DE3853380T2 - Physiologisch aktives Lymphotoxin. - Google Patents

Physiologisch aktives Lymphotoxin.

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein neues physiologisch aktives Polypeptid, insbesondere ein neues Polypeptid mit Lymphotoxinaktivität, und sie betrifft eine Antitumorzusammensetzung, die das neue Polypeptid als einen Wirkstoff enthält.
  • Man kennt Lymphotoxin (im folgenden als LT bezeichnet) als eine Art Lymphokin, das spezifisch oder unspezifisch aus Lymphozyten und Lymphoid-Zellinien freigesetzt wird und cytotoxische Aktivität hat. LT ist nicht nur gegen verschiedene Krebszellen cytotoxisch, sondern auch in der Lage, die cytotoxische Aktivität von bestimmten Antikrebsmitteln oder Interferonen zu verstärken, und man erwartet daher, daß es im medizinischen Bereich als ein Antitumormittel von Nutzen ist (Granger G. A. et al., 14th International Congress of Chemotherapy, Kyoto, Japan, 23. bis 28. Juni 1985, Abstracts, S. 15; Matsunaga K. et al., ibid, S. 352)
  • Man kennt eine Vielzahl von Verfahren zur LT-Herstellung unter Verwendung von aus dem Menschen stammender Zellen. Nach einem Verfahren [Peter J. B. et al., Journal of Immunology, 111, 770 (1973); Walker S. M und Lucas Z. J., ibid, 109, 1233 (1972)] werden z. B. Mandelzellen oder periphere Blutlymphocyten in Gegenwart eines Phytohaemagglutinins (im folgenden als PHA bezeichnet) kultiviert, und das Produkt LT wird aus dem Kulturüberstand isoliert. Nach einem anderen Verfahren [Yamamoto B. S. et al., Journal of Biological Response Modifiers, 3, 76 (1984)] wird eine Lymphoid-Zellinie in Gegenwart von Phorbolmyristatacetat (im folgenden als PMA bezeichnet) kultiviert, und das Produkt LT wird aus dem Kulturüberstand isoliert. Nach einem weiteren Verfahren [Asada M. et al., Cellular Immunology, 177, 150 (1983)] werden humane T-Zellen-Hybridoma in Gegenwart von PMA und/oder Concanavalin A (im folgenden als Con A bezeichnet) kultiviert.
  • Bei diesen bekannten Verfahren treten jedoch Probleme dahingehend auf, daß sie LT nur in kleinen Mengen produzieren können und teure Nährquellen (z. B. fetales Kalbsserum) zur Verwendung in den Kulturmedien erforderlich machen. Daher ist eine wirtschaftliche Produktion von LT von hoher Reinheit nach den bekannten Verfahren sehr schwierig.
  • Als ein alternatives Verfahren, welches zur Herstellung von LT in großen Mengen dienen könnte, wurde ein Verfahren vorgeschlagen, welches das Einfügen eines dem LT entsprechenden Gen in einen Vektor unter Verwendung sogenannter gentechnischer Verfahren umfassen würde, was ermöglichen würde, daß sich das Gen im Bakterium, Pilzen, Hefen oder tierischen Zellen unter Herstellung von LT in diesen replizieren würde, transkribiert und translatiert würde. Demnach wurde die Isolierung eines dem LT entsprechenden Gens erwartet.
  • Die Erfinder haben jüngst einen LT-produzierenden humanen T- Zellen-Hybridoma-Klon erhalten, nämlich den Klon A-C5-8, durch Zellfusion nach dem Emetinactinomycin-D-Verfahren [Asada M. et al., Cellulare Immunology, 177, 150 (1983)]. Wenn jedoch der Klon A-C5-8 in Gegenwart von Con A und/oder PMA unter optimalen Bedingungen für die LT-Produktion kultiviert wurde (Inkubationsperiode von 30 Stunden oder länger), konnte keine dem LT entsprechende Messenger-RNA (im folgenden als mRNA bezeichnet) beobachtet werden, und es konnte daher kein dem LT entsprechendes Gen erhalten werden.
  • Die Erfinder haben daher intensive Untersuchungen durchgeführt, um die Bedingungen herauszufinden, unter denen eine dem LT entsprechende mRNA erhalten werden könnte, und haben als Ergebnis gefunden, daß, wenn der Klon A-C5-8 in Gegenwart von PMA und/oder Con A für einen Zeitraum von nicht länger als 24 Stunden (vorzugsweise nicht länger als 4 Stunden) kultiviert wird, kann eine dem in den Zellen gebildeten LT-Polypeptid entsprechende mRNA beobachtet werden. Sie klonierten dann ein neues Gen, das für das LT- Polypeptid kodiert, unter Anwendung gentechnischer Verfahren auf diese mRNA (japanische Patentanmeldung (OPI) Nr. 151182/87, entsprechend EP-A-0230781; der Begriff "OPI" bedeutet hier ungeprüfte veröffentlichte Anmeldung).
  • Die Erfinder führten ferner intensive Untersuchungen durch und ihnen gelang die Herstellung von LT-Polypeptid in Mikroorganismen, die mit einem phenotypischen Expressionsvektor transformiert worden war, indem das für das LT-Polypeptid kodierende klonierte Gen (cDNA) eingefügt worden war. Ihnen gelang ferner die Gewinnung im wesentlichen von Verunreinigungen freiein humanen LT-Polypeptid aus dem so erhaltenen, das humane LT-Polypeptid enthaltende Kultivierungsprodukt. Sie bestätigten, daß dieses humane LT- Polypeptid als hervorragendes therapeutisches Mittel gegen bösartige Tumoren dienen kann. Die Erfindung beruht auf dieser Erkenntnis.
  • Gray P. W. et al. [Nature, 312, 721 (1984)] berichten von einem Verfahren zur Herstellung von LT unter Verwendung rekombinanter DNA-Techniken. Sie kultivierten auf diese Weise nicht anhaftende humane periphere Blutlymphocyten in Gegenwart von PMA, Staphylococcenenterotoxin B und Thymosinα&sub1; für 48 Stunden, isolierten eine mRNA aus den Zellen, stellten eine cDNA auf Grundlage dieser mRNA her, ligatisierten die cDNA nach Restriktionsenzymspaltung mit einem synthetischen Oligonukleotid, und bewirkten die LT- Expression in Escherichia coli. Auf Basis der in diesem Bericht erwähnten Daten nimmt man an, daß das LT, das sie erhielten, aus 171 oder 172 Aminosäureresten aufgebaut ist und ein Molekulargewicht von 18600 hat.
  • Die von den Erfindern erhaltene mRNA unterscheidet sich vom LT von Gray et al. darin, daß sie von humanen T-Zellen- Hybridoma-Ursprung ist, daß die aus der mRNA abgeleitete cDNA eine verschiedene Nukleotidsequenz hat und daß das erfindungsgemäße LT-Polypeptid aus 151 Aminosäureresten aufgebaut ist und ein unterschiedliches Molekulargewicht und eine unterschiedliche Aminosäuresequenz hat.
  • Die Erfindung stellt daher ein neues Polypeptid mit LT- Aktivität zur Verfügung.
  • Insbesondere betrifft die Erfindung ein im wesentlichen von Verunreinigungen freies humanes LT-Polypeptid, das durch Spaltung der cDNA (Tabelle 1), die für das nach dem in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 151182/87 beschriebene Verfahren erhaltene LT-Polypeptid kodiert, mit einem Restriktionsenzym, Ligatisieren der gespaltenen cDNA mit einem phenotypischen Expressionsvektor mit einer eingebauten Translationsinitiierungsstelle und der zuvor rnit dem gleichen Restriktionsenzym gespalten wurde, Einschleusen des erhaltenen phenotypischen Expressionsvektors in einen geeigneten Wirt, z. B. Escherichia coli, Kultivieren der so erhaltenen Transformante, Extraktion und Reinigen aus der so erhaltenen Kultur, erhalten wurde. TABELLE (1)
  • Es wird daher nach einem erfindungsgemäßen Aspekt ein homogenes physiologisch aktives rekombinantes humanes Lymphotoxinpolypeptid zur Verfügung gestellt, welches (a) im wesentlichen frei von Verunreinigungen ist, (b) eine N- terminale Aminosäuresequenz von Met-His-Leu-Ala-Ser-Asn-Leu- Lys-Pro-Ala-Ala-His-Leu-Ile-Gly-Asp-Pro-Ser-Lys-Gly-Asn- hat und (c) die folgende Aminosäuresequenz aufweist:
  • Im folgenden wird die obige Sequenz als Formel (1) bezeichnet.
  • Der Kern der Erfindung ist somit die DNA, die für ein physiologisch aktives Peptid mit der Aminosäuresequenz der Formel (1) kodiert, und eine Antitumorzusammensetzung, die als Wirkstoff eine für die Tumorbehandlung wirksame Menge eines Polypeptids mit der Aminosäuresequenz der Formel (1) enthält.
  • Die in der obigen Formel (1) verwendeten Symbole (Polypeptid) und in Tabelle 1 (Nukleotidseguenz) sind wie folgt definiert:
  • ALA : Alanin,
  • ASN : Asparagin,
  • CYS : Cystein,
  • GLU : Glutaminsäure,
  • HIS : Histidin,
  • LEU : Leucin,
  • MET : Methionin,
  • PRO : Prolin,
  • THR : Threonin,
  • TYR : Tyrosin,
  • A : Adenin,
  • G : Guanin,
  • ARG : Arginin,
  • ASP : Aspararaginsäure,
  • GLN : Glutamin,
  • GLY : Glycin,
  • ILE : Isoleucin,
  • LYS : Lysin,
  • PHE : Phenylalanin,
  • SER : Serin,
  • TRP : Tryptophan,
  • VAL : Valin,
  • C : Cytosin,
  • T : Thymin
  • Fig. 1 zeigt eine schematische Darstellung der Restriktionsenzymkarte, die im erf indungsgemäßen Arbeitsbeispiel erhalten wurde.
  • Fig. 2 ist eine schematische Darstellung der Restriktionsschnittstellen, die zur Bestimmung der im erfindungsgemäßen Arbeitsbeispiel verwendeten Nukleotids, wie auch der Richtungen und Bereiche zu Bestimmung der Nukleotidsequenz verwendet wurde.
  • In diesen Figuren bedeutet B BamHI, E EcoRI und P PstI.
  • Fig. 3 zeigt das Konstruktionsschema für einen Expressionsvektor, pDK101, der ein Gen enthält, das für die Aminosäuresequenz des LT-Polypeptids aus Beispiel 5 kodiert, worin der Pfeil die Richtung und Reaktion des Promotors andeutet.
  • Fig. 4 zeigt das Konstruktionsschema für einen Expressionsvektor, pDK20, der ein Gen enthält, das für die Aminosäuresequenz des in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88 (entsprechend EP-A- 0230781) in Beispiel 10 beschriebenem LT-Polypeptid. Der Pfeil bedeutet die Richtung und Reaktion des Promotors.
  • Insoweit die Aminosäuresequenzen der Polypeptide mit LT- Aktivität betroffen sind, beschrieb der Bericht von Aggarwal B. B. et al. [Journal of Biological Chemistry, 260, 2334 (1985)], daß zwei aus der humanen Lymphoblast-Zellinie RPMI 1788 abgeleiteten LTs ein Molekulargewicht von 20000 und 25000 haben. Der sechste Aminosäurerest (ASN) in der Aminosäuresequenzen [Formel (1)] und die N-terminale Aminosäurezusammensetzung des erfindungsgemäßen LT- Polypeptids unterscheiden sich von diesen beiden LTs. Daher ist in dem oben erwähnten LT mit einem Molekulargewicht von 20000 die terminale Aininosäure HIS das Gegenstück zur N- terminalen Aminosäuresequenz ET-HIS-LEU- LA in Formel (1).
  • Im LT mit einem Molekulargewicht von 25000 ist das Gegenstück zur N-terminalen Aminosäuresequenz ET-HIS-LEU- LA in der Formel LEU-PRO-GLY-VAL-GLY-LEU-THR-PRO-SER-ALA-ALA-GLN-THR- ALA-ARG-GLN-HIS-PRO-LYS-MET-HIS-LEU-ALA-HIS. Die drei Polypeptide unterscheiden sich daher voneinander auf der molekularen Stufe.
  • Wenn ein Gen in Escherichia coli exprimiert wird, tritt im allgemeinen ein zusätzlicher Methioninrest am N-Terminus auf, und dies kann negative Wirkungen haben, wie Antigenität, bei der Anwendung des Expressionsproduktes als Arzneimittel. Erfindungsgemäß werden die 222sten bis 224sten Nukleotide (ATG), wie in Tabelle 1 gezeigt, als Startkodon verwendet, so daß die Anfügung eines zusätzlichen Methioninrestes vermieden werden kann.
  • Für eine weite und sichere Anwendung des LT-Polypeptids als Arzneimittel ist es wichtig, das Expressionsprodukt-LT- Polypeptid als eine Einzelkomponentensubstanz zu isolieren.
  • Die soweit bekannten Lymphotoxine, z. B. die in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8398/88 (entsprechend EP-A-0230781) beschriebenes LT-Polypeptid ist dahingehend nachteilig, daß der N-terminale Teil unstabil ist, und während der Kultivierung, Reinigung und/oder Lagerung leicht gespalten wird, und daher ist eine weitere Reinigung zum Erhalt eines Polypeptids mit der erwünschten Aminosäuresequenz erforderlich, obwohl das Spaltungs- Polypeptidprodukt seine LT-Aktivität behält. In anderen Worten, es ist schwierig sie als homogene Produkte zu erhalten. Z. B. zeigen, daß in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8398/88 und das von Gray et al. berichtete Lymphotoxin, das 172 Aminosäurereste enthält, zur Umwandlung während der Reinigung in LT-Polypeptide, bei denen ein Teil der N-terminalen Aminosäuresequenz fehlt.
  • Vermutliche Gründe für solche Spaltung im N-terminalen Teil sind Spaltung aufgrund von Protease, die intrazellulär während der Kultivierung und/oder Zell-Erntung freigesetzt wird und Spaltung aufgrund verschiedener Faktoren während der Reinigungsschritte und Lagerung, z. B. Protease, Hitze, pH, Ionenstärke, Wechselwirkung mit Harz, Lösungsmittel und mechanische Scher-Kräfte. Das erfindungsgemäße LT-Polypeptid ist gegenüber den obigen Spaltungsfaktoren sehr stabil und zeigt kein Anzeichen einer Spaltung im N-terminalen Bereich, und daher kann das LT-Polypeptid der Formel (1) allein in hoher Reinheit erhalten werden.
  • Als Polypeptid mit humaner LT-Aktivität, kann das in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88 beschriebene LT-Polypeptid Erwähnung finden. Diese LT-Polypeptid unterscheidet sich jedoch vom erf indungsgemäßen LT-Polypeptid auf der molekularen Stufe, da die N-terminale Aminosäuresequenz des ersteren ¹MET-HIS-LEU-ALA HIS-SER ist, und die letztere M T-HIS-LEU-ALA-S R-ASN ist. Ferner ist die Menge des LT-Polypeptids, erhältlich durch Einschleusen eines Gens für das LT-Polypeptid, wie in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88 in einen Expressionsvektor zur erfindungsgemäßen Verwendung beschrieben, wobei man ermöglicht, daß das Gen im gleichen Wirt wie in der erfindungsgemäßen Verwendung exprimiert wird, wodurch die Akkumulierung des LT-Polypeptids in Wirt (Zellen) erfolgt, und Extraktion desselben hieraus, ein Drittel der LT- Polypeptidmenge, die erfindungsgemäß erhältlich ist. Dies legt nahe, daß die Produktivität des erfindungsgemäßen LT- Polypeptids in Wirtszellen sehr hoch ist, oder daß eine Stabilität in Wirten derjenigen des in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88 beschriebenen LT- Polypeptids überlegen ist.
  • Das erfindungsgemäße LT-Polypeptid, wie durch Formel (1) definiert, wurde auf Grundlage der obigen Erkenntnisse ausgewählt.
  • Die Erfindung wird im folgenden in weiteren Einzelheiten beschrieben.
  • (1) Auswahl von Zellen mit hoher LT-Produktivität:
  • Als LT-produzierende Zellen sind normale humane Lymphocyten, humane T-Lymphoid-Zellinien, wie CCRF-CEM, MOLT-4F und JURKAT und klonierte Zellinien davon, wie auch humane B-Lymphoid-Zellinien, wie RPMI-1788, einsetzbar. Insbesondere werden LT-produzierende humane T-Zell-Hybridoma, erhalten durch Zellfusion von normalen humanen T-Lymphocyten mit einer etablierten humanen T- Lymphoid-Zellinie, besonders bevorzugt, da sie eine hohe LT-Produktivität haben, und Subkultivierung der Zellen möglich ist. Die LT-produzierenden humanen T-Zellen- Hybridoma haben eine höhere LT-Produktivität als die humane T-Lymphoid-Stammzellinie, und es können daher größere Mengen an mRNA aus den Zellen extrahiert und isoliert werden.
  • Die LT-Aktivitätsmessung wurde nach dem Verfahren von Kobayashi Y. et al. [Journal of Immunology, 122, 791 (1979)] durchgeführt. Daher wurde cytotoxische Aktivität einer Probe, nämlich des Kulturüberstandes oder eines Zellextraktes gegenüber Maus-LP3-Zellen (sublinie von L- Zellen) als ein Index verwendet. Eine Einheit/ml (E/ml) entspricht der Konzentration von LT, die einen cytophatischen Effekt bei 50 % der Zielzellen auslöst.
  • Die LT-produzierenden humanen T-Zell-Hybridoma können nach bekannten Verfahren Hergestellt werden (japanische Patentanmeldung (OPI) Nr. 72520/83).
  • Z. B. werden daher humane T-Lymphoid-Tumorzellen mit einem Proteinsyntheseinhibitor oder mit einer Kombination des Inhibitors und einem RNA- Syntheseinhibitor behandelt. Getrennt davon werden humane T-Lymphocyten mit einem Mitogen oder einem Antigen stimuliert. Beide werden dann in Gegenwart eines Hybridisierungsbeschleunigers (z. B. Polyethylenglycol) hybridisiert, und die erhaltenen Hybridzellen (humane T- Zell-Hybridoma) werden isoliert. Die so erhaltenen humanen T-Zell-Hybridoma werden in einem Kulturmedium (z. B. einem Kulturmedium, hergestellt durch Zugabe von 10%igen fetalem Kalbsserum, 5 x 10&supmin;&sup5; M, was im folgenden als RPMI-Medium bezeichnet wird) bei 37ºC unter O&sub2;(5 %)- Luft (95 %)-Atmosphäre inkubiert, und die obigen LT- produzierenden humanen T-Zell-Hybridoma werden gescreent.
  • (2) Inkubation der Zellen:
  • Für den Erhalt von mRNA aus den LT-produzierenden humanen T-Zell-Hybridoma sind mindestens 10&sup9; oder mehr Zellen erforderlich, und diese Zellen werden im allgemeinen durch Inkubation der Hybridoma erhalten. Z. B. werden die Zellen in ein Nährmedium in einer Menge von 10&sup5; bis 10&sup7; Zellen/ml und in einer Laborschale oder in einem Rotationsflascheninkubator für die Gewebekultur (Spinnerflasche) unter einer CO&sub2;(5 %)-Luft-(95 %)- Atmosphäre bei 37ºC inkubiert.
  • Der Inkubationszeitrauin ist ca. 1 bis 5 Tage, obwohl der von der Zusammensetzung des Mediums und/oder der Ausgangszellkonzentration abhängen kann. Nach Inkubation wurden die Zellen durch Zentrifugation geerntet.
  • Das Nährmedium kann ein Basismedium sein, das mit einem oder mehreren Bestandteilen, ausgewählt aus Sacchariden, Aminosäuren, Vitaminen, Hormonen, Proteinen, Antibiotika, Wachstumsfaktoren, anorganischen Salzen und ähnlichen ergänzt ist, oder ein Basismedium, das mit einem Tierserum ergänzt wurde.
  • Als Basismedium sind handelsüblich erhältliche RPMI- 1640-Medium, MEM-Medium, Dulbecco's-modifiziertes MEM- Medium, usw. einsetzbar.
  • Das Tierserum, z. B. fetales Kalbsserum, neugeborenes Kalbsserum, Pferdeserum oder humanes Serum, kann dem Basismedium in einer Menge von 1 bis 20 % des Mediums zugesetzt werden.
  • Alternativ können die Zellen in Nacktmäusen, Hamstern oder anderen warmblütigen, nicht menschlichen Tieren vermehrt werden.
  • (3) Amplifizierung der mRNA:
  • Die LT-produzierenden humanen T-Zell-Hybridoma aus Schritt (2) werden in ein Nährmedium in einer Menge von 10&sup6; bis 10&sup7; Zellen/ml gegeben, dann wird PMA und/oder Con A zugegeben, und inkubiert. Auf diese Weise können Zellen, die die dem LT entsprechenden mRNA enthalten, in großen Mengen erhalten werden. Die optimale Konzentration von PMA liegt im allgemeinen im Bereich von 20 bis 200 ng/ml, und die von Con A im Bereich von 5 bis 50 ug/ml.
  • Der Inkubationszeitraum sollte daher nicht länger als 24 Stunden sein, besonders bevorzugt nicht länger als 8 Stunden. Dies liegt daran, daß der Gehalt an mRNA entsprechend der Lymphotoxinaktivität in den kultivierenden Zellen mit der Zeit abnimmt. Falls die Inkubationszeit 24 Stunden übersteigt, insbesondere falls die Inkubationszeit 24 bis 72 Stunden beträgt, von der man weiß, daß sie optimal zur Gewinnung von LT aus dem Kulturüberstand bei LT-produzierenden humanen T- Zell-Hybridoma im allgemeinen ist, wird die intrazelluläre Menge an der dem LT entsprechenden mRNA sehr klein, und es wird sehr schwierig diese mRNA zu gewinnen.
  • (4) Extraktion der gesamten RNA aus den Zellen:
  • Die Extraktion der gesamten zellulären RNA aus den in Schritt (3) erhaltenen Zellen kann nach einem bekannten Verfahren durchgeführt werden, z. B. nach dem Guanidin- Hydrochlorid-Verfahren [Deeley R. G. et al., Journal of Biological Chemistry, 252, 8310 (1977)].
  • Daher werden z. B. die Zellen (10&sup9; oder mehr Zellen) die in Schritt (3) erhalten wurden, in einem Homogenatpuffer (enthaltend 8 M Guanidinhydrochlorid, 5 mM Dithiothreitol und 20 mM Natriumacetat; pH auf 7 mit NaOH eingestellt) suspendiert, und mittels eines Homogenisators oder ähnlichem zerstört. Die gesamte Nukleinsäurefraktion wird aus dem erhaltenen Homogenat durch Ethanolpräzipitation und Phenolextraktion extrahiert, und anschließend wird die gesamtzelluläre RNA aus dem Extrakt durch Präzipitation mit Lithiumchlorid gewonnen. Während des Extraktionsverfahrens empfiehlt man, daß die Apparatur und Gerätschaften trocken erhitzt sein sollten, oder mit Diethylenpyrocarbonat behandelt und anschließend in einem Autoklaven sterilisiert sein sollten, und daß das technische Personal Vinylplastik-Handschuhe an ihren Händen tragen sollte, um Zersetzung der RNA durch Wirkung durch RNase zu vermeiden.
  • (5) Isolierung von mRNA aus Gesamt-RNA:
  • Die erwünschte mRNA kann aus der gesamten zellulären RNA nach konventionellen Verfahren, einschließlich der Saccharose-Dichtegradienten-Zentrifugation, Gelfiltration, Elektrophorese, Membranfiltration, Oligo- dT-Säulenchromatographie und Kombinationen davon isoliert werden.
  • Zur Bestätigung der so erhaltenen mRNA als die erwünschte LT-kodierende mRNA reicht es aus, die Translation der mRNA in ein Protein zu veranlassen, und die biologische Aktivität des Proteins zu testen. Z. B. wird die mRNA einem geeigneten Proteinsynthesesystem injiziert oder zugegeben, wie den Eizellen von Xenopus laevis, einem Reticulocytenlysat oder Weizenkeimlingen, um die Translation hierin in ein Protein durchzuführen, und man überprüft, ob das erhaltene Protein gegenüber Maus L-P3 cytotoxisch ist. Genauer wird das Verfahren, umfassend die Verwendung von Xenopus laevis-Eizellen, z. B. wie folgt durchgeführt:
  • Die mRNA wird in jede Eizelle in einer Menge von ca. 50 bis 100 ng nach dem Mikroinjektionsverfahren injiziert, und 20 so behandelte Eizellen werden in 200 ul modifizierter Barth-Salzlösung (enthaltend pro Liter 0,13 g Nacl, 0,075 g HCl, 0,2 g NaHCO&sub3;, 0,2 g MgSO&sub4; 7H&sub2;O, 0,08 g Ca(NO&sub3;)&sub2; 4H&sub2;O, 0,09 g CaCl&sub2; 6H&sub2;O, 2,38 g HEPES, 100 mg Streptomycin und 100000 Einheiten Penicillin G; pH 7,4; im folgenden als MBS bezeichnet) bei 23ºC 48 Stunden inkubiert. Der so erhaltene Kulturüberstand wurde als Probe verwendet und auf LT- Aktivität mit der cytopathischen Aktivität gegen L-P3- Zellen als Index getestet.
  • Die erfindungsgemäße LT-kodierende mRNA hat die folgenden Eigenschaften:
  • (i) Sie hat einen Sedimentationskoeffizienten von 12,6S bis 14,6S;
  • (ii) Sie hat eine Polyadenylensäurestruktur an ihrem 3'-Terminus;
  • (iii) Sie kodiert für ein LT-Polypeptid.
  • (6) Klonierung von Lymphotoxin-cDNA:
  • Die in Schritt (5) erhaltene mRNA wird als Matrize und Oligo(dT) als ein Primer verwendet und eine einzelsträngige cDNA, die komplementär zur mRNA ist, wird mit reverser Transkriptase (d. h. Vogel- Myeloblastosis-Virus-abgeleitete reverse Transkriptase) in Gegenwart von dATP, dGTP, dCTP und dTTP synthetisiert. Die Matrizen-mRNA wird dann durch Hitzebehandlung denaturiert. Dann wird diese einzelstängige cDNA als Matrize verwendet und eine doppelsträngige DNA wird unter Verwendung von DNA- Polymerase I (Klenow-Fragment) aus Escherichia coli synthetisiert. Diese doppelsträngige DNA wird aus der denaturierten mRNA und Protein durch Alkalibehandlung und Phenolextraktion isoliert. Man läßt auf die doppelsträngige DNA eine reverse Transkriptase einwirken, um diese in eine komplette doppelsträngige DNA zu überführen. Die so erhaltene DNA hat eine Haarnadelschleifenstruktur, die mit S&sub1;-Nuklease (S&sub1;- Nuklease aus Aspergillus oryzae) gespalten wird. Die so erhaltene DNA mit einer kompletten doppelsträngigen Struktur wird z. B. in das Plasmid pBR322 an der Pstl (Restriktionsenzym)-Schnittstelle nach üblicher Weise eingefügt, z. B. durch das Poly(dG)-Poly(dC)- oder Poly(dA)-Poly(dT)-Homopolymerextensionsverfahren [Noda M. et al., Nature, 295, 202 (1982); Maniatis T. et al., "Molecular Cloning (A Laboratory Manual)", 217 (1982), Cold Spring Harbor Laboratory, New York]. Das erhaltene rekombinante Plasmid wird in einen Wirt, wie Escherichia coli HB101 für seine Tranformation nach dem Verfahren von Perbal B. ["A Practical Guide to Molecular Cloning", 268 (1984), John Wiley & Sons Inc., Canada] eingeschleust, es wird ein Tetracyclin-resistenter Stamm selektiert und eine DNA-Bank gebildet.
  • Die cDNA-Bank wird einem Kolonie-Hybridisierungstest unter Verwendung einer synthetischen Sonde, um nach dem gesuchten Klon zu screenen, unterzogen [Montgomery D. L. et al., Cell, 14, 673 (1978); Goeddel D. V. et al., Nucleic Acids Research, 8, 4057 (1980)]. Auf diese Weise werden zwei Oligonukleotide chemisch synthetisiert, die in komplementärer Weise den 18 Nukleotiden von den 404ten bis 421sten Nukleotiden und den 18 Nukleotiden vom 500sten bis 517ten Nukleotid in von Gray et al. [Nature, 312, 721 (1984)] beschriebenen Lymphotoxin-Gen entsprechen, und mit ³²P durch Phosphattransfer von [γ- ³²P]-ATP auf die 5'-terminale Hydroxylgruppe in Gegenwart einer Polynukleotidkinase (T4- Polynukleotidkinase aus T4-Phasen-infiziertes Escherichia coli) markiert. Die beiden markierten Oligonukleotide wurden als Sonden zur Selektion eines Klons aus der obigen cDNA-Bank verwendet, der zur starken Bindung an beide Sonden in der Lage ist. Die Plasmid-DNA wird aus dem so erhaltenen Klon isoliert, in die einzelsträngige Form durch Erhitzen oder alkalische Denaturierung umgewandelt, und auf einem Nitrozellulosefilter fixiert. Hierzu wird eine Lymphotoxin-mRNA-haltige mRNA-Fraktion zur Hybridisierung zugegeben, und die gebundene mRNA wird durch Elution gewonnen. Diese wird in Eizellen von Xenopus laevis injiziert, und die gewonnene RNA wird überprüft, ob sie für Lymphotoxin kodiert oder nicht. (Dieser Test wird im folgenden als "Hybridisierungs- Translations-Test" bezeichnet.) Das oben erwähnte Verfahren kann eine klonierte DNA ergeben, die als Insert ein DNA-Fragment enthält, welches eine Basensequenz enthält, die komplementär zur Lymphotoxin- mRNA ist.
  • Ferner kann dieses in einem Dauertransformantenstamm klonierte DNA-Fragment mit einem geeigneten Restriktionsenzym ausgeschnitten, mit ³²P markiert und als Sonde zum Vorscreenen der obigen cDNA-Bank verwendet werden, so daß ein größeres cDNA-Fragment selektiert werden kann.
  • Eine Restriktionsenzymkarte des so erhaltenen DNA- Fragments wird erstellt, das Fragment wird unter Verwendung von M13-Phagen kloniert, die Nukleotidsequenz des Fragments wird durch das Dideoxysequenzverfahren nach Sanger E. et al. [Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 74, 5463 (1977)] analysiert, die Nukleotidsequenz, die die Aminosäuresequenz von Lymphotoxin, welches bereits bestimmt wurde, kodiert, und abschließend wird die cDNA, die die Nukleotidsequenz (d. h. die Nukleotidsequenz vom 165sten bis 677sten Nukleotid in Tabelle 1) die dem kompletten Translationsbereich für Lymphotoxin entspricht, ausgewählt, wodurch die klonierte DNA (Tabelle 1) mit der für ein Polypeptid, enthaltend die Aminsäuresequenz des Lyinphotoxins, kodierende Nukleotidsequenz erhalten werden kann.
  • Eine Rekombinante des Plasmid pBR322, die durch Insertion der klonierten DNA, die für ein Polypeptid kodiert, das die Aminosäuresequenz des Lymphotoxins wie in Tabelle 1 enthält, wurde als pLT13 bezeichnet. Eine Transformante von Escherichia coli HB101, erhalten durch Transfektion mit pLT13, wurde gemäß Budapester Vertrag beim Fermentation Research Institute (Bikoken), Agency of Industrial Science and Technology, Ministry of Interantional Trade and Industry, Japan, unter der Hinterlegungsnummer FERM BP-1226 am 29. November 1986 hinterlegt.
  • (7) Herstellung eines phenotypischen Expressionsvektors, der das für die Aminosäuresequenz des LT-Polypeptids kodierende Gen enthält, und seine Expression einem Mikroorganismus:
  • Zur Durchführung der Expression des Gens, das für die Aminosäuresequenz des in Formel (1) gezeigten LT- Polypeptids kodiert, in einem Mikroorganismus, z. B. Escherichia coli, ist es notwendig, daß LT-cDNA-Gen zusammen mit den daran angehefteten Initiierungskodon (ATG) stromabwärts eines ständigen Promotors, wie dem tac-(trc)-Promotor oder trp-Promotor, einzuschleusen. Eine ribosomale Bindungsstelle ist ebenfalls 5 bis 15 Nucleotide stromaufwärts des Initiierungskodon erforderlich.
  • Im allgemeinen sind die Ausbeuten manchmal gering, wenn ein Säugergen zur Expression in einem Mikroorganismus, z. B. Escherichia coli, veranlaßt werden soll. Vermutlich liegt dies z. B. (1) an der Transkriptionseffizienz des Promotors, (2) der Nukleotidsequenz und der Sekundärstruktur der ribosomalen Bindungsstelle und der Benachbartheit des ATGs, (3) der Kodonhäufigkeiten und (4) am Abbau des Produkts. Was Punkt (1) betrifft, so wird allgemein der tac-(lac-Reihe)-Promotor oder trp-Promotor verwendet. Was Punkt (2) betrifft, sollte man nach einer optimalen ribosomalen Bindungsstelle unter verschiedenen ribosomalen Bindungsstellen suchen. Was Punkt (3) betrifft, so unterscheiden sich Säugetiere in der Kodonhäufigkeit von Escherichia coli, und daher sind Veränderungen gegenüber im Escherichia coli verwendeten Kodons manchmal erwünscht. Was Punkt (4) betrifft, ist die Einschleusung in verschiedene Escherichia coli- Stämme und/oder Einbau, für eine vollständigere Kontrolle, eines Repressorgens in den Expressionsvektor wichtig. Es ist auch wichtig, diejenigen Nukleotide zu substituieren oder zu deletieren, die Aminosäureresten entsprechen, die leicht mit einer Protease gespalten werden können. Es ist auch wirksam, die dem Signalpeptid entsprechende Nukleotidsequenz mit der LT-cDNA zu fusionieren, so daß das Expressionsprodukt in das Periplasma oder Kulturmedium ausgeschleust werden kann.
  • Bei der Durchführung der Erfindung wird empfohlen, daß der LT-Expressionsvektor unter besonderer Berücksichtigung der Punkte (1), (3) und (4) konstruiert wird. Daher wird trc (eine Art eines tac-Promotors) verwendet, und der synthetische DNA-Teil, der dem N- Terminus des LTs entspricht, wird modifiziert, um das anschließende Gen-Manipulationsverfahren durchzuführen, so daß dieses solche Kodons enthält, die am besten für Escherichia coli geeignet sind, mit Ausnahme für die Einführung der Erkennungsstelle für das Restriktionsenzym.
  • Ferner wird für das Wirts-Screenen und für eine effiziente Induktion eine Repressorgen in dem Expressionsvektor eingebaut.
  • Zur Expression von erfindungsgemäßen, LT-Polypeptidkodierender cDNA kann der bekannte Escherichia coli- Stamm, wie HB101 (Bethesda Research Laboratories), JM105 (Pharmacia), W3110 (ATCC 27325) und Y1089 (ATCC 37196) als ein Wirt verwendet werden. Der Stamm W3110 kann bevorzugt aufgrund seiner hohen LT-Produktivität eingesetzt werden.
  • Das Medium zur Verwendung bei der Kultur von Escherichia coli-Transformanten, die den auf obige Weise konstruierten LT-Expressionsvektor enthalten, kann ein natürliches oder synthetisches Medium sein.
  • Was die Kulturbedingungen betrifft, ist es notwendig nach solchen für die Inkubationstemperatur, pH, Schüttelrate und Belüftungsrate zu suchen, die für die LT-Produktion geeignet sind.
  • (8) Kultur von LT-Polypeptid-produzierenden Escherichia coli und Reinigung des LT-Polypeptids:
  • Die in Schritt (7) erhaltenen Transformante (LT- porduzierende Escherichia coli) wird in einem IPTG- haltigen Medium kultiviert, bis eine ausreichende Menge an LT-Polypeptid produziert ist. Das inkubierte Material wird dann durch Ultraschallbehandlung, mittels einem APV-Gaulin-Hochdruck-Homogenisator oder durch ähnliche Maßnahmen aufgebrochen, und die aufgebrochenen Zellen oder der durch Zentrifugation desselben erhaltene Überstand wird einer Kombination von Aussalzen mit Amoniumsulfat, Ultrafiltration, Ionenaustauschchromatographie, Gelfiltration, Hitzebehandlung, Umkehrphasenchromatographie, Chelatharzchromatographie und Umkehrphasenchroamtographie behandelt, wodurch das LT- Polypeptid als ein im wesentlichen reines Produkt erhalten werden kann.
  • Das in Schritt (8) erhaltene Polypeptid wurde auf seine Aminosäurezusammensetzung und eines N-terminale Aminosäuresequenz untersucht. Die erhaltenen Daten stimmten mit den von Formel (1) geschätzten Werten überein, wie das maßgebliche Arbeitsbeispiel zeigt.
  • Die DNA-Nukleotidsequenz, die für die Aminosäuresequenz nach Formel (1) kodiert, ist im folgenden als Nukleotidsequenz (1) gezeigt. NUKLEOTIDSEQUENZ (1)
  • (9) Antitumoraktivität des LT-Polypeptids:
  • Es wurde gezeigt, daß das LT-Polypeptid cytocidal gegenüber Tiertumorzellen in vitro und in vivo wirkt, und als ein Antitumormittel verwendet werden kann. Eine erfindungsgemäße Antitumorzusammensetzung umfaßt eine für die Tumorbehandlung wirksame Menge des LT- Polypeptids und einen pharmazeutisch annehmbaren Träger. Die erfindungsgemäße Antitumorzusammensetzung kann durch Mischen des LT-Polypeptids mit einem pharmazeutisch annehmbaren Stabilisator, wie Gelatine, Serumalbumin oder Maltitol und einem geeigneten Exzipienten, falls erwünscht, hergestellt werden. Die Dosis variiert je nach Verabreichungsweg, der Art des Krebses und dem Körpergewicht des Patienten. Die nicht-toxische Menge des LT-Polypeptids für eine Maus ist 1 x 10&supmin;³ bis 5 x 10&sup7; Einheiten/kg/Tag bei intravenöser Injektion (i.v.) oder intratumoraler Injektion (i.t.)
  • Die vorliegende Erfindung wird in Einzelheiten unter Bezugnahme auf die folgenden Beispiele erläutert, die jedoch nicht als den Umfang der Erfindung einschränkend ausgelegt werden sollen.
  • BEISPIEL 1 Herstellung von Lymphotoxin-produzierenden humanen T-Zell- Hybridoma:
  • Humane periphere Blutlymphocyten (im folgenden als PBL bezeichnet; 10&sup6; Zellen/ml) wurden mit 20 ug/ml Concanavalin A (Con A) im RPMI-Medium 2 Tage behandelt, und dann wurde das an die Zellen gebundene Con A so weit wie möglich unter Verwendung von 0,2 M α-Methyl-D-Mannosid entfernt.
  • Getrennt hiervon wurden humane T-lymphoide Tumorzellen, CCRF- CEM (im folgenden als CEM bezeichnet), die sich im Wachstumsstadium in RPMI-Medium befanden, durch Zentrifugation gesammelt. Sie wurden in RPMI 1640-10 mM HEPES-Medium in einer Menge von 2 x 10&sup5; Zellen/ml suspendiert. Zu der Suspension wurde Emetinhydrochlorid (Nakarai Chemicals) und Actinomycin D (PL Biochemicals) an Konzentrationen von 5 x 10&supmin;&sup5; M und 0,25 ug/ml zugegeben, und die Zellen wurden bei 37ºC 2 Stunden behandelt. Anschließend wurde Emetinhydrochlorid und Actinomycin D aus dem Kulturüberstand durch Zentrifugation entfernt.
  • Die so hergestellten PBL-Zellen und CEM-Zellen wurde in einem Verhältnis von 10:1 gemischt, und die Mischung wurde zentrifugiert. Zum so erhaltenen Zellpellet wurden 0,5 ml 46%iges Polyethylenglycol (PEG-1540; Wako pure Chemical Industries) und MEM-Medium, das 5 ug/ml Poly-L-arginin und 15 % Dimethylsulfoxid enthielt, zugegeben, und die erhaltene Mischung wurde sanft bei 37ºC 45 Sekunden zur Bewirkung der Hybridisierung gerührt. Anschließend wurden 10 ml vom MEM- Medium, das mit 10 ml 25 mM HEPES (pH 7,2) gepuffert war, langsam zugegeben, und die erhaltene Mischung wurde zentrifugiert.
  • Zum Zellpellet wurde RPMI-Medium zugegeben um die Zellzahl auf 10&sup6;/ml einzustellen. Ein 100-ul-Anteil des zellhaltigen Mediums wurde mit 100 ul RPMI-Medium, das Mitomycin-C- behandelte CEM-Zellen (4 x 10&sup5; Zellen/ml) als Futterzellen enthielt, vermischt, und die erhaltene Mischung wurde in die Vertiefung einer 96-Platten-Kulturplatte verteilt und bei 37ºC unter CO&sub2;-(5 %)-Luft-(95 %)-Atmosphäre für ca. 3 bis 4 Wochen inkubiert. Nach der Inkubation wurden die gewachsenen Hybridoma nach dem Limitationsverdünnungsverfahren unter Verwendung der oben erwähnten Mitomycin-C-behandelten CEM- Zellen als Futterzellen kloniert. Nach weiterem Wachstum wurde jeder Klon auf Lymphotoxinaktivität getestet.
  • Im folgenden wurde die Inkubation unter einer CO&sub2;-(5 %)-Luft- (95 %)-Atmosphäre bei 37ºC inkubiert, sofern nicht anders angegeben.
  • Der Lymphotoxin-produzierende humane T-Zell-Hybridom-Klon A- C5-8 zur erfindungsgemäßen Verwendung zeigte bei Stimulation mit 20 ug/ml Con A und 20 ng/ml PMA bei einer Zellkonzentration von 2,5 x 10&sup5; Zellen/ml und Inkubation über 24 Stunden eine Lymphotoxinaktivität von 250 Einheiten/ml. Ohne Stimulation zeigte der Klon A-C5-8 eine Lymphotoxinaktivität von 4,0 Einheiten/ml.
  • BEISPIEL 2 Isolierung und Reinigung von mRNA-Fraktion aus Lymphotoxinproduzierenden humanen T-Zell-Hybridoma (A-C5-8): (1) Kultur von Lymphotoxin-produzierenden humanen T-Zell-Hybridoma (A-C5-8):
  • Der Klon A-C5-8 wurde bei einer Konzentration von 5 x 10&sup6; bis 10&sup7; Zellen/ml 2, 4, 8, 24 oder 48 Stunden kultiviert, wobei PMA und Con A in Endkonzentrationen von 100 ng/ml und 20 ug/ml zugegebenen wurden.
  • (2) Herstellung der zellulären RNA:
  • Die gesamte zelluläre RNA des Klons A-C5-8 wurde im wesentlichen nach dem Guanidinhydrochloridverfahren extrahiert. Speziell wurden nach jedem oben erwähnten Inkubationszeitraum A-C5-8-Zellen durch Zentrifugation (1000 Upm, 5 Minuten) gesammelt und in PBS (enthaltend 5 mM Phosphatpuffer und 0,15 M NaCl; pH 7,4) suspendiert und die Suspension wurde nochmals bei 1000 Upm 5 Minuten zum Waschen der Zellen zentrifugiert.
  • Die Zellen [in einer Menge von 4 x 10&sup8;, 6 x 10&sup8;, 3,2 x 10&sup8;, 1,8 x 10&sup9; oder 2 x 10&sup9; Zellen für den entsprechenden, in Schritt (1) angegebenen Inkubationszeitraum] wurden in einem Homogenatpuffer suspendiert und darin homogenisiert. Zu diesem Homogenat wurden 0,025 Äquivalente 1 M Essigsäure und 1,5 Volumen von kaltem Ethanol (-20ºC) zugegeben, und nach Vermischen ließ man die Mischung bei -20ºC für einen Zeitraum von nicht kürzer als 3 Tagen stehen. Die Mischung wurde dann bei -10ºC und 15000 Upm (Hitachi RPR 18-1 Rotor) 30 Minuten zentrifugiert. Zum so erhaltenen Sediment wurde ein Waschpuffer (hergestellt durch Zugabe von ETA zum Homogenatpuffer in einer Konzentration von 20 mM; im folgenden als WB bezeichnet) zugegeben, und es wurde zur Einstellung einer einheitlichen Lösung pipettiert. Dann wurde die Lösung auf den pH 5 durch Zugabe von 1 M Essigsäure eingestellt, es wurde 1,5 Volumen von kaltem Ethanol zugegeben, und man ließ die Mischung bei -20ºC für einen Zeitraum von nicht kürzer als 3 Tagen stehen, und danach zentrifugierte man bei -10ºC und 15000 Upm 30 Minuten. Das Sediment wurde in WB gelöst, und die pH-Einstellung mit 1 M Essigsäure und die Präzipitation mit kaltem Ethanol wurden drei mal wiederholt.
  • Eine kleine Menge 0,1 % SDS wurde zum Ethanolpräzipitat unter Herstellung einer Suspension zugegeben. Hierzu wurde ein Volumen eines Extraktionspuffers (enthaltend 0,5 % SDS, 0,1 M NaCl, 50 mM Natriumacetat und 5 mM EDTA-Dinatrium; pH 5,2) und zwei Volumen Wassergesättigten Phenols [enthaltend 0,1 % 8-Chinolinol und gesättigt mit 100 mM Tris-HCl-Puffer (pH 8,0)]Chloroformisoamylalkoholmischung (Volumenverhältnis = 50:50:1) zugegeben. Nach 10- minütigem Schütteln wurde die gesamte Mischung bei 3000 Upm 10 Minuten zentrifugiert, wodurch sie sich in drei Phasen auftrennte. Die unterste Phase wurde entfernt, ein gleiches Volumen an Chloroformisomylalkoholmischung (Volumenverhältnis = 50:1) wurde auf die oberste und die mittlere Phase aufgegeben, und die erhaltene Mischung wurde nach 10-minütigem Schütteln bei 3000 Upm 10 Minuten zentrifugiert. Die unterste Phase wurde verworfen. Diese Extraktion mit Chloroformisoamylalkohol wurde drei mal wiederholt. Ein-Zehntel Volumen an 3 M Natriumacetat (pH 5,2) wurden zur obersten Phase, die DNAs, RNAs, Saccharide, usw. enthielt, zugegeben, man ließ die erhaltene Mischung bei -20ºC für einen Zeitraum von nicht kürzer als 3 Stunden stehen, und zentrifugierte bei 15000 Upm (RPR 18-2 Rotor) 30 Minuten. Eine kleine Menge sterilen Wassers wurde zum Sediment zugegeben. nach Lösung wurde ein gleiches Volumen an kaltem 4 M Lithiumchlorid zugegeben, und man ließ die Mischung über Nacht bei 0ºC stehen und zentrifugierte bei 15000 Upm 30 Minuten. Das Sediment wurde mit einer kleinen Menge an 2 M Lithiumchlorid gewaschen, steril destilliertes Wasser wurde zur Lösung des Sediments zugegeben. nach Zugabe von einem Zehntel Volumen 3 M Natriumacetat (pH 5,2) und anschließender Zugabe von 2 Volumen kaltem Ethanol, ließ man die erhaltene Mischung bei -20ºC für einen Zeitraum von nicht weniger als 3 Stunden stehen, worauf sich eine 30- minütige Zentrifugation bei 15000 Upm anschloß. Das Sediment wurde in 0,01 M Tris-HCl-Puffer (enthaltend 0,5 M NaCl, 0,1 % SDS und 1 mM ETDA-Trinatrium; pH 7,5), gelöst, und die Lösung, die die gesamte zelluläre RNA enthielt, wurde auf eine Säule (1 cm Durchmesser) aufgegeben, die mit 3 ml Oligo(dT)&sub1;&sub2;&submin;&sub1;&sub5;-Zellulose (PL Biochemicals) gepackt und zuvor mit dem gleichen Puffer gepuffert worden, aufgegeben. Nach Waschen mit dem gleichen Puffer, bis die Absorption bei 260 nm und 0,05 oder weniger war, begann die Elution mit 0,01 M Tris- HCl-Puffer (enthaltend 0,1 M NaCl, 0,1 % SDS und 1 mM EDTA-Trinatrium; pH 7,5) und die Säule wurde kontinuierlich gewaschen, bis die Absorption bei 260 nm ein Maß von nicht höher als 0,05 erreichte. Anschließend wurde die Polyadenylsäure-gebundene RNA-(mRNA)-Fraktion von der Säule mit 0,01 M Tris-HCl-Puffer (enthaltend 0,1 % SDS und 1 mM EDTA-Trinatrium; pH 7,5) in Fraktionskollektoren eluiert. Fraktionen mit einer nachweisbaren Absorption bei 260 nm wurden gepoolt. Auf diese Weise wurden 58 ug, 120 ug, 180 ug, 160 ug, 120 ug und 258 ug mRNA aus in für 2, 4, 8, 24 und 48 Stunden inkubierten A-C5-8-Zellen gewonnen.
  • (3) Bestätigung der Translation von LT entsprechender mRNA in Eizellen:
  • Serum-Gonadotropin von einer schwangeren Stute (Peamex- Injektion zur veterinären Verwendung; Sankyo) wurde jeweils einem ca. 2 Jahre alten Xenopus laevis (weiblich; mit einem Gewicht von nicht weniger als 50 g; erworben von Japan Bilogical Material Center) durch intramuskuläre Injektion in die Hüfte in einer Dosis von 200 Einheiten/Tier verabreicht. Am nächsten Tag wurden die Tiere durch Eintauchen in Eiswasser anästhesiert und laparotemiesiert, anschließend wurden die Eizellen entnommen und in MBS isoliert. Eine Lösung der in Schritt (2) erhaltenen mRNA in sterilem destilliertem Wasser (1 mg/ml) wurde in die Eizellen mit einem Durchmesser von 1 mm oder mehr mit einer Dosis von 50 nl (50 ng) pro Eizelle mittels einer Mikrokapillare und eines Mikroinjektors (Seimo Scientific Instruments) unter einem Steroskopmikroskop injiziert. Zwanzig solcher behandelter Eizellen wurden in 0,2 ml MBS bei 23ºC inkubiert. In einem Kontrollauf wurden 20 Eizellen, denen nur 50 nl sterilen destillierten Wassers zugegeben wurde, in 0,2 ml MBS bei 23ºC inkubiert.
  • Bei 24- oder 48-stündiger Inkubation wurde jeder Kulturüberstand auf LT-Aktivität getestet. Als Ergebnis wurde gefunden, daß 48 Stunden der optimale Inkubationszeitraum für die Eizellen ist. Zusätzlich wurde gefunden, daß 2 Stunden der optimale Inkubationszeitraum für A-C5-8-Zellen ist, die mit Con A und PMA stimuliert wurden, da die LT-Aktivität aus der Translation der mRNA in für 2, 4, 8, 24 oder 48 Stunden inkubierten Zellen 7,8, 4,6, 4,1, 2,7 oder 0 Einheiten/ml war. Keine LT-Aktivität wurde in den Kontrolleizellen nachgewiesen und es wurde daher bestätigt, daß die mRNA für LT in den Eizellen translatiert wird.
  • (4) Massenkultur von A-C5-8-Zellen und Herstellung von mRNA:
  • A-C5-8-Zellen wurden unter den als optimal in Schritt (3) gefundenen Bedingungen für die Inkubation unter Stimulierung mit Con A und PMA kultiviert, und es wurden 3 x 10&sup9;-Zellen geerntet. Das Verfahren gemäß Schritt (2) zum mRNA-Isolierung und -Reinigung wurde angewandt, und es wurden 512 ug einer mRNA-Fraktion erhalten. (5) Fraktionierung der mRNA durch Saccharose- Dichtengradienten-Zentrifugation und Bestimmung des Sedimentationskoeffizienten von LT entsprechender mRNA:
  • Die gesamte mRNA (512 ug) wurde in 0,01 M Tris-HCl- Puffer (enthaltend 0,1 M EDTA-Dinatrium und 0,2 % SDS; pH 7,5) gelöst, die Lösung wurde auf einen 5 bis 30%igen Saccharose-Dichtegradienten überschichtet (5 ml; gelöst im gleichen Puffer), und es wurde 16 Stunden bei 15ºC und 28000 Upm unter Verwendung eines Hitachi RPR-556- 208-Rotors zentrifugiert. Die Inhalte der Zentrifugenröhrchen wurden in 216-ul-Portionen in 25 Probenröhrchen fraktioniert. Ein Zehntel Volumen 3 M Natriumacetat und 2 Volumen kalten Ethanols wurden jeder Fraktion zugegeben, man ließ die Mischung über Nacht bei -20ºC stehen, und die präzipitierte mRNA wurde gewonnen.
  • Die so erhaltene mRNA wurde in sterilem destilliertem Wasser (0,5 mg/ml) gelöst, und 100 nl der Lösung wurden in jeweils 20 Xenopus laevis-Eiszellen auf die gleiche Weise wie in Schritt (3) injiziert. Die Eizellen wurden in 0,2 ml MBS 48 Stunden inkubiert, und der Kulturüberstand wurde auf LT-Aktivität getestet. Als Ergebnis wurde gefunden, daß Fraktion Nr. 13 die höchste LT-Aktivität aufweist, und auf Basis der Arbeitskurve, konstruiert unter Verwendung von Standard- Sedimentations-Koeffizientenmarkern (5S, 18S und 28S) wurde der Sedimentationskoeffizient der LT entsprechenden mRNA zu 12,65 bis 14,65 gefunden.
  • Die in diesem Beispiel erhaltene gereinigte mRNA wurde in den folgenden Experimenten eingesetzt.
  • BEISPIEL 3 (1) Synthese von cDNA:
  • Die cDNA-Synthese erfolgte unter Verwendung von 5 ug der gereinigten mRNA im reversen Transkriptasesystem [³²P] (New England Nuclear Corp.) das teilweise modifiziert wurde. Auf diese Weise ließ man daher eine reverse Transkription in einem System fortschreiten (100 ul Volumen), das 20 ul reverse Transkriptase- Reaktionspuffer, 10 ul Deoxynukleosidtriphosphatmischung, 20 Einheiten Ribonuklease-A-Inhibitor, 10 ug Oligo (dT)&sub1;&sub2;&submin;&sub1;&sub8;-Primer, 5 ul 600 mM β-Merkaptoethanol, ³²P-markiertes dCTP [spezifische Aktivität 800 Ci/mmol (100 uCi)], 5 ug mRNA und 50 Einheiten Vogel-Myeloblastosie-Virus-abgeleitete reverse Transkriptase enthielt, bei 42ºC für 1 Stunde. Die Reaktion wurde dann durch Eiskühlen abgebrochen. Nach Zentrifugation wurde der Hybrid zwischen mRNA und cDNA auf einem kochenden Wasserbad 3 Minuten zur Trennung der mRNA und cDNA voneinander hitzebehandelt, worauf sich 5-minütiges Abkühlen in einem Eisbad anschloß.
  • Man ließ die denaturierten Proteine durch Zentrifugation (12000 x g, 2 Minuten) präzipitieren, und der Überstand wurde wiederum mit Eis gekühlt. Zur Reaktionslösung (99 ul) wurden unter Eiskühlung 16,2 ul steriles destilliertes Wasser, 46,8 ul DNA-Polymerase I- Reakationspuffer, 10,4 ul Deoxynukleosidtriphosphatmischung, ³²P-markiertes dCTP [80 Ci/mmol (100 uCi)] und 15,6 ul DNA-Polymerase I aus Escherichia coli (8000 Einheiten/ml) unter Einstellung eines Gesamtvolumens von 198 ul zugegeben. Die Mischung wurde gut gerührt, zentrifugiert und bei 15ºC 20 Stunden gehalten. Die Reaktion wurde durch Zugabe von 39,4 ul 0,2 M EDTA-Dinatrium zur Reaktionslösung (197 ul) abgebrochen, dann wurden 49,25 ul 1 N NaOH zugegeben, und die Mischung wurde bei 65ºC unter alkalischen Bedingungen 1 Stunde unter Zersetzung der mRNA hitzebehandelt, dann eisgekühlt, zentrifugiert und durch Zugabe von 49,25 ul 1 M Tris-HCl-Puffer (pH 8,0) und 49,25 ul 1 N HCl neutralisiert.
  • Dieses wurde mit einem halben Volumen an Wassergesättigtem Phenol und einem halben Volumen an Chloroformisoamylalkohol (50:1) extrahiert. Nach Zentrifugation wurde die obere Phase abgetrennt, während die unter Phase noch einmal mit dem gleichen Volumen an 10 mM Tris-HCl-Puffer (enthaltend 100 mM Nacl und 1 mM EDTA-Dinatrium; pH 8,0) extrahiert wurde, und die obere Phase abgetrennt wurde. Beide oberen Phasen wurden vereinigt und mit einem gleichen Volumen an Chloroformisoamylalkohol extrahiert, und nach Zentrifugation wurde die unter Phase (organische Phase) entfernt. Nach vier Wiederholungen dieses Extraktionsverfahrens wurde die wäßrige Phase drei mal mit einem gleichen Volumen an Wasser-gesättigtem Ethylether extrahiert. Nach Entfernen der organischen Phase wurde die wäßrige Phase auf einem Wasserbad bei 60ºC unter Entfernung des restlichen Ethylethers erhitzt.
  • Die so erhaltenen wäßrigen Phasen wurden mit sec-Butanol konzentriert, anschließend wurde MgCl&sub2; (mit seiner Endkonzentration von 0,01 M) und 2 Volumen kalten Ethanols (-20ºC) zugegeben, und man ließ die Mischung über Nacht bei -80ºC stehen, und zentrifugierte dann (12000 x g, 10 Minuten). Das erhaltene Sediment wurde unter vermindertem Druck getrocknet und in 50 ul sterilem destilliertem Wasser gelöst. Zur Lösung wurden 20 ul reverse Transkriptase-Reaktionspuffer, 5 ul 600 mM β-Merkaptoethanol, 10 ul Deoxynukleosidtriphosphatmischung und ³²P-markiertes dCTP [800 Ci/mmol (100 uCi)] zugegeben. Nach heftigem Rühren und Zentrifugation der Mischung wurden 5 ul der oben erwähnten reversen Transkriptase zugegeben, und man ließ die Reaktion bei 42ºC 1 Stunde fortschreiten. Die Reaktion wurde dann durch Eiskühlen abgebrochen. Auf diese Weise wurde eine cDNA mit einer Haarnadelschlaufenstruktur erhalten.
  • Zur obigen Reaktionsmischung (99 ul) wurden 92,1 ul sterilen destillierten Wassers, 23,4 ul des oben erwähnten DNA-Polymerase-I-Reaktionspuffers, 55 ul S&sub1;- Nukleasereaktionspuffer und 5,5 ul S&sub1;-Nuklease (50 Einheiten/ml) aus Aspergillus oryzae zugegeben, und die Reaktion wurde bei 37ºC 30 Minuten durchgeführt, wodurch die Haarnadelschlaufenstruktur abgespalten wurde und eine doppelstängige cDNA gebildet wurde. Zu dieser Lösung wurden 46 ul 0,1 M Tris-HCl-Puffer (enthaltend 0,1 M EDTA-Dinatrium; pH 7,5) zugegeben, und die Mischung wurde auf eine Sephacryl-S-200-Säule (1,0 x 25 cm; Bettvolumen 20 ml) aufgegeben und mit 10 mM Tris-HCl-Puffer (enthaltend 0,1 M NaCl und 2 mM EDTA-Dinatrium; pH 7,5) eluiert. Das Eluat wurde in 300- ul-Portionen fraktioniert, und eine Fraktion die nahe am Ausschlußvolumen eluierte, wurde mit sec-Butanol konzentriert und die cDNA wurde hieraus durch Ethanolpräzipitation gewonnen.
  • (2) Herstellung von Oligo(dC)-verlängerter cDNA:
  • Die wie oben beschrieben erhaltene doppelstängige cDNA wurde zu einem Reaktionspuffer mit der im folgenden angegebenen Zusammensetzung gegeben, und die Reaktion wurde bei 37ºC 5 Minuten durchgeführt, wodurch eine Oligo(dC)-Verlägerung an die doppelstängige cDNA angefügt wurde.
  • Der verwendete Reaktionspuffer war 0,2 M Kaliumcacodylat-25 mM Tris-HCl-Puffer (pH 6,9), der 2 mM DTT, 5 mM CoCl&sub2;, 0,25 mg/ml RSA, 5 uM dCTP, H- markiertes dCTP [25 Ci/mmol (15 uCi)] und 30 Einheiten terminale Deoxynukleotidyl-Transferase enthielt.
  • Die Reaktion wurde durch Eiskühlen abgebrochen, und die Reaktionsmischung wurde mit einem gleichen Volumen an Wasser-gesättigtem Phenolchloroformisoamylalkohol (50:50:1) extrahiert. Es wurde nochmals mit Chloroformisoamylalkohol (50:1) extrahiert. Ribosomale RNA (40 ug) aus Escherichia coli und ein Fünfzehntel Volumen von 5 M NaCl wurden zur wäßrigen Phase zugegeben und nach weiterer Zugabe von 2 Volumen kalten Ethanols ließ man die Mischung über Nacht bei -80ºC stehen. Die oligo (dC)-verlängert cDNA wurde durch Zentrifugation gewonnen und in sterilem destilliertem Wasser unter Erhalt einer Lösung mit einer Konzentration von 0,5 ng/u1 gelöst.
  • (3) Bildung von rekombinantem Plasmid:
  • Eine Anteil von 1,375 ng der Oligo(dC)-verlängerten cDNA und 10 ng Oligo(dG)&sub1;&sub0;&submin;&sub2;&sub0;-verlängerter pBR322-DNA (Amersham) wurden 25 ul einer Paarungslösung (10 mM Tris-HCl-Puffer, der 100 mM NaCl und 0,1 mM EDTA- Dinatrium enthielt; pH 7,8) bei 65ºC 15 Minuten inkubiert, und die Mischung wurde weiter 2 Stunden bei dieser Temperatur inkubiert und dann für die Paarung abgekühlt. Auf diese Weise wurde eine rekombinante Plasmid-haltige Lösung erhalten.
  • (4) Selektion der Transformante:
  • Die wie oben beschrieben erhaltene rekombinante Plasmidlösung wurde zur Transformation von Escherichia coli HB101 verwendet. Speziell Escherichia coli HB101 wurde in 10 ml L-Medium, enthaltend 0,1 % Glucose, bei 37ºC inkubiert, bis die Absorption (650 nm) des Kulturmediums 0,05 erreichte. Ein 5-ml-Anteil des Kulturmediums wurde in 500 ml L-Medium, enthaltend 0,1 % Glucose, überführt, und die Inkubation wurde bei 25ºC weitergeführt, bis die Absorption (650 nm) 0,3 erreichte. Nach Abkühlen mit Eis für 30 Minuten wurde das Kulturmedium bei 4ºC 5 Minuten bei 3000 Upm (Hitachi RPR9-2 Rotor) zur Zellgewinnung zentrifugiert. Die gesamten Zellen wurden in 250 ml kalter 50 mM CaCl&sub2; dispergiert. Die Dispersion wurde 15 Minuten eisgekühlt und zentrifugiert (RPR9-2-Rotor; 4ºC, 5 Minuten, 2500 Upm). Die gesammelten Bakterienzellen wurden wieder in 25 ml 50 mM CaCl&sub2;, enthaltend 2 % Glycerin, dispergiert, und die Dispersion wurde in l-ml-Portionen auf Ampullen verteilt, mit Trockeneispulver eingefroren und dann bei -80ºC gelagert. Die gelagerte Bakteriendispersion wurde unter Eiskühlung aufgetaut und es wurden 0,3 ml der so aufgetauten Bakteriendispersion mit 0,15 ml der obig erwähnten rekombinanten Plasmidlösung und 0,15 ml von 20 mM CaCl&sub2;-60 mM MnCl&sub2;- 20 mM RbCl-Lösungsmischung vermischt, und man ließ die erhaltene Mischung bei 0ºC 20 Minuten und dann bei Raumtemperatur 10 Minuten stehen. Anschließend wurden 2,4 ml auf 37ºC erwärmtes L-Medium, enthaltend 0,1 % Glucose, zugegeben, und die Mischung wurde bei 37ºC 1 Stunde unter Schütteln inkubiert. Ein Anteil des inkubierten Mediums wurde herausgenommen, auf einer L- Medium-Agar-Platte, enthalten 15 ug/ml Tetracyclin zusätzlich zu den oben erwähnten Bestandteilen, ausgebreitet und bei 37ºC für ca. 12 Stunden inkubiert. Tetracyclin-resistente Bakterienkolonien wurden zur Herstellung einer cDNA-Bank selektiert.
  • (5) Hybridisierungstest:
  • Um Transformanten auszumustern, die das Plasmid mit der LT-kodierenden CDNA enthielt, wurde die obige cDNA-Bank einem Kolonie-Hybridisierungstest unter Verwendung von ³²P-markierten synthetischen cDNA-Sonden unterzogen.
  • Zur Herstellung der synthetischen cDNA-Sonden wurden zwei Oligonukleotide, die entsprechend komplementär zu den 18 Nukleotiden von dem 404ten bis 421sten Nukleotid und den 18 Nukleotiden vom 500sten bis 517ten Nukleotid im LT-Gen, wie von Gray et al. berichtet [Nature, 312, 721 (1984)], nämlich 5'-GTCTACTCCCAGGTGGTC-3' und 5'- CACATGGAAGGGGTACTG-3', chemisch synthetisiert, und jeweils 16,6 Pikomol davon wurden mit 5 Einheiten Polynukleotidkinase aus T4-infizierten Escherichia coli und [γ-³²P]-ATP [5 uCi/pmol (20 uCi)] in 50 mM Tris-HCl- Puffer (der 10 mM MgCl&sub2;, 5 mM DTT, 0,1 mM Spermidin und 0,1 mM EDTA-Dinatrium enthielt; pH 7,6] bei 37ºC 30 Minuten behandelt.
  • Die Reaktion wurde durch Zugabe einer EDTA-Lösung und Abkühlen der Mischung mit Eis auf 0ºC abgebrochen. Diese beiden ³²P-markierten cDNA-Sonden wurden im Hybridisierungstest verwendet, und Transformanten, die ein rekombinantes Plasmid trugen, das zur Hybridisierung mit beiden Sonden unter schwachen Bedingungen in der Lage war, wurden selektiert. Auf diese Weise wurden sechs Kolonien aus ca. 10000 Kolonien ausselektiert.
  • Das rekombinante Plasmid wurde aus jeder der so selektierten Stämme gewonnen. Das Plasmid wurde mit dem Restriktionsenzym HindIII gespalten, einer Agarose-Gelelktrophorese unterzogen, auf einen Nitrozellulosefilter überführt und wiederum mit ³²P- markierten synthetisierten cDNA-Sonden unter strengen Bedingungen hybridisiert. Als Ergebnis wurde ein Klon ausselektiert.
  • Der so selektrierte Stamm wurde einem Hybridisierungs- Translationstest unterzogen, der nach dem Verfahren, beschrieben von Maniatis T. et al. in Molecular Cloning, 329 (1980) (Cold Spring Harbor Laboratory) durchgeführt wurde. Die Plasmid-DNA wurde aus diesem Transformantenstamm extrahiert und nach Erhitzen und Denaturierung auf Nitrozellulosefilter fixiert. Die LT- mRNA-haltige mRNA-Fraktion aus Schritte (4) von Beispiel 2 wurde zugegeben, und die Hybridisierungsreaktion wurde bei 50ºC 3 Stunden durchgeführt. Die gebundene mRNA wurde durch Elution wiedergewonnen und in Xenopus laevis-Eizellen auf dieselbe Weise wie in Schritt (3) von Beispiel 2 injiziert, und die erhaltene mRNA wurde überprüft, ob sie LT-mRNA war oder nicht.
  • Als Ergebnis wurden 10 Einheiten/ml LT-Aktivität bei pLT13 nachgewiesen, wogegen keine LT-Aktivität in der Kontrolle von pBR322 nachgewiesen wurde.
  • Diese cDNA wurde mit dem Restriktionsenzym HindIII gespalten, und ihre Größe wurde durch Agarose-Gelelektrophorese gemessen. Das Ergebnis wurde bestätigt, daß diese cDNA ein cDNA-Segment von ca. 1,35 Kbp hatte.
  • Die diese cDNA (Stammnummer: LT13; klonierte DNA-Nummer: pLT13) haltige Transformante wurde zur Isolierung der klonierten cDNA behandelt, und die Nukleotidsequenz davon wurde nach dem im folgenden beschriebenem Verfahren bestimmt.
  • BEISPIEL 4 Bestimmung der Nukleotidsequenz der klonierten DNA: (1) Konstruktion der Restriktionsenzym-Spaltungskarte:
  • Der in Schritt (5) von Beispiel 3 erhaltene Stamm LTl3 wurde im L-Medium, das 0,1 % Glucose und 15 ug/ml Tetracyclin enthielt, inkubiert. Aus den erhaltenen Bakterienzellen wurde die Plasmid-DNA gewonnen, und eine Restriktionsenzym-Spaltungskarte davon wurde für die Restriktionsenzyme EcoRI, SmaI, BamHI, PstI, SalI und HindIII erstellt, deren Erkennungsstellen in M13mp8 und M13mp9, wie im folgenden beschrieben, eingeführt werden können. (siehe Fig. 1)
  • (2) Bestimmung der Nukleotidsequenz der klonierten DNA:
  • Zur Bestimmung der Nukleotidsequenz der geklonten DNA wurde das cDNA in M13mp8 oder M13mp9 nach dem Verfahren von Messing et al. [Gene, 19, 269 (1982)] subkloniert, und anschließend mit dem Dideoxy-Kettenabbruchverfahren von Sanger et al. [Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 74, 5463 (1977); Journal of Biological Chemistry, 162, 729 (1982)] für die Primer-Verpaarung, Synthese der komplementären Kette unter Verwendung des Klenow- Fragments der DNA-Polymerase I [markiert mit ³²P- markiertem dCTP [800 Ci/mmol (20 uCi)]], Gelelektrophorese und Autoradiographie weiter verarbeitet.
  • Fig. 2 zeigt die für die Nukleotidsequenzbestimmung verwendeten Restriktionsenzym-Schnittstellen mit den Richtungen, die für die Nukleotidsequenzbestimmung eingesetzt wurden, und dem Sequenzierbereich, der durch die Pfeile darin angegeben ist. Der durch viereckig gekennzeichnete Bereich ist der Teil, der den LT- Translationsbereich kodiert. Die Nukleotidsequenz vom 63sten bis 677sten Nukleotid kodiert vermutlich ein Polypeptid, das zur Konstruktion eines Vorläufers für LT notwendig ist.
  • Von diesen Nukleotiden nimmt man an, daß diejenigen, die mit dem 165sten Nukleotid beginnen, LT kodieren, und daß die Nukleotidsequenz unterschiedlich von der von LT ist, wie von Gray P. W. et al. berichtet [Nature, 312, 721 (1984)] nämlich dahingehend, daß die 26ste Aminosäure Asn (AAC) in der ersteren ist, während die Aminosäure Thr (ACC) in der letzteren ist. Bei der vorliegenden Sequenz folgt das Abbruchkodon (TAG) dem Kodon für die C-terminale Aminosäure (Leucin). Zusätzlich ist die vorliegende Sequenz weiter von der Sequenz von Gray et al. im anderen Teil und dem Peptid-kodiertenden Teil dahingehend verschieden, daß die als 1. bis 4. Nukleotid CGGG anstelle von GGTC ist, und daß das 862ste bis 865ste Nukleotid ACAC anstelle von CACA ist und daß das 1306ste bis 1310te Nukleotid CCCCT anstelle von TGAAA ist.
  • BEISPIEL 5 (1) Spaltung der LT-cDNA mit Restriktionsenzymen:
  • Die in Beispiel 3 erhaltene klonierte DNA (pLT13) wurde in Escherichia coli SK383 (ein dam&supmin;-Stamm; erhältlich von der Tokyo Universität) eingeschleust, da das Restriktionsenzym BclI gegenüber dam empfindlich ist, und es wurde die Plasmid-DNA hergestellt.
  • Dieses pLT13 wurde mit BclI verdaut und an den 5'-Enden mit bakterieller alkalischer Phosphatase dephosphoryliert (BAP; Bethesda Research Laboratories).
  • Es wurden die folgenden HindIII-Linker hergestellt:
  • GATCAAGCTT
  • TTCGAACTAG
  • Die beiden Oligonukleotide wurden von dem 5'-Ende mit T4-DNA-Kinase (Takaro Shuzo) phosphoryliert und dann unter Erhalt der doppelstängigen DNA gepaart.
  • Der BclI-Verdau von pLT13 und die HindIII-Linker wurden miteinander in Gegenwart von T4-DNA-Ligase ligatisiert, und das Ligationsprodukt wurde in Escherichia coli HB101 eingeschleust. Ein Plasmid pLT13H mit den darin eingebauten HindIII-Linker wurde erhalten.
  • pLT13H wurde mit RsrII und HindIII verdaut, und der Verdau wurde auf übliche Weise durch 4%ige Acrylamid-Gelelektrophorese fraktioniert, und ein Fragment von 501 bp wurde erhalten.
  • (2) Synthese der Oligonukeotide:
  • Die beiden Olegonukleotide mit den im folgenden gezeigten Strukturen, nämlich M1 (88mer) und L2 (87mer) wurden nach dem β-Cyanoethylphosphamidid-Verfahren (Biosearch model 8600) synthetisiert. Die synthetischen Oligonukleotide wurden durch Umkehrphasen- Chromatographie (C18-Säulen; Waters) nach der Vorschrift von Biosearch gereinigt. Nach Phosphorylierung am 5'- Ende wurden sie unter Erhalt doppelstängiger DNA gepaart.
  • (3) Einführung des LT-cDNA-Fragments in den Expressionsvektor:
  • Der Expressionsvektor pKK233-2 (Pharmacia) wurde mit NcoI und HindIII verdaut, der Verdau wurde auf übliche Weise durch 0,7%ige Agarose-Gelelektrophorese fraktioniert, und der Vektor wurde gewonnen. Die DNAs, hergestellt in Schritt (1) und Schritt (2) und der obige Vektor wurden miteinander ligatisiert, das Ligationsprodukt wurde in Escherichia coli JM105 eingeschleust, und Selektion erfolgt in LB-Medium, das Ampicillin enthielt. Es wurden ca. 2500 Transformanten erhalten.
  • (4) Screenen mit synthetischer Sonde:
  • Die in Schritt (3) erhaltenen Transformanten wurden einem Kolonie-Hybridisierungstest unterzogen, wobei als Sonde das synthetische Oligonukleotid L1, hergestellt in Schritt (2), verwendet wurde, das mit [γ-³²P]-ATP an seinem 5'-Ende markiert wurde. Unter dem hybridisierten Transformanten wurden 24 Klone selektiert und mit NsiI (Bethesda Research Laboratories) und RsrII (New England Biolabs) verdaut. Die Verdaus wurden einer Agarose- Gelelektrophorese unterzogen, und es wurde nach dem erwünschten Fragment gesucht, und seine Richtung wurde bestimmt. Ein Plasmid, pDK100, wurde als das erwünschte erhalten.
  • (5) Bestimmung der Nukleotidsequenz der synthetischen DNA:
  • Das in Schritt (4) erhaltene Plasmid pDK100 wurde mit NsiI und HindIII verdaut, der Verdau wurde durch Agarose-Gelelektrophorese fraktioniert, und das LT-cDNA- Fragment wurde gewonnen. Dieses Fragment wurde in M13mp19 zwischen den PstI- und HindIII-Stellen eingefügt, und die Basensequenz des Anteils des synthetischen DNA wurde durch das Dideoxy-Verfahren bestimmt, und es wurde gefunden, daß es in Übereinstimmung mit dem gesuchten war.
  • (6) Einführung eines Repressorgens:
  • Das Plasmid pMJR1560 (Ainersham) wurde mit HindIII verdaut, die 5'-Enden wurden mit DNA-Polymerase I (Klenow-Fragment) glatt gemacht, der glatt gemachte Verdau wurde weiter mit EcoRI verdaut, der erhaltene Verdau wurde durch 1%ige Agarose-Gelelektrophore fraktioniert, und ein 1261-bp-Fragment, das das lac-Repressor-(lac Iq)-Gen enthielt, wurde erhalten.
  • Das in Schritt (4) erhaltene Plasmid pDK100 wurde mit EcoRI und PvuII verdaut, ein Fragment, das das LT-Gen enthielt, wurde gewonnen und mit dem Fragment, das das lac-Repressor-Gen enthielt, ligatisiert, und das Ligationsprodukt wurde in Escherichia coli HP101 eingeführt. Auf diese Weise wurde pDK101 erhalten. Das Konstruktionsverfahren einschließlich der obigen Schritte (1) bis (6) ist in Fig. 3 gezeigt.
  • (7) Einführung in verschiedene Escherichia coli-Stämme:
  • Die DNA des im Schritt (6) erhaltenen Plasmids pDK101 wurde gereinigt und in Escherichia coli JM105, W3110 (ATCC 27325) und Y1089 (ATCC 371986) eingeführt.
  • BEISPIEL 6
  • Die Escherichia coli-Stämme HB101, JM105, W3110 und Y1089, die das Plasmid pDK101 trugen und in Schritt (7) aus Beispiel 5 erhalten wurden, wurden jeweils im LB-Medium (siehe Anmerkung 1 unten), das 50 ug/ml Ampicillin enthielt, kultiviert, bis die O.D.&sub5;&sub5;&sub0; 0,5 erreichte. Dann wurde Isopropyl-β-D-thiogalactosid (IPTG) bis zu einer Endkonzentration von 1 mM zugegeben, und die Inkubation wurde weitere 4 Stunden fortgesetzt. Die Zellen wurden geerntet, gewaschen, in Desintegrationspuffer [50 mM Tris-HCl (pH 8,0), 10 mM EDTA, 30 mM NaCl, 0,01 mM (p- Amidinophenyl)methansulfonylfluorid] suspendiert und nach dem Lysozym/Einfrier-Auftau-Verfahren desintegriert, und der Überstand wurde auf LT-Aktivität getestet. Die so erhaltenen Aktivitätswerte sind in Tabelle 2 gezeigt. TABELLE 2 Stamm [Plasmid] Aktivität (Einheiten/ml) Spezifische Aktivität (Einheiten/ml OD&sub5;&sub5;&sub0;)
  • Anmerkung 1: Zusammensetzung des LB-Mediums pro Liter: Bacto-Trypton 10 g, Bacto-Hefeextrakt 5 g, NaCl 10 g; pH 7 bis 7,5.
  • BEISPIEL 7
  • Der in Beispiel 6 erhaltene Escherichia coli-Stamm W3110 [pDK101] wurde nach dem Verfahren von Beispiel 6 kultiviert, und es wurden 10 Liter einer Kultur erhalten. Diese wurde durch Ultrafiltration konzentriert, und die Zellen wurden mittels eines Hochdruck-Homogenisators (APV-Gaulin) aufgebrochen. Polyethylenimin (Endkonzentration 0,5 %) wurde zum Homogenat zur Entfernung der Nukleinsäure zugegeben, und dann wurde mit Ammoniumsulfat (40 % Sättigung) ausgesalzen. Das erhaltene Präzipitat wurde in 5 mmol Tris-HCl-Puffer (pH 8) gelöst. Die Lösung wurde bei 60ºC 30 Minuten hitzebehandelt und auf eine DEAE-Cellulofine-AM-Säule (Chisso Corp.; 9 x 50 cm) für die Adsorption aufgegeben. Die Elution erfolgte mit einem Konzentrationsgradienten von 0 bis 0,2 M NaCl. Eine aktive Fraktion wurde auf eine Zinkchelat- Sepharose-Säule (Pharmacia; 1,6 x 20 cm) zur Adsorption aufgegeben, worauf sich die Elution mit einem Konzentrationsgradienten von 0 bis 0,2 M Imidazol (pH 7,5) anschloß. Eine aktive Fraktion wurde gelfiltiert unter Verwendung einer Sephacryl-S-200-Säule (Pharmacia; 5 x 100 cm), die eine aktive Fraktion ergab (S-200- fraktionierte Fraktion). Das LT-Polypeptid in der S-200- fraktionierten Fraktion hat eine spezifische Aktivität von 7 x 10&sup7; Einheiten/ml Protein, und die Aktivitätsausbeute aus dem Zellhomogenat war 30 %. Das Molekulargewicht des LT- Polypeptids wurde durch Elektrophorese der S-200- fraktionierten Fraktion auf einem 0,1 % SDS-haltigem Polyacrylamidgel (SDS-PAGE) [Laemmli U. K., Nature, 227, 680 (1970)] gemessen und zu ca. 16000 bestimmt. Ferner wurde überhaupt keine Zersetzung (Verringerung des Molekulargewichts) des LT-Polypeptids in jeder Reinigungsstufe (SDS-PAGE-Analyse) beobachtet. TABELLE 3 Aminosäurezusammensetzung des LT-Polypeptids Aminosäure Gemessener Wert (mol) Berechneter Wert bezogen auf die Formel (1) (mol)
  • BEISPIEL 8
  • Die in Beispiel 7 erhaltene S-200-fraktionierte Fraktion wurde auf einer C18-Umkehrphasen-Chromatographiesäule (Waters; 0,39 x 30 cm) gereinigt, und die C18-fraktionierte Fraktion wurde auf ihre Aminosäurezusammensetzung und auf die N-terminale Aminosäuresequenz analysiert.
  • (1) Aminosäurezusammensetzung:
  • Die C18-fraktionierte Fraktion wurde unter vermindertem Druck bis zur Trockne eingedampft. Auf einer Arbeitsstation (Waters) wurde der erhaltene Festkörper mit Salzsäure hydrolysiert, und das Hydrolysat mit Phenylisothiocyanat zur Umwandlung in PTC-Aminosäuren umgesetzt, und die Analyse der Zusammensetzung erfolgte unter Verwendung eines Aminosäureanalysators (Umkehrphasen-Partitionsverfahren; Waters). Die quantitative Bestimmung von Tryptophan und Cystein erfolgte nach dem Verfahren von Inglis A. S., Methods in Enzymology, Bd. 91, S. 26, herausgegeben von Hirs C. H. W. et al. Academic Press, 1983). Die erhaltenen Ergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt.
  • Die Meßwerte stimmten gut mit den auf Basis der Formel (1) berechneten Werten überein.
  • (2) N-terminale Aminosäuresequenz:
  • Die N-terminale Aminosäuresequenz wurde nach dem Edman- Verfahren bestimmt [Edman P., Arch. Biochem. Biophys., 22, 475 (1949)] unter Verwendung eines Gasphasen- Proteinsequenzators (Applied Biosystems model 477A) und einem PTH-Analysator (Applied Biosystems model 120A).
  • Die so gefundene N-terminale Aminosäuresequenz des LT- Polypeptids, nämlich
  • MET-HIS-LEU-ALA-SER-ASN-LEU-LYS-PRO-ALA- ALA-HIS-LEU-ILE-GLY-ASP-PRO-SER-LYS-GLN-ASN- stimmte vollkommen mit der Sequenz aus der N-terminalen Aminosäure bis zur 21sten Aminosäure der Formel (1) überein.
  • BEISPIEL 9
  • Balb/c-Mäuse (8 Wochen alte weibliche Tiere; erworben von Nippon Charles River) wurden durch subkutane Injektion in die rechte Inguinalregion mit Meth A-Maus-Tumorzellen mit einem Inoculumansatz von 1 x 10&sup5; Zellen pro Tier (Tag 0) inokuliert. Am Tag 7 war die Tumorgröße 40 bis 60 mm². Eine durch Verdünnung der in Beispiel 7 erhaltenen S-200- fraktionierten Fraktion mit PBS, das 100 ug/ml Gelatine enthielt, hergestellte LT-Präparation wurde den Mäusen entweder intravenös (i.v.) oder intratumoral (i.t.) für 5 hintereinander folgende Tage beginnend vom 7. Tag verabreicht. Ein vollständiges Verschwinden des Tumors wurde am 25. Tag in der i.v.-Gruppe in der i.t.-Gruppe mit einer LT-Dosis von 1 x 10&sup4; Einheiten/Maus/Tag und 5 x 10² Einheiten/Maus/Tag erreicht.
  • BEISPIEL 10 (1) Konstruktion des Expressionsvektors zur Herstellung von LT, wie in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88 beschrieben.
  • Das in Schritt (6) von Beispiel 5 erhaltene Plasmid pDK101 wurde mit NsiI und HindIII verdaut, der Verdau wurde auf übliche Weise durch 0,7%ige Agarose- Gelelektrophorese fraktioniert, und der Vektor wurde gewonnen. Getrennt hiervon wurde aus Schritt (1) von Beispiel 5 erhaltenes pLT13H mit NsiI und HindIII verdaut, der Verdau wurde auf übliche Weise mit 1,2%iger Agarose-Gelelektrophorese fraktioniert, und ein Fragment, das das LT-Gen enthielt, wurde gewonnen. Der Vektor und das LT-Gen-haltige Fragment wurden miteinander ligatisiert, das Ligationsprodukt wurde in Escherichia coli W3110 eingeführt, und es wurde ein LT- Expressionsvektor, pDK20, erhalten. Das oben erwähnte Konstruktionsverfahren ist in Fig. 4 erläutert.
  • (2) Einführung von pDK20 in Escherichia coli W3110, LT- Produktion und LT-Produktivität im Vergleich zu W3110 [pDK101]:
  • Die im Schritt (1) erhaltene DNA von pDK20 wurde gereinigt und in W3110 (Name des Transformantenstammes: W3110 [pDK20]) eingeführt. W3110 [pDK20] und W3110 [pDK101] wurden jeweils im LB-Medium, das 50 ug/ml Ampicillin enthielt, bis zu eiern O.D.&sub5;&sub5;&sub0; = 0,5 kultiviert, dann wurde IPTG mit einer Endkonzentration von 1 mM zugegeben, und die Inkubation wurde weitere 4 Stunden fortgesetzt. Die Zellen wurden gesammelt, gewaschen in Desintegrationspuffer [50 mM Tris-HCl (pH 8,0), 10 mM EDTA-Dinatrium, 30 mM NaCl, 0,01 mM (p- Amidinophenyl)methansulfonylfluorid] suspendiert und durch das Lysozym/Einfrier-Auftau-Verfahren aufgebrochen, und der Überstand wurde auf LT-Aktivität getestet. Wie in Tabelle 4 gezeigt, wurde als Ergebnis gefunden, daß das erfindungsgemäße LT-Polypeptid ca. 3 mal mehr im Überschuß in Escherichia coli hergestellt werden kann als im Vergleich zum LT-Polypeptid, beschrieben in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88. TABELLE 4 Stamm [Plasmid] Aktivität (Einheiten/ml) Spezifische Aktivität (Einheiten/ml OD&sub5;&sub5;&sub0;)
  • REFERENZBEISPIEL
  • Das LT-Polypeptid der Formel (2) (unten gezeigt), geschrieben in der japanischen Patentanmeldung (OPI) Nr. 8399/88 ergab nach Durchführung der in Beispiel 8 beschriebenen Reinigungsschritte teilweise Polypeptide, denen in der N- terminalen Aminosäuresequenz MET-ASP-PRO-ALA-GLN-THR-ALA-, MET-ASP-PRO-ALA-GLN-THR-ALA-ARG-GLN-HIS-PRO-LYS-MET-oder MET- ASP-PRO-ALA-GLN-THR-ALA-ARG-GLN-HIS-PRO-LYS-MET-HIS- fehlte. Alle diese Polypeptide hatten LT-Aktivität. FORMEL (2)

Claims (4)

1. Homogenes physiologisch aktives rekombinantes humanes Lymphotoxinpolypeptid, das (a) im wesentlichen frei von Verunreinigungen ist, (b) als N-terminale Aminosäuresequenz Met-His-Leu-Ala-Ser-Asn-Leu-Lys-Pro- Ala-Ala-His-Leu-Ile-Gly-Asp-Pro-Ser-Lys-Gly-Asn- hat und (c) die folgende Aminosäuresequenz hat:
2. DNA, kodierend für ein physiologisch aktives Polypeptid mit der Aminosäuresequenz:
3. Antitumorzusammensetzung, die als Wirkstoff eine für die Tumorbehandlung wirksame Menge eines Polypeptids mit der Aminsäuresequenz enthält:
4. Verfahren zur Herstellung eines Polypeptids nach Anspruch 1, das die Schritte umfaßt Modifizieren einer Lymphotoxin-cDNA aus Escherichia coli HB101/pLT (FERM BP- 1226) enthaltend pLT13, hergestellt aus Lymphotoxinproduzierendem humanem T-Zell-Hybridoma-Klon A-C5-8, Einführen der erhaltenen cDNA in einen phenotypischen Expressionsvektor, Transformieren eines E. coli-Stammes mit diesem Vektor, Kutivieren der Transformante unter Bewirkung der Genexpression und Isolieren des Polypeptids aus der Kultur und anschließende Reinigung.
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