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Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur
Herstellung eines Copolymers und insbesondere ein Verfahren zur
Herstellung eines Copolymers in einem Reaktionsgefäß aus einer
Mischung, die Butadien und mindestens ein weiteres
olefinisches Comonomer umfaßt.
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Bei modernen elektrophotographischen Geräten werden
Tonerteilchen automatisch viele tausend Mal über Bildflächen
rezirkuliert, während sich die Teilchen mit einer extrem hohen
Geschwindigkeit bewegen. Außerdem müssen jetzt Tonerteilchen,
die in Bildkonfigurationen abgeschieden werden, in extrem
kurzen Zeiträumen geschmolzen werden. So ist es notwendig,
daß Tonermaterialien die richtigen triboelektrischen
Ladungseigenschaften für die elektrostatische latente
Bildentwicklung aufweisen und weiterhin dürfen sie während der Lagerung
und des Transport nicht agglomerieren. So ist es notwendig,
daß der Toner die rauhe Umgebung von elektrostatographischen
Hochgeschwindigkeitskopierern und -vervielfältigern aushalten
kann und fähig sein muß, bei niedrigem Energieniveau zu
schmelzen.
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Es wurden Polymere entwickelt, die Eigenschaften aufweisen,
die die strengen Normen von modernen Kopiergeräten und
Vervielfältigungsgeräten erfüllen. Ein Beispiel eines für einen
Toner verwendeten Copolymers ist ein Copolymer aus Styrol-
Butadien. Solche Copolymere aus Styrol-Butadien können im
Wege verschiedener Techniken wie Lösungs- und
Emulsionspolymerisation hergestellt werden; es wurde jedoch gefunden, daß
die Suspensionspolymerisation für die Herstellung von bei
Tonern verwendeten Copolymeren am meisten geeignet ist.
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Das Styrol-Butadien-Suspensionspolymerisationsverfahren, wie
in dem US Patent 4 558 108 (dem '108 Patent) beschrieben,
verwendet eine Reihe von
Druckentlastungs/Wiederunterdrucksetzungsvorgänge ("Entlüften") des
Reaktorkopfraums, um das Restbutadien in dem Polymer auf einen
Gehalt zu verringern, der ökologisch akzeptabel ist. Das '108
Patent offenbart ein Verfahren zur Herstellung eines
Copolymers aus Styrol und Butadien in einem Reaktionsgefäß, in dem
eine wässerige Suspensionsphase, die Wasser, Styrolmonomer,
Butadienmonomer, ein Suspensionsstabilisierungsmittel und
eine Kettenfortpflanzungsmenge eines Radikalpolymerisations-
Initiators, der in Wasser unlöslich, in Styrolmonomer
löslich, in Butadienmonomer löslich ist und eine 1-stündige
Halbwertszeit zwischen etwa 50ºC und etwa 130ºC hat, enthält,
wobei das Gewichtsverhältnis des Styrolmonomers zu dem
Butadienmonomer zwischen etwa 80:20 und etwa 95:5 beträgt, der
Gewichtsanteil von Wasser zu der Kombination des
Styrolmonomers und des Butadienmonomers zwischen etwa 0,8:1 und etwa
2:1 ausmacht und worin das Suspensionsstabilisierungsmittel
im wesentlichen aus fein verteiltem Pulver besteht, das
schwierig in Wasser zu lösen ist, und eine Dampfphase
vorgesehen ist, die ein inertes Gas und ein Butadienmonomer
umfaßt. In dem Verfahren werden die wässerige Phase und die
Dampfphase auf eine Temperatur zwischen etwa 50ºC und etwa
130ºC bei einem Druck zwischen etwa 138 kPa (20 psi) und etwa
965 kPa (140 psi) erhitzt, bis mindestens etwa 90 Gew.-% des
Styrolmonomers und des Butadienmonomers zur Bildung einer
wässerigen Suspension von diskreten Polymerteilchen mit einem
Tg-Wert von etwa 45ºC bis etwa 65ºC, einem
gewichtsdurchschnittlichen Molekulargewicht von etwa 10.000 bis etwa
400.000, einer Molekulargewichtsverteilung des Copolymers
zwischen etwa 2 und etwa 9 und einer
Butadienmonomerkonzentration von weniger als etwa 10 Gew.-ppm copolymerisiert.
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Während des Verfahrens wird Butadienmonomer aus der
Dampfphase durch Entlüften und Wiederunterdrucksetzen des
Reaktionsgefäßes entfernt, nachdem mindestens etwa 75 Gew.-% des
Butadienmonomers und Styrolmonomers in der wässerigen Phase
zu einem Copolymer umgewandelt worden sind und vor der
Umwandlung von mehr als etwa 98 Gew.-% des Butadienmonomers und
des Styrolmonomers zu einem Copolymer in der wässerigen
Phase.
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Fig. 1 stellt das Standard-Zeit-/Temperatur-/Druckprofil des
Entlüftungsverfahrens des '108 Patents dar. Die Schritte des
Verfahrens des Stands der Technik sind wie folgt: Zunächst
werden die Reaktionsteilnehmer in einen Reaktor beschickt
("Beschickungsphase", mit "A" in Fig. 1 markiert). Die
Reaktion wird initiiert und wird exotherm fortgesetzt ("exotherme
Phase", mit "B" in Fig. 1 markiert) mit einer anfänglichen
Druck- und Temperataturerhöhung, wonach die Temperatur bei
einer Polymerisationstemperatur von 95ºC gehalten wird. Bei
einer bevorzugten Ausführungsform des '108 Patents wird etwa
165 Minuten nach Beginn der exothermen Phase der Reaktor
entlüftet ("Entlüftungsphase", mit "C" in Fig. 1 markiert) mit
einer gleichzeitigen Verringerung des Drucks, was zu einer
Schaumbildung in dem Reaktor führt. Das Entlüftungsloch wird
dann geschlossen, und der Druck wird erhöht, bis der Schaum
verschwindet. Dieses
Druckentlastungs/Wiederunterdrucksetzungs-Entlüftungsverfahren wird mehrere
Male während etwa 30 Minuten wiederholt. Die Temperatur in
dem Reaktionsgefäß wird dann während eines Zeitraums von 40
Minuten auf 125ºC zur Beendigung des Reaktionsverfahrens
erhöht ("Erhitzungsphase", mit "D" in Fig. 1 markiert). Nachdem
die hohe Polymerisationstemperatur während etwa 75 Minuten
aufrechterhalten wurde ("Hochtemperaturphase", mit "E" in
Fig. 1 markiert), wird der Reaktor dann während etwa 100
Minuten abgekühlt ("Abkühlungsphase", mit "F" in Fig. 1
markiert),
wodurch die Gesamtreaktionszeit etwa 400 Minuten
beträgt.
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Obgleich das Verfahren des '108 Patents ein Polymer mit einem
akzeptablen Gehalt an Restbutadien erzeugt, sind mit dem
Druckentlastungs-/Wiederunterdrucksetzungs-Entlüftungsverfahren einige störende Bearbeitungseigenschaften verbunden, wie:
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1) das Entlüftungsverfahren verzögert das Verfahren um etwa
30 Minuten, bevor die Erhitzungsphase beginnen kann,
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2) die Schaumerzeugung während der Druckentlastungszyklen
kann Störungen verursachen, die die Wirksamkeit des
Verfahrens nachteilig beeinflussen können,
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3) es kann aufgrund der Schaumbildung eine ausgedehnte
Verschmutzung des Reaktors und Reaktorzubehörs oberhalb des
Flüssigkeitsspiegels auftreten. Es wird angenommen, daß dies
ein Hauptfaktor dafür ist, daß häufiger eine Reaktorreinigung
erforderlich ist.
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Jede dieser Eigenschaften des Verfahrens des '108 Patents
erhöht die Kosten und verringert die Wirksamkeit des
Polymensationsverfahrens. Andere Verfahren zur Herstellung dieser
und ähnlicher Arten von Polymeren weisen ähnliche Nachteile
auf.
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Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren
zur Polymerisation zu schaffen, das akzeptable Gehalte an
Restbutadien in dem sich ergebenden Polymer erzeugt, während
es diese Nachteile der Verfahren des Stands der Technik
überwindet.
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Entsprechend schafft die vorliegende Erfindung ein Verfahren
zur Herstellung eines Copolymers in einem Reaktionsgefäß aus
einer Mischung, die Butadien und mindestens ein anderes
olefinisches Comonomer umfaßt, das dadurch gekennzeichnet ist,
daß das nicht umgesetzte Butadienmonomer aus dem Dampfraum in
dem Reaktionsgefäß durch einen Strom inerten Gases nach
Beendigung der exothermen Phase der Reaktion und während
mindestens einem Teil der Erhitzungsphase der Reaktion ausgespült
wird.
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Bei einer Ausführungsform der Erfindung wird ein Verfahren
zum Entfernen des Restbutadiens aus einer
Copolymerzusammensetzung geschaffen, die durch die Reaktion des Butadiens und
mindestens einem zweiten Monomer in einem Reaktionsgefäß
hergestellt wird, das dadurch gekennzeichnet ist, daß das
Reaktionsgefäß mit einem inerten Gas ausgespült wird, nachdem ein
gewünschter Polymerisationsgrad aufgetreten ist, und das
weiterhin dadurch gekennzeichnet ist, daß das Ausspülen
durchgeführt wird, während das Reaktionsgefäß auf die endgültige
Polymerisationstemperatur erhitzt wird.
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Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird ein
Verfahren zur Herstellung eines Copolymers aus Butadien und
Styrol geschaffen, wobei das Verfahren das Beschicken des
Reaktionsgefäßes mit den Bestandteilen, die für ein
Suspensionscopolymerisationsverfahren erforderlich sind,
einschließlich Butadien und Styrol, die Inituerung der
Copolymerisationsreaktion und, nach der exothermen Phase der
Reaktion, das Erhitzen des Reaktionsgefäßes auf eine endgültige
Polymerisationstemperatur umfaßt, das dadurch gekennzeichnet
ist, daß das Reaktionsgefäß mit einem inerten Gas ausgespült
wird, während das Reaktionsgefäß auf die endgültige
Polymensationstemperatur erhitzt wird, und die Polymerisation bei
der endgültigen Reaktionstemperatur beendet wird.
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Die vorliegende Erfindung spricht die vorstehend erwähnten
Probleme an, indem sie das
Druckentlastungs/Wiederunterdrucksetzungs-Zyklusentlüftungsverfahren
vermeidet und stattdessen ein Ausspülen mit inertem Gas verwendet,
das zeitlich festgelegt ist, um zu beginnen, nachdem ein
wesentlicher ausgewählter Grad an Polymerisation aufgetreten
ist und wird dann während eines Zeitraums und mit einer
Geschwindigkeit aufrechterhalten wird, die notwendig ist, um
den Butadiengehalt in dem Polymer auf ein sehr geringes Maß
zu verringern. Abgesehen von der Tatsache, daß die
Schaumbildung und die sich ergebende Reaktorverschmutzung vermieden
werden, wird das Ausspülen während der Erhitzungsphase
durchgeführt, wodurch "unproduktive" Verfahrenszeit, die mit
Verfahren des Stands der Technik verbunden war, ausgeschaltet
wird. Das Ausspülverfahren ist außerdem nicht auf 30 Minuten
beschränkt, und das Ausspülen kann verlängert werden, um die
Gehalte an Restbutadien in dem Copolymer zu steuern und so
niedrigere Butadiengehalte zu erzielen.
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Die vorliegende Erfindung stammt teilweise aus der
Beobachtung, daß bei der Durchführung des Verfahrens des '108
Patents die Polymerisationsexotherme bei etwa 135 Minuten nach
Beginn der Reaktion nachläßt, was einen hohen Grad der
Umwandlung angibt. Es war notwendig, die Temperatur während
weiterer 30 Minuten konstant zu halten, nur um die Beendigung
des vorgeschriebenen Anzahl von Druckentlastungs- und
Wiederunterdrucksetzungsvorgänge zur Entfernung von Restbutadien zu
gestatten. Es wurde entdeckt, daß die Änderung des
Druckprofils während des Standardentlüftungsverfahrens (1) das
Verschmutzen des Reaktors oberhalb des Flüssigkeitsspiels durch
Ausschaltung der Schaumbildung im dem Reaktionsgefäß und dem
sich ergebenden Transport und Abscheidung von Polymer auf den
Reaktoreinbauten verhindert würde und (2) ein akzeptabler
Gehalt an nicht umgesetztem Restbutadien in dem Polymerprodukt
erzielen würde.
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Ein Verfahren zur Herstellung eines Copolymers aus Butadien
und Styrol ist offenbart. Das Verfahren umfaßt das Beschicken
eines Reaktionsgefäßes mit Butadien, Styrol und
gegebenenfalls anderen Comonomeren zusammen mit allen anderen
Bestandteilen, die für die Copolymerisationsreaktion notwendig sind,
das Initiieren der Copolymerisationsreaktion, das Fortsetzen
der Reaktion während eines ausgewählten Zeitraums und danach
das Ausspülen des Reaktionsgefäßes mit einem inerten Gas
während eines begrenzten Zeitraums bis das nicht umgesetzte
Restbutadien im wesentlichen entfernt ist. Das Reaktionsgefäß
wird auf eine endgültige Polymerisationstemperatur während
des Ausspülschritts erhitzt. Das Ausspülen erfolgt
vorzugsweise nachdem die exotherme Phase der Reaktion beendet worden
ist. Am bevorzugtesten wird das Reaktionsgefäß ausgespült,
nachdem mindestens 75 Gew.-% des Butadiens und des Styrols zu
einem Copolymer umgewandelt worden sind. Das Ausspülen wird
deshalb nur nach einer vorgewählten Umwandlung verwendet.
Nachdem das Reaktionsgefäß auf seine endgültige
Polymerisationstemperatur erhitzt worden ist, wird das Reaktionsgefäß
abgekühlt und das Polymer gesammelt.
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Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung gestattet
das kontinuierliche Ausspülen mit inertem Gas eine
Verringerung der Reaktorzykluszeit durch Ausschalten des
Druckentlastungs-/Wiederunterdrucksetzungs-Verfahrens von etwa 30
Minuten, beispielsweise ohne das Einleiten einer neuen Komponente
in das Ansatzgemisch. Die Schaumerzeugung wird praktisch
ausgeschaltet, wodurch die Reaktorverschmutzung verringert wird
und die Anzahl der Chargen, die zwischen Reaktorreinigungen
gefahren werden, erhöht wird. Diese Erfindung verringert
weiterhin
die Reaktionszeit, da das Ausspülen während der
Erhitzungsphase der Reaktion durchgeführt wird.
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Die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur
Verringerung der Reaktorzykluszeit, der Steuerung der
Restbutadiengehalte und dem Ausschalten von Reaktorschaumbildung ist nicht
auf ein Tonerharzherstellungsverfahren beschränkt, es kann
bei anderen Styrol-Butadien-Copolymerisationsverfahren und
anderen Butadiencopolymerisationsverfahren verwendet werden.
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Die Erfindung wird weiter beispielhaft unter Bezugnahme auf
die beiliegenden Zeichnungen näher beschrieben, in denen
zeigen:
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Fig. 1 das Zeit-/Temperatur-/Druckprofil des Verfahrens des
'108 Patents unter Verwendung der Entlüftung vor der
Erhitzungsphase,
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Fig. 2 das Zeit-/Temperatur-/Druckprofil von Beispiel 1, bei
dem ein kontinuierliches Ausspülen mit inertem Gas nach der
exothermen Phase der Reaktion vor der Erhitzungsphase
durchgeführt wird,
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Fig. 3 und 4 die Zeit-/Temperatur-/Druckprofile, die in
Beispiel 2 bzw. Beispiel 3 verwendet werden.
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Bei allen Figuren wird (1) die Zeit "0" Minuten für jede
Kurve durch "To" angegeben und (2) werden die verschiedenen
Phasen des gezeigten Verfahrens wie folgt markiert:
Beschickungsphase ("A"), exotherme Phase ("B"),
Entlüftungsphase ("C"), Erhitzungsphase ("D"), Hochtemperaturphase ("E"),
Abkühlungsphase ("F") und Ausspülphase ("G").
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Bei einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden
Erfindung wird das Standard-Zeit-/Temperatur-/Druckprofil (Fig. 1)
derart abgeändert, daß das Entfernen des nicht umgesetzten,
flüchtigen Monomers während, nicht vor der Erhitzungsphase
erreicht wird. Statt des Entlüftens des Reaktors durch eine
Reihe von
Druckentlastungs-/Wiederunterdrucksetzungsvorgängen, die zu Schaumbildung führen, wird der Druck des Reaktors
bei einem Druck gehalten, der nach der exothermen Phase
beobachtet wird, und ein Ausspülen mit einem inerten Gas,
beispielsweise mit Stickstoff, ("Ausspülphase", mit "G" in den
Figuren markiert) wird während eines geeigneten Zeitraums,
vorzugsweise 20 bis 30 Minuten, aufrechterhalten.
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Bei der in Fig. 2 gezeigten Ausführungsform, die nicht
erfindungsgemäß ist, ist die exotherme Phase der Reaktion
vollständig, wenn der erste Initiator praktisch verbraucht ist
(d.h. 135 Minuten nach Beginn des exothermen Zeitraums). Es
ist wichtig, daß das Entferne des nicht umgesetzten,
flüchtigen Monomers nach der exothermen Phase der Reaktion bei einer
hohen Umwandlung des Copolymers auftritt, um gleichmäßige,
molekulare Eigenschaften zu erzielen. Bei der gezeigten
bevorzugten Ausführungsform tritt das Ausspülen unmittelbar
nach der exothermen Phase der Reaktion auf, gefolgt von der
Erhitzungsphase.
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Bei der bevorzugten Ausführungsform von Fig. 3 werden die
Reaktionsteilnehmer zuerst in das Reaktionsgefäß während der
Beschickungsphase eingeführt. Die Reaktion wird initiiert und
wird exotherm mit einer anfänglichen Temperatur- und
Druckerhöhung während der exothermen Phase fortgesetzt. Die
anfängliche Polymerisationstemperatur von 95ºC wird während etwa
130 Minuten aufrechterhalten. Die Exotherme endet nach etwa
135 Minuten und die Erhitzungsphase auf 125ºC beginnt
unmittelbar danach (d.h. es gibt keine Verzögerung von 30 Minuten,
die früher für die Entlüftungsphase benötigt wurde). Während
der Erhitzungsphase wird der Reaktor mit einem inerten Gas
ausgespült, um das nicht umgesetzte, flüchtige Monomer zu
entfernen. Die Reaktortemperatur wird bei 125ºC (endgültige
Polymerisationstemperatur) während etwa 60 Minuten
(Hochtemperaturphase) vor der Abkühlungsphase
aufrechterhalten. Tatsächlich entfällt die von der Entlüftungsphase des
Standardprofils von Fig. 1 benötigte Zeit.
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Die nachstehenden Beispiele 2 und 3 veranschaulichen
spezifische Merkmale der Erfindung. Prozentsätze sind
Gewichtsprozentsätze, es sei denn etwas anderes ist angegeben.
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Bei jedem der nachfolgenden Beispiele wird ein 100 Gallonen
Reaktor mit Material wie folgt beschickt, es sei denn etwas
anderes ist angegeben: Das Alkanol
(Natriumalkylnaphthalinsulfonat, erhältlich von E.I. Du Pont
de Nemours) und Tricalciumphosphat (TCP) wurden in 15 l H&sub2;O
während 30 Minuten vordispergiert. Diese Dispersion wurde
dann dem verbleibenden Wasser zugegeben. Diese endgültige
wässerige Dispersion wurde in den Reaktor eingeführt und dann
auf 95ºC erhitzt. Die organischen Materialien, d.h. Styrol,
Initiatpren, Benzoylperoxid (BPO) und
oo-t-Butyl-o-(2-ethylhexyl)-monoperoxycarbonat (TBEC), wurden dann in einem
separaten Gefäß gemischt. Das vorgewogene Butadien wurde dann dem
Gefäß zugegeben. Das organische Material wurde dann in den
Reaktor überführt. Die Polymerisationsreaktion wurde dann
unter dem angegebenen Temperatur- und Druckprofil fortgeführt.
Beispiel 1 (nicht erfindungsgemäß)
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Ein Polymer wurde in einem 100 Gallonen Reaktor gemäß dem in
Beispiel 15 des '108 Patents beschriebenen Verfahren
hergestellt. Die
Druckentlastungs-/wiederunterdrucksetzungs-Entlüftung
wurde durch ein Ausspülen mit inertem Gas gemäß der
vorliegenden Erfindung ersetzt. Die folgenden
Reaktionsteilnehmer wurden in diesem Beispiel verwendet.
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Styrol 105,3 kg
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Butadien 15,4 kg
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BPO (78%) 4,290 g
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TBEC 550,1 g
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H&sub2;O 563,9 1
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TCP 1,927 kg
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Alkanol 49 g
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Nach 137 Minuten vom Beginn der exothermen Phase der
Reaktion, wurde der Druck festgestellt, und die
Entlüftungssteuerungseinrichtung wurde eingestellt, um diesen Druck
aufrechtzuerhalten. Das Stickstoffzuführungsventil wurde geöffnet, um
Stickstoff über eine Zerstäuberkugel in den Reaktor
einzuführen. Der Reaktor wurde kontinuierlich während 30 Mintuten
ausgespült, und dann wurden das Stickstoffventil und ds
Reaktorentlüftungsventil geschlossen. Die Reaktortemperatur wurde
dann auf etwa 125ºC erhöht und die Polymerisation wurde wie
in Beispiel 15 des '108 Patents beschrieben beendet, indem
125ºC eine weitere Stunde beibehalten wurden und der Reaktor
dann abkühlen gelassen wurde. Fig. 2 stellt das
Zeit/Temperatur-/Druckprofil dar, das in Beispiel 1 verwendet
wurde.
Beispiel 2 (erfindungsgemäß)
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Ein Polymer wurde in einem 100 Gallonen Reaktor gemäß dem in
Beispiel 15 des '108 Patents beschriebenen Verfahrens
hergestellt. Die
Druckentlastungs-/Wiederunterdrucksetzungs-Entlüftung wurde durch ein Ausspülen mit inertem Gas gemäß der
vorliegenden Erfindung ersetzt. Das Ausspülverfahren wurde
während der Erhitzung auf 125ºC durchgeführt. Nach 137
Minuten nach Beginn der exothermen Phase wurde der Reaktordruck
festgestellt, und die Drucksteuerungseinrichtung wurde auf
den Reaktordruck eingestellt und das Erhitzen auf 125ºC wurde
begonnen. Stickstoff wurde durch eine Zerstäuberkugel mit
einer Fließgeschwindigkeit von 60 SCFH eingeführt, und nach 30
Minuten des Ausspülens wurde das Reaktorentlüftungsventil
geschlossen und der Stickstoffstrom wurde gestoppt. Die
Polymerisation wurde bei 125ºC wie in Beispiel 15 des '108 Patents
beschrieben beendet, indem die Temperatur von 125ºC eine
weitere Stunde aufrechterhalten wurde und der Reaktor dann
kühlen gelassen wurde. Fig. 3 stellt das Zeit-/Temperatur-
/Druckprofil für Beispiel 2 dar.
Beispiel 3 (erfindungsgemäß)
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Ein Polymer wurde in einem 100 Gallonen Reaktor gemäß dem in
Beispiel 15 des '108 Patents beschriebenen Verfahrens
hergestellt. Die
Druckentlastungs-/Wiederunterdrucksetzungs-Entlüftung wurde durch ein Ausspülen mit inertem Gas gemäß der
vorliegenden Erfindung ersetzt. Das Ausspülverfahren wurde
während der Erhitzung auf 125ºC durchgeführt. Das Verfahren
von Beispiel 2 wurde mit der Ausnahme wiederholt, daß der
Druck während des Ausspülens alle 5 Minuten um 1 psi (1 psi =
6,89 kPa) erhöht wurde. Fig. 4 stellt das
Zeit-/Temperatur/Druckprofil für Beispiel 3 dar.
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Die Charakteristiken der Polymermaterialien, die gemäß dem
Verfahren des '108 Patents und den Beispielen 1 bis 3
hergestellt wurden, sind in Tabelle 1 zusammengefaßt.
Tabelle 1
Grund-viskosität
Benz
Asche
Verfahren des '108 Patents
Beisp.
bisWie
in Tabelle 1 gezeigt liefern die erfindungsgemäßen
Verfahren ein Polymerprodukt mit Charakteristiken, die dem
Verfahren des '108 Patents ohne die damit verbundenen
Verfahrensnachteile, entsprechen.