DE60305958T2 - Lichtemittierendes bauelement mit einem eu(ii)-aktivierten leuchtstoff - Google Patents

Lichtemittierendes bauelement mit einem eu(ii)-aktivierten leuchtstoff Download PDF

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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Licht emittierende Anordnung mit einer Licht emittierenden Struktur, die imstande ist, Primärlicht mit einer Wellenlänge von weniger als 480 nm auszusenden, und einem Leuchtschirm, der einen Eu(II)-aktivierten Leuchtstoff zur Erzeugung von spezifischem Farblicht, einschließlich weißem Licht, durch Lumineszenz-Abwärtsumwandlung des Primärlichts in Sekundärlicht und additive Farbmischung von Sekundärlicht oder Primär- und Sekundärlicht, umfasst. Vorzugsweise weist die Licht emittierende Anordnung eine Leuchtdiode für eine Licht emittierende Struktur und einen Leuchtschirm mit einem Eu(II)-aktivierten Leuchtstoff oder einer Kombination aus einem solchen Leuchtstoff mit verschiedenen anderen, als ein Leuchtstoffgemisch beschriebenen Leuchtstoffen auf. Im Besonderen sieht die Licht emittierende Anordnung eine blaue LED und ein Gemisch aus einem roten und grünen Leuchtstoff für die Erzeugung von weißem Licht vor.
  • In dieser Offenbarung wird ein Leuchtstoffgemisch als eine Kombination aus zwei photolumineszierenden Stoffen oder mehr definiert, dessen abgegebene Leistung in Kombination mit der Emission der Leuchtdiode imstande ist, eine farbige Emission, einschließlich weißer Emission, mit einem hohen Farbwiedergabeindexwert oder spezifischer Breitbandemission oder Mehrbandemission mit bestimmten Farbkoordinaten zu erzeugen.
  • Der Leuchtstoff oder das Leuchtstoffgemisch absorbiert das von der Leuchtdiode emittierte Primärlicht vollständig oder teilweise und emittiert ein Sekundärlicht mit höheren Wellenlängen als dieser des Primärlichts. Die Leuchtstoffe umfassen zumindest einen photolumineszierenden Stoff, welcher mit Europium(II)aktiviert wird und mindestens ein Element der Gruppe M = Sr, Ca, Ba, Mg, Zn in einem anorganischen Wirtsgitter enthält.
  • Es besteht zunehmend die Notwendigkeit, neue Leuchtstoffgemische zu erzeugen, um die Effektivität und Farbqualität von Licht emittierenden Anordnungen, insbesondere bei der Erzeugung von weißem Licht, zu verbessern. Leuchtstoffe sind lumineszierende Stoffe, welche eine Anregungsenergie (normalerweise Strahlungsenergie) absorbieren und diese Energie über einen Zeitraum speichern können. Die gespeicherte Energie wird dann als Strahlung einer anderen Energie als der ursprünglichen Anregungsenergie emittiert. Zum Beispiel bezieht sich „Abwärtsumwandlung" auf einen Zustand, in welchem die emittierte Strahlung weniger Quantenenergie als die ursprüngliche Anregungsstrahlung aufweist. Somit nimmt die Energiewellenlänge effektiv zu, und diese Zunahme wird als „Stokes-Verschiebung" bezeichnet. „Aufwärtsumwandlung" bezieht sich auf einen Zustand, in welchem die emittierte Strahlung eine größere Quantenenergie als die Anregungsstrahlung aufweist („Anti-Stokes-Verschiebung").
  • Verbesserungen der Effektivität und Farbqualität bei Anordnungen auf Leuchtstoffbasis werden fortwährend entwickelt. „Effektivität" bezieht sich auf den Anteil von Photonen, welcher gegenüber einer ursprünglich als Anregungsenergie vorgesehenen Anzahl Photonen emittiert wird. Eine ineffektive Umwandlung ergibt sich, wenn zumindest ein Teil der Energie durch nicht radiative Prozesse verbraucht wird. Farb-„Qualität" kann durch eine Anzahl verschiedener Bezugswertsysteme gemessen werden. „Chromatizität" legt Farbe durch Farbton und Sättigung fest. „CIE" ist ein von Commission Internationale de l'Eclairage (International commission on illumination) entwickeltes Chromatizitätskoordinatensystem. Die CIE-Chromatizitätskoordinaten sind Koordinaten, welche eine Farbe im Farbraum „1931 CIE" definieren. Diese Koordinaten werden als x, y, z definiert und stellen Verhältnisse der drei Standardprimärfarben X, Y, Z (Normfarbwerte) in Relation zu der Summe der drei Normfarbwerte dar. Ein CIE-Diagramm enthält eine graphische Darstellung der x, y, und z-Verhältnisse der Normfarbwerte vs. ihrer Summe. In der Situation, in der die reduzierten Koordinaten x, y, z zu 1 addiert werden, wird typischerweise ein zweidimensionales CIE-(x, y) Diagramm verwendet.
  • Weißartige Farben können durch eine „korrelierte Farbtemperatur" (CCT) beschrieben werden. Wenn zum Beispiel ein Metall erhitzt wird, wird ein sich ergebendes Licht emittiert, welches anfänglich als rote Farbe leuchtet. Während das Metall auf zunehmend höhere Temperaturen erhitzt wird, verschiebt sich das emittierte Licht, beginnend mit rötlichem Licht, welches sich zu weißem Licht und schließlich zu einem bläulich-weißen Licht verschiebt, zu höheren Quantenenergien. Es wurde ein System entwickelt, um diese Farbänderungen auf einem Standardobjekt, als schwarzer Strahler bekannt, zu ermitteln. In Abhängigkeit der Temperatur emittiert der schwarze Strahler weißartige Strahlung. Die Farbe dieser weißartigen Strahlung kann dann in der CIE-Farbtafel beschrieben werden. Die korrelierte Farbtemperatur einer auszuwertenden Lichtquelle ist somit die Temperatur, bei welcher der schwarze Strahler die Chromatizität erzeugt, die dieser der Lichtquelle am ähnlichsten ist. Farbtemperatur und CCT werden in Grad Kelvin ausgedrückt.
  • Ein „Farbwiedergabeindex" (CRI) wird durch ein visuelles Experiment festgelegt. Es wird die korrelierte Farbtemperatur einer auszuwertenden Lichtquelle bestimmt. Sodann werden acht Standardfarbproben zuerst durch die Lichtquelle und dann durch ein Licht von einem schwarzen Körper mit der gleichen Farbtemperatur beleuchtet. Sollte eine Standardfarbprobe nicht die Farbe ändern, weist die Lichtquelle einen theoretisch perfekten, speziellen CRI-Wert 100 auf. Ein allgemeiner Farbwiedergabeindex wird als „Ra" bezeichnet, welcher einen Durchschnitt der CRIs sämtlicher acht Standardfarbproben darstellt.
  • Ältere weiße Lampen brachten eine Lichtemission über einen breiten Wellenlängenbereich mit sich. Es wurde dann festgestellt, dass eine Mischung von zwei oder drei verschiedenen Lichtfarben eine weißartige Farbe simulieren könnte, wobei jede Emission einen relativ engen Wellenlängenbereich umfassen würde. Diese Lampen erlaubten eine bessere Steuerung der weißen Farbe, da Emissionseigenschaften (Emissionsenergie und -intensität) der einzelnen roten, grünen und blauen Lichtquellen einzeln angepasst werden können. Dieses Verfahren sah somit die Möglichkeit vor, verbesserte Farbwiedergabeeigenschaften zu erzielen.
  • Ein Beispiel einer Zweifarbenlampe sieht einen Leuchtstoff und eine Licht emittierende Struktur vor, welche imstande ist, Primärlicht mit einer Wellenlänge von weniger als 480 nm auszusenden. Durch den Leuchtstoff emittiertes Licht verbindet sich mit unabsorbiertem Licht von der Licht emittierenden Struktur, um eine weißartige Farbe zu erzeugen. Weitere Verbesserungen bei Fluoreszenzlampen umfassten drei verschiedene Lichtfarben (z.B. eine Dreifarbenlampe), welche in weißem Licht mit höherer Effektivität resultierten. Ein Beispiel einer Dreifarbenlampe umfasste blaue, rote und grüne Licht emittierende Leuchtstoffe. Weitere frühere Dreifarbenlampen umfassten eine Kombination von Licht aus zwei Leuchtstoffen (einem grünen und roten Leuchtstoff) sowie unabsorbiertes Licht von einer Quecksilber-Plasma-Anregungsquelle.
  • Frühere Dreifarbenlampen, welche eine Quecksilber-Plasma-Anregungsquelle umfassen, weisen jedoch Nachteile auf, einschließlich: (1) Bedarf an hohen Spannungen, was in gasförmiger Entladung mit energiereichen Ionen resultieren kann; (2) Emission von energiereichen UV-Quanten; sowie (3) entsprechend geringe Lebensdau er. Somit besteht ein zunehmender Bedarf an Anordnungen, bei welchen diese Mängel überwunden sind.
  • WO 01/24229 offenbart eine Dreifarbenlampe zur Erzeugung von weißem Licht. Im Einzelnen bezieht sich WO 01/24229 auf ein Leuchtstoffgemisch mit zwei Leuchtstoffen, welche Wirtssulfidmaterialien aufweisen, die von einer Licht emittierenden Diode, vorzugsweise einer blauen LED, emittierte Strahlung absorbieren können. Diese Anordnung sieht eine Mischung von drei Lichtquellen vor – von den beiden Leuchtstoffen emittiertes Licht sowie unabsorbiertes, von der LED emittiertes Licht. Die Leuchtstoffe enthalten den gleichen Dotierungsstoff, wie z.B. ein Seltenerdion, um eine Anpassung der Leuchtstoffe in Relation zu der LED-emittierten Strahlung zu ermöglichen. Leistungsanteile jeder der Lichtquellen können verändert werden, um eine gute Farbwiedergabe zu erreichen. WO 01/24229 bezieht sich ebenfalls auf eine Alternative, eine grüne LED mit einem einzelnen grünen Leuchtstoff, welcher Strahlung von einer blauen LED absorbiert. Eine sich ergebende Anordnung sieht grünes Licht mit hoher Absorptionsleistung und hohen, äquivalenten Lichtwerten vor.
  • EP 0 155 047 A1 offenbart einen Leuchtschirm, welcher mit einem lumineszierenden Oxynitrid entsprechend der Formel Si6-xAlxOxN8-x:Euy, mit y ≤ x ≤ 4,5 und 0,01 ≤ y ≤ 1,5 mit einer Emission zwischen 410 und 440 nm, versehen ist.
  • Es bleibt eine fortgesetzte Aufforderung, Leuchtstoffzusammensetzungen und Mischungen aus diesen Zusammensetzungen zu finden, um verbesserte Eigenschaften, einschließlich verbesserter Effektivität, Farbwiedergabe (z.B. wie durch hohe Farbwiedergabeindizes gemessen) sowie Leuchtdichte (Intensität), insbesondere bei einer weißen Dreifarbenlampe, vorzusehen.
  • Eine Reduzierung der Leuchtdichte eines Leuchtstoffes findet statt, wenn dieser bei einer erhöhten Temperatur arbeitet. Eine solche Reduzierung der Leuchtdichte bei erhöhten Temperaturen wird als thermisches Quenching bezeichnet. Normalerweise wird thermisches Quenching im Zusammenhang mit einem Konfigurationskoordinatendiagramm in Erwägung gezogen und wird einer abnehmenden Strahlungsrekombinationseffektivität des Leuchtstoffes zugeschrieben, da die Photonendichte mit steigender Temperatur zunimmt. Somit ist ein thermisches Quenching auf einen, der Temperaturabhängigkeit der Strahlungsrekombinationseffektivität zugeordneten, optischen Effekt zurückzuführen.
  • Es wurde beobachtet, dass photolumineszierende Leuchtstoffverbindungen charakteristische Lumineszenz-Quenching-Temperaturbereiche aufweisen. Das heißt, dass, wenn der Leuchtstoff in Lumineszenz angeregt wird, indem dieser zum Beispiel der Strahlung von einer Ultraviolettlichtquelle unterworfen wird, die Intensität der Lumineszenz graduell abnimmt, während die Temperatur des Leuchtstoffs in einem vorgeschriebenen Temperaturbereich erhöht wird. Zum Beispiel wird die Verbindung Zn.80 Cd.20 S: AgCl bei Ansteigen von 95°C auf 105°C graduell von leuchtendgrün in mattgrün, in graugrün, in grau, in schwarz gequencht. Es hat sich gezeigt, dass die Temperaturbereiche der Verbindungen, die durch das zuvor beschriebene Leuchtstoff-Grundsystem vorgesehen werden, durch die Zusammensetzung ihrer anionischen Komponente bestimmt werden. Leuchtstoffverbindungen können daher so vorgesehen werden, dass diese unterschiedliche Quenching-Temperaturbereiche sowie unterschiedliche Farbcharakteristiken aufweisen. Das thermische Quenching bei höheren Temperaturen reduziert die LED-Effektivität, insbesondere bei hohen Chip-Temperaturen. Daher ist es wünschenswert, Sulfidleuchtstoffe durch Nichtsulfidleuchtstoffe mit einer höheren, thermischen Quenching-Temperatur zu ersetzen.
  • Nach einem Gesichtspunkt der vorliegenden Erfindung ist eine Licht emittierende Anordnung mit einer Licht emittierenden Struktur vorgesehen, die imstande ist, Primärlicht mit einer ersten Wellenlänge von weniger als 480 nm auszusenden. Die Anordnung weist weiterhin einen Leuchtschirm auf, der einen Leuchtstoff oder ein Leuchtstoffgemisch mit einem Leuchtstoff der allgemeinen Formel
    (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua umfasst, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5.
  • Eine solche Anordnung zeigt, insbesondere bei Betriebstemperaturen über 200°C, auf Grund der hohen Quenching-Temperatur eines solchen Leuchtstoffes eine hohe Leistungsfähigkeit. Des Weiteren bietet eine solche Licht emittierende Anordnung die folgenden Vorteile:
    • a) hohe chemische Stabilität der Lumineszenzzusammensetzung
    • b) kurze Abfallzeit, was in geringer Farbsättigung resultiert
    • c) sehr geringe thermische Emissionslöschung
    • d) sehr hohes Lumenäquivalent
    • e) nicht toxisches Material, preiswerte Ausgangsmaterialien
  • Vorzugsweise sieht die vorliegende Erfindung eine Licht emittierende Anordnung vor, bei welcher die Licht emittierende Struktur imstande ist, Primärlicht mit einer Wellenlänge von 450 bis 480 nm in dem blauen Spektralbereich auszusenden.
  • Insbesondere sieht die vorliegende Erfindung eine Licht emittierende Anordnung vor, bei welcher die Licht emittierende Struktur eine blau emittierende LED ist.
  • Die hohe Quenching-Temperatur des Leuchtstoffs ist besonders dann von Vorteil, wenn der Leuchtstoff in einer Dünnfilmschicht enthalten ist.
  • Nach einem weiteren Gesichtspunkt der vorliegenden Erfindung ist eine Licht emittierende Anordnung mit einer Licht emittierenden Struktur, die imstande ist, Primärlicht mit einer Wellenlänge von weniger als 480 nm auszusenden, und mit einem Leuchtschirm, der einen ersten grünen Leuchtstoff und einen zweiten roten Leuchtstoff umfasst, vorgesehen. Der erste grüne Leuchtstoff weist die allgemeine Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 auf. Der zweite rote Leuchtstoff kann aus der Gruppe (Sr1-x-yBaxCay)S:Eu, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1; CaS:Ce,Cl; Li2Sr SiO4:Eu; (Sr1-xCax)SiO4:Eu, mit 0 ≤ x < 1; (Y1-xGdx)3(Al1-yGay)5O12:Ce, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1, und (Sr1-x-yBaxCay)2Si5N8:Eu, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1, ausgewählt sein. Das Emissionsspektrum einer solchen Leuchtstoffzusammensetzung weist die entsprechenden Wellenlängen auf, um zusammen mit dem blauen Licht der LED ein hochwertiges, weißes Licht mit guter Farbwiedergabe bei der erforderlichen Farbtemperatur zu erhalten.
  • Im Besonderen bezieht sich die vorliegende Erfindung auf eine Lampe, wie z.B. eine Quecksilberniederdruckentladungslampe, eine Quecksilberhochdruckentladungslampe, eine Schwefelentladungslampe, eine Entladungslampe mit molekularem Radiator sowie eine LED-Lampe mit weißem Licht.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich ebenfalls auf einen Leuchtschirm mit einem Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5.
  • Ein solcher Leuchtschirm ist bei einer Quecksilberniederdruckentladungslampe, einer Quecksilberhochdruckentladungslampe, einer Schwefelentladungslampe, einer Entladungslampe mit molekularem Radiator sowie einer LED-Lampe mit weißem Licht zweckmäßig.
  • Nach einem weiteren Gesichtspunkt der vorliegenden Erfindung ist eine Leuchtstoffzusammensetzung mit einem Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 und mit einem erdalkalischen Oxynitridosilicatgitter als Wirtsgitter und bivalentem Europium als Dotierungssubstanz vorgesehen. Ein Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 absorbiert wirksam Photonen, insbesondere Photonen einer blauen LED, welche auf 450 nm arbeitet, und zeigt eine hohe Quantenausbeute bei Anregung einer solchen Wellenlänge. Ein solcher Leuchtstoff zeigt eine hohe Quenching-Temperatur von TQ 50% bei 275°C. Der Leuchtstoff weist ein erdalkalisches Oxynitridosilicatgitter als Wirt und bivalentes Europium als Dotierungssubstanz auf, und der Leuchtstoff bzw. das Leuchtstoffgemisch ist in der Lichtstruktur positioniert.
  • Weitere Vorteile, neuartige Merkmale sowie Aufgaben der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden, ausführlichen Beschreibung der Erfindung bei Betrachtung in Verbindung mit der beigefügten Zeichnung, welche schematisch und nicht maßstabsgetreu dargestellt ist. In den Figuren ist jede identische oder nahezu identische Komponente, welche in verschiedenen Figuren dargestellt ist, durch eine Einzelziffer gekennzeichnet. Zum Zwecke einer einfacheren Darstellung ist nicht jede Komponente in jeder Figur gekennzeichnet; ebenso ist nicht jede Komponente jedes Ausführungsbeispiels der Erfindung, deren Darstellung nicht erforderlich ist, wiedergegeben, um Personen mit durchschnittlichem Fachwissen die Möglichkeit zu geben, die Erfindung zu verstehen.
  • Ausführungsbeispiele der Erfindung sind in der Zeichnung dargestellt und werden im Folgenden näher beschrieben. Es zeigen:
  • 1 – eine Schemaansicht einer Dreifarben-LED-Lampe mit einem Gemisch aus zwei Leuchtstoffen aus (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 und Sr2Si5N8:Eu, vorgesehen auf einem Lichtweg von, von einer LED-Struktur emittiertem Licht;
  • 2 – das Röntgenbeugungsdiagramm von Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04;
  • 3 – eine Überlagerung des Emissions- und Anregungsspektrums von Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 bei Anregung durch eine blaue LED bei 460 nm;
  • 4 – das thermische Quenching der Photolumineszenz von Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04, überwacht unter Anregung bei 430 nm; sowie
  • 5 – eine Simulation von Spektren eines Gemischs Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und CaS:Eu bei Anregung durch eine blaue LED bei 430 nm bei verschiedenen Farbtemperaturen.
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich zum Teil auf die Entdeckung, dass eine Licht emittierende Anordnung, bei der ein bestimmter grüner und roter Leuchtstoff verwendet wird, welche durch eine gemeinsame, Licht emittierende Struktur anregbar sind, weißes Licht bei höherer Effektivität mit hervorragender Farbwiedergabe gegenüber früheren Fluoreszenzlampen erzeugen kann und bei einer Betriebstemperatur über 200°C und bis 275°C nicht zu beträchtlichem Quenching neigt.
  • Ein vorteilhaftes Merkmal der vorliegenden Erfindung umfasst die Verwendung einer LED als Licht emittierende Struktur. Eine LED weist einen pn-Übergang zwischen dotierten Halbleiterbereichen auf.
  • Bei Zuführen eines Stromes kann ausreichend Energie vorhanden sein, um Elektronen und Defektelektronen zu ermöglichen, den pn-Übergang so zu durchqueren, dass eine sich ergebende Rekombination von Elektronen und Defektelektronen eine Strahlungsemission bewirkt. Vorteile von LEDs gegenüber anderen Anregungsenergiequellen sind eine geringe Größe, ein geringer Energieverbrauch, lange Lebensdauer sowie geringe emittierte Wärmeenergiemengen. Darüber hinaus weisen LEDs geringe Abmessungen auf, welche eine Miniaturisierung von Anlagen ermöglichen.
  • In einem Ausführungsbeispiel ist die gemeinsame LED durch eine blaue LED dargestellt. Die Verwendung von blauem Licht als Anregungsstrahlung gegenüber anderen Lichtquellen erwies sich insofern als besonders vorteilhaft, als der Wirkungsgrad der Umwandlung in sichtbares Licht höher ist. In einem Ausführungsbeispiel ist jeder Leuchtstoff imstande, von einer gemeinsamen LED angeregt zu werden, welche Strahlung auf einer Wellenlänge von etwa 450 nm bis etwa 480 nm aussendet. Es hat sich gezeigt, dass Farbwiedergabe bei Anregungsenergien unter 450 nm abnehmen kann, während sich Absorption durch die Leuchtstoffe bei größeren Anregungsenergien als 480 nm verringert. Ein Beispiel einer blauen LED, welche Strahlung in den oben erwähnten Energiebereichen aussendet, ist eine (In,Ga)N-Diode.
  • Eine blaue Lichtquelle kann insofern inhärente Vorteile gegenüber UV-Anregungsquellen vorsehen, als Leistungseffektivität bei roten und grünen Leuchtstoffen, welche durch blaues Licht angeregt werden, erhöht wird. Die vorliegenden Leuchtstoffmaterialien erfordern im Allgemeinen weniger Stokes-Verschiebungen als Leuchtstoffe der früheren Anordnungen. Zum Beispiel enthalten bestimmte bekannte Dreifarben-Fluoreszenzlampen Quecksilberplasmen, welche eine UV-Emission, zentriert bei 4,9 eV, vorsehen. Dieses UV-Licht regt blaue, rote und grüne Leuchtstoffe so an, dass resultierende Emissionsspektren maximale Intensitäten bei Energien von jeweils etwa 2,8 eV (unabsorbiertes Licht), 2,3 eV (grün) und 2,0 eV (rot) zeigen. Dieser Zustand bringt offensichtlich signifikante Stokes-Verschiebungen mit sich. Leistungseffektivität wird jedoch durch Quantendefizit, welches die Differenz der Quantenenergien von Anregungs- und emittierten Quanten darstellt, begrenzt. Somit beträgt bei dem oben beschriebenen Beispiel die Leistungseffektivität des grünen Lichts im Durchschnitt (4,9 eV – 2,3 eV)/4,9 eV = 53%. Dagegen weisen grüne (2,3 eV) und rote (2,0 eV) Leuchtstoffe, welche durch eine blaue LED mit einer Emission von etwa 2,7 eV 0460 nm) angeregt werden, geringere Stokes-Verschiebungen und Quantendefizite auf, und die Leistungseffektivität ist folglich größer.
  • Ein detaillierter Aufbau einer solchen, Licht emittierenden Anordnung ist in 1 dargestellt.
  • 1 zeigt eine Schemaansicht der Anordnung der vorliegenden Erfindung. Die Anordnung weist LED 1 auf. LED 1 ist in einer Reflektorschale 2 positioniert. LED 1 emittiert Licht in einer Struktur. Eine Leuchtstoffzusammensetzung 4, 5 ist in der Struktur vorgesehen. Die Leuchtstoffzusammensetzung ist in einem Harz 3 eingebettet. In diesem Beispiel kann Reflektorschale 2 die Lichtstruktur modifizieren, wenn Licht in einen, zuvor nicht von der ursprünglichen Lichtstruktur bedeckten Raum (z.B. bei einem Parabolspiegel) reflektiert wird. Es sei erwähnt, dass Personen mit durchschnittlichem Fachwissen Reflektorschale 2 in jeder Form vorsehen können, welche die Reflexion von Licht zu der Leuchtstoffzusammensetzung 4, 5 oder die Positionierung von LED 1 optimiert, um eine Lichtstruktur zur effektiven Umwandlung vorzusehen. Zum Beispiel können die Wände von Reflektorschale 2 parabolisch sein.
  • Es können dieser Aufbau und ähnliche Konstruktionen verwendet werden. Darüber hinaus ist die Erfindung bei einer Quecksilberniederdruckentladungslampe, einer Quecksilberhochdruckentladungslampe, einer Schwefelentladungslampe sowie einer Entladungslampe mit molekularem Radiator besonders zweckmäßig.
  • Durch nähere Erläuterung besonders hervorzuheben sind die in der vorliegenden Erfindung zu verwendenden Leuchtstoffe und Leuchtstoffgemische.
  • Leuchtstoffe weisen im Allgemeinen ein Wirtsgitter und Dotierungsionen auf. Typischerweise weist das Wirtsmaterial eine anorganische Ionengitterstruktur (ein „Wirtsgitter") auf, in welchem das Dotierungsion ein Gitterion ersetzt. Die Dotierungssubstanz ist imstande, bei Absorption von Anregungsstrahlung Licht zu emittieren. Ideale Dotierungssubstanzen absorbieren Anregungsstrahlung stark und wandeln diese Energie effektiv in emittierte Strahlung um. Sollte der Dotierungsstoff ein Seltenerdion sein, absorbiert diese Strahlung über 4f-4f-Übergänge, z.B. elektronische Übergänge, welche f-Orbital-Energieniveaus verlangen, und emittiert diese. Während f-f-Übergänge quantenmechanisch verboten sind, da diese in schwachen Emissionsintensitäten resultieren, ist es bekannt, dass bestimmte Seltenerdionen, wie z.B. bivalentes Europium, Strahlung durch erlaubte 4f-5df-Übergänge (über d-Orbital/f-Orbital-Mischung) stark absorbieren und infolgedessen hohe Emissionsintensitäten erzeugen.
  • Die Emissionen von Dotierungssubstanzen der Seltenerden, wie z.B. bivalentem Europium, können, in Abhängigkeit des Wirtsgitters, in welchem sich der Dotierungsstoff befindet, in der Energie verschoben werden. Somit liegt dieser Aspekt der Erfindung teilweise in der Entdeckung, dass bestimmte Dotierungsstoffe der Seltenerden bei Einbau in ein entsprechendes Wirtsmaterial das blaue Licht effektiv in sichtbares Licht umwandeln. Der Leuchtstoff gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst ein Wirtsgitter, welches ein erdalkalisches Oxynitridosilicatgitter ist, d.h. ein Wirtsgitter, welches ein Oxynitridosilicat und erdalkalische Metallionen umfasst.
  • Der Leuchtstoff weist die allgemeine Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 auf.
  • Vorzugsweise beträgt die Höhe des in dem Wirtsgitter vorhandenen Dotierungsstoffes 0,02 Mol% bis 20 Mol%.
  • Es wird erwogen, dass die neuen Wirtsgitter vom Oxynitridosilicat-Typ auf einem dreidimensionalen SiN3O-Tetraeder-Netz basieren, in welches alkalische Erdionen, wie z.B, Calcium, Strontium, Barium, Magnesium und Zink sowie Europium(II), inkorporiert sind. Das Wirtsgitter ist auf das hitzebeständige Oxynitrid Si2N2O bezogen, welches durch Erhitzen eines Gemischs aus Si + SiO2 auf 1450°C in einem Argonstrom, welcher 5 Prozent N2 enthält, erzeugt wird. Si2N2O ist strukturell sowohl auf SiO2 als auch Si3N4 bezogen. Es weist zwei kristalline Formen, beide mit Phenakit-ähnlichen Strukturen, auf, wobei Si 4 tetraedrische Nachbarn hat und N an 3 Si (Si-N, 1–74 A) gebunden ist. Das Oxynitrid ist aus SiN3O Tetraeder, welche zur Ausbildung eines 3-dimensionalen Gitterwerks verbunden sind, aufgebaut. Faltige Hexagonalnetze, welche aus einer gleichen Anzahl Si- und N-Atomen bestehen, sind durch O-Atome, die die Tetraeder um die Si-Atome herum vervollständigen, miteinander verbunden. Eine Hälfte der Si-Atome ist mit der Schicht darüber und der Rest mit der Schicht darunter verbunden. Bei der sich ergebenden Struktur ist jedes O-Atom an 2 Si (wie in SiO2) gebunden, und N und Si haben 3 bzw. 4 Bindungen, wie in Si3N4.
  • Röntgenbeugung an Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04, wie in 2 dargestellt, ist mit der Struktur von SrO·Si2N2O [W.H. Zhu et al., J. Mat. Sci. Lett. 13 (1994) 560] mit bestimmten, kleinen Abweichungen der Position und Intensität auf Grund des Austauschs kleinerer, bivalenter Metallionen und Europium gegen Strontium verträglich.
  • Ein weiteres vorteilhaftes Merkmal der vorliegenden Erfindung ist, ein Leuchtstoffgemisch vorzusehen, welches durch eine gemeinsame, blaue Energiequelle einer relativ kleinen Linienbreite anregbar ist, um Licht in zwei verschiedenen Energiebereichen (z.B. rot und grün) zu emittieren. Strategien, um entsprechende Leuchtstoffe vorzusehen, sind hier offenbart. In einem Ausführungsbeispiel ist der Dotierungsstoff der gleiche wie bei dem ersten und zweiten Leuchtstoff. Die rote und grüne Emission der beiden Leuchtstoffe kann durch Auswählen eines entsprechenden Wirtsmaterials abgestimmt werden. Der grüne Leuchtstoff ist vorzugsweise Sr0.096Si2O2N2:Eu0.04. Der rote Leuchtstoff wird aus der Gruppe
    (Sr1-x-yBaxCay)S:Eu, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1;
    CaS:Ce,Cl; Li2Sr SiO4:Eu; (Sr1-xCax)SiO4:Eu, mit 0 ≤ x < 1; (Y1-xGdx)3(Al1-yGay)5O12:Ce, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1, und (Sr1-x-yBaxCay)2Si5N8:Eu, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1 ausgewählt.
  • Bei Betrieb des Ausführungsbeispiels der vorliegenden Erfindung regt die Strahlung der Licht emittierenden Struktur die Leuchtstoffe an und erzeugt eine helle und gleichmäßige Lumineszenz auf der gesamten Oberfläche des Leuchtschirms.
  • Wenn die Licht emittierende Anordnung der vorliegenden Erfindung ein weißes Licht ist, wie z.B. eine Quecksilberniederdruckentladungslampe, eine Quecksilberhochdruckentladungslampe, eine Schwefelentladungslampe, eine Entladungslampe mit molekularem Radiator sowie eine LED-Lampe mit weißem Licht, ist es besonders vorteilhaft, dass die Farbwiedergabeeigenschaften weitaus besser als diese von früheren, weißen Lampen sind. In einem Ausführungsbeispiel ist die Lampe imstande, eine Strahlung mit einem Farbwiedergabeindex, Ra, von mindestens etwa 60 bei einer Farbtemperatur von etwa 2700 K bis etwa 8000 K, vorzugsweise mit einem Ra von mindestens etwa 70, besser mit einem Ra von mindestens etwa 80 und sogar noch besser mit einem Ra von mindestens etwa 90 auszusenden. In einem bevorzugten Ausführungsbeispiel erzeugt die Lampe einen größeren CRI, Ra als 70 bei CCT-Werten von weniger als 6000 K.
  • Durch Verändern optischer Eigenschaften jeder Licht emittierenden Struktur der Anordnung kann die Anordnung so vorgesehen sein, dass sie gewünschte Charakteristiken in Abhängigkeit einer bestimmten Anwendung aufweist. Zum Beispiel können bestimmte Anordnungen erforderlich sein, um Licht hoher Intensität zu erzeugen, und es wird nur eine adequate Farbwiedergabe benötigt, wohingegen bei anderen Anwendungen hohe Farbwiedergabeeigenschaften auf Kosten der Effektivität erforderlich sein können. Alternativ kann eine Farbwiedergabe für eine höhere Effektivität geopfert werden. Zum Beispiel kann eine 50%ige Erhöhung der Effektivität erreicht werden, wenn Ra bis auf etwa 60 reduziert wird. Eine Änderung der Anteile der relativen Leistung jeder Lichtquelle kann solche Eigenschaften verändern. Ein „Leistungsanteil" ist der Lichtanteil von jeder Lichtquelle, welcher die endgültige Lichtfarbe vorsieht. Leistungsanteile können zum Beispiel durch Änderung einer relativen Menge Leuchtstoffmaterial, welches in der Anordnung vorhanden ist, oder durch Wechseln der Dotierungskonzentration verändert werden.
  • Es versteht sich von selbst, dass die Leuchtstoffzusammensetzung mehr als zwei Leuchtstoffe umfassen kann, solange optimale Farbwiedergabeeigenschaften erreicht werden.
  • In einem Ausführungsbeispiel weist die Anordnung weiterhin ein Polymer auf, um den Leuchtstoff oder das Leuchtstoffgemisch zu kapseln. In diesem Ausführungsbeispiel sollte der Leuchtstoff oder das Leuchtstoffgemisch hohe Stabilitätseigenschaften in dem Verkappungsmaterial aufweisen. Vorzugsweise ist das Polymer optisch klar, um eine signifikante Lichtstreuung zu verhindern. In einem Ausführungsbeispiel ist das Polymer aus der Gruppe, welcher Epoxid- und Siliconharze angehören, ausgewählt. In der LED-Industrie ist eine Vielfalt von Polymeren bekannt, um 5 mm LED-Lampen herzustellen. Durch Hinzufügen des Leuchtstoffgemischs zu einer Flüssigkeit, welche ein Polymer-Precursor ist, kann eine Kapselung durchgeführt werden. Zum Beispiel kann das Leuchtstoffgemisch durch ein Pulver dargestellt sein. Das Einbringen von Leuchtstoffteilchen in Polymer-Precursor-Flüssigkeit resultiert in der Ausbildung eines Schlammes (d.h. Suspension von Teilchen). Bei Polymerisation wird das Leuchtstoffgemisch durch die Kapselung in Position fest fixiert. In einem Ausführungsbeispiel ist sowohl die Zusammensetzung als auch die LED in dem Polymer gekapselt.
  • Die Verwendung von Leuchtstoffen der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 ist besonders vorteilhaft, wenn die Leuchtstoffzusammensetzung als dünne Schicht oder in einem kleinen Volumen verwendet wird, da diese für höhere Temperaturen nicht empfindlich ist, wodurch sich auf Grund der durch die Stokes-Verschiebung erzeugten Wärme dünne Schichten zusammen mit starker Absorption und folglich sehr geringer Lichteindringtiefe ergeben.
  • Die Leuchtstoff enthaltende Zusammensetzung kann durch mögliche Trockenmischung von Leuchtstoffen in einem geeigneten Mischer hergestellt und dann einem flüssigen Suspensionsmedium zugewiesen werden, oder der einzelne Leuchtstoff bzw. die einzelnen Leuchtstoffe können zu einer flüssigen Suspension, wie z.B. dem Nitrocellulose/Butylacetat-Binder und der Lösungsmittellösung, wie in kommerziellen Lacken verwendet, hinzugefügt werden. Es können viele andere Flüssigkeiten, einschließlich Wasser, mit einem geeigneten Dispersionsmittel und Verdickungsmittel oder Bindemittel, wie z.B. Polyethylenoxid, verwendet werden. Die Leuchtstoff enthaltende Zusammensetzung wird auf die LED gestrichen bzw. aufgetragen oder anderweitig aufgebracht und getrocknet.
  • Ansonsten kann der Leuchtstoff bzw. die Leuchtstoffe mit einem geeigneten Polymersystem kombiniert werden, wie z.B. Polypropylen, Polycarbonat oder Polytetrafluoroethylen mit einer Leuchtstoffzusammensetzung, welche dann auf die LED aufgetragen oder anderweitig aufgebracht, getrocknet, verfestigt und auf geeignete Weise gehärtet wird. Das Flüssigpolymersystem kann optional UV-gehärtet oder bei Raumtemperatur gehärtet werden, um Wärmeschäden an der LED zu minimieren.
  • Andernfalls wird eine klare Polymerlinse aus geeignetem Kunststoff, wie z.B. Polycarbonat oder einem anderen harten, transparenten Kunststoff, über der LED abgeformt. Die Linse kann mit anti-reflektiven Schichten weiter beschichtet werden, um zu ermöglichen, dass Licht aus der Anordnung entweicht.
  • Obgleich die Rolle der Korngröße des Leuchtstoffs (mittlerer Durchmesser von Leuchtstoffteilchen) nicht vollständig verstanden wird, können sich in Abhängigkeit einer bestimmten Korngröße Gewichtsanteile verändern. Vorzugsweise sind Korngrößen geringer als 15 μm, vorzugsweise geringer als 12 μm, um ein Zusetzen von Anordnungen, welche die Leuchtstoffe entsorgen, zu verhindern. In einem Ausführungsbeispiel variiert die Korngröße jedes Leuchtstofftyps. In bestimmten spezifischen Ausführungsbeispielen beträgt die Korngröße von
    (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5 weniger als etwa 10 μm. Es können jedoch andere Anordnungen mit größeren Korngrößen vorgesehen werden.
  • Obgleich von der LED ausgesandtes, unabsorbiertes Licht zur Farbwiedergabe beiträgt, kann unabsorbiertes Licht manchmal entweichen, ohne dass es mit von den Leuchtstoffen ausgesandtem Licht vermischt wird, was in einer verringerten Gesamteffektivität der Anordnung resultiert. Somit sind in einem Ausführungsbeispiel die LED und Zusammensetzung innerhalb einer Reflektorschale positioniert. Eine Reflektorschale kann durch eine Vertiefung oder Aussparung, welche in einem reflektierenden Material gebildet wird, vorgesehen sein. Durch Positionieren der LED und Leuchtstoffteilchen in einer Reflektorschale kann unabsorbiertes/ungemischtes, von der LED emittiertes Licht entweder zu den Leuchtstoffteilchen zurückgeworfen werden, um möglicherweise absorbiert zu werden, oder kann mit Licht, welches von den Leuchtstoffen emittiert wird, vermischt werden.
  • Die Funktion und der Vorteil dieser und weiterer Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung werden durch die nachfolgenden Beispiele noch besser verstanden. Die nachstehenden Beispiele dienen dazu, die Vorteile der vorliegenden Erfindung darzustellen, erläutern jedoch nicht den kompletten Anwendungsbereich der Erfindung.
  • Beispiel 1:
  • Herstellung von Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04
  • 208,9 g (1,415 Mol) SrCO3 wird vermischt mit 12,3 g (0,059 Mol) EuF3 und 206,8 g (4,423 Mol) Si3N4 (min. 98% Reinheit) in trockenem Ethanol unter Argon. Das Ethanol wird in einem Argonstrom verdampft und das getrocknete Pulvergemisch dann bei 1400°C 1 hr in einer H2/N2-Atmosphäre über künstlicher Kohle in einer Wolframform getrocknet. Nach Mahlen wird das Pulver bei 1500°C 1 hr in einer H2/N2-Atmosphäre eingebrannt, gemahlen und mehrere Male mit Wasser gewaschen.
  • Beispiel 2:
  • Weiße LED mit Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und Sr2Si5N8:Eu
  • Ein Leuchtstoffgemisch mit Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und Sr2Si5N8:Eu wird in Silicon-Monomeröl suspendiert und ein kleiner Tropfen der Suspension auf einem InGaN-Plättchen aufgebracht. Zu dem Siliconmonomer wird ein Katalysator hinzugefügt, um den Polymerisationsprozess zu starten, wodurch sich eine Härtung des Silicons ergibt. Schließlich wird die LED mit einer Kunststoffabdeckung verschlossen.
  • Beispiel 3:
  • Weiße LED mit Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und SrS:Eu
  • Ein Leuchtstoffgemisch mit Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und SrS:Eu wird in Silicon-Monomeröl suspendiert und ein kleiner Tropfen der Suspension auf einem InGaN-Plättchen aufgebracht. Zu dem Siliconmonomer wird ein Katalysator hinzugefügt, um den Polymerisationsprozess zu starten, wodurch sich eine Härtung des Silicons ergibt. Schließlich wird die LED mit einer Kunststoffabdeckung verschlossen.
  • Beispiel 4:
  • Weiße LED mit Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und CaS:Eu
  • Ein Leuchtstoffgemisch mit Sr0.96Si2N2O2:Eu0.04 und CaS:Eu wird in Silicon-Monomeröl suspendiert und ein kleiner Tropfen der Suspension auf ein InGaN-Plättchen aufgebracht. Zu dem Siliconmonomer wird ein Katalysator hinzugefügt, um den Polymerisationsprozess zu starten, wodurch sich eine Härtung des Silicons ergibt. Schließlich wird die LED mit einer Kunststoffabdeckung verschlossen.
  • Inschrift der Zeichnung
  • 3
    • relative intensity
    • relative Intensität
    • emission spectrum
    • Emissionsspektrum
    • excitation spectrum
    • Anregungsspektrum
    • sample LED3102
    • Probe LED3102
    • wavelength (nm)
    • Wellenlänge (nm)
  • 4
    • relative emission intensity
    • relative Emissionsintensität
    • model: Boltzmann-Sigmoidal
    • Modell: Boltzmann-Sigmoidal
    • integral
    • integral
    • temperature (°C)
    • Temperatur (°C)
  • 5
    • emission intensity (a.u.)
    • Emissionsintensität (a.u.)
    • wavelength (nm)
    • Wellenlänge (nm)

Claims (11)

  1. Licht emittierende Anordnung mit einer Licht emittierenden Struktur, die imstande ist, Primärlicht mit einer Wellenlänge von weniger als 480 nm auszusenden, und einem Leuchtschirm, der einen Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua umfasst, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5.
  2. Licht emittierende Anordnung nach Anspruch 1, wobei die Licht emittierende Struktur imstande ist, Primärlicht mit einer Wellenlänge zwischen 450 nm und 480 nm auszusenden.
  3. Licht emittierende Anordnung nach Anspruch 1, wobei die Licht emittierende Struktur eine blau emittierende LED ist.
  4. Licht emittierende Anordnung nach Anspruch 1, wobei der Leuchtstoff in einer Dünnfilmschicht enthalten ist.
  5. Licht emittierende Anordnung nach Anspruch 1, wobei der Leuchtschirm einen grünen Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5, sowie einen roten Leuchtstoff umfasst.
  6. Licht emittierende Anordnung nach Anspruch 5, wobei der rote Leuchtstoff aus der Gruppe (Sr1-x-yBaxCay)S:Eu, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1; CaS:Ce,Cl; Li2Sr SiO4:Eu; (Sr1-xCax)SiO4:Eu, mit 0 ≤ x < 1; (Y1-xGdx)3(Al1-yGay)5O12:Ce, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1, und (Sr1-x-yBaxCay)2Si5N8:Eu, mit 0 ≤ x < 1 und 0 ≤ y < 1, ausgewählt ist.
  7. Licht emittierende Anordnung nach Anspruch 1, wobei die Anordnung eine Lampe ist.
  8. Leuchtschirm mit einem Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5.
  9. Leuchtstoff der allgemeinen Formel (Sr1-a-bCabBacMgdZne)SixNyOz:Eua, mit 0,002 ≤ a ≤ 0,2, 0,0 ≤ b ≤ 0,25, 0,0 ≤ c ≤ 0,25, 0,0 ≤ d ≤ 0,25, 0,0 ≤ e ≤ 0,25, 1,5 ≤ x ≤ 2,5, 1,5 ≤ y ≤ 2,5 und 1,5 < z < 2,5.
  10. Leuchtstoff nach Anspruch 9, mit 1,9 ≤ x ≤ 2,1, 1,9 ≤ y ≤ 2,1 und 1,9 < z < 2,1.
  11. Leuchtstoff nach Anspruch 9, mit der allgemeinen Formel Sr1-aSi2N2O2:Eua
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