DE60004562T2 - Niedertemperatur- brennstoffzellenanordnung und verfahren zu deren betrieb - Google Patents

Niedertemperatur- brennstoffzellenanordnung und verfahren zu deren betrieb Download PDF

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung, die eine Brennstoffzelle mit einem Spülgaskreislauf für Brennstoffgas aufweist, wobei der Spülgaskreislauf mit dem Einlaß und Auslaß der Anode der Brennstoffzelle verbunden ist und eine Zuführungseinrichtung für Brennstoff vorgesehen ist, die über eine physikalische Trennvorrichtung mit dem Spülgaskreislauf verbunden ist, wobei in dem Spülgaskreislauf Einrichtungen zur Herstellung von Spülgas darin angeordnet sind.
  • Eine Niedertemperatur-Brennstoffzelle dieser Art kann eine SPFC-Zelle (solid polymer fuel cell = Festpolymer-Brennstoffzelle) sein, aber es muß klar sein, daß dieser Begriff auch so verstanden wird, daß er jede andere Niedertemperatur-Brennstoffzelle, wie zum Beispiel eine Phosphorsäuren-Brennstoffzelle, abdeckt. Als Niedertemperatur wird eine Betriebstemperatur von unter 200°C verstanden. Im Fall einer SPFC-Zelle ist das verwendete Brennstoffgas häufig Wasserstoff, und Wasserstoff wird durch eine Reformierungsreaktion, zum Beispiel aus Methan, erhalten. Der Zutritt zum Brennstoffkreislauf findet durch eine semipermeable Wand oder ein entsprechendes Verfahren, wie etwa Sorption, statt, wobei Wasserstoffatome/Moleküle, aber keine anderen Gase, durchgelassen werden. Um den Durchtritt durch eine derartige semipermeable Wand zu optimieren, wird nach bisherigem Stand der Technik vorgeschlagen, in der Brennstoffzuführung ein Spülgas zu verwenden. Dieses Spülgas muß bevorzugt inert sein, wird selbst in der Brennstoffzelle nicht verbraucht und wird zum größten Teil wiederverwertet. Aus diesem Grund ist ein Spülgaskreislauf vorhanden. Als eine Folge der Ver wendung des Spülgases ist die Konzentration von Wasserstoff oder einem anderen Brennstoffgas niedriger, und es findet ein beschleunigter Durchtritt durch die semipermeable Wand oder ein anderes Filter statt, während ausreichend Wasserstoff für den Betrieb der Brennstoffzelle eingelassen wird.
  • Eine Anordnung dieser Art ist in US-A-5 976 724 offenbart. In dieser Anordnung wird das Anodengas über eine semipermeable Membran einem geschlossenen Anodenkreislauf zugeführt. In dieser Anordnung wird Wasser als Spülgas verwendet. Dieses Spülgas wird durch Verdampfung von Wasser, das in dem Kreislauf als Flüssigkeit vorhanden ist und das vor dem Eintritt in die Anode kondensiert wird, erzeugt.
  • Soweit das Spülgas betroffen ist, ist ein derartiger Kreislauf vollständig geschlossen. Es wurde herausgefunden, daß im Langzeit-Gebrauch einer derartigen Brennstoffzellenanordnung eine Vergiftung des Spülgases auftritt, in deren Folge der Wirkungsgrad der Brennstoffzelle (dramatisch) sinkt.
  • Das Ziel der vorliegenden Erfindung ist, diesen Nachteil zu vermeiden.
  • Dieses Ziel wird mit einer Anordnung wie weiter oben beschrieben dadurch erreicht, daß die Einrichtung eine chemische Reaktoreinrichtung mit einem Einlaß für einen Bestandteil der chemischen Reaktion hat und dadurch, daß der Spülgaskreislauf mit einem Spülgasabfluß versehen ist.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird vorgeschlagen, das abgeflossene Spülgas durch Spülgas zu ersetzen, das mit chemischen Mitteln in dem Spülgaskreislauf hergestellt wurde. Das heißt, es wird keine getrennte (anfängliche) Zufuhr von Spülgas benötigt. Als ein Ergebnis kann eine derartige Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung einen beträchtlich einfacheren Aufbau mit entsprechenden Konsequenzen für ihren Selbstkostenpreis und ihren Betrieb haben, in deren Folge die Betriebskosten weiter sinken werden.
  • Die Herstellung des Spülgases findet abhängig von dem verwendeten Spülgas statt.
  • Es wird bemerkt, daß die PCT-Anmeldung WO 001/16426, die am Prioritätsdatum dieser Anmeldung nicht veröffentlicht war, eine Anordnung offenbart, in der ein Brennstoffgas ohne eine physikalische Trennvorrichtung, wie etwa eine semipermeable Membran, einem Spülgaskreislauf zugeführt wird. Kohlenmonoxid wird durch eine chemische Reaktion entfernt. Sämtlicher in dem Spülgaskreislauf vorhandener Brennstoff wird sofort stöchiometrisch verbrannt, und das während dieser Verbrennung freigesetzte Wasser wird abgeführt. Im Fall der vorliegenden Erfindung wird unverbrauchter Anodenbrennstoff bevorzugt so zirkuliert, daß dieser in einem späteren Stadium immer noch nutzbringend verwendet werden kann. Anodenbrennstoffgas wird nur zusätzlich verbraucht, um die Menge an Spülgas herzustellen, die entfernt wurde, und die Entfernung von Spülgas findet aus den weiter oben erwähnten Gründen statt.
  • Gemäß einer ersten bestimmten Ausführungsform der Erfindung wird Luft (wahlweise ausschließlich Sauerstoff) in den Spülgaskreislauf eingeführt. An diesem Punkt ist die Brennstoffzelle immer noch nicht in Betrieb. Gas, insbesondere Wasserstoff, der aus der Reformierungsvorrichtung oder einem anderen Wasserstoffgenerator stammt, reagiert in einer kontrollierten Weise in einem in dem Spülgaskreislauf vorhandenen Brenner mit dieser Luft. Während dieser Reaktion wird in der Luft vorhandener Sauerstoff in Wasserdampf verwandelt, und Kohlenmonoxid, das während dieser Reaktion erzeugt wird und/oder vorhanden sein kann, wird in Kohlendioxid verwandelt. Die aus Wasserdampf, Kohlendioxid und Stickstoff bestehende Mischung stellt sich als überaus gut funktionierendes Spülgas heraus. Die Zelle wird dann in Betrieb genommen.
  • Da zum Beispiel die selektive Wirkung der semipermeablen Membran oder eines anderen Filters in der Reformierungsvorrichtung nicht vollständig ist, kann in den meisten Fällen nicht ausgeschlossen werden, daß während dem fortgeschrittenen Betrieb der Brennstoffzelle Kohlenmonoxid oder andere schädliche Substanzen in dem Brennstoffgas vorhanden sind. Kohlenmonoxid ist besonders schädlich für die Anode. Jegliches in der Brennstoffzelle vorhandenes Platin wird durch Kohlenmonoxid vergiftet.
  • Gemäß der Erfindung wird vorgeschlagen, während des Betriebs der Brennstoffzelle kontinuierlich eine kleine Menge von Spülgas zu entfernen, um eine Ansammlung von unerwünschten Gasen zu verhindern. Diese Menge wird durch das kontinuierliche Einführen einer kleinen Menge Luft ausgeglichen. Diese Menge von Luft reagiert mit dem Brennstoffgas (Wasserstoff). Dies kann wahlweise in dem weiter oben erwähnten Brenner durchgeführt werden. In diesem Zusammenhang ist es vorzuziehen, daß die Einführung von Luft flußaufwärts vom Anodeneinlaß stattfindet. Als eine Folge des Vorhandenseins von Luft, insbesondere von Sauerstoff, kann jegliches vorhandene Kohlenmonoxid in Kohlendioxid verwandelt werden, das für die Brennstoffzelle harmlos ist.
  • Anstatt eine Mischung aus Wasserdampf, CO2 und Stickstoff als Spülgas zu verwenden, ist es möglich, Methan als Spülgas zu verwenden. Eine Kombination mit den weiter oben beschriebenen Gasen ist wahlweise möglich.
  • Methan kann in dem Spülgaskreislauf erhalten werden, indem das darin vorhandene oder darin zugeführte CO/CO2 mit Hilfe von Methanisierungseinrichtungen in Methan verwandelt wird. Diese Methanisierungseinrichtungen machen es möglich, aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid/Kohlendioxid Methan und Wasserdampf zu erhalten. Mit dieser Ausführungsform besteht eine geringere Notwendigkeit, während des Verfahrens kontinuierlich Spülgas zu entfernen, weil jegliches in dem Brennstoffgas vorhandene Kohlenmonoxid in der Methanisierungseinrichtung sofort in Methan umgewandelt wird. Ein Abführen kann im Zusammenhang mit anderen schädlichen Gasen notwendig sein, um zu verhindern, daß in dem Kreislauf zu viel Methan vorhanden ist.
  • Der erfindungsgemäße Aufbau macht es möglich, den Wirkungsgrad von Brennstoffzellenanordnungen, das heißt von Brennstoffzellen in Verbindung mit Reformierern, beträcht lich zu erhöhen, weil ein Spülgaskreislauf verwendet werden kann. Andererseits ist der Aufbau nicht besonders komplex, weil das Spülgas vor dem Inbetriebnehmen und während des Betriebs der Brennstoffzelle in dem System selbst hergestellt wird.
  • Die Erfindung wird weiter unten unter Bezug auf erläuternde Ausführungsformen, die in den Zeichnungen gezeigt sind, detaillierter beschrieben. In den Zeichnungen: zeigt
  • 1 ein Blockschaltbild einer ersten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Anordnung, wobei Luft als Spülgas verwendet wird; und
  • 2 zeigt eine Anordnung gemäß 1, wobei Methan als Spülgas verwendet wird.
  • In 1 ist eine Festpolymer-Brennstoffzelle durch 1 bezeichnet. Diese Brennstoffzelle besteht aus einer Kathodenseite 10 und einer Anodenseite 11, die durch einen Elektrolyten 20 getrennt sind. Im Zusammenhang der vorliegenden Erfindung ist nur die Anodenseite 11 von Bedeutung. Diese Anodenseite hat einen Einlaß 6 und einen Auslaß 7. Die hier gezeigte Brennstoffzelle wird bevorzugt mit Wasserstoff betrieben. Wasserstoff stammt aus einer Reformierungsvorrichtung 30, der zum Beispiel Erdgas oder ein anderes Gas zugeführt wird. Bei dieser Anordnung wird durch eine Reaktion Wasserstoff gebildet, aber bevor dieser Wasserstoff durch den Einlaß 6 der Anode eingelassen wird, ist eine Filterung notwendig, um alle unerwünschten Gase, die vorhanden sind, abzutrennen. Die Trennung findet mit einer semipermeablen Membran 5 in dem Aufnahmeabschnitt 4 statt. Um den Transport von Wasserstoff durch diese semipermeable Membran 5 so weit wie möglich zu fördern, muß dessen Konzentration auf der Permeatseite 21 so niedrig wie möglich sein. Dies wird durch das Vorhandensein eines Spülgases in einem Spülgaskreislauf 2 erreicht. Das Spülgas wird auf der Permeatseite 21 mit Wasserstoff angereichert und dann durch die Anode zugeführt, und hier wird (etwas) Wasserstoff, aber kein Spülgas, verbraucht. Einerseits ist es dadurch möglich, ausreichend Wasserstoff an die Anode 11 der Brennstoffzelle 1 zu liefern, aber andererseits ist die Konzentration beim Zuführen an die Permeatseite 21 so niedrig, daß der Transport von Wasserstoff durch die semipermeable Membran 5 so weit wie möglich gefördert wird.
  • Eine Luftzuführung ist durch 8 bezeichnet. Eine vorteilhafte Ausführungsform ist eine, bei der dafür Kathodenabflußgas mit einem niedrigen Sauerstoffgehalt verwendet wird, wodurch als Ergebnis weniger Wasserstoff verbraucht wird und der Systemwirkungsgrad zunimmt. 9 bezeichnet einen Brenner. 3 ist eine Pumpe zum Aufrechterhalten der Zirkulation des Spülgases, während 12 ein selektiv betriebener Auslaß für das Spülgas ist. Der Betrieb des Auslasses ist abhängig von der Verunreinigung in dem Kreislauf, und die Zuführung von Luft hängt vom Betrieb des Auslasses ab.
  • Die weiter oben beschriebene Brennstoffzellenanordnung arbeitet wie folgt:
    Bevor die Anordnung in Betrieb genommen wird, ist es zuerst notwendig, Spülgas herzustellen. Zu diesem Zweck wird Luft über den Einlaß 8 zugelassen. Sobald der Kreislauf gefüllt wurde, wird die Zuführung von Luft beendet oder wesentlich verringert. Zur gleichen Zeit wird die Reformierungsvorrichtung 30 in Betrieb genommen, infolgedessen Wasserstoff über die semipermeable Membran 5 in den Spülgaskreislauf 2 eingeführt wird. Wasserstoff und Sauerstoff, die in der Luft vorhanden sind, (und jegliches vorhandenes Kohlenmonoxid) werden in einer kontrollierten Weise im Brenner 9 verbrannt. Die daraus hergestellte Mischung bildet das Spülgas. Dieses Spülgas wird dann durch Pumpen kontinuierlich zirkuliert. Wasserstoffgas, das in den Spülgaskreislauf geht, kann nun für die Reaktion in der Brennstoffzelle 1 verwendet werden. Um die Verunreinigung des Spülgaskreislaufes mit Gasen, die in der Brennstoffzelle nicht verbraucht werden, sich aber ansammeln, zu verhindern, wird der Auslaß 12 dauernd oder periodisch betrieben. Spülgas, das schädliche Bestandteile enthält, wird durch diese Einrichtung abgeführt. Während des Betriebs kann durch eine Reaktion in der Brennstoffzelle auch frisches Spülgas hergestellt werden, indem eine beschränkte Zufuhr von Luft über den Einlaß 8 zugelassen wird.
  • 2 zeigt die gleiche Anordnung wie 1, abgesehen davon, daß die CO/CO2-Zuführung mit 18 bezeichnet ist und eine Methanisierungsvorrichtung mit 19 bezeichnet ist. Nun wird anstelle von Luft Methan als Spülgas verwendet. Dieses Methan wird durch Umwandeln von CO/CO2 in Methan mit Hilfe von Wasserstoff hergestellt.
  • Hier findet die Herstellung von Spülgas wieder zuerst beim Inbetriebnehmen der Zelle statt. In diesem Fall wird das Spülgas Methan, wie weiter oben angedeutet, in der Methanisierungsvorrichtung 19 durch die Reaktion von Wasserstoff aus der Reformierungsvorrichtung und CO/CO2, das vorhanden ist oder zugeführt wird, hergestellt. Eine Ausführungsform, mit der die CO/CO2/H2-Mischung von der Reformierungsvorrichtung geliefert werden kann, ist vorteilhaft. Nachdem genügend Methan hergestellt wurde, wird der Spülgaskreislauf durch die Pumpe 3 in Betrieb genommen, und in der Reformierungsvorrichtung hergestellter Wasserstoff kann dann auf der Anodenseite der Brennstoffzelle verwendet werden. Jegliches während des Verfahrens erzeugtes Kohlendioxid/Kohlenmonoxid wird durch den vorhandenen Wasserstoff in der Methanisierungsvorrichtung 19 sofort in Methan verwandelt. Folglich besteht eine geringere Notwendigkeit, zur Umwandlung in Methan CO/CO2 über den Einlaß 18 nachzufüllen.
  • Jedoch kann aufgrund des Vorhandenseins anderer Bestandteile in dem Spülgas, die unerwünscht sind und bei denen nicht zugelassen werden darf, daß sie sich ansammeln, das Abführen notwendig sein.
  • Obwohl die Erfindung weiter oben unter Bezug auf eine bevorzugte Ausführungsform beschrieben wurde, ist für Fachleute klar, daß zahlreiche Veränderungen möglich sind, die nach dem Lesen der obigen Beschreibung offensichtlich sind und in den Schutzbereich der beigefügten Ansprüche fallen.

Claims (10)

  1. Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung (1), die eine Brennstoffzelle mit einem Spülgaskreislauf (2) für Brennstoffgas aufweist, wobei der Spülgaskreislauf mit einem Einlaß (6) und einem Auslaß (7) der Anode (11) der Brennstoffzelle (1) und einer für Brennstoff vorgesehenen Zuführungseinrichtung (4) verbunden ist, welche über eine physikalische Trennvorrichtung (5) mit dem Spülgaskreislauf verbunden ist, wobei Einrichtungen (8, 9; 18, 19) zum Herstellen von Spülgas darin in dem Spülgaskreislauf angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtungen (8, 9; 18, 19) eine chemische Reaktoreinrichtung mit einem Einlaß für einen Bestandteil der chemischen Reaktion aufweisen und daß der Spülgaskreislauf mit einem Spülgasauslaß (12) versehen ist.
  2. Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1, wobei die genannten Einrichtungen eine Luftzuführung (8) und einen Brenner (9) aufweisen.
  3. Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 2, wobei der Brenner einen Katalysator aufweist.
  4. Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1, wobei die genannten Einrichtungen eine Methanisierungseinrichtung (19) zum Umwandeln von CO/CO2 bei vorhandenem Wasserstoff in Methan aufweisen.
  5. Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 4, wobei die genannten Einrichtungen eine Zuführung (18) für CO/CO2 haben.
  6. Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Aufnahmeabschnitt (4) für ein Brennstoffgas eine semipermeable Wand (5) aufweist.
  7. Verfahren zum Betrieb einer Niedertemperatur-Brennstoffzellenanordnung, die eine SPFC-Zelle und einen Spülgaskreislauf aufweist, in dem die Anode und eine Einrichtung zum Einführen eines Brennstoffgases untergebracht sind, wobei das Brennstoffgas vor dem Einführen in den Spülgaskreislauf einem physikalischen Trennvorgang unterzogen wird und in dem Spülgaskreislauf ein Spülgas hergestellt wird, während die Brennstoffzelle in Betrieb genommen wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Spülgas durch eine chemische Reaktion hergestellt wird und während des Betriebs der Brennstoffzelle Spülgas abgelassen wird.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, wobei das Brennstoffgas Wasserstoff ist.
  9. Verfahren nach Anspruch 8, wobei das Spülgas hergestellt wird, indem Luft eingeführt wird und dem darin vorhandenen Sauerstoff ermöglicht wird, mit Wasserstoff zu reagieren.
  10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, wobei das Spülgas hergestellt wird, indem CO/CO2 zur Verfügung gestellt wird und diesem ermöglicht wird, mit Wasserstoff zu reagieren, um Methan zu ergeben.
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