DE60031379T2 - Kompaktes und leichtes katalysatorbett zur verwendung in brennstoffzellenkraftanlage und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Kompaktes und leichtes katalysatorbett zur verwendung in brennstoffzellenkraftanlage und verfahren zu dessen herstellung Download PDF

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Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Diese Erfindung bezieht sich auf ein kompaktes und leichtgewichtiges Katalysatorbett für die Verwendung als ein Bauteil in einem Brennstoffzellenstromerzeuger. Insbesondere bezieht sich diese Erfindung auf ein Katalysatorbett, das eine offenporige Schaumbasis hat, auf die der Katalysator abgeschieden wird. Die Schaumbasis wird zuerst mit einer porösen Grundierungsschicht (wash coat) versehen und der Katalysator wird auf der Grundierungsschicht abgeschieden, wodurch eine Katalysatorschicht mit einer sehr großen Oberfläche geschaffen wird.
  • STAND DER TECHNIK
  • Brennstoffzellenstromerzeuger weisen Brennstoffgaskatalysatorbetten auf, die dazu betriebsfähig sind, ein Brennstoffgas, wie z.B. Erdgas, Propan, Benzin, Dieselbrennstoff oder Ähnliches, in Wasserstoff und Kohlendioxid umzuwandeln. Der Umwandlungsprozess beinhaltet das Gelangen eines rohen Brennstoffs durch ein Brennstoffverarbeitungssystem, das vier oder mehr Verarbeitungsstationen aufweisen kann. Die Anzahl und Typen von Stationen variieren entsprechend dem verwendeten Brennstoff und dem Typ der Brennstoffzelle in dem Stromerzeuger. An jeder Station wird das Brennstoffverarbeitungsgas durch einen katalytischen Reaktor gespeist, der einer speziellen Brennstoffverarbeitungsfunktion bei der Umwandlung des rohen Brennstoffgases in einen wasserstoffreichen Strom dient, der für die Verwendung in der Brennstoffzellenstapelanordnung des Stromerzeugers geeignet ist. Jeder katalytische Reaktor enthält ein Katalysatorbett für die abzulaufenden Reaktionen. Typischerweise werden diese Betten durch das Katalysieren von Aluminiumoxid- oder Siliziumdioxid-Aluminiumoxid-Kügelchen mit einem entsprechenden Katalysator, wie z.B. Nickel, Kupfer, Zink oder Edelmetallen, wie z.B. Platin, Palladium, Rhodium oder Ähnlichem, gemacht. In einer Brennstoffzelle vom Protonentauschmembran(PEM)-Typ, die dafür ausgelegt ist, Benzin für eine Fahrzeuganwendung zu verwenden, würde das System auch ein Schwefelauswaschreaktantenbett sowie einen Reformer, Schie bekonverter und selektiven Oxidierer aufweisen, wie in der gleichzeitig anhängigen PCT-Patentanmeldung mit der Nummer 99/14,319, angemeldet am 24. Jun 1999, beschrieben.
  • In einem typischen Reformer für einen ortsfesten Stromerzeuger beinhaltet die Umwandlung das Gelangen einer Mischung aus dem Brennstoffgas und Dampf durch ein Katalysatorbett, das auf eine Reformertemperatur von etwa 677°C (1250°F) bis zu etwa 871°C (1600°F) erwärmt wird. Typischerweise verwendete Katalysatoren bestehen aus auf Aluminiumoxidkügelchen abgeschiedenem Nickel. Ein typischer Reformer besteht aus einer Mehrzahl von Reaktionsröhren. Ein solcher Reaktor ist den US-Patenten mit den Nummern 4 098 587; 4 098 588; und 4 098 589 beschrieben. Die entstehende erwärmte wasserstoffreiche Gasmischung strömt dann für die weitere Verarbeitung und Nutzung von dem Reformer weg.
  • Dampfreformer erfordern ein Katalysatorbett mit einer großen Oberfläche mit einem hohen Grad an Katalysatorbrennstoffmischungsinteraktion und eine große Wärmeübertragungsoberfläche, um die Menge von Wasserstoff zu erzeugen, die erforderlich ist, um jegliches signifikante Menge an Brennstoffzellenstrom zu erzeugen. Dieser Bedarf an einer großen Katalysatorbett- und Wärmeübertragungsoberfläche führt, wenn er durch die Verwendung von katalysierten Kügelchen in röhrenförmigen Reformern erfüllt wird, wie in den oben erwähnten Patenten beschrieben, zu unerwünscht großen und schweren Reformeranordnungen. Zum Beispiel weist ein handelsüblicher ortsfester 200 KW-Säure-Brennstoffzellenstromerzeuger einen Dampfreformerbauteil auf, der ein Volumen von etwa 4,25 bis 4,96 Kubikmetern (150 bis 175 Kubikfuss) hat und etwa 1588 Kilogramm (3500 amerikanische Pfund) wiegt.
  • Das US-Patent mit der Nummer 5 733 347, erteilt am 31. März 1998, beschreibt eine Dampfreformeranordnung, die keine katalysierten Kügelchen nutzt, sondern stattdessen einen gewellten Reformerkern mit katalysierten Wänden. Der gewellte Reformerkern bildet parallele Passagen für den zu reformierenden Brennstoff und bildet auch benachbarte parallele Brennergaspassagen, die in direkter Wärmetauschbeziehung zu den Reformerpassagen angeordnet sind. Ebenso stehen die Reformerpassagen in direkter Wärmetauschbeziehung zu den Regenerator passagen. Diese Anordnung ist leichtgewichtiger und kompakter als ein Dampfreformer, der katalysierte Kügelchen verwendet, und schafft wegen der großen Oberfläche des gewellten Kerns eine sehr effiziente Wärmeübertragung zwischen den katalysierten Reformerpassagen und den Brennergas- und Regeneratorpassagen. Die Anordnung ist aus einer Abfolge von im Wesentlichen flachen Platten gebildet, die um gewellte Passagen herum angeordnet sind und die Anordnung hat ein sich wiederholendes Muster von Brennerpassage, Reformerpassage, Regeneratorpassage, Reformerpassage, Brennerpassage usw.. Gasströmungsumkehrverzweigungssysteme verbinden die Reformerpassagen mit den Regeneratorpassagen. Während die oben erwähnte flache Plattenanordnung eine wesentliche Reduzierung von Gewicht und Größe schafft, schafft sie kein gutes Gasmischströmungsmuster für die Gase, die wegen der Einbeziehung der gewellten Gasströmungspassagen durch sie hindurch gelangen. Folglich schafft die gewellte Konstruktion wegen ihrer verbesserten Wärmeübertragungseigenschaften eine Reformeranordnung mit einer wünschenswerteren Größe und einem wünschenswerteren Gewicht, aber die Konstruktion mit den katalysierten Kügelchen schafft ein wünschenswerteres Gasmischströmungsmuster.
  • Es wäre sehr wünschenswert, ein Katalysatorbett zu schaffen, das für die Verwendung in einem Brennstoffzellenstromerzeuger geeignet ist, wobei dieses Katalysatorbett das Gasmischströmungsmuster der katalysierten Kügelchen schafft und kompakt und leichtgewichtig ist, wie der oben beschriebene Reformer mit einer katalysierten Wand.
  • BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Diese Erfindung bezieht sich auf ein Katalysatorbett für die Verwendung in einem Brennstoffverarbeitungssystem, das katalytisch einen Brennstoffgasstrom zur Brennstoffversorgung eines Brennstoffzellenstromerzeugers nutzbar macht, wobei das Katalysatorbett ein monolithisches offenporiges Schaumelement, das innere offene Poren hat, die sowohl seitlich als auch längs miteinander verbunden sind, und das miteinander in Verbindung stehende Zwischenräume definiert, die ein seitlich und längs diffuses Gasströmungsmuster durch das Katalysatorbett ergeben, wobei das monolithische Element einen Kern, der mit einer porösen Grundierungsschicht auf allen Oberflächen des Kerns versehen ist, hat; und einen auf der Grundierungsschicht abgeschiedenen Katalysator aufweist, wobei das monolithische Element aus einem Material gebildet ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminium, einer Aluminiumstahllegierung oder einer Nickellegierung besteht, und Wärmeübertragungspfade mit einer großen Oberfläche schafft.
  • Das erfindungsgemäße Brennstoffzellenkatalysatorbett schafft eine verbesserte Katalysator- und Wärmeübertragungsoberfläche; ist kompakt und leichtgewichtiger und schafft einen verbesserten Gasmisch- und -verteilungsströmungspfad. Die Katalysatorbettstruktur dieser Erfindung wird von einem monolithischen offenporigen Schaumkern gebildet, der mit einer porösen Grundierungsschicht mit einer großen Oberfläche versehen ist, auf der die Katalysatorschicht abgeschieden wird. Die Grundierungsschicht kann Aluminiumoxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid, Siliziumdioxid, Ceroxid, Siliziumkarbid oder ein anderes keramisches Material mit einer großen Oberfläche sein. Die Wahl der Grundierungsschicht hängt von den Betriebsparametern des speziellen Katalysatorbetts ab. Der monolithische Gasströmungsbauteil ist ein Schaum mit miteinander verbundenen offenen Poren, deren Oberflächen mit einem Nickel-, Kupfer- oder Zinkkatalysator oder mit solchen Edelmetallkatalysatoren wie Platin, Palladium, Rhodium oder Ähnlichem katalysiert werden. Der offenporige Schaum schafft, sobald er mit einer Grundierungsschicht versehen wurde, die erforderliche Basis für die große Oberfläche, um die Abscheidung des Katalysators mit der großen Oberfläche zu erreichen, der gebraucht wird, um das Brennstoffgas richtig zu verarbeiten. Der offenporige Schaum schafft auch ein verbessertes Misch- und Verteilungsgasströmungsmuster für Gase, die durch den Monolith gelangen, da die Gase sowohl seitlich als auch längs durch die Struktur strömen. Der offenporige Schaum schafft auch Wärmeübertragungspfade mit einer großen Oberfläche, die zu einer turbulenteren Gasströmung beitragen, die die Wärmeübertragungsraten in Systemen verbessert, die das Katalysatorbett nutzen. Außerdem kann die von dem Schaum geschaffene hohe Wärmeübertragung in und durch benachbarte Wände des Reaktors fortgeführt werden, um eine hochgradig effiziente Wärmeübertragungsvorrichtung zu schaffen, die zu einer verbesserten Prozesstemperatursteuerung führt und normalerweise Größe und Gewicht der Bauteile für einen gegebenen Ausgabepegel reduziert. Die dazwischen liegenden Wände können flache Platten sein oder können Leitungen mit Kühlmittelströmungsfähigkeiten sein, an die der monolithische offenporige Schaum durch Hartlöten oder jeden beliebigen anderen für das betreffende System geeigneten Mechanismus gebunden werden kann.
  • Alle zu katalysierenden Oberflächen werden mittels eines herkömmlichen Grundierungsprozesses, wie z.B. des von W. R. Gnade und Co. oder Englehard Corp vorgesehenen, mit einer Grundierungsschicht versehen. Der Grundierungsprozess erzeugt eine poröse Aluminiumoxidschicht auf allen Oberflächen des Schaums, wobei die Aluminiumoxidschicht eine Basis für die Katalysatorbeschichtung bildet. Die Verwendung der offenporigen Schaummonolithkonstruktion ermöglicht mit ihrer maximierten Oberfläche die Minimierung der Katalysatorbettgröße und des Katalysatorbettgewichts. Der Kern des offenenporigen monolithischen Schaums ist aus Aluminium, rostfreiem Stahl, einer Aluminiumstahllegierung oder Nickellegierungen gebildet, die mit einer Grundierungsschicht versehen werden können. Es wird zu verstehen sein, dass die Zwischenräume sowie die Außenoberflächen des offenporigen Schaummonolithen mit einer Grundierungsschicht versehen werden und, wo erwünscht, auch katalysiert werden. Da die Katalysatorbetten eine minimale Größe und ein minimales Gewicht haben, sind sie für Fahrzeuganwendungen besonders geeignet, wo Größe und Gewicht entscheidend sind und weil Fahrzeuganwendungen eine schnelle Startfähigkeit erfordern, die eng mit der Größe und dem Gewicht der Bauteile verbunden ist. Kleine und leichte Katalysator- und Reaktantenbetten können mit einer Minimalenergiezufuhr schnell erwärmt werden.
  • Es ist deshalb eine Aufgabe dieser Erfindung, ein verbessertes Brennstoffgasverarbeitungskatalysatorbett zu schaffen, wobei das Katalysatorbett kompakt und leichtgewichtig ist.
  • Es ist eine weitere Aufgabe dieser Erfindung, ein Katalysatorbett mit den beschriebenen Eigenschaften zu schaffen, das auf Grund von verbesserten Wärmeübertragungsfähigkeiten bei niedrigeren Temperaturen arbeitet als derzeit verfügbare Katalysatorbetten.
  • Es ist eine weitere Aufgabe dieser Erfindung, ein Katalysatorbett mit den beschriebenen Eigenschaften zu schaffen, das verbesserte Gasmisch- und -vertei lungsströmungspfade für Brennstoffgase schafft, die durch das Katalysatorbett strömen.
  • Es ist noch eine weitere Aufgabe dieser Erfindung, ein Katalysatorbett mit den beschriebenen Eigenschaften zu schaffen, das eine verbesserte Wärmeübertragung in dem Reaktor schafft.
  • Es ist eine zusätzliche Aufgabe dieser Erfindung, ein Katalysatorbett mit den beschriebenen Eigenschaften zu schaffen, das einen offenporigen Schaumkern aufweist, der mit einer Schicht mit einer großen Oberfläche grundiert ist, die mit einer geeigneten Katalysatorschicht versehen ist.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Diese und andere Aufgaben und Vorteile dieser Erfindung werden dem Fachmann aus der folgenden detaillierten Beschreibung einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung in Verbindung mit den begleitenden Zeichnungen leichter ersichtlich werden. In denen ist:
  • 1 eine Perspektivenansicht einer Form eines offenporigen Schaumkatalysatorbetts; und
  • 2 eine fragmentierte Perspektivenansicht einer Wärmeübertragungsbauteilund Schaumkatalysatorbettanordnung, die aneinander gebunden sind.
  • SPEZIELLE AUSFÜHRUNGSART DER ERFINDUNG
  • Jetzt wird Bezug auf die Zeichnungen genommen. In 1 ist eine Perspektivenansicht einer geradlinigen Form eines Katalysatorbetts gezeigt, das gemäß dieser Erfindung gebildet ist, wobei das Bett allgemein von der Ziffer 2 bezeichnet wird. Das Katalysatorbett 2 ist ein monolithisches offenporiges Schaumbauteil, das ein Gitternetz aus Ranken 4 aufweist, die ein Netzwerk von offenen Poren 6 bilden, die in die X-, Y- und Z-Richtung in dem Bett 2 miteinander verbunden sind. Die miteinander verbundenen offenen Poren 6 sind dazu betriebsfähig, einen verbesserten Brennstoffgasmisch- und -verteilungsströmungspfad von dem Ende 8 zu dem Ende 10 des Betts 2 zu bilden. Die offenen Poren 6 und die Ranken 4 schaffen auch eine sehr große katalysierbare Oberfläche in dem Bett 2. Der Kern des Schaumkatalysatorbetts 2 ist aus Aluminium, rostfreiem Stahl, einer Aluminiumstahllegierung oder Nickellegierungen gebildet.
  • Das Bett 2 wird auf die folgende Art katalysiert. Eine mit einer Grundierungsschicht versehene poröse Aluminiumoxidgrundbeschichtung wird auf alle äußeren und in den Zwischenräumen gelegenen zu katalysierenden Oberflächen in dem Bett 2 aufgebracht. Die Aluminiumoxidgrundierungsschicht kann auf das Bett 2 durch das Eintauchen des Betts 2 in eine Grundierungslösung oder durch das Sprühen der Grundierungslösung auf das Bett 2 aufgebracht werden. Das mit einer Grundierungsschicht versehene Bett 2 wird dann wärmebehandelt, um die Aluminiumoxidschicht auf dem Kern zu bilden. Die Katalysatorschicht wird dann auf die Aluminiumoxidoberflächen des Betts 2 aufgebracht. Wenn erwünscht, können die Aluminiumoxidbeschichtung und die katalysierenden Schritte gleichzeitig ausgeführt werden. Ähnliche Schritte könnten für andere Grundierungsmaterialien verwendet werden.
  • 2 ist eine fragmentierte Perspektivenansicht, die separate Elemente der Schaumbauteile 2 zeigt, die an Wärmeübertragungsbauteile 48 gebunden sind. Durch das Binden der offenporigen Schaumbauteile 2 an die benachbarten Wärmeübertragungsbauteile 48, die eine ebene Wand oder eine Kühlmittelleitung sein können, wird eine Fortführung der hohen Wärmeleitfähigkeit des Schaums 2 in den Wärmeübertragungsbauteil 48 erreicht. Die Wärmeübertragungsbauteile 48 können aus Aluminium, rostfreiem Stahl, stahlbasierten Legierungen, die Aluminium enthalten, oder hochlegierten Nickellegierungen gemacht sein, wie von den Erfordernissen des Systems vorgegeben, in dem die Bauteile 2, 48 integriert sind.
  • Die offenporige Schaumkatalysatorbettstruktur schafft eine verbesserte Wärmeübertragung, verbesserte Gasströmungseigenschaften und eine maximierte Katalysatoroberfläche. Die Gewichts- und Größenreduzierungen, die durch die Verwendung der erfindungsgemäßen Katalysatorbettkonstruktion erreicht werden, sind auf Grund ihrer kleineren Größe und ihres geringeren Gewichts für die Verwendungen in kleineren Anwendungen, wie z.B. in mobilen Fahrzeugen, notwen dig. Die kleine Größe und das geringe Gewicht ermöglichen auch eine schnelle Katalysatorbetterwärmung auf Betriebstemperaturen, was eine entscheidende Erfordernis für eine Schnellstartfähigkeit ist, die in den meisten Fahrzeuganwendungen notwendig ist. Die reduzierte Größe und das reduzierte Gewicht bringen auch Vorteile bezüglich der Verpackung von ortsfesten Stromerzeugern. Monolithkerne vom beschriebenen Typ können von ERG Energy Research and Generation, Inc. of Oakland, CA bezogen werden, deren Kerne unter dem eingetragenen Warenzeichen "DUOCEL" verkauft werden.
  • Da viele Änderungen und Abwandlungen der beschriebenen Ausführungsform der Erfindung gemacht werden können, ohne von dem erfinderischen Konzept abzuweichen, soll die Erfindung nicht anders als von den anhängenden Ansprüchen gefordert beschränkt sein.

Claims (14)

  1. Katalysatorbett zur Verwendung in einem Brennstoffverarbeitungssystem, das katalytisch einen Brennstoffgasstrom zur Brennstoffversorgung eines Brennstoffzellenstromerzeugers nutzbar macht, wobei das Katalysatorbett ein monolithisches offenporiges Schaumelement, das innere offene Poren hat, die sowohl seitlich als auch längs miteinander verbunden sind, und das miteinander in Verbindung stehende Zwischenräume definiert, die ein seitlich und längs diffuses Gasströmungsmuster durch das Katalysatorbett ergeben, wobei das monolithische Element einen Kern, der mit einer porösen Grundierungsschicht auf allen Oberflächen des Kerns versehen ist, hat; und einen auf der Grundierungsschicht abgeschiedenen Katalysator aufweist, wobei das monolithische Element aus einem Material gebildet ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminium, einer Aluminiumstahllegierung oder einer Nickellegierung besteht, und Wärmeübertragungspfade mit einer großen Oberfläche schafft.
  2. Katalysatorbett nach Anspruch 1, wobei die Grundierungsschicht ein poröses keramisches Material ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminiumoxid, Siliziumdioxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid, Ceroxid, Siliziumkarbid oder einem anderen porösen keramischen Material besteht.
  3. Katalysatorbett nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Katalysator ein Metall ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Kupfer, Zink, Nickel, Platin, Rhodium und Palladium besteht.
  4. Katalysatorbett nach Anspruch 1, 2 oder 3, wobei der Katalysator Nickel, Kupfer oder Zink ist.
  5. Katalysatorbett nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Katalysator ein Edelmetall ist.
  6. Katalysatorbett nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei das Bett mit einem benachbarten Wärmeübertragungselement verbunden ist, um eine Wärmeübertragungsbeziehung zwischen dem Bett und dem Element herzustellen.
  7. Verfahren zum Bilden eines Katalysatorbetts zur Verwendung in einem Brennstoffverarbeitungssystem, das katalytisch einen Brennstoffgasstrom zur Brennstoffversorgung eines Brennstoffzellenstromerzeugers nutzbar macht, wobei das Verfahren folgende Schritte aufweist: a) Bereitstellen eines monolithischen offenporigen Schaumelements, das innere offene Poren hat, die sowohl seitlich als auch längs miteinander verbunden sind, und das miteinander in Verbindung stehende Zwischenräume definiert, die ein seitlich und längs diffuses Gasströmungsmuster durch das Katalysatorbett ergeben, wobei das monolithische Element einen Kern hat; b) Bilden einer porösen Grundierungsschicht auf allen Oberflächen des Kerns; und c) Abscheiden eines Katalysators auf der Grundierungsschicht, dadurch gekennzeichnet, dass das monolithische Element aus einem Material gebildet ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminium, einer Aluminiumstahllegierung, rostfreiem Stahl oder einer Nickellegierung besteht und Wärmeübertragungspfade mit einer großen Oberfläche schafft.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, wobei die Grundierungsschicht Aluminiumoxid, Siliziumdioxid, Siliziumdioxid-Aluminiumoxid, Ceroxid, Siliziumkarbid oder ein anderes poröses keramisches Material mit einer großen Oberfläche ist.
  9. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, wobei der Katalysator ein Metall ist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Nickel, Platin, Rhodium und Palladium besteht.
  10. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, wobei der Katalysator Nickel, Kupfer oder Zink ist.
  11. Verfahren nach Anspruch 7 oder 8, wobei der Katalysator ein Edelmetall ist.
  12. Verfahren nach einem der Ansprüche 7 bis 11, ferner aufweisend den Schritt des Bindens des monolithischen offenporigen Schaumelements an ein benachbartes Wärmeübertragungselement, um eine Wärmeleitfähigkeitsbeziehung zwischen dem offenporigen Schaumelement und dem Wärmeübertragungselement herzustellen.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, wobei das Wärmeübertragungselement eine Platte aufweist.
  14. Verfahren nach Anspruch 12, wobei Wärmeübertragungselement eine Kühlmittelleitung aufweist.
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