DE69105284T2 - Elektrode aus Wasserstoffeinlagerungslegierung. - Google Patents
Elektrode aus Wasserstoffeinlagerungslegierung.Info
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Description
- Die vorliegende Erfindung betrifft eine Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, die zur elektrochemischen Einlagerung und Abgabe von Wasserstoff geeignet ist und als negative Elektrode in einer sekundären Zelle oder Batterie verwendet werden kann.
- Sekundäre Zellen oder Batterien der bisher bekannten Art umfassen eine Nickel- Cadmium-Batterie, einen Bleiakkumulator und dgl. Indessen haben sie den gemeinsamen Nachteil, daß die Energiedichte pro Gewichtseinheit oder Volumeneinheit vergleichsweise niedrig ist. Aus diesem Grunde wurde eine Nickel-Wasserstoff-Zelle oder -Batterie vorgeschlagen, in der die negative Elektrode eine solche ist, die aus einer Wasserstoffeinlagerungs-Legierung hergestellt ist, welche zum elektrochemischen Einlagern und Abgeben einer großen Menge an Wasserstoff in der Lage ist; die positive Elektrode besteht dabei aus Nickeloxid und der Elektrolyt ist eine alkalische wässerige Lösung, wodurch eine höhere Energiedichte gegeben wird. Bei der obigen Zelle ist die negative Elektrode aus einer Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, wie LaNi&sub5; hergestellt.
- Es ist jedoch im Falle der oben genannten Wasserstoffeinlagerungslegierung schwierig, mit dieser unter amtosphärischem Druck Wasserstoff in hinreichendem Umfang elektrochemisch einzulagern, weil der Wasserstoff-Dissoziationsdruck bei Raumtemperatur mehr als etwa 2 bar beträgt und zusätzlich die Service-Zeit sehr kurz ist oder nur etwa 30 Zyklen oder so - ausgedrückt als Wiederholungen der Lade- Entladezyklen - beträgt; all dies kommt zusammen und macht sie fast unbrauchbar.
- Der Gegenstand der vorliegenden Erfindung betrifft die Bereitstellung einer Elektrode aus einer neuen Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, die unter atmosphärischen Bedingungen in hinreichendem Umfang Wasserstoff einzulagern vermag sowie eine große Entladungskapazität und lange Lebensdauer aufweist; diese Elektrode ist dadurch gekennzeichnet, daß sie aus einer Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, die entsprechend der allgemeinen Formel
- TixZr1-xVyFezNi2-y-z
- aufgebaut ist, in der die Indizes die folgende Bedeutung haben:
- 0,1 ≤ x ≤ 0,9
- 0,3 ≤ y ≤ ,9 und
- 0 05 ≤ z ≤0,5,
- oder dem Hydrid dieser Legierung besteht.
- Im Nachstehenden werden Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung beschrieben: Pulverisiertes Zirkonium, Titan, Vanadin, Nickel und Eisen werden abgewogen und in einem vorher festgesetzten Zusammensetzungsverhäitnis, z. B. Ti0,5Zr0,5V0,5Fe0,2Ni1,3 vermischt; die Mischung wird erhitzt und mittels eines Lichtbogenschmelzverfahrens zum Erhalt einer Wasserstoffeinlagerungs-Legierung aufgeschmolzen. Diese Legierung wird alsdann zu groben Körnern zerkleinert und auf 900º C in einer Vakuumerhitzungsvorrichtung erhitzt. Nach Einführung von Wasserstoff in die Vakuumerhitzungsvorrichtung bis auf den atmosphärischen Druck wird die Legierung darin bis auf Raumtemperatur zur Hydrierung und Aktivierung derselben abgekühlt. Die so erhaltene hydrierte Legierung wird nochmals pulverisiert, und zwar bis auf eine Feinheit des Pulvers von weniger als 38 um (400 mesh). Das gemäß obiger Arbeitsweise erhaltene feine Pulver der Wasserstoffeinlagerungs- Legierung wird unter 5 t/cm² in kreisförmige Pellets von jeweils 1 cm im Durchmesser geformt, die danach unter Vakuumbedingungen bei 900º C gesintert werden. Ein Bleidraht wurde daran befestigt und so eine Elektrode aus der Wasserstoffeinlagerungs- Legierung erhalten. Die Gewichtsmenge von dem Pulver der Wasserstoffeinlagerungs- Legierung in der Elektrode war etwa 1 g. In der oben beschriebenen Weise wurden mehrere Elektroden aus den unterschiedlichen Wasserstoffeinlagerungs-Legierungen für die verschiedenen Spezifikationen hergestellt. Unter Verwendung von einer jeden von diesen Elektroden aus den Wasserstoffeinlagerungs-Legierungen als Arbeitspol in Verbindung mit einer Nickelplatten-Elektrode als Gegenpol und einer 30 gewichtsprozentualen Lösung von Kaliumhydroxid als alkalischem Elektrolyt wurden Testzellen vom offenen Typ hergestellt. Das Aufladen einer jeden dieser Testzellen erfolgte mit einem Ladestrom mit einer Ladungsdichte von 6 mA/cm² so lange, bis die Ladungsmenge 130 % von der elektrochemischen Wasserstoffeinlagerungsmenge der Elektroden aus den jeweiligen Wasserstoffeinlagerungs-Legierungen erreichte. Die Entladung erfolgte mit einem Entladungsstrom von 6 mA/cm² bis zum Absinken der Spannung auf -0,75 V vs.Hg/HgO. Bei diesen Bedingungen wurden die Aufladungs-Entladungs-Operationen für jede der Testzellen solange wiederholt, bis die Kapazität derselben stabil wurde. Alsdann wurde die Kapazität derselben in diesem stabilen Zustand gemessen; ferner wurde für die Bestimmung der Lebensdauer von den jeweiligen Testzellen die Anzahl der Aufladungs-Entladungs-Zyklen, die für ein Absinken der Kapazität auf 60 % von der oben angeführten stabilen Kapazität benötigt wurden, ermittelt. Die Ergebnisse für Entladungskapazitäten und Zyklenanzahl bei den Testzellen mit Elektroden aus Wasserstoffeinlagerungs-Elektroden der verschiedenen Zusammensetzungsverhältnisse sind in der nachstehenden Tabelle 1 angeführt. TABELLE 1 Nummer der Zellen Wasserstoffeinlagerungs-Legierung Entladungskapazität (mAh/g) Zyklenzeit (Anzahl der Auf-/Entladezyklen)
- Aus dieser Tabelle ist eindeutig zu entnehmen, daß die Elektroden aus den erfindungsgemäßen Wasserstoffeinlagerungs-Legierungen (Zellennummern 1 bis 7) alle ein zufriedenstellendes Leistungsverhalten, einschließlich der im allgemeinen für eine brauchbare Wasserstoffeinlagerungslegierung benötigten Entladungskapazität von mehr als 200 mAh/g und auch der über mehr als 100 Zyklen liegenden Lebensdauer aufweisen. Im Gegensatz dazu war bei der Elektrode aus einer kein Zirkonium enthaltenden Legierung (Zellennummer 12) die Entladungskapazität niedriger als das 200 mAh/g-Niveau. Dies zeigt an, daß die Substitution von Zirkonium durch Titan im Bereich 0,1 ≤ x ≤ 0,9 liegen muß.
- Ferner war bei der Elektrode aus der kein Eisen enthaltenden Legierung (Zellennummer 13) die Entladungskapazität hoch, jedoch währte die Lebensdauer nur 50 Zyklen, was für eine praxisgerechte Batterie als zu kurz angesehen wird. Darüber hinaus resultierte bei einem zu hohen Eisengehalt (Zellennummer 11) eine Abnahme der Entladungskapazität. Wenn der Eisengehalt zu niedrig ist (Zellennummer 10), ergab sich eine kürzere Lebensdauer. Dies zeigt an, daß der Eisengehalt im Bereich von 0,5 < z < 0,5 liegen muß. Darüber hinaus wurde gefunden, daß der Gehalt an Vanadin in der Legierung eine große leedeutung hat sowohl für die Entladungskapazität als auch für die Lebensdauer; sofern er zu hoch ist (Zeilennummer 9) wird die Entladekapazität kürzer, wohingegen die Entladekapazität herabgesetzt wird, wenn die Menge zu klein ist (Zellennummer 8). Die Vanadinmenge soll also im Bereich 0,3< y < 0,9 liegen.
- Bei einer Nickel-Wasserstoff-Zelle vom zylindrischen Typ, die derart hergestellt war, daß sie als negative Elektrode eine solche aus einer erfmdungsgemäßen Legierung enthielt, eine wie bekannt gesinterte Ni-Elektrode als positive Elektrode aufwies und als Elektrolyt eine 30-prozentige wässerige Lösung von Kaliumhydroxid enthielt, wurde ein ähnlich gutes Verhalten erhalten. Bei den vorstehenden Ausführungsbeispielen wurden Elektroden aus Wasserstoffeinlagerungs-Legierungen vom Sintertyp verwendet, indessen können auch solche von jeder anderen Art eingesetzt werden, z. B. eine solche 1 5 vom Pastentyp, hergestellt durch Mischen und Kneten der feinpulvrigen Wasserstoffeinlagerungs-Legierung mit einem Bindemittel zu einer Paste, Aufbringen der Paste auf einen Kollektor oder Träger unter Einfüllen darin und Auftragen darauf.
- Wie vorstehend beschrieben, besteht die erfindungsgemäße Elektrode aus einer Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, deren Zusammensetzung durch die Formel TixZr1-xVyFezNi2y-z, in der die Indizes 0,1 ≤ x ≤ 0,9 0,3 ≤ y ≤ 0,9 und 0,05 ≤ z ≤ 0,5 bedeuten, wiedergegeben wird, oder aus einem Hydrid derselben; diese Elektrode ist zum zufriedenstellenden Einlagern und Abgeben von Wasserstoff unter atmosphärischem Druck in der Lage und kann daher als Wasserstoffeinlagerungs- Elektrode mit hoher Entladungskapazität und langer Lebensdauer dienen. Dies sind die mit der vorliegenden Erfindung erzielbaren Vorteile.
Claims (2)
1. Elektrode aus einer Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, bestehend aus einer
Wasserstoffeinlagerungs-Legierung, die gemäß der allgemeinen Formel
TixZr1-xVyFezNi2-y-z
aufgebaut ist, in der die Indizes die folgende Bedeutung haben:
0,1 ≤ x ≤0,9,
0,3 ≤ y ≤ 0,9 und
0,05 ≤ z ≤ 0,5.
2. Hydrid von der im Anspruch 1 definierten Wasserstoffeinlagerungs-Legierung.
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