DE60200996T2

DE60200996T2 - Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Verbunds für eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle

Info

Publication number: DE60200996T2
Application number: DE60200996T
Authority: DE
Inventors: Shinji Kanagawa-ku Kinoshita; Atsushi Kanagawa-ku Mukoyama; Hiroshi Kanagawa-ku Shimoda
Original assignee: Asahi Glass Co Ltd
Current assignee: AGC Inc
Priority date: 2001-09-19
Filing date: 2002-09-19
Publication date: 2005-08-18
Anticipated expiration: 2022-09-20
Also published as: EP1296399B1; CA2404175A1; US20030064148A1; EP1296399A1; DE60200996D1; US6902757B2

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen. Insbesondere betrifft sie ein Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen, deren Reaktionswirkungsgrad durch Lösen der Uneinheitlichkeit der Stromdichte in der Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus durch ein einfaches Verfahren verbessert wird.
Es wird erwartet, dass in der Zukunft Brennstoffzellen umfangreich eingesetzt werden, da ihr Leistungserzeugungs-Wirkungsgrad hoch ist und ihre Belastung für die Umwelt geringfügig ist. Insbesondere wird erwartet, dass Festpolymerbrennstoffzellen für bewegliche Gegenstände, wie Kraftfahrzeuge, oder als ein verteiltes Energieerzeugungssystem oder ein Miterzeugungssystem zur Heimverwendung weit verbreitet sein werden, da ihre Energiedichte hoch ist und ihre Betriebstemperatur niedrig ist, wodurch die Verkleinerung und Kostenbegrenzung im Vergleich zu anderen Brennstoffzellen einfach bzw. leicht sind.
Wie in der Schnittansicht von 4 dargestellt, umfasst ein Membran-Elektroden-Aufbau 101 für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen im Allgemeinen eine Festpolymermembran 103 mit einem Ionenaustauschpolymer, Katalysatorschichten 105a und 105b einer Anode bzw. einer Kathode, die auf beide Seiten der Festpolymermembran 103 geklebt sind, und z. B. Kohlepapier oder Kohlenstoffgewebe als Gasdiffusionsschichten 107a und 107b, die außerhalb der Katalysatorschichten angeordnet sind.
Außerhalb der Gasdiffusionsschichten 107a und 107b ist ein elektrisch leitender Scheider 109 angeordnet. Am Scheider 109 sind Gasströmungswege 111a und 111b, die den Gasdiffusionsschichten 107a und 107b gegenüberliegen, ausgebildet. Der Gasströmungsweg weist insbesondere verschiedene Arten auf, wie eine Reihennut 111c und eine parallele Nut 111d, die sich vom Einlass 109a zum Auslass 109b erstrecken, wie in 5 und 6 gezeigt.
Wie vorstehend beschrieben, wird der Membran-Elektroden-Aufbau 101 durch Kleben der Katalysatorschichten 105a und 105b, die ein Edelmetall enthalten, auf beide Seiten der Polymerelektrolytmembran 103 gebildet. Die Katalysatorschichten 105a und 105b werden durch ein Verfahren zum direkten Beschichten der Polymerelektrolytmembran 103 mit einer Tinte zur Bildung einer Katalysatorschicht, die als Hauptkomponente eine Dispersion eines auf einem Katalysator getragenen Kohlenstoffs und eines Festpolymerelektrolytharzes (wie eines Perfluorkohlenstoffpolymers mit Sulfonsäuregruppen) enthält, oder ein Verfahren, bei dem ein Substrat vorher mit der obigen Tinte beschichtet wird, um die Katalysatorschichten 105a und 105b in Form einer Folie zu bilden, welche mittels z. B. Heißpressen an die Polymerelektrolytmembran 103 geklebt werden, gebildet.
Als spezielles Verfahren zur Herstellung der Katalysatorschichten 105a und 105b auf dem Substrat kann ein Verfahren zum Bilden der Schichten auf dem Substrat 125 zum Beschichten unter Verwendung einer Form 121, die in 7 gezeigt ist, erwähnt werden. Bei diesem Verfahren wird das Substrat 125 zum Beschichten beispielsweise mit der vorstehend beschriebenen Tinte zur Bildung einer Katalysatorschicht beschichtet, um die Katalysatorschicht 105a als eine der Katalysatorschichten zu bilden. Außerdem kann eine Dispersion eines Ionenaustauschpolymers auf die Katalysatorschicht 105a unter Verwendung der Form 121 gegossen werden, um die Polymerelektrolytmembran 103 zu bilden. Ansonsten kann die Polymerelektrolytmembran 103 durch Gießfilmformen im voraus gebildet werden und die Katalysatorschicht 105a wird auf diesem gebildet.
Der so gebildete Membran-Elektroden-Aufbau 101 für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen lässt ein Brennstoffgas und ein Oxidationsgas durch die Gasströmungswege 111a bzw. 111b des Scheiders 109 strömen und überträgt gleichzeitig Elektri zität durch die Gasdiffusionsschichten 107a und 107b nach außen, mit welcher elektrische Energie entnommen werden kann.
In dem Membran-Elektroden-Aufbau 101 findet durch das vom Scheider 109 gelieferte Gas eine Zellenreaktion statt. Das gelieferte Gas wird von der Zellenreaktion verbraucht und ein Reaktionsprodukt, wie Wasser, wird gebildet, und folglich ändern sich die Reaktionsgaszusammensetzung, eine Feuchtigkeitsbedingung des Gases usw. entlang des Gasströmungsweges und folglich ändern sich auch die Reaktionsbedingungen entlang des Gasströmungsweges. Aufgrund dieser Änderung der Bedingungen wird die Stromdichte in der Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 uneinheitlich, was eine Ursache für die Abnahme der Zellenleistung ist.
Zur Beseitigung der vorstehend genannten Probleme wurde, um einen einheitlichen Reaktionswirkungsgrad in der gesamten Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 sicherzustellen, vorgeschlagen, die Menge eines Katalysators vom Einlass 109a in Richtung des Auslasses 109b des Gasströmungsweges zu verändern (JP-A-3-245463, JP-A-2000-149959). Insbesondere wird die Beschichtungsmenge des Katalysators unter Verwendung des Konzentrationsgradienten in Abhängigkeit vom Abstand in einer Sprühbeschichtung oder unter Verwendung des Konzentrationsgradienten in Abhängigkeit von der Anzahl der Beschichtung beim Siebdrucken verändert.
Ein hohes Niveau an Kontrolle einer Beschichtungsdicke ist jedoch erforderlich, um das Beschichtungsausmaß für die Katalysatorschichten 105a und 105b des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 durch Sprühbeschichten zu verändern. Im Fall der Beschichtung durch das Siebdrucken sind außerdem ein kompliziertes Beschichtungsverfahren und eine allmähliche Änderung des Beschichtungsausmaßes unvermeidbar.
Unter diesen Umständen ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen bereitzustellen, deren Reaktionswirkungsgrad durch Lösen der Uneinheitlichkeit in der Stromdichte in der Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus durch ein einfaches Verfahren verbessert wird.
Die vorliegende Erfindung stellt ein Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen bereit, umfassend eine Polymerelektrolytmembran und eine Kathode und eine Anode, die sich gegenüberliegen, mit der dazwischen angeordneten Polymerelektrolytmembran, wobei jede eine zu der Polymerelektrolytmembran benachbarte Katalysatorschicht aufweist, umfassend das Bilden mindestens einer der Katalysatorschichten der Kathode und der Anode unter Verwendung von Beschichtungsflüssigkeiten, die einen Katalysator und ein Ionenaustauschharz enthalten, wobei eine Form, ausgestattet mit einem Einlass zum Einführen der Beschichtungsflüssigkeiten und einem linearen Auslass, aus dem die Beschichtungsflüssigkeiten ausgetragen werden, verwendet wird, die Form eine Führungstrennwand aufweist, um den Einlass in eine Vielzahl von Kompartimenten zu unterteilen, die sich zu dem linearen Auslass erstrecken, die Trennrichtung der Führungstrennwand relativ zu der Richtung geneigt ist, in der ein Substrat zum Beschichten, das dem linearen Auslass gegenüberliegt, sich relativ zu der Form bewegt, eine Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten mit unterschiedlichen Zusammensetzungen von dem Einlass eingeführt werden, sodass sie nicht miteinander vermischt werden und getrennt durch die Vielzahl der Kompartimente zum linearen Auslass geführt werden, und mindestens eines von der Form und dem Substrat zum Beschichten bewegt wird, sodass das Substrat zum Beschichten sich relativ im Wesentlichen im rechten Winkel zu der Längsrichtung des linearen Auslasses bewegt, um das Substrat zum Beschichten mit den Beschichtungsflüssigkeiten zu beschichten, um die Katalysatorschicht zu bilden, sodass die Zusammensetzung der Katalysatorschicht sich kontinuierlich in mindestens einem Teil in der Längsrichtung des linearen Auslasses der Form durch die Zuordnung der Vielzahl der Beschichtungsflüssigkeiten ändert.
Am Einlass der Form ist eine Führungstrennwand vorgesehen. Eine Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten entsprechend den durch die Führungstrennwand unterteilten Kompartimenten wird eingeführt, ohne miteinander vermischt zu werden, und die Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten wird entlang der laminaren Strömung geführt, während ihre Beziehung in den jeweiligen Kompartimenten aufrechterhalten wird, und erreicht den linearen Auslass.
Die Führungstrennwand unterteilt den Einlass bei einer Neigung relativ zu der Richtung, in der sich ein Substrat zum Beschichten relativ zur Form bewegt, wobei die Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten relativ zur Richtung, in der sich das Substrat zum Beschichten relativ zur Form am linearen Auslass bewegt, geneigt zugeordnet wird. Das Substrat zum Beschichten wird mit der Vielzahl von geneigt zugeordneten Beschichtungsflüssigkeiten vom linearen Auslass durch die Bewegung des Substrats zum Beschichten relativ zur Form beschichtet, wodurch ein Beschichtungsfilm gebildet wird, wobei die Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten geneigt in der Dickenrichtung des Beschichtungsfilms entsprechend den Kompartimenten durch die Führungstrennwand überlagert wird.
Bei dem Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen der vorliegenden Erfindung kann die Zusammensetzung der Katalysatorschicht des Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen folglich kontinuierlich entlang der Richtung geändert werden, in der das zur Katalysatorschicht zu liefernde Gas strömt (nachstehend als Gasströmung bezeichnet). Folglich kann ein Membran-Elektroden-Aufbau für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen, der die Zellenreaktion mit einem hohen Wirkungsgrad über der gesamten Ebene ungeachtet der Stromaufwärts- oder Stromabwärtsseite des Gasströmungsweges sicherstellen kann, hergestellt werden.
In der vorliegenden Erfindung ist es außerdem bevorzugt, die Dicke der Katalysatorschicht durch das obige Verfahren einheitlich zu machen.
Wenn die Dicke der Katalysatorschicht uneinheitlich ist, wenn z. B. Kohlenstoffgewebe oder Kohlepapier als Gasdiffusionsschicht benachbart zur Katalysatorschicht angeordnet wird, ist die Haftung zwischen der Katalysatorschicht und der Gasdiffusionsschicht gewöhnlich unzureichend. Am dicken Teil der Katalysatorschicht ist die Diffusion des Reaktionsgases in die Elektrodenreaktionsoberfläche außerdem gewöhnlich schlecht, wodurch die Brennstoffzelleneigenschaften abnehmen können. Durch das obige Verfahren kann die Dicke einheitlich gemacht werden, selbst wenn sich die Zusammensetzung in der Ebene der Katalysatorschicht kontinuierlich ändert.
Außerdem stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen bereit, umfassend eine Polymerelektrolytmembran und eine Kathode und eine Anode, die sich gegenüberliegen, mit der dazwischen angeordneten Polymerelektrolytmembran, wobei jede eine zu der Polymerelektrolytmembran benachbart angeordnete Katalysatorschicht aufweist, umfassend das Bilden der Polymerelektrolytmembran unter Verwendung von Beschichtungsflüssigkeiten, die ein Ionenaustauschharz enthalten, wobei eine Form, ausgestattet mit einem Einlass zum Einführen der Beschichtungsflüssigkeiten und einem linearen Auslass, aus dem die Beschichtungsflüssigkeiten ausgetragen werden, verwendet wird, die Form eine Führungstrennwand aufweist, um den Einlass in eine Vielzahl von Kompartimenten zu unterteilen, die sich zu dem linearen Auslass erstrecken, eine Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten mit unterschiedlichen Zusammensetzungen von dem Einlass eingeführt werden, sodass sie nicht miteinander vermischt werden und getrennt durch die Vielzahl der Kompartimente geführt werden, die Trennrichtung der Führungstrennwand relativ zu der Richtung geneigt ist, in der ein Substrat zum Beschichten, das dem linearen Auslass gegenüberliegt, sich relativ zu der Form bewegt, und mindestens eines von der Form und dem Substrat zum Beschichten bewegt wird, sodass das Substrat zum Beschichten sich relativ im Wesentlichen im rechten Winkel zu der Längsrichtung des linearen Auslasses bewegt, um das Substrat zum Beschichten mit den Beschichtungsflüssigkeiten zu beschichten, um die Polymerelektrolytmembran zu bilden, sodass die Zusammensetzung der Polymerelektrolytmembran sich kontinuierlich in mindestens einem Teil in der Längsrichtung des linearen Auslasses der Form durch die Zuordnung der Vielzahl der Beschichtungsflüssigkeiten ändert.
Bei dem Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen der vorliegenden Erfindung kann die Zusammensetzung der Polymerelektrolytmembran des Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen kontinuierlich entlang der Gasströmung geändert werden. Folglich kann ein Membran-Elektroden-Aufbau für Festpolymerelektrolyt brennstoffzellen, der eine Zellenreaktion mit einem hohen Wirkungsgrad über die gesamte Ebene ungeachtet der Stromaufwärts- oder Stromabwärtsseite des Gasströmungsweges sicherstellen kann, mit einem einfachen Vorgang hergestellt werden. Außerdem kann gemäß diesem Verfahren in derselben Weise wie die Katalysatorschicht die Dicke der Polymerelektrolytmembran auch einheitlich gemacht werden, selbst wenn sich die Zusammensetzung in der Ebene kontinuierlich ändert.
In den zugehörigen Zeichnungen gilt:
1(a) ist eine Draufsicht, die eine in dem Verfahren der vorliegenden Erfindung verwendete Form darstellt, 1(b) ist eine Vorderansicht der Form und 1(c) ist eine Schnittansicht entlang der Linie I-I von 1(b).
2(a) ist eine Draufsicht, die einen Beschichtungsfilm darstellt, der durch das Verfahren der vorliegenden Erfindung gebildet wird, und 2(b) ist eine Schnittansicht entlang der Linie II-II.
3(a) bis (d) sind Schemata, die Beispiele von Zuordnungen einer Führungstrennwand am Einlass in dem Verfahren der vorliegenden Erfindung darstellen.
4 ist eine Schnittansicht, die einen Membran-Elektroden-Aufbau für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen darstellt.
5 ist ein Schema, das ein Aufbaubeispiel 1 eines Gasströmungsweges eines Scheiders darstellt.
6 ist ein Schema, das ein Aufbaubeispiel 2 eines Gasströmungsweges eines Scheiders darstellt.
7 ist eine perspektivische Ansicht, die ein herkömmliches Gießfilm-Formverfahren darstellt.
Die vorliegende Erfindung wird nun im Einzelnen mit Bezug auf die bevorzugten Ausführungsformen beschrieben.
In dem Verfahren der vorliegenden Erfindung wird eine Katalysatorschicht oder eine Polymerelektrolytmembran des Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen durch Beschichten hergestellt. Die Katalysatorschicht oder die Polymerelektrolytmembran, die als Beschichtungsfilm bezeichnet wird, welcher durch das Beschichtungsverfahren der vorliegenden Erfindung hergestellt wird, wird nun nachstehend erläutert. Eine in dem Filmbeschichtungsverfahren verwendete Form ist in einer Draufsicht (1(a)), einer Vorderansicht (1(b)) und einer Schnittansicht entlang der Linie I-I von 1(b) (1(c)) gezeigt.
In 1(a) bis (c) ist die Form 1 zum Beschichten mit einem Einlass 3 zum Injizieren einer mehrfachen Art (in 1 zwei Arten) von Beschichtungsflüssigkeiten A und B mit unterschiedlichen Zusammensetzungen an ihrer Oberseite ausgestattet und mit einem linearen Auslass 7 über einen sich aufweitenden Teil 5, der in einer Schlitzform an der Unterseite des sich aufweitenden Teils mündet, welcher sich in Richtung des Endes verbreitert und welcher die Beschichtungsflüssigkeiten A und B vom Einlass 3 entlang der laminaren Strömung führt, ausgestattet.
Die Form 1 ist mit einer Führungstrennwand 9 versehen, die die mehrfache Art der Beschichtungsflüssigkeiten A und B trennt, sodass die mehrfache Art der Beschichtungsflüssigkeiten A und B in vorbestimmte Kompartimente getrennt und am linearen Auslass 7 ausgetragen wird. Die Führungstrennwand 9 erstreckt sich vom Einlass 3, dessen Innenseite unterteilt ist, zu zumindest dem sich aufweitenden Teil 5, oder, wie es der Fall erfordert, vom Einlass 3 zum linearen Auslass 7.
Die Führungstrennwand 9 ist so angeordnet, dass die Grenze L zwischen den unterteilten Kompartimenten am linearen Auslass 7 relativ zur Richtung X, in der die Form 1 relativ zu einem Substrat zum Beschichten bewegt wird (zur Längsrichtung des linearen Auslasses 7 senkrechte Richtung), in einer Neigung liegt. In einem Fall, in dem beispielsweise die Position von einer der Diagonalen am linearen Auslass 7 der Grenze L zwischen den zugeordneten Kompartimenten entspricht, ist die Führungstrennwand 9 in der Position entsprechend den zugeordneten Kompartimenten am linearen Auslass 7 über die laminare Strömung, d. h. in der Position der entsprechenden Diagonale am Einlass 3, angeordnet.
Nun wird der Vorgang im obigen Verfahren zur Herstellung eines Beschichtungsfilms nachstehend erläutert.
An der Form 1 mit dem obigen Aufbau wird eine mehrfache Art von Beschichtungsflüssigkeiten A und B den jeweiligen Kompartimenten des Einlasses 3, welcher durch die Führungstrennwand 9 unterteilt ist, zugeordnet und gleichzeitig aus einer Öffnung (nicht dargestellt) injiziert.
Die Führungstrennwand 9 führt die injizierten mehreren Arten von Beschichtungsflüssigkeiten A und B zu dem sich aufweitenden Teil 5, während ein Vermischen der Beschichtungsflüssigkeiten vermieden wird. Die Beschichtungsflüssigkeiten A und B werden in dem sich aufweitenden Teil 5 entlang der laminaren Strömung in Richtung des linearen Auslasses 7 geführt. Zu diesem Zeitpunkt werden die Beschichtungsflüssigkeiten A und B zum linearen Auslass 7 transportiert, während ihre gegenseitige Beziehung in den durch die Führungstrennwand 9 unterteilten Kompartimenten aufrechterhalten wird.
Das Beschichten des Films wird durch Bewegen der Form 1 in der Vorwärtsrichtung X (zur Breitenrichtung der sich aufweitenden Form 1 senkrechten Richtung) relativ zu einem Substrat zum Beschichten (nicht dargestellt) ausgeführt (die Form 1 ist ortsfest und das Substrat zum Beschichten wird im Allgemeinen bewegt). Durch diesen Vorgang wird ein Beschichtungsfilm mit einem internen Aufbau, der den zugeordneten Kompartimenten am linearen Auslass 7 entspricht, gebildet.
Da nämlich die Grenze L zwischen den zugeordneten Kompartimenten am linearen Auslass 7 beim obigen Vorgang relativ zur Richtung X in einer Neigung liegt, wird ein Beschichtungsfilm mit einem solchen internen Aufbau, dass die Beschichtungsflüssigkeiten A und B aufeinander überlagert werden und die Zusammensetzung in der Dickenrichtung geneigt ist, durch den obigen Vorgang gebildet.
Nun wird der durch das Verfahren zum Bilden eines Beschichtungsfilms der vorliegenden Erfindung gebildete Beschichtungsfilm nachstehend erläutert.
Der durch das Verfahren zum Herstellen eines Beschichtungsfilms der vorliegenden Erfindung gebildete Beschichtungsfilm ist in einer Draufsicht von 2(a) und einer Schnittansicht entlang der Linie II-II von 2(b) dargestellt.
In 2(a) und (b) sind in einem durch das obige Produktionsverfahren gebildeten Beschichtungsfilm 11 die Beschichtungsflüssigkeiten A und B entsprechend den zugeordneten Kompartimenten am linearen Auslass 7 in einem wahlweisen Querschnitt senkrecht zur Richtung X, in der die Form 1 relativ zum Substrat zum Beschichten bewegt wird, gebildet. Folglich ist der Beschichtungsfilm 11 so aufgebaut, dass die Beschichtungsflüssigkeiten A und B mit einer Neigung mit der Grenze M in einer Neigung in der Dickenrichtung aufeinander überlagert werden.
Im Beschichtungsfilm 11 sind die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten A und B übereinander angeordnet und die Grenze M zwischen ihnen ist entlang der Diagonalen des Querschnitts geneigt. Eine Beschichtungsflüssigkeit A belegt nämlich die gesamte Dicke T des Beschichtungsfilms an einer Kante des Querschnitts (rechte Kante in der Zeichnung) und die andere Beschichtungsflüssigkeit B belegt die gesamte Dicke T des Beschichtungsfilms an der anderen Kante (linke Kante der Zeichnung) und im Zwischenbereich der Breite W des Beschichtungsfilms 11 sind die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten A und B geneigt und mit einer Dickenzuordnung in Abhängigkeit von der Position aufeinander überlagert.
Wie vorstehend erwähnt, nimmt die Dicke einer Beschichtungsflüssigkeit A von einem Ende des Querschnitts allmählich ab, wohingegen die Dicke der anderen Beschichtungsflüssigkeit B von einem Ende des Querschnitts allmählich zunimmt, und die Zusammensetzung des Beschichtungsfilms 11 sich kontinuierlich in der Richtung der Kreuzungslinie ändert. Folglich weist der Beschichtungsfilm 11 geneigte Eigenschaften auf, sodass sich die Eigenschaften kontinuierlich in einer Kreuzungslinienrichtung entsprechend der Änderung der Zusammensetzung ändern.
Mit Bezug auf die Eigenschaften des Beschichtungsfilms 11 ist insbesondere die Eigenschaft einer Beschichtungsflüssigkeit A an einer Kante des Querschnitts (rechte Kante in der Zeichnung) dominant und die Eigenschaft der anderen Beschichtungsflüssigkeit B ist an der anderen Kante (linke Kante in der Zeichnung) dominant. Die Eigenschaften im Zwischenbereich entsprechen der Zuordnung der zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten A und B.
Bei der Herstellung des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen wird der Beschichtungsfilm mit den obigen geneigten Eigenschaften auf die Polymerelektrolytmembran 103 und/oder die Katalysatorschicht 105a der Anode und/oder die Katalysatorschicht 105b der Kathode aufgebracht.
Da sich die Reaktionsbedingungen allmählich entlang des Strömungsweges des Reaktionsgases, welches auf den Membran-Elektroden-Aufbau 101 einwirkt, ändern, wird insbesondere mindestens eine der Polymerelektrolytmembran 103 und der Katalysatorschichten 105a und 105b durch Gießfilmformen gebildet, um geneigte Eigenschaften entsprechend der Änderung der Reaktionsbedingungen zu verleihen.
Wie vorstehend erwähnt, kann die Reaktionsumgebung entsprechend der Änderung der Bedingungen durch die geneigten Eigenschaften der Polymerelektrolytmembran 103 oder der Katalysatorschicht 105a oder 105b sichergestellt werden, wodurch eine Zellenreaktion mit einem hohen Wirkungsgrad bei einer einheitlichen Stromdichte im gesamten Gasströmungsweg sichergestellt werden kann. Folglich kann durch das Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung der Reaktionswirkungsgrad des gesamten Membran-Elektroden-Aufbaus 101 verbessert werden.
Nun werden die anderen Beispiele der geneigten Zuordnung des Beschichtungsfilms nachstehend erläutert.
Beispiele von Zuordnungen der Führungstrennwand am Einlass 3 sind in 3(a) bis (d) gezeigt. In jeder von 3(a) bis (d) ist jede der Führungstrennwände 9, 9a und 9b in einer Neigung relativ zur Richtung X aufgebaut, in welcher sich die Form 1 relativ zum Substrat zum Beschichten bewegt (Aufwärts- und Abwärtsrichtung in den Zeichnungen).
3(a) stellt ein Beispiel dar, in dem die Führungstrennwand 9 so angeordnet ist, dass sie einen Teil in der Breitenrichtung des Einlasses 3 in einer Neigung kreuzt. Die Beschichtungsflüssigkeiten A und B werden in einem Teil des Beschichtungsfilms in der Breitenrichtung mit einer Zuordnung entsprechend den durch die Führungstrennwand 9 unterteilten Kompartimenten geneigt und aufeinander überlagert.
3(b) stellt ein Beispiel dar, in dem die Führungstrennwände 9a und 9b so angeordnet sind, dass sie den Einlass 3 in einer Neigung kreuzen, um den Einlass in der Breitenrichtung zweizuteilen. Die Beschichtungsflüssigkeit A und B wird an einem halben Teil in der Breitenrichtung des Beschichtungsfilms geneigt und übereinander angeordnet und die Beschichtungsflüssigkeiten B und C werden am anderen halben Teil in der Breitenrichtung des Beschichtungsfilms geneigt und aufeinander überlagert.
3(c) stellt ein Beispiel dar, in dem die Führungstrennwände 9a und 9b so angeordnet sind, dass sie verschiedene Teile in der Breitenrichtung des Einlasses 3 in einer Neigung kreuzen. Die Beschichtungsflüssigkeiten A, B und C werden geneigt und in drei Schichten teilweise aufeinander überlagert.
3(d) stellt ein Beispiel dar, in dem die Führungstrennwand 9 so angeordnet ist, dass sie den kreisförmigen Einlass 3a in einer Neigung kreuzt. Indem der Einlass 3a beweglich gemacht wird, kann der Neigungswinkel gegebenenfalls in Abhängigkeit von der Überlagerung der Beschichtungsflüssigkeiten A und B in einer Neigung ausgewählt werden.
Durch die Form 1 mit dem Einlass 3 oder 3a wird ein Beschichtungsfilm mit einer Zuordnung entsprechend dem Kompartimentaufbau gebildet. Im Beschichtungsfilm werden die Beschichtungsflüssigkeiten A, B und C geneigt und übereinander angeordnet, da die Führungstrennwände 9, 9a und 9b relativ zur Gießrichtung X (in den Zeichnungen Aufwärts- und Abwärtsrichtung) der Form 1 in einer Neigung liegen, und geneigte Eigenschaften entsprechend dem Aufbau des Beschichtungsfilms kön nen erhalten werden.
Da in der vorstehend beschriebenen Erläuterung des Beschichtungsfilms 11 die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten A und B an der Grenze M miteinander in Kontakt stehen, können sie einander durchdringen und ineinander dispergiert werden und die Zusammensetzung kann kontinuierlich zu einem so genannten verschwommenen Zustand geändert werden (ein solcher Zustand, dass die Grenze M unklar ist). Der Grad dieser Durchdringung und Diffusion in einem verschwommenen Zustand kann durch die Zusammensetzungen der Beschichtungsflüssigkeiten A und B, die Länge der Führungstrennwand 9 und die anderen Durchdringungs- und Diffusionsbedingungen bestimmt werden.
Insbesondere mit Bezug auf die Auswahl des Bereichs der Führungstrennwand 9 kann durch wahlweises Auswählen des Bereichs der Führungstrennwand 9 aus einem Bereich, der sich vom Einlass 3 der Form 1 zum linearen Auslass 7 erstreckt, vorausgesetzt, dass der Einlass 3 eingeschlossen ist, der Grad der Durchdringung und Diffusion in der Extrusionsstufe eingestellt werden, bis die Beschichtungsflüssigkeit A und B das Substrat zum Beschichten erreicht. Außerdem ist es auch möglich, zwei Einlässe 3 bereitzustellen, sodass die zwei Einlässe 3 getrennt mit verschiedenen durch die Führungstrennwand 9 unterteilten Kompartimenten verbunden sind, und die Beschichtungsflüssigkeiten A und B von den verschiedenen zwei Einlässen einzuführen. Ebenso ist es möglich, mindestens drei Einlässe bereitzustellen, wenn mindestens drei Arten von Beschichtungsflüssigkeiten vorhanden sind. Außerdem können eine Vielzahl von linearen Auslässen in Abhängigkeit von der Anzahl der Beschichtungsflüssigkeiten vorhanden sein.
In der vorliegenden Erfindung ist das Ionenaustauschharz, das die Katalysatorschicht 105a, 105b und/oder die Polymerelektrolytmembran 103 bildet, vorzugsweise ein fluoriertes Polymer mit Sulfonsäuregruppen, insbesondere vorzugsweise ein Perfluorkohlenstoffpolymer mit Sulfonsäuregruppen.
Der in den Katalysatorschichten 105a und 105b enthaltene Katalysator ist vorzugsweise Platin, ein Metall in derselben Gruppe wie Platin oder eine Legierung davon.
Das in der Beschichtungsflüssigkeit enthaltene Dispersionsmedium ist nicht besonders begrenzt, aber bevorzugt ist eines, in dem das Ionenaustauschharz und der Katalysator gut dispergiert werden können, wie ein Alkohol oder ein Ether.
Mit dem Membran-Elektroden-Aufbau 101 für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen, der durch das Verfahren der vorliegenden Erfindung erhalten wird, können beispielsweise die folgenden Effekte erhalten werden.
In einer Festpolymerelektrolytbrennstoffzelle werden ein Wasserstoffgas und ein Sauerstoffgas zur Anode bzw. zur Kathode geliefert. Der Wasserstoff und der Sauerstoff werden durch die Reaktion verbraucht, um an der Kathode Wasser zu erzeugen. Folglich nehmen die Konzentrationen des Wasserstoff- und des Sauerstoffgases kontinuierlich und allmählich vom Gaseinlass in Richtung des Auslasses ab und an der Kathode nimmt in einem Fall, in dem das Gas nicht in einem gesättigten Zustand durch Wasserdampf geliefert wird, der Wassergehalt im Gas kontinuierlich und allmählich aufgrund des erzeugten Wassers vom Gaseinlass zum Auslass hin zu.
Gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung kann die Zusammensetzung der Katalysatorschicht 105a oder 105b oder der Polymerelektrolytmembran 103 in der Ebene gemäß der kontinuierlichen Änderung der obigen Reaktionsgaskonzentration oder des Wassergehalts kontinuierlich geändert werden, und folglich wird es möglich, die Reaktion in der Ebene gleichmäßiger auszuführen, wodurch die Feuchtigkeitsregelung, Temperaturregelung usw. zweckmäßiger ausgeführt werden können und der Reaktionswirkungsgrad erhöht werden kann.
Nun wird die vorliegende Erfindung mit Bezug auf ein spezielles Beispiel erläutert. In einem Fall, in dem beispielsweise ein Wasserstoffgas, das von einem Gas vom Kohlenwasserstofftyp reformiert wird, als Brennstoffgas zur Anode geliefert wird, enthält das Gas gewöhnlich CO. Die CO-Konzentration und das Konzentrationsverhältnis zum Wasserstoffgas in dem gelieferten Gas ändern sich kontinuierlich vom Brennstoffgaseinlass zum Auslass, da das Wasserstoffgas verbraucht wird und durch eine elektrochemische Reaktion am Katalysator verringert wird.
Wenn Platin und eine Platin-Ruthenium-Legierung für den Katalysator der Anode verwendet werden, kann hier beispielsweise durch kontinuierliches Verändern des Anteils des Platins und der Platin-Ruthenium-Legierung in der Ebene der Anodenkatalysatorschicht 105a vom Gaseinlass zum Auslass entsprechend der CO-Konzentration und dem Konzentrationsverhältnis zum Wasserstoffgas eine Vergiftung aufgrund von CO auf der gesamten Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 effizient unterdrückt werden. Folglich kann der Wirkungsgrad in der elektrochemischen Reaktion erhöht werden.
Außerdem wird Wasser durch die Reaktion an der Kathode erzeugt und in einem Fall, in dem das zu liefernde Gas nicht in einem gesättigten Zustand bei der Betriebstemperatur oder oberhalb befeuchtet wird, nimmt die Menge an Feuchtigkeit im Gas vom Gaseinlass zum Auslass allmählich zu. Durch kontinuierliches Ändern des Mischungsanteils eines Harzes mit einer hohen Ionenaustauschkapazität mit einem Harz mit einer niedrigen Ionenaustauschkapazität, sodass ein Ionenaustauschharz mit einem hohen Wassergehalt (mit einer hohen Ionenaustauschkapazität) in einer großen Menge vielmehr in der Nähe des Einlasses als des Gasauslasses angeordnet wird, kann folglich die Reaktionsstelle in der gesamten Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 erhöht werden und ein hoher Austrag kann erhalten werden.
Nun wird die vorliegende Erfindung mit Bezug auf Beispiele genauer erläutert. Es sollte jedoch selbstverständlich sein, dass die vorliegende Erfindung keineswegs auf solche speziellen Beispiele eingeschränkt ist.
Mit Bezug auf drei Arten von Membran-Elektroden-Aufbauten 101 von Beispiel 1, in dem die Zusammensetzung einer Kathodenkatalysatorschicht kontinuierlich geneigt wurde, Beispiel 2, in dem die Zusammensetzung einer Polymerelektrolytmembran geneigt wurde, und Vergleichsbeispiel 1 mit einem herkömmlichen Beschichtungsverfahren, wurden die Stromdichten an Positionen entsprechend der Stromaufwärtsseite, der Strommittelseite und der Stromabwärtsseite des Gasströmungsweges gemessen.
Mit Bezug auf die Stromdichten wurden die anfängliche Ausgangsspannung und die Stromdichten hinsichtlich des Zellenaufbaus, wobei die Anodenseitenelektrode elektrisch dreigeteilt war (Stromaufwärts-, Strommitten- und Stromabwärtsseite von der Zelleneinlassseite aus), bezüglich zwei Pegeln bei einer niedrigen Dichte (0,2 A/cm²) und bei einer hohen Dichte (0,5 A/cm²) gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt.
BEISPIEL 1
Eine Flüssigkeit, die ein Copolymer, das Polymerisationseinheiten, die von Tetrafluorethylen abgeleitet sind, und Polymerisationseinheiten, die von CF₂=CFOCF₂CF(CF₃)O(CF₂)₂SO₃H abgeleitet sind, umfasst und eine Ionenaustauschkapazität von 1,10 mÄquiv./g Trockenharz aufweist (nachstehend als "Copolymer A" bezeichnet), und einen auf Platin-Ruthenium-Legierung getragenen Kohlenstoff (mit einem Platin : Ruthenium-Molverhältnis von 4 : 6 und einem Kohlenstoff : Legierung-Massenverhältnis von 1 : 1) in einem Massenverhältnis von 5 : 9, gelöst oder dispergiert in Ethanol, enthält, mit einem Feststoffgehalt von 10 Masse-% wurde als "Dispersion zur Bildung einer Anodenkatalysatorschicht" hergestellt.
Eine das Copolymer A und einen auf Platin getragenen Kohlenstoff (mit einem Platin : Kohlenstoff-Massenverhältnis von 1 : 1) in einem Massenverhältnis von 1 : 2 und Ethanol als Dispersionsmedium enthaltende Dispersion mit einem Feststoffgehalt von 13,7 Masse-% wurde als "Dispersion 1 zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht" hergestellt.
Unter Verwendung eines Copolymers mit denselben Polymerisationseinheiten wie im Copolymer A und mit einer Ionenaustauschkapazität von 1,33 mÄquiv./g Trockenharz (nachstehend als "Copolymer B" bezeichnet) wurde außerdem eine Dispersion, die das Copolymer B und einen auf Platin getragenen Kohlenstoff (in einem Platin : Kohlenstoff-Massenverhältnis von 1 : 1) in einem Massenverhältnis von 1 : 2 und Ethanol als Dispersionsmedium enthielt, mit einem Feststoffgehalt von 14,5 Masse-% als "Dispersion 2 zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht" hergestellt.
Dann wurde die Dispersion zur Bildung einer Anodenkatalysatorschicht auf eine Seite eines Polypropylen-(nachstehend als PP bezeichnet)Films mit einer Dicke von 50 μm als Substrat zum Beschichten durch Formbeschichten aufgetragen, sodass sich die Platin-Ruthenium-Legierung in einer Menge von 0,50 mg/cm² anlagern würde, und die Beschichtung wurde getrocknet, um eine Anodenkatalysatorschicht 105a zu bilden.
Eine Kathodenkatalysatorschicht 105b wurde unter Verwendung einer Form 1 mit einem Einlass 3, in den die zwei Arten von Beschichtungsflüssigkeiten, d. h. die Dispersion 1 zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht und die Dispersion 2 zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht, von zwei Öffnungen eingeführt wurden, und einem linearen Auslass 7, durch den diese Beschichtungsflüssigkeit ausgetragen wurde, gebildet. Die Form 1 weist eine Führungstrennwand 9 auf, die so geneigt ist, dass die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten, die in der Form 1 geführt werden, in der Dickenrichtung des linearen Auslasses 7 an ihrem Kontaktteil vom Einlass 3 in Richtung des linearen Auslasses 7 aufeinander überlagert werden, wie in 1(a) bis (c) gezeigt.
Unter Verwendung dieser Form 1 wurden die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten auf eine Seite eines PP-Films mit einer Dicke von 50 μm als Substrat zum Beschichten aufgetragen, sodass die Beschichtungsflüssigkeiten kontinuierlich ungleichmäßig verteilt wurden (die Menge an angelagertem Platin betrug 0,40 mg/cm²). Der Beschichtungsfilm wurde getrocknet, um die Kathodenkatalysatorschicht 105b zu bilden.
Der PP-Film mit der auf einer Seite desselben ausgebildeten Kathodenkatalysatorschicht 105b und der PP-Film mit der auf einer Seite desselben ausgebildeten Anodenkatalysatorschicht 105a wurden so gelegt, dass die Katalysatorschichten nach innen gewandt waren, und eine Ionenaustauschmembran (Handelsname: Flemion, HR, hergestellt von Asahi Glass Company, Limited, Ionenaustauschkapazität: 1,1 mÄquiv./g Trockenharz, Trockenmembrandicke: 30 μm) als Polymerelektrolytmembran 103 wurde zwischen diese eingefügt, gefolgt von Heißpressen.
Das Heißpressen wurde bei 130°C unter 3 MPa für 4 Minuten ausgeführt. Nach dem Heißpressen wurde der PP-Film von jeder der Anoden- und der Kathodenkatalysatorschicht 105a und 105b abgeschält, wodurch diese Katalysatorschichten auf die Membran überführt wurden, um einen Membran-Elektroden-Aufbau 101 zu bilden, der aus den Katalysatorschichten und der Ionenaustauschmembran bestand.
Der Membran-Elektroden-Aufbau 101 wurde in eine effektive Elektrodenoberfläche von 25 cm² geschnitten und in einem Zellenleistungs-Prüfgerät montiert. Wasserstoffgas und Luft wurden zur Anode bzw. zur Kathode geliefert und ein Leistungserzeugungstest wurde bei einer Zellentemperatur von 80°C, einer Anodenfeuchttemperatur von 75°C und einer Kathodenfeuchttemperatur von 50°C ausgeführt.
Die Schrägrichtung der Kathodenkatalysatorschicht 105b war derart, dass der Teil, an dem die Dispersion 2 zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht in einer großen Menge aufgetragen wurde, auf der Lufteinlassseite angeordnet war und der Teil, an dem die Dispersion in einer kleinen Menge aufgetragen wurde, auf der Luftauslassseite angeordnet war.
BEISPIEL 2
Zur Herstellung einer Polymerelektrolytmembran 103 wurde eine Form 1, wie in 1(a) bis (c) gezeigt, mit einem Einlass 3, in den zwei Arten von Beschichtungsflüssigkeiten, "Beschichtungsflüssigkeit 1 zur Bildung einer Ionenaustauschmembran", enthaltend 13,5 Masse-% des Copolymers A und Ethanol als Lösungsmittel, und "Beschichtungsflüssigkeit 2 zur Bildung einer Ionenaustauschmembran", enthaltend 13 Masse-% des Copolymers B und Ethanol als Lösungsmittel, von zwei Öffnungen eingeführt wurden, und einem linearen Auslass 7, durch den diese Beschichtungsflüssigkeiten ausgetragen wurden, verwendet.
Die Form 1 weist eine Führungstrennwand 9 auf, die so geneigt ist, dass die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten, die in der Form 1 geführt werden, in der Dickenrichtung des linearen Auslasses 7 an ihrem Kontaktteil vom Einlass 3 zum linearen Auslass 7 aufeinander überlagert werden. Unter Verwendung der Form 1 wurden die zwei Arten der Beschichtungsflüssigkeiten auf einen PP-Film so aufgetragen, dass sie kontinuierlich ungleichmäßig verteilt wurden. Der Beschichtungsfilm wurde in einem Ofen mit 80°C für 10 Minuten getrocknet und der PP-Film wurde abgeschält, um eine Polymerelektrolytmembran 103 mit einer Dicke von 30 μm zu bilden.
Dann wurde eine Anodenkatalysatorschicht 105a in derselben Weise wie in Beispiel 1 gebildet.
Außerdem wurde eine Dispersion zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht (dieselbe wie die Dispersion zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht von Beispiel 1) auf eine Seite eines PP-Films mit einer Dicke von 50 μm als Substrat zum Beschichten durch Formbeschichten (die Menge an angelagertem Platin betrug 0,50 mg/cm²) aufgetragen. Der Beschichtungsfilm wurde getrocknet, um eine Kathodenkatalysatorschicht 105b mit einer einheitlichen Zusammensetzung zu bilden.
Der PP-Film mit der auf einer Seite desselben ausgebildeten Kathodenkatalysatorschicht 105b und der PP-Film mit der auf einer Seite desselben ausgebildeten Anodenkatalysatorschicht 105a wurden so gelegt, dass die Katalysatorschichten nach innen gewandt waren, und die Polymerelektrolytmembran 103 mit einer Dicke von 30 μm, die in dem vorliegenden Beispiel hergestellt wurde, wurde zwischen sie eingefügt, gefolgt von Heißpressen. Das Heißpressen wurde unter denselben Bedingungen wie in Beispiel 1 ausgeführt, um einen Membran-Elektroden-Aufbau 101 zu erhalten.
Der Membran-Elektroden-Aufbau 101 wurde in derselben Weise wie in Beispiel 1 einem Leistungserzeugungstest unterzogen.
Die Schrägrichtung der Polymerelektrolytmembran 103 war derart, dass der Teil, an dem das Copolymer B in einer großen Menge vorlag, auf der Lufteinlassseite angeordnet war.
VERGLEICHSBEISPIEL 1
Ein Membran-Elektroden-Aufbau 101 wurde in derselben Weise hergestellt wie in Beispiel 1, außer dass die Dispersion 1 zur Bildung einer Kathodenkatalysatorschicht allein verwendet wurde, um eine Kathodenkatalysatorschicht 105b mit einer einheitlichen Zusammensetzung herzustellen. Unter Verwendung des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 wurde ein Leistungserzeugungstest in der Weise wie in Beispiel 1 ausgeführt. Mit Bezug auf jede der Zellen von Beispielen 1 und 2 und Vergleichsbeispiel 1 wurden die Zellenspannungen bei 0,2 (A/cm²) und 0,5 (A/cm²) und Stromdichten an der Stromaufwärtsseite, Strommittelseite und Stromabwärtsseite des Gasströmungsweges gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
Tabelle 1
Aus Tabelle 1 war augenscheinlich, dass im Wesentlichen kein Unterschied in der Stromdichte unter der Stromaufwärtsseite, der Strommittenseite und der Stromabwärtsseite des Gasströmungsweges besteht und die Zellenspannung in den Beispielen im Vergleich zum Vergleichsbeispiel hoch ist. Die Stromdichte wird nämlich in der Ebene des Membran-Elektroden-Aufbaus 101 einheitlich gemacht, wodurch die Zellenspannung hoch wird.
Wie vorstehend erläutert, kann gemäß dem Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung durch Liefern von mindestens zwei Arten von Beschichtungsflüssigkeiten mit verschiedenen Zusammensetzungen zu einer Form ein Beschichtungsfilm, dessen Zusammensetzung sich kontinuierlich ändert, durch einen einzigen Beschichtungsschritt gebildet werden.
Gemäß dem Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung wird daher die Stromdichteverteilung in einem Membran-Elektroden-Aufbau einheitlich gemacht, wodurch hohe Zellenleistungen mit einem einfachen Verfahren ohne Kostensteigerung erhalten werden können.

Claims

Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen, umfassend eine Polymerelektrolytmembran und eine Kathode und eine Anode, die sich gegenüberliegen, mit der dazwischen angeordneten Polymerelektrolytmembran, wobei jede eine zu der Polymerelektrolytmembran benachbarte Katalysatorschicht aufweist, umfassend das Bilden mindestens einer der Katalysatorschichten der Kathode und der Anode unter Verwendung von Beschichtungsflüssigkeiten, die einen Katalysator und ein Ionenaustauschharz enthalten, wobei eine Form, ausgestattet mit einem Einlaß zum Einführen der Beschichtungsflüssigkeiten und einem linearen Auslaß, aus dem die Beschichtungsflüssigkeiten ausgetragen werden, verwendet wird, die Form eine Führungstrennwand aufweist, um den Einlaß in eine Vielzahl von Kompartimente zu unterteilen, die sich zu dem linearen Auslaß erstrecken, eine Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten mit unterschiedlichen Zusammensetzungen von dem Einlaß eingeführt werden, so daß sie nicht miteinander vermischt werden und getrennt durch die Vielzahl der Kompartimente geführt werden und die Trennrichtung der Führungstrennwand relativ zu der Richtung geneigt ist, in der ein Substrat zum Beschichten, das dem linearen Auslaß gegenüberliegt, sich relativ zu der Form bewegt, und mindestens eines von der Form und dem Substrat zum Beschichten bewegt wird, so daß das Substrat zum Beschichten sich relativ im wesentlichen im rechten Winkel zu der Längsrichtung des linearen Auslasses bewegt, um das Substrat zum Beschichten mit den Beschichtungsflüssigkeiten zu beschichten, um die Katalysatorschicht zu bilden, so daß die Zusammensetzung der Katalysatorschicht sich kontinuierlich in mindestens einem Teil in der Längsrichtung des linearen Auslasses der Form durch die Zuordnung der Vielzahl der Beschichtungsflüssigkeiten ändert.
Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen nach Anspruch 1, wobei die Katalysatorschicht in einer einheitlichen Dicke gebildet wird.
Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen, umfassend eine Polymerelektrolytmembran und eine Kathode und eine Anode, die sich gegenüberliegen, mit der dazwischen angeordneten Polymerelektrolytmembran, wobei jede eine zu der Polymerelektrolytmembran benachbart angeordnete Katalysatorschicht aufweist, umfassend das Bilden der Polymerelektrolytmembran unter Verwendung von Beschichtungsflüssigkeiten, die ein Ionenaustauschharz enthalten, wobei eine Form, ausgestattet mit einem Einlaß zum Einführen der Beschichtungsflüssigkeiten und einem linearen Auslaß, aus dem die Beschichtungsflüssigkeiten ausgetragen werden, verwendet wird, die Form eine Führungstrennwand aufweist, um den Einlaß in eine Vielzahl von Kompartimente zu unterteilen, die sich zu dem linearen Auslaß erstrecken, eine Vielzahl von Beschichtungsflüssigkeiten mit unterschiedlichen Zusammensetzungen von dem Einlaß eingeführt werden, so daß sie nicht miteinander vermischt werden und getrennt durch die Vielzahl der Kompartimente geführt werden, und die Trennrichtung der Führungstrennwand relativ zu der Richtung geneigt ist, in der ein Substrat zum Beschichten, das dem linearen Auslaß gegenüberliegt, sich relativ zu der Form bewegt, und mindestens eines von der Form und dem Substrat zum Beschichten bewegt wird, so daß das Substrat zum Beschichten sich relativ im wesentlichen im rechten Winkel zu der Längsrichtung des linearen Auslasses bewegt, um das Substrat zum Beschichten mit den Beschichtungsflüssigkeiten zu beschichten, um die Polymerelektrolytmembran zu bilden, so daß die Zusammensetzung der Polymerelektrolytmembran sich kontinuierlich in mindestens einem Teil in der Längsrichtung des linearen Auslasses der Form durch die Zuordnung der Vielzahl der Beschichtungsflüssigkeiten ändert.
Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Innenseite des Einlasses durch eine Führungstrennwand in zwei Kompartimente unterteilt wird und zwei Arten von Beschichtungsflüssigkeiten aus den entsprechenden Kompartimenten getrennt injiziert werden.
Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen nach Anspruch 4, wobei die Grenze zwischen den zugeordneten Kompartimenten für die zwei Arten von Beschichtungsflüssigkeiten an dem linearen Auslaß eingestellt wird, um der Position von einer der Diagonalen des linearen Auslasses durch Anordnen der Führungstrennwand an der Position der entsprechenden Diagonale an dem Einlaß zu entsprechen.
Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen nach Anspruch 4, wobei der Einlaß ein Rechteck oder ein Quadrat ist und die Führungstrennwand derart angeordnet ist, daß sie einen Teil in der Breitenrichtung des Einlasses bei einer Neigung kreuzt.
Verfahren zur Herstellung eines Membran-Elektroden-Aufbaus für Festpolymerelektrolytbrennstoffzellen nach Anspruch 4, wobei der Einlaß kreisförmig oder elliptisch ist und die Führungstrennwand derart angeordnet ist, daß sie den Einlaß bei einer Neigung kreuzt.