bei einer Temperatur im Bereich von etwa 260-538ºC (500-1000ºF) gehalten wird.
  • Nach einer speziellen Ausführungsform der Erfindung enthält eine katalytisch regenerative Oxidationsvorrichtung ein geschlossenes Gehäuse mit oberem und unterem Ende und einer Einlaßöffnung am unteren Ende sowie einer Auslaßöffnung am oberen Ende. Das Gehäuse enthält mehrere übereinandergestapelte Schichten bzw. Betten, u.a. obere, untere und zentrale Betten aus Siliciumoxidkies oder dergleichen. Im Stapel sind zwei Katalysatorschichten vorgesehen, nämlich eine zwischen dem unteren und dem zentralen Kießbett und die andere zwischen dem oberen und dem zentralen Kiesbett. Im zentralen Bett befindet sich ein Heizelement, durch das mindestens eine der Katalysatorschichten bei einer Aktivierungstemperatur im Bereich von etwa 260-538ºC (500-1000ºF) gehalten wird. Die Katalysatorschichten bestehen aus vielen Keramikpellets, auf denen ein Katalysatormaterial, wie z.B. Edelmetall, abgeschieden ist. Der verunreinigte Gasstrom tritt durch die untere Öffnung in das Gehäuse ein und durchläuft die übereinandergestapelten Betten und Schichten in vertikaler Richtung. Die Oxidation der organischen Verbindungen erfolgt in den Katalysatorschichten, so daß aus der Auslaßöffnung saubere Luft austritt.
  • Ein wesentlicher Vorteil der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß der Katalysator durch Anordnung in einem Bett nicht nur als Katalysator, sondern auch als Wärmeübertragungsmaterial dient. Allgemeiner ausgedrückt, wird die einströmende Luft durch das untere Bett (in der Nähe der Einlaßöffnung) so erwärmt, daß sie sich bei Berührung mit den Katalysatorschichten bei einer geeigneten Aktivierungstemperatur befindet. Da der Katalysator auf Keramikpellets geträgert ist, steht die Wärmeenergie in den Pellets zur Unterstützung der katalytischen Reaktion zur Verfügung. Außerdem helfen die Pellets auch bei der Zurückhaltung von Wärme im Gehäuse.
  • Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß für den Katalysator bei Stapelung zusammen mit dem normalen Sihciumoxidkies-Wärmeübertragungsmaterial kein Tragrahmen erforderlich ist, wie er bei üblichen katalytischen Oxidationsvorrichtungen häufig vorgesehen ist. Durch dieses Merkmal der Erfindung werden auch Leckverluste, die bei üblichen Oxidationsvorrichtungen um den Katalysatorrahmen herum auftreten, ausgeschaltet.
  • Durch Verwendung der Katalysatorschicht als Ergänzung des regenerativen Wärmeübertragungsmaterials kann die vorliegende Erfindung bei einer niedrigen Betriebstemperatur von 260-538ºC, bevorzugt 260-371ºC (500-1000ºF, bevorzugt 500-700ºF) eine hohe Wärmerückgewinnung (95-98%) liefern. Dadurch werden die Betriebskosten gegenüber üblichen regenerativ thermischen Konstruktionen um den Faktor acht und gegenüber üblichen rekuperativ katalytischen Konstruktionen um den Faktor vier herabgesetzt.
    • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • Diese und andere Aufgaben und Vorteile der Erfindung sind in der folgenden Beschreibung ausgeführt, in der auf die beigefügte Figur, die ein erfindungsgemäßes Luftstrombehandlungssystem zeigt, Bezug genommen wird.
    • Beschreibung der bevorzugten Ausführungsform
  • Die Figur zeigt ein katalytisches regeneratives Oxidationssystem 10, das einem technischen Verfahren, das allgemein durch den schematischen Kasten 12 dargestellt ist, nachgeschaltet ist. Bei dem Verfahren 12 kann als Nebenprodukt eine flüchtige organische Verbindung, wie z.B. Ethanol, entstehen.
  • Ein flüchtiges Ethanol enthaltender Luft- oder Gasstrom wird vom Verfahren 12 durch Leitung 14, die eine Pumpe oder einen Ventilator enthalten kann, geleitet und über Einlaßleitung 16 der katalytisch regenerativen Oxidationsvorrichtung 18 zugeführt. Die Oxidationsvorrichtung 18 weist am oberen und unteren Ende eines ansonsten geschlossenen und abgedichteten Stahlgehäuses 24 eine Einlaßöffnung 20 und eine Auslaßöffnung 22 auf. Das Gehäuse ist vorzugsweise mit Isoliermaterial, wie z.B. Keramik 26, ausgekleidet, damit Wärmeverluste durch die Gehäusewände so gering wie möglich sind.
  • Am unteren Ende des Gehäuses wird der Einlaßgasstrom durch Öffnung 20 auf eine einen Verteiler bildende perforierte Stahlplatte oder dergleichen 28 geleitet und durch diese im wesentlichen einheitlich über die horizontale untere Oberfläche der im folgenden noch zu bebchreibenden Reaktionsbetten verteilt. Am oberen Ende des Gehäuses ist ein Sammelverteiler 30 vorgesehen, der aber keine Träger oder Ablenkplatten aufzuweisen braucht, wenngleich diese gegebenenfalls zur Rinlenkung des Stroms zur Auslaßöffnung 22 vorgesehen sein können.
  • Der aktive Bereich im Gehäuse 24 enthält vorzugsweise übereinandergestapelte Betten oder Schichten aus Material, durch das die im Luftstrom enthaltenen flüchtigen Stoffe beim Strömen des Luftstroms durch die Betten nach oben oxidiert werden. Bei dem unteren Bett 32 kann es sich um ein beliebiges übliches kiesartiges Material handeln, das sich zur Vorwärmung des aus dem Verteiler 28 in das Bett 32 eintretenden Luftstroms eignet. Ein derartiges Bett besteht in der Regel aus Siliciumoxidkies, wobei die Bettdicke in Richtung des Luftstroms etwa 152-305 mm (6-12 Zoll) beträgt.
  • Auf dem unteren Bett 32 liegt eine erste bzw. untere Katalysatarschicht 36 auf, die bevorzugt als Bereich aus Keramikpellets mit einem Durchmesser im Bereich von etwa 5-10 mm ausgebildet ist. Die Gesamtschichtdicke beträgt je nach den speziellen Verfahrensanforderungen bevorzugt mindestens 76 mm (3 Zoll), insbesondere 76-152 mm (3-6 Zoll). Die Keramikpellets weisen feste Oberflächen auf, die als Substrate für das Katalysatormaterial, vorzugsweise ein Edelmetall, dienen. Bei dem angegebenen Beispiel, bei dem der Luftstrom Ethanol enthält, kann der Katalysator auf Platin basieren und bei einer Aktivierungstemperatur von etwa 260ºC (500ºF) wirksam werden. Informationen über die speziellen Katalysatorarten, die bestimmte organische Verbindungen bei bestimmten Temperaturen oxidieren können, sind ohne weiteres aus Handbüchern und von Fachhändlern zu beziehen.
  • Einige repräsentative Beispiele sind in Tabelle 1 aufgeführt. Tabelle 1 Ausgesuchte Katalysatoren und zugehörige Aktivierungstemperaturen
  • Auf der ersten Katalysatorschicht 36 liegt ein zweites bzw. zentrales Kiesbett 40 auf, dessen Dicke bevorzugt etwa 102 mm (4 Zoll) beträgt, d.h. etwa plus oder minus 50% der Dicke der Katalysatorschicht 36. Auf dem zentralen Kiesbett 40 liegt eine der ersten Katalysatorschicht 36 ähnliche zweite Katalysatorschicht 38 auf. Auf der zweiten Katalysatorschicht 38 liegt schließlich ein dem unteren Bett 32 ähnliches oberes Kiesbett 34 auf.
  • In der zentralen Kiesschicht 40 zwischen den Katalysatorschichten 36, 38 sind zur Zuführung von Wärme im wesentlichen im Zentrum des Gehäuses 24 elektrische Heizspulen 42 oder ähnliche Heizmittel angeordnet. Die Spulen haben zugehörige Sensoren und Steuersysteme 44, damit mindestens eine der Katalysatorschichten 36, 38 bei der gewünschten Katalysatoraktivierungstemperatur, d.h. im Bereich von 260-538ºC (500-1000ºF) gehalten wird.
  • Wie leicht ersichtlich ist, ist die Oxidationsvorrichtung 18 wie gezeigt oberhalb und unterhalb der Heizspulen 42 im wesentlichen symmetrisch. Diese Anordnung eignet sich zur periodischen Umkehr der Richtung des Luftstroms durch den Reaktor 18. Diese kann beispiels weise durch eine Ventilkammer 50 oder dergleichen mit einer einstellbaren Ablenkplatten- oder Flügelstruktur 52 erfolgen. In dem unmittelbar zuvor beschriebenen Betriebsmodus tritt der Luftstrom in Leitung 14 durch Öffnung 54 in die Ventilkammer ein, wird durch die Ablenkplatte 52 in Position A gelenkt und tritt über Öffnung 56 aus der Ventilkammer in Leitung 16 aus, wonach er durch Öffnung 20 in das untere Ende der Oxidationsvorrichtung eintritt. Die saubere Luft tritt aus der Auslaßöffnung 22 aus und wird durch Auslaßleitung 46 über Öffnung 58 der Ventilkammer 50 zugeführt und als Stapelaustrittsstrom 48 durch die Ablenkplatte 52 in Position A zur Öffnung 60 gelenkt.
  • Alternativ dazu kann man die Ablenkplatte 52 in Position B bringen, so daß der Quellenluftstrom in Leitung 14 durch Öffnung 54 in die Ventilkammer 50 eintritt, über Öffnung 58 der Ventilkammer wieder austritt und über Leitung 46 der Öffnung 22 am oberen Ende des Gehäuses 24 zugeführt wird. Somit wird die Öffnung 22 zur Einlaßöffnung, und der Luftstrom bewegt sich durch die Betten nach unten und wird über Öffnung 20 ausgetragen und über Leitung 16 der Ventilkammer 50 zugeführt, in die er über Offnung 56 eintritt und über Öffnung 60 in die Stapelaustragsleitung 48 austritt.
  • Es versteht sich, daß die in der Figur dargestellte Oxidationsvorrichtung 18 unabhängig von der Richtung des Luftstroms im wesentlichen gleich wirksam ist. Außerdem versteht es sich jedoch, daß bei dieser Ausführungsform der größte Teil der Oxidationsreaktion in der zweiten Katalysatorschicht, die der Luftstrom antrifft, abläuft. In dem oben zuerst beschriebenen Betriebsmodus tritt die Luft beispielsweise in die Einlaßöffnung 20 im wesentlichen mit Umgebungstemperatur und geringem Druck ein. Sie wird beim Aufstieg durch Bett 32 vorgewärmt, und in der Katalysatorschicht 36 läuft etwas Oxidation ab, insbesondere an den Pelletoberflächen, die mit der Kiesschicht 40 in Berührung stehen, d.h. sich nahe an der Heizspule 42 befinden. Die durch den zentralen Kiesbereich 40 strömende Luft wird jedoch von der Spule 42 weiter erhitzt und erreicht so im wesentlichen beim Eintritt in die obere Katalysatorschicht 38, in der der größte Teil der Oxidation abläuft, ihre Höchsttemperatur. Diese Reihenfolge kehrt sich natürlich bei dem alternativen Betriebsmodus, bei dem der Luftstrom durch das Gehäuse nach unten gerichtet ist, um.
  • Aus der vorangegangenen Beschreibung sollte für den Fachaum hervorgehen, daß eine weniger wünschenswerte, aber trotzdem noch betriebsfähige Ausführungsform der Erfindung nur eine einzige, unmittelbar hinter dem Heizmittel 42 angeordnete Katalysatorschicht wie 38 enthalten könnte. Es versteht sich ferner, daß die bei der Aktivierungstemperatur ablaufende katalytische Oxidation sich daraus ergeben kann, daß entweder der Luftstrom den Katalysator auf die Aktivierungstemperatur erhitzt oder der Katalysator den Luftstrom auf die Aktivierungstemperatur erhitzt. Also kann die Heizspule 42 oder ein ähnliches Mittel, die bzw. das im Bett angeordnet ist, sowohl direkt als auch indirekt durch die dem Luftstrom zugeführte Wärme den Katalysator auf der gewünschten Aktivierungstemperatur halten. In jedem Fall besteht ein wichtiger Vorteil der vorliegenden Erfindung darin, daß der Oxidationskatalysator auf festen Oberflächen, die in den übereinandergestapelten Betten so verteilt sind, daß sie mit dem durch die Betten strömenden Luftstrom in Berührung kommen, geträgert ist. Die festen Oberflächen in Form von Keramikpellets fungieren als ähnliche Wärmeübertragungsmedien wie der Siliciumoxidkies. Dadurch wird die zur Aufrechterhaltung der Oxidationsreaktion erforderliche zusätzliche Energie so gering wie möglich gehalten.
  • Somit kann die vorliegende Erfindung in verschiedensten Ausführungsformen verwirklicht werden, u.a. durch ein Bett aus regenerativem Wärmeübertragungsmaterial zur Vorwärmung der einströmenden verunreinigten Luft, einen auf in oder auf dem Wärmeübertragungsmaterial verteilten festen Oberflächen geträgerten Oxidationskatalysator und Mittel zum direkten oder indirekten Erwärmen des Katalysators zur Aufrechterhaltung einer Aktivierungstemperatur zwischen Katalysator und Luft von etwa 260-538ºC (500- 1000ºF). Vorzugsweise tauchen die Heizmittel unmittelbar vor einer angrenzenden Katalysatorschicht in das Bett aus regenerativem Wärmeübertragungsmaterial ein, so daß die Luft beim Eintritt in die Katalysatorschicht ihre Höchsttemperatur aufweist. Mit einer im wesentlichen wie beschrieben aufgebauten Katalysatorschicht, d.h. mit einem Edelmetallkatalysator beschichtete Keramikpellets mit einem Durchmesser von 5-10 mm in einer Schichtdicke von 76-152 mm (3-6 Zoll), kann man eine zufriedenstellende Oxidation von Verfahrensnebenprodukten mit einer Katalysatorbelastung von etwa 30.000 h&supmin;¹ durch das Gehäuse 24 erreichen.

Claims (7)

1. Katalytisch regenerativ thermische Oxidationsvorrichtung (18) zur Zerstörung von flüchtigen organischen Verbindungen in einem verunreinigten Luftstrom mit einem geschlossenen Reaktionsgefäß (24) mit voneinander beabstandeten Einlaß- und Auslaßöffnungen (20,22) zum Eintrag von verunreinigter Luft bzw. zum Austrag von gereinigter Luft, dadurch gekennzeichnet, daß:
a. sich im Behälter (24) in der Nähe der Einlaßöffnung (20) ein unteres Siliciumoxid-Kiesbett (32) befindet, das zum Vorwärmen des von der Einlaßöffnung (20) eingetragenen Luftstroms dient,
b. sich im Behälter (24) mindestens eine Schicht (36) von Keramikpellets befindet, die mit dem unteren Siliciumoxid-Kiesbett (32) in Berührung steht, wobei jedes der Keramikteilchen Wärme binden kann und auf jeden der Keramikteilchen ein oxidierendes katalytisches Material abgeschieden ist, das eine Oxidationsreaktion bewirken kann, wobei die von den Keramikpellets gebundene Wärmeenergie zur Unterstützung der Oxidationsreaktion zur Verfügung steht;
c. sich im Behälter (24) ein zentrales Siliciumoxid- Kiesbett (40) befindet, das mit der mindestens einen Schicht (36) von Keramikpellets in Berührung steht;
d. im zentralen Siliciumoxid-Kiesbett (40) ein Mittel (42) eingebettet ist, das zur Erwärmimg der mindestens einen Schicht (36) aus Keramikpellets auf eine Temperatur von 260-538ºC dient; und
e. sich im Behälter (24) in der Nähe der Auslaßöffnung (22) ein oberes Siliciumoxid-Kiesbett (34) befindet, das vom Luftstrom vor dessen Austrag durch die Auslaßöffnung (22) erwärmt wird.
2. Oxidationsvorrichtung (iB) nach Anspruch 1, weiter dadurch gekennzeichnet, daß sich im Behälter (24) eine zweite Schicht (38) von Keramikpellets befindet, die mit dem oberen Siliciumoxid-Kiesbett (32) in Berührung steht, wobei jedes der Keramikteilchen Wärme binden kann und auf jedem der Keramikteilchen ein oxidierendes katalytisches Material abgeschieden ist, das eine Oxidationsreaktion bewirken kann, wobei die von den Keramikpellets gebundene Wärmeenergie zur Unterstützung der Oxidationsreaktion zur Verfügung steht.
3. Oxidationsvorrichtung (18) nach Anspruch 2, weiter dadurch gekennzeichnet, daß das Mittel (42) auch zur Erwärmung der zweiten Schicht (38) von Keramikpellets auf eine Temperatur von 260-538ºC dient.
4. Oxidationsvorrichtung (18) nach Anspruch 1, in der zwischen der ersten und zweiten Katalysatorschicht (36,38) ein drittes Wärmetauscherbett (40) eingeschoben ist, das mit der ersten und zweiten Katalysatorschicht (36,38) in Berührung steht, und das Heizmittel (42) im dritten Wärmetauscherbett (40) Wärme erzeugt.
5. Oxidationsvorrichtung (18) nach Anspruch 4, in der das erste, zweite und dritte Wärmetauscherbett (32,34,42) im wesentlichen aus Siliciumkies bestehen und jede Katalysatorschicht (36,38) mindestens etwa 76 mm dick ist.
6. Oxidationsvorrichtung (18) nach Anspruch 4, in der jede Katalysatorschicht (36,38) im wesentlichen aus einem Bett aus Keramikpellets als Substrate, die einen Edelmetallkatalysator tragen, besteht.
7. Oxidationsvorrichtung (18) nach Anspruch 6, in der die Pellets einen Durchmesser von etwa 5-10 mm haben.
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