DE69007464T2 - Elektrochemische Zellen enthaltender Apparat mit axial angeordneten Einlässen, die die Mischung aus Brennstoff und verbrauchtem Brennstoff senkrecht über die Länge der Zellen einleiten. - Google Patents

Elektrochemische Zellen enthaltender Apparat mit axial angeordneten Einlässen, die die Mischung aus Brennstoff und verbrauchtem Brennstoff senkrecht über die Länge der Zellen einleiten.

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Description

  • Diese Erfindung bezieht sich auf eine elektrochemische Vorrichtung, die eine Vielzahl von parallelen, gestreckten elektrochemischen Zellen enthält, wobei jede Zelle eine äussere Brennstoffelektrode hat, wo eine Mischung von frischem Zufuhrbrennstoff und rezirkuliertem verbrauchtem Brennstoff mit den Brennstoffelektroden der Zellen in Kontakt kommen kann, wobei die Mischung transversal zur axialen Länge der Zellen in einer relativ gleichförmigen Weise eingeführt wird, und in der die Mischung wenigstens Wasserdampf enthält. Reformierung des frischen Zufuhrbrennstoffs in der Mischung findet an oder in der Nähe der äusseren Oberflächen der gestreckten Zellen statt.
  • Festoxidelektrolytenbrennstoffzellengeneratorvorrichtungen hoher Temperatur sind wohlbekannt, und werden zum Beispiel in dem U.S. Patent 4 395 468 (Isenberg) gelehrt. Dort wird Zufuhrbrennstoff, entweder H&sub2;+CO, oder vorher reformiertes natürliches Gas wird dort in die Vorrichtung an einem Ende gebracht und fliesst parallel zu äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen von gestreckten Brennstoffzellen. Verbrauchter Brennstoff wird mit verbrauchtem Oxidationsmittel in einer getrennten Kammer verbrannt, und verlässt dann die Vorrichtung.
  • Um Abkühlung der Brennstoffzellen zu verhindern, wird in U.S. Patent 4 808 491 (Reichner) wird eine andere Generatorart gelehrt, in der ein verbranntes Auslassgas von vertrauchtem Brennstoff und verbrauchtem Oxidationsmittel Eckenerwärmung in der Generatorvorrichtung liefert. Frischer Zufuhrbrennstoff wird dort in ein Verteilerrohr am Boden der Vorrichtung gebracht, wobei der Boden des Verteilerrohrs einen reformierenden Katalysator enthalten kann und von dem verbrannten Auslassgas erhitzt werden kann. Der Zufuhrbrennstoff fliesst dann parallel zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen der gestreckten Brennstoffzellen. Der frische Zufuhrbrennstoff wird nicht mit irgendwelchen verbrauchten Gasen in der Vorrichtung gemischt.
  • Natürliches Gas (Methan plus Ethan, Propan, Butan und Stickstoff) kann ein geeigneter Brennstoff für viele dieser Brennstoffzellenvorrichtungen sein. Dieses natürliche Gas muss reformiert werden, das heisst, in ein Kohlenmonoxid und Wasserstoff unter Benutzung eines Katalysators und überschüssigem Wasserdampf vor seiner Benutzung in der Brennstoffzelle umgewandelt werden. Die reformierende Reaktion ist endotherm, benötigt einen Wärmevorrat, und wird am besten bei Temperatuten in der Nähe von 900ºC durchgeführt. Die zur Reformierung benötigte Wärme ist ein bedeutender Bruchteil der überschüssigen Wärme, die sich von dem Brennstoffzellenbetrieb ergibt. Ohne Vorsehung einer Wärmequelle wie der Auslassgasstrom von dem vorher beschriebenen U.S. Patent 4 808 491, wenn die Reformierungsvorrichtung an dem unteren Teil des Brennstoffzellenkerns angeordnet ist, dem normalen Brennstoffeinlass, können thermische Gradienten entlang der Zellenlänge induziert werden.
  • In einer Bemühung, um dieses Problem zu lösen, wurde ein wie in U.S. Patent 4 812 373 (Grimble et al.) gelehrtes System entworfen, in dem getrennte Brennstoff zufuhrkanäle aussen, und parallel zu, und zwischen den Brennstoffzellen angeordnet, benutzt wurden, um nicht reformierten, frischen Zufuhrbrennstoff entlang der ganzen äusseren aktiven Länge der Brennstoffzellen zu verteilen. Dieses gestattet Reformierung entlang der ganzen Länge der Brennstoffzellen. Dampf wird hier in den Zufuhrbrennstoff ausserhalb der Generatorvorrichtung eingebracht, was ein getrenntes Aufwärmungsgerät, Mischungsgerät und Rohre benötigt. Es wird auch eine Vielzahl von Zufuhrkanälen benötigt die alle Trägerplatten benötigen, wobei jeder Kanal entweder ein offenes Ende hat, in welchem Fall Brennstoff auch in das untere Teil der Vorrichtung gebracht wird, oder ein geschlossenes Ende hat, das aber porös oder fein gelöchert ist.
  • Es ist notwendig, eine Vorrichtung zu haben, die entlang der ganzen Zelle eine optimal verteilte Brennstoffeinführung hat, unter Benutzung von verbrauchtem Brennstoff, der Wasserstoff enthält, um dem frischen Brennstoff genügend Wasserstoff zuzugeben, um Reformierung mittels eines katalytischen Reformierungsmaterials, das entlang der Zellenlänge optimal verteilt ist, an Ort und Stelle zu gestatten. Es ist die Hauptaufgabe dieser Erfindung, solch eine Vorrichtung zu liefern.
  • Die vorliegende Erfindung besteht daher aus einer elektrochemischen Vorrichtung mit folgendem: einer axial gestreckten Generatorkammer, die ein oder mehrere Zellenbündel enthält, wobei iedes Bündel eine Vielzahl von parallelen, axial gestreckten elektrochemischen Zellen enthält, wobei jede Zelle eine äussere Brennstoffelektrode hat, eine innere Luftelektrode, und Festoxidelektrolyt dazwischen, einen Einlass für frischen gasförmigen Zufuhrbrennstoff; einen Einlass für gasförmiges Zufuhroxidationsmittel; wenigstens einen Ausgang für gasförmigen verbrauchten Brennstoff; eine Verbrennungskammer; und wenigstens einen Gaskanal für verbranntes Auslassgas; dadurch gekennzeichnet, dass ein Ausgangskanal für verbrauchten Brennstoff von der Generatorkammer läuft, um sich bei einer Mischungsvorrichtung mit dem Einlass für frischen Zufuhrbrennstoff zu kombinieren; ein reformierbarer Brennstoffmischungskanal geht durch die Axiallänge der Generatorkammer und schliesst sich an die Mischungsvorrichtung an, wobei der Kanal reformierbare Brennstoffmischungseingangsöffnungen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen innerhalb der Generatorkammer enthält, in der die Achse der Öffnungen transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen ist; und in der ein katalytisches Reformierungsmaterial parallel zu den axial gestreckten elektrochemischen Zellen verteilt ist. Während des Betriebs gestatten diese Kanäle die Rezirkulation eines Teils des verbrauchten Brennstoffs, um sich mit frischem Brennstoff zu mischen, und liefern eine reformierbare Brennstoffmischung, die in die Generatorkammer gehen kann, und gestatten auch, dass reformierbare Brennstoffmischungen mit dem reformierenden Material in der Nähe der reformierbaren Brennstoffmischungseingangsöffnungen in Kontakt kommen, entweder auf den Zellen selbst und/oder auf einer getrennten Reformierungsstruktur.
  • Die Erfindung besteht auch darin, dass der Ausgangskanal für verbrauchten Brennstoff Vielfacheingangsöffnungen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen hat die Mischungsvorrichtung ein Auswurfmechanismus ist, die reformierbaren Brennstoffmischungskanäle können eine zugeordnete poröse äussere Trennwand haben, die katalytisches Reformierungsmaterial enthält, und die Zellenbündel können im wesentlichen durch wenigstens eine Wand aus keramischen Fliesen oder Auskleidungen getrennt werden.
  • Die Erfindung besteht weiterhin aus einer elektrochemischen Vorrichtung, die mit einem gasförmigen Oxidationsmittel und einem frischen gasförmigen Zufuhrbrennstoff bei einer inneren Temperatur zwischen 600ºC und 1200º betrieben wird, mit folgendem: einer Generatorkammer, die ein oder mehrere Zellenbündel enthält, wobei jedes Bündel eine Vielzahl von parallelen, axial gestreckten elektrochemischen Zellen enthält, jede Zelle eine äussere Brennstoffelektrode, eine innere Luftelektrode, und Festoxidelektrolyt dazwischen hat; einen Einlass für frischen gasförmigen Zufuhrbrennstoff; einen Einlass für gasförmiges Zufuhroxidationsmittel; einen Ausgang für gasförmigen verbrauchten Brennstoff, wo der verbrauchte Brennstoff Wasserdampf enthält; und eine Verbrennungskammer, in der heisser verbrauchter Brennstoff und heisses verbrauchtes Oxidationsmittel verbrennen, um verbranntes Auslassgas zu bilden; dadurch gekennzeichnet, dass ein Teil des verbrauchten Brennstoffs durch einen Ausgangskanal für verbrauchten Brennstoff rezirkuliert wird, um sich mit frischem Zufuhrbrennstoff bei einer Mischungsvorrichtung unter Lieferung einer reformierbaren Brennstoffmischung zu vermischen; wobei die reformierbare Brennstoffmischung kanalisiert wird um mit den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen der elektrochemischen Zellen innerhalb der Generatorkammer in Kontakt zu kommen, und ein solcher Kontakt ist im wesentlichen transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen und entlang der Länge der Zellen; und wobei die reformierbare Brennstoffmischung mit einem katalytischen Reformierungsmaterial in Kontakt kommt, das parallel zu den axial gestreckten elektrochemischen Zellen verteilt ist.
  • Der hier benutzte Ausdruck "Brennstoffelektrode" meint die Elektrode in Kontakt mit Brennstoff, der hier benutzte Ausdruck "Luftelektrode" meint die Elektrode in Kontakt mit Luft oder Sauerstoff, und der hier benutzte Ausdruck "verbrauchter" Brennstoff, Oxidationsmittel oder Luft meint teilweise reagierten, geringen BTU Brennstoff, oder teilweise reagiertes, verarmtes Oxidationsmittel oder verarmte Luft, die ungefähr 5% bis 15% Sauerstoff enthält. Der Ausdruck "verbrauchter" Brennstoff schliesst nicht die Mischung von verbrauchtem Brennstoff, der mit verbrauchtem Oxidationsmittel oder Luft verbrannt wird ein, diese Mischung wird hier als "verbranntes Auslassgas" definiert.
  • Die elektrochemische Zellenvorrichtung der Erfindung verteilt reformierbare Brennstoffmischung ganz entlang der Länge der aktiven Zellen/Bündellänge in einer optimalen transversalen Richtung zur Achse der Zellen, gestattet Wasserdampfeinführung in den frischen Zufuhrbrennstoff durch Rezirkulation von innerem verbrauchtem Brennstoff, unter Beseitigung der Benutzung von äusseren Kesseln, und das katalytische Reformierungsmaterial wird wahlweise ganz entlang der Zellenlänge verteilt, statt in der Nähe des Zufuhreingangs.
  • Diese Gestaltung ermöglicht auch eine kontrollierte axiale Verteilung der reformierenden Reaktion, so dass mehr Wärme in den Zellengebieten verbraucht wird, die ansonsten bei einer höheren Temperatur arbeiten würden, und dieses gestattet Reduktion der Luftzufuhrrate und der Kompressorkrafteingabe, während akzeptable Temperaturgleichförmigkeit erhalten wird. Beseitigung des äusseren Wasserzusatzes zum frischen Brennstoff und Reduktion der Luftkompressorkraft vergrössern beide die gesamte Wirksamkeit der elektrochemischen Vorrichtung. Die gleichförmige Temperatur verbessert das Zellenleben und die elektrische Wirksamkeit.
  • Mittels eine Beispiels werden konventionelle Ausführungen der Erfindung mit Bezug auf die begleitenden Zeichnungen beschrieben, so dass sie deutlicher verstanden werden kann, in der:
  • Figur 1, die die Erfindung am besten darstellt, ist eine Seitenansicht im Schnitt einer Ausführung einer elektrochemischen Zellenvorrichtung nach dieser Erfindung, die Rezirkulation von verbrauchtem Brennstoff, Mischung mit eingehendem frischen Zufuhrbrennstoff, und transversale Zufuhr der reformierbaren Zufuhrbrennstoffmischung zu den Brennstoffzellenoberflächen zeigt; und
  • Figur 2 ist eine andere Ausführung der Erfindung, die dichte Trennwandfliesen zeigt, die die Zellenbündel trennt.
  • Mit Bezug auf Figur 1 wird eine elektrochemische Zellenvorrichtung oder Generator 10 gezeigt, der zwei Zellenbündel 12 und 14 enthält, wobei jedes Bündel eine Vielzahl von parallelen axial gestreckten elektrochemischen Zellen 16 wie Festoxidbrennstoffzellen enthält. Die Zellen werden in dem Generatorabteil oder Abschnitt 22 angeordnet. Jede Zelle hat eine äussere Brennstoffelektrode 18, die ihre Oberfläche bedeckt, zur Klarheit gepunktet gezeigt, eine innere Luftelektrode, und einen Festoxidelektrolyten zwischen den Elektroden (Luftelektrode und Elektrolyt nicht gezeigt), wie im Stand der Technik wohlbekannt ist. Die Luftelektrode ist im allgemeinen ein dotierter Keramikartikel der Perowskitfamilie, zum Beispiel dotiertes LaMnO&sub3;, der Elektrolyt ist im allgemeinen mit Yttrium stabilisiertes Zirconiumdioxid, und die Brennstoffelektrode ist im allgemeinen ein Zirconium- Nickelcermetmaterial. Für die Luftelektrode kann auch ein mit Calcium stabilisierter Zirconiumdioxidträger benutzt werden.
  • Die elektrochemische Zellenvorrichtung 10 wird bei einer inneren Temperatur in dem Bereich von ungefähr 600ºC bis ungefähr 1200ºC arbeiten. Ein äusseres Gehäuse 20 umgibt die ganze Vorrichtung. Ein inneres Gehäuse, nicht gezeigt umgibt eine Vielzahl von Kammern, einschliesslich der Generatorkammer 22 und einer Verbrennungskammer 24, und besteht vorzugsweise aus einem Metal wie Inconel, das hohen Temperaturen widerstehen kann. Das äussere Gehäuse enthält, wie gezeigt, eine thermische Isolierung 26, wie Aluminiumisoliertafeln geringer Dichte. Der Einlass 28 für frischen Zufuhrbrennstoff, der frische Zufuhrbrennstoff, gezeigt als F, und ein Oxidationsmittel, wie Luft oder Sauerstoff, Zufuhreinlass 30, wie auch Öffnungen für elektrische Leitungen und dergleichen, nicht gezeigt, durchdringen das Gehäuse 20 und die Isolierung 26. Die Generatorkammer 22 erstreckt sich zwischen der Wand 32 und einer porösen Schranke 34. Die poröse Schranke 34 muss nicht eine abgedichtete Struktur sein. Die poröse Schranke 34 ist insbesonders gestaltet, um einen Ausgang für verbrauchtes Brennstoffgas zu gestatten, der durch Pfeil 36 angezeigt ist, zwischen der Generatorkammer 22, die bei einem ungefähren Druck arbeitet, der ein wenig über Atmosphärendruck liegt, und der Verbrennungskammer, die bei einem etwas geringeren Druck arbeitet.
  • Gestreckte Festoxidelektrolytzellen 16 hoher Temperatur erstrecken sich zwischen der Verbrennungskammer 24 und der Wand 32. Die Zellen haben offene Enden 44 in der Verbrennungskammer 24, und geschlossene Enden in der generierenden Kammer 22 in der Nähe der Wand 32. Jede individuelle Zelle erzeugt ungefähr ein Volt im offenen Kreislauf, und eine Vielzahl sind durch leitende Filze 40 elektrisch miteinander verbunden, normalerweise Nickelfasermetall, vorzugsweise in einer rechteckigen Reihen-Parallelanordnung.
  • Während des Betriebs wird zum Beispiel ein gasförmiges Oxidationsmittel wie Luft durch einen Oxidationsmittelzufuhreinlass 30 zugeführt, und tritt in die Oxidationsmittelzufuhrkanäle 42 bei einer Temperatur von ungefähr 500ºC bis 700ºC ein, und bei einem Druck aber dem Atmosphärendruck, es wird wahlweise vor dem Eintritt in das Gehäuse durch konventionelle Mittel erwärmt, wie ein Wärmeaustauscher, der an ein Gebläse angeschlossen ist. Das sich in den Kanälen befindende Oxidationsmittel wird durch die Verbrennungskammer 24 geführt, wo es durch das verbrannte Auslassgas weiterhin auf eine Temperatur von ungefähr 800ºC bis 900ºC erwärmt wird. Das Oxidationsmittel fliesst dann durch die Länge des Oxidationsmittelkreislaufs, durch die Kanäle 42, die sich nach unten entlang der inneren Seite der Brennstoffzellen erstrecken, weiterhin auf ungefähr 100ºC erwärmt wird, kraft Absorbierung der meisten Wärme, die während der elektrochemischen Reaktion erzeugt wird. Ein geringerer Bruchteil der Wärme wird von dem Brennstoff absorbiert.
  • Das Oxidationsmittel wird in den Boden der Brennstoffzellen 16 mit geschlossenem Ende entladen. Das Oxidationsmittel innerhalb der Brennstoffzellen kehrt seine Richtung um, und reagiert elektrochemisch bei der inneren Luftelektrode entlang der inneren aktiven Länge der Zellen, verliert einiges an Sauerstoffinhalt, während es sich den offenen Enden 44 der Zellen nähert. Das verarmte Oxidationsmittel wird dann in die Verbrennungskammer 24 durch die offenen Zellenenden 44 entladen, wo es mit verarmten Brennstoff verbrennt, Teil des gesamten Brennstoffs, der durch die poröse Schranke 34 geht, wie durch Pfeil 36 gezeigt, um verbranntes Auslassgas zu bilden, das aus der Vorrichtung durch zum Beispiel einen oder mehrere Auslassgaskanäle 45 herausgeht.
  • In dieser Erfindung kann ein gasförmiger Brennstoff, der noch nicht reformiert worden ist, benutzt werden, wie gasförmiger Kohlenwasserstoff, einschliesslich Kohlenwasserstoffe wie Methan (CH&sub4;), Ethan (C&sub2;H&sub6;), Propan (C&sub3;H&sub8;), und dergleichen, verdampfte Erdölbruchteile wie Petrolether, und Alkohole wie Ethylalkohol (C&sub2;H&sub5;OH) und dergleichen, und natürliches Gas, das heisst, eine Mischung von 85% Methan, und 10% Ethan mit einem Gleichgewicht von Propan, Butan und Stickstoff. Das Brennstoffmedium F wird dem Generator durch einen Einlass 28 für frischen Brennstoff zugeführt.
  • In dieser Erfindung geht ein grosser Teil des heissen verbrauchten Brennstoffs, der entlang der axialen Länge der Zellen 16 gebildet wird, zu wenigstens einem Kanal 46 für verbrauchten Brennstoff, der aus einem Metall wie Inconel, das hohen Temperaturen widersteht, hergestellt werden kann, mit Eingangslöchern oder -öffnungen 48 darin, wie gezeigt, die Eintritt in den Kanal gestatten. Ein anderer Teil des heissen verbrauchten Brennstoffs geht in die Verbrennungskammer 24 hinaus, wie vorher beschrieben, um mit verbrauchter Luft zu verbrennen und um die frische Oxidationsmittelzufuhr vorzuwärmen. Der Kanal 46 für verbrauchten Brennstoff ist an den Einlass 28 für frischen Zufuhrbrennstoff bei einer Mischungsvorrichtung oder -mittel 50 angeschlossen, das jede der in dem Stand der Technik bekannte Art annehmen kann, zum Beispiel eine Auswurfvorrichtung, Düsenpume, Absaugvorrichtung oder dergleichen. Dieses gestattet Rezirkulation eines Teils des verbrauchten Brennstoffs, um sich mit dem frischen Zufuhrbrennstoff bei der Mischungsvorrichtung 50 zu vermischen, um eine reformierbare Brennstoffmischung zu liefern.
  • Die reformierbare Brennstoffmischung wird wenigstens Wasserdampf (Dampf) enthalten, und gewöhnlicherweise auch H&sub2;, CO, und CO&sub2;, die alle von dem verbrauchten Brennstoff, der in die Mischungsvorrichtung 50 eintritt, beigesteuert werden. Das Volumenverhältnis von verbrauchtem Brennstoff zu frischem Zufuhrbrennstoff wird vorzugsweise in der Mischungsvorrichtung 50 eingestellt werden, so dass ungefähr 2 Volumen zu 5 Volumen von Wasserdampf und CO&sub2; jedem Volumen von frischem Zufuhrbrennstoff zugegeben werden. Die Gegenwart des Wasserdampfes plus eines reformierenden Katalysators, gewöhnlicherweise Ni, gestattet Umwandlung von irgendwelchen gasförmigen Kohlenwasserstoffen zu CO+H&sub2;, durch folgende Reaktion:
  • CH&sub4; + H&sub2;O(g) = endotherme Reaktion/(Nickelkatalysator) = 3H&sub2; + CO
  • Eine ähnliche Brennstoffumwandlungsreaktion zu H&sub2; und CO wird mit CO&sub2; statt Wasserdampf vervollständigt.
  • Wenigstens ein poröser reformierbarer Brennstoffmischungskanal 52 geht durch die axiale Länge der Generatorkammer und schliesst sich an die Mischungsvorrichtung 50 an, wobei die reformierbaren Brennstoffmischungseingangsöffnungen 54 oder dergleichen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen verteilt sind, wo die Achse der Öffnungen 54, das heisst, die Achse der Löcher in dem Kanal 52 transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen der elektrochemischen Zellen, und zur Länge des reformierbaren Brennstoffmischungskanals 52 ist. Diese Öffnungen gestatten Eingang des reformierbaren Brennstoffs in die Generatorkammer. Dieses gestattet im wesentlichen transversalen Kontakt der reformlerbaren Brennstoffmischung, Durchgang durch Kanal 52, mit den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen, entlang der Länge der Zellen, wie von Pfeilen 56 gezeigt. Diese sich transversal bewegende reformierbare Brennstoffmischung, gezeigt durch Pfeile 56, wird mit einem katalytischen reformierenden Material, vorzugsweise Nickel, in Kontakt kommen, das parallel zu den axial gestreckten elektrochemischen Zellen in der Nähe der reformierbaren Brennstoffmischungseingangsöffnungen 54 verteilt ist.
  • In der in Figur 1 gezeigten Ausführung ist wenigstens eine poröse Trennwand 58 mit Öffnungen 60 oder dergleichen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen verteilt, an die reformierbaren Brennstoffmischungsöffnungen 54 und die Zellen angeschlossen und angeordnet, wobei die Achse der Öffnungen 60, ähnlich wie die Eingangsöffnungen 54 auch transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen der elektrochemischen Zellen ist, und zur Länge der Trennwand 58. Diese Trennwände 58 können katalytisches Reformierungsmaterial, vorzugsweise Nickel, auf ihrer Oberfläche verteilt haben oder ihr Volumen durchdringen. Andererseits kann die reformierende Trennwand beseitigt werden, und das katalytische Reformierungsmaterial, vorzugsweise Nickel, auf den Zellen verteilt werden, zum Beispiel auf der Oberfläche der Brennstoffelektrodenschicht 18, oder sie durchdringen, oder es kann auf den leitenden Nickelfilzanschlüssen 40 der Zellen selbst sein. In anderen Fällen können beide Quellen der Reformierung benutzt werden. In allen Fällen besteht ein im wesentlichen transversaler Kontakt der reformierbaren Brennstoffmischung mit den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen entlang der Länge der Zellen, wie von Pfeilen 56 gezeigt.
  • Es werden auch reformierbare Hilfsbrennstoffmischungskanäle 62 mit zugeordneten Ventilen 64 gezeigt, die zur Generatorkammer zuführen, die wahlweise einen geringen Teil von reformierbarer Brennstoffmischung zu dem untersten Teil der Zellenbündel durch Bodenöffnungen parallel zur axialen Länge bringen können, wo transversaler Kontakt schwierig sein könnte.
  • Figur 2 zeigt eine andere Ausführung der Erfindung, bei der gasundurchlässige, dünne dichte Metall- oder Keramikschrankenblätter oder Fliesen 66 zwischen Zellenbündel 12 und 14 eingeschoben werden, um eine wesentliche Diffusionsschranke im Falle eines Zellenversagens zu liefern, das andererseits ein Auslaufen von Sauerstoff in die reformierbaren Sauerstoffmischungskanäle 52 ergeben würde. Die Blätter oder Fliesen 66 werden an den äusseren Wänden der Trennwand 58 befestigt gezeigt, können aber auf den inneren Wänden der Trennwand 58 angeordnet werden, oder auf dem reformierbaren Brennstoffmischungskanal 52. Die Diffusionsschranke 66 hilft, Zellenbündel 12 und 14 zu isolieren, und verhindert daher wesentlich die Vorschreitung des Zellenversagens zu benachbarten Bündeln. In diesem Fall kann rezirkulierender verbrauchter Brennstoff entlang der Länge der Zellen oder am Ende der Zellenbündelreihen wie gezeigt entzogen werden. Eine zusätzliche poröse Schranke 70 kann über die Schranke 34 angeordnet werden, was zusätzlichen Einfang von verbrauchtem Brennstoff zur Rezirkulation und Ausgang durch Öffnungen 72 am oberen Ende des Generatorabschnittes 22 liefert.

Claims (17)

1. Elektrochemische Vorrichtung (10), die folgendes umfasst: (a) eine axial gestreckte Generatorkammer, die ein oder mehrere Zellenbündel enthält, wobei jedes Bündel eine Vielzahl von parallelen, axial gestreckten elektrochemischen Zellen (16) enthält, wobei jede Zelle eine äussere Brennstoffelektrode hat, eine innere Luftelektrode, und Festoxidelektrolyt dazwischen, (b) einen Einlass (28) für frischen gasförmigen Zufuhrbrennstoff, (c) einen Einlass (30) für ein gasförmiges Zufuhroxidationsmittel, (d) wenigstens einen Ausgang (46) für gasförmigen verbrauchten Brennstoff, (e) eine Verbrennungskammer, und (f) wenigstens einen Gaskanal für verbranntes Auslassgas, dadurch gekennzeichnet, dass ein Ausgangskanal für verbrauchten Brennstoff von der Generatorkammer läuft, um sich bei einer Mischungsvorrichtung (50) mit dem Einlass für frischen Zufuhrbrennstoff zu kombinieren; ein reformierbarer Brennstoffmischungskanal (52) durch die Axiallänge der Generatorkammer geht und sich an die Mischungsvorrichtung anschliesst, wobei der Kanal einen reformierbaren Brennstoffmischungseingangsöffnungen (54) entlang der Länge der elektrochemischen Zellen innerhalb der Generatorkammer enthält, in der die Achse der Öffnungen transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen (18) ist; und in der ein katalytisches Reformierungsmaterial parallel zu den axial gestreckten elektrochemischen Zellen verteilt ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrochemischen Zellen Brennstoffzellen sind, die Luftelektrode dotiertes LaMnO&sub3; enthält, der Elektrolyt ein mit Yttrium stabilisiertes Zirconiumdioxid ist, die Brennstoffelektrode ein Zirconiumdioxid-Nickelcermetmaterial enthält, wobei die Kammern innerhalb eines Metallgehäuses, das mit Isolierungsmaterial ausgekleidet ist, liegen, und das katalytische Reformierungsmaterial in der Nähe der reformierbaren Brennstoffmischungseingangsöffnungen liegt.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Ausgangskanal für den verbrauchten Brennstoff eine Vielzahl von Eingangsöffnungen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen enthält und der reformierbare Brennstoffmischungskanal eine zugeordnete poröse äussere Trennwand hat, die katalytisches Reformierungsmaterial enthält.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Mischungsvorrichtung ein Auswurfmechanismus ist.
5. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass dünnes, gasundurchlässiges Material Zellenbündel in der Generatorkammer trennt.
6. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung reformierbare Hilfsbrennstoffmischungskanäle enthält, die zu der Generatorkammer mit Öffnungen zuführen, die parallel zur axialen Länge der Zellen sind.
7. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das katalytische Reformierungsmaterial auf den Zellen verteilt ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das katalytische Reformierungsmaterial auch auf den Zellen verteilt ist.
9. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die äussere Trennwand Öffnungen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen hat, wobei die Achse der Öffnungen transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen ist, und die Trennwand auf ihrer Oberfläche ein Material hat, das Nickel enthält, oder ihr Volumen durchdringt.
10. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das gasundurchlässige Material von der Gruppe ausgewählt wird, das aus Metall und dichten keramischen Fliesen besteht.
11. Elektrochemische Vorrichtung (10), die mit gasförmigem Oxidationsmittel und einem frischen gasförmigen Zufuhrbrennstoff betrieben wird, bei einer inneren Temperatur zwischen 600ºC und 1200ºC, umfassend eine Generatorkammer, (22), die ein oder mehrere Zellenbündel enthält, wobei jedes Bündel eine Vielzahl von parallelen, axial gestreckten elektrochemischen Zellen (16) enthält, wobei jede Zelle eine äussere Brennstoffelektrode hat, eine innere Luftelektrode, und Festoxidelektrolyt dazwischen; einen Einlass (28) für frischen gasförmigen Zufuhrbrennstoff; einen Einlass (30) für gasförmiges Zufuhroxidationsmittel; einen Ausgang (40) für gasförmigen verbrauchten Brennstoff, bei dem der verbrauchte Brennstoff Wasserdampf enthält; und eine Verbrennungskammer, in der heisser verbrauchter gasförmiger Brennstoff und heisses verbrauchtes gasförmiges Oxidationsmittel verbrennen, um verbranntes Auslassgas zu bilden, dadurch gekennzeichnet, dass ein Teil des verbrauchten Brennstoffs durch einen Ausgangskanal für verbrauchten Brennstoff rezirkuliert wird, um dich mit frischem Zufuhrbrennstoff bei einer Mischungsvorrichtung (50) zu mischen, um eine reformierbare Brennstoffmischung vorzusehen; wobei die reformierbare Brennstoffmischung kanalisiert wird, um mit den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen der elektrochemischen Zellen (18) innerhalb der Generatorkammer in Kontakt zu kommen, und ein solcher Kontakt ist im wesentlichen transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen und entlang der Länge der Zellen, und wo die reformierbare Brennstoffmischung mit einem katalytischen Reformierungsmaterial in Kontakt kommt, das parallel zu den axial gestreckten elektrochemischen Zellen verteilt ist.
12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrochemischen Zellen Brennstoffzellen sind, die Luftelektrode dotiertes LaMnO&sub3; enthält, der Elektrolyt ein mit Yttrium stabilisiertes Zirconiumdioxid ist, und die Brennstoffelektrode ein Zirconiumdioxid-Nickelcermetmaterial enthält, wobei die Kammern innerhalb eines Metallgehäuses, das mit Isolierungsmaterial ausgekleidet ist, liegen, und das katalytische Reformierungsmaterial in der Nähe der reformierbaren Brennstoffmischungseingangsöffnungen liegt.
13. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass der Ausgangskanal für verbrauchten Brennstoff Vielfach- Eingangsöffnungen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen enthält, und die reformierbare Brennstoffmischung durch einen Kanal geht, der eine zugeordnete äussere Trennwand hat, die katalytisches Reformierungsmaterial enthält.
14. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass dünnes, gasundurchlässiges Material Zellenbündel in der Generatorkammer trennt.
15. Vorrichtung nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass das katalytische Reformierungsmaterial auf den Zellen verteilt ist.
16. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass das katalytische Reformierungsmaterial auch auf den Zellen verteilt ist.
17. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die äussere Trennwand Öffungen entlang der Länge der elektrochemischen Zellen hat, wobei die Achse der Öffnungen transversal zu den äusseren Brennstoffelektrodenoberflächen ist, und die Trennwand ein Material, das Nickel enthält, auf ihrer Oberfläche verteilt hat, oder ihr Volumen durchdringt.
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