DE3709065A1 - Verfahren und einrichtung zur beruehrungsfreien messung der temperaturverteilung in einem messvolumen - Google Patents

Verfahren und einrichtung zur beruehrungsfreien messung der temperaturverteilung in einem messvolumen

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1, insbesondere ein Verfahren zur berührungsfreien Messung der Temperaturverteilung eines molekularen Gases in einem Meßvolumen, das eine relativ große Fläche und eine relativ kleine Dicke haben kann, durch laserinduzierte Fluoreszenz (LIF).
Zur Bestimmung der Farbtemperatur eines Temperaturstrahlers ist es aus der DE-AS 15 73 222 bekannt, das Verhältnis der Strahlungsenergien in zwei verschiedenen Wellenlängenbereichen eines von einem Meßobjekt ausgehenden Strahlungsbündels photoelektrisch zu messen.
Es ist ferner aus der Zeitschrift CHEMICAL PHYSICS LETTERS Band 114, No. 5, 6, 15. März 1985, S. 451-455, bekannt, einzelne Rotationsschwingungszustände des molekularen Sauerstoffs bei Drücken bis zu etwa 0,4 MPa durch Laserstrahlung selektiv anzuregen und die resultierende laserinduzierte Fluoreszenz (LIF) zu messen.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzugeben, mit der die Temperaturverteilung eines Gases in einem Meßvolumen relativ großer Fläche und relativ kleiner Dicke momentan und exakt gemessen werden kann.
Diese Aufgabe wird durch das im Patentanspruch 1 gekennzeichnete und im folgenden näher erläuterte Verfahren gelöst. Weiterbildungen und vorteilhafte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind Gegenstand von Unteransprüchen.
Das vorliegende Verfahren ermöglicht es, die Temperaturverteilung in einem Volumen, das dünn, flächig, d. h. "blattartig" sein kann, auch bei höheren Drücken momentan (kurzzeitig) und exakt zu messen.
Im folgenden wird die Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnungen näher erläutert. Es zeigt
Fig. 1 eine schematische Prinzipdarstellung einer Einrichtung zur Durchführung des vorliegenden Verfahrens,
Fig. 2, 3 und 4 jeweils eine schematische Darstellung einer praktischen Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Einrichtung zur Durchführung des vorliegenden Verfahrens.
Der Begriff "Molekül" soll hier sowohl Moleküle im engeren Sinne, wie H₂O und O₂, als auch mehratomige, insbesondere zweiatomige, Molekülreste oder Radikale, wie OH, umfasen.
Wie in Fig. 1 schematisch dargestellt ist, wird bei dem vorliegenden Verfahren mit einem vorzugsweise abstimmbaren Laser (10) ein Meßvolumen (12) bestrahlt, in dem sich ein molekulares Gas befindet, dessen Temperaturverteilung bestimmt werden soll. Der Begriff "molekulares Gas" soll auch Gasgemische umfassen, die einen geeigneten molekularen Bestandteil enthalten, also z. B. Verbrennungsgase oder ein Edelgas, das z. B. etwas H₂O enthält. Im Meßvolumen werden verschiedene molekulare Übergänge von Molekülen (Moleküllinien) im Gas, vorzugsweise OH oder H₂O, die in der Praxis meistens vorhanden sind, bei verschiedenen Frequenzen durch Laserstrahlung zur Fluoreszenz angeregt. Im allgemeinen wird man Übergänge bevorzugen, bei denen sich sowohl die elektronische Quantenzahl als auch die Rotationsquantenzahl und ggf. auch die Schwingungsquantenzahl ändern. Im IR kann man auch Rotationsschwingungsübergänge ausnutzen. Wenn das Gas von sich aus keine für die Temperaturmessung geeignete Molekülart enthält, kann eine solche zum Zwecke der Messung zugesetzt werden. Die Fluoreszenzintensität ist ein Maß für die Besetzung des Zustandes (Ausgangszustandes), aus dem heraus die Anregung erfolgt. Regt man z. B. bei einer Frequenz ν₁ aus dem Rotationszustand j₁ an, so ist die Fluoreszenzintensität proportional zur Dichte der Teilchen im Rotationszustand j₁. Die Fluoreszenzintensität I wird örtlich (x, y) über die Fläche des Meßvolumens, zeitlich (t) und spektral (λ) aufgelöst gemessen, d. h. man mißt I=I (x, y; t λ). Hierzu wird das Fluoreszenzlicht z. B. durch eine wellenlängenselektive Einrichtung (16), z. B. durch Filter oder Spektrometer, spektral zerlegt und mit einer örtlich empfindlichen und zeitlich auflösenden Einrichtung (18), wie einer photographischen oder photoelektronischen Kamera, z. B. einem getasteten Bildverstärker mit nachgeschalteter CCD-Kamera, kurzzeitig erfaßt.
Die Messung der Fluoreszenzintensität wird für zwei verschiedene Frequenzen, bei denen verschiedene Rotationslinien j₁, j₂ angeregt werden, durchgeführt. Aus den entsprechenden Fluoreszenzintensitäten I₁ (x, y; t₁, λ₁) und I₂ (x, y; t₂, λ₂) bei den Frequenzen (ν₁) und (n₂) kann dann das Temperaturfeld errechnet werden. t₁, t₂ bzw. λ₁, λ₂ sollen andeuten, daß die Fluoreszenz zu verschiedenen Zeiten bzw. bei verschiedenen Wellenlängen analysiert werden kann.
Die Bestimmung der Temperatur geht davon aus, daß im thermischen Gleichgewicht die Verteilung über die Rotationszustände durch die Boltzmann-Verteilung gegeben ist:
P j = A (2j+1) e .
Dabei sind
k die Boltzmann-Konstante, E j die Energie des Rotationszustandes J und A ein Normierungsfaktor
Mißt man die Besetzung zweier Rotationszustände (Quantenzahlen j₁, j₂) durch LIF, so ergibt sich die Temperatur aus den gemessenen Fluoreszenzintensitäten I₁ (x, y; t, g₂) bei j₁ und I₂ (x, y; t, λ₂) bei j₂ zu:
Damit kann man also das Temperaturfeld T (x, y; t,) örtlich und zeitlich aufgelöst erhalten. Die zeitliche Auflösung ergibt sich durch die kurzdauernde Emission (Triggerung) des Lasers.
Das Verfahren kann z. B. zur Diagnostik von Strömungen und Verbrennungsprozessen verwendet werden.
Die Fluoreszenzintensitäten I₁, I₂ müssen getrennt für die beiden Frequenzen bestimmt werden. Dazu kann man zwei verschiedene Laser verwenden, die mit einer kleinen Zeitverzögerung impulsgeschaltet werden. Der eine Laser wird auf der Frequenz ν₁, der andere auf der Frequenz ν₂ betrieben. Die Zeitverzögerung zwischen den beiden Laserpulsen wird so klein gewählt, daß keine Bewegungen in der zu analysierenden Probe auftritt (z. B. 100 nsec). I₁ und I₂ werden nur während der Laserpulse gemessen und können daher durch zeitliche Auflösung getrennt gemessen werden.
Bei speziellen Molekülen (z. B. OH) kann man auch mit einem Laser arbeiten, der gleichzeitig auf zwei oder mehr Frequenzen emittiert (z. B. mit einem breitbandigen Laser). In diesem Fall wird die separate Messung von I₁ und I₂ auch über die unterschiedliche spektrale Lage der Fluoreszenz möglich. Mit einem Laser, dessen Strahlung die beiden Frequenzenn ν₁ und ν₂ enthält, werden wiederum zwei Rotationslinien angeregt. Die Fluoreszenz wird spektral zerlegt. Bei der Wellenlänge λ₁ wird die Fluoreszenzintensität I₁ (x, y; t, λ₂) verursacht durch den Frequenzanteil bei ν₁ und bei der Wellenlänge λ₂ wird die Fluoreszenzintensität I₂ (x, y; t, λ₂) verursacht durch den Frequenzanteil bei λ₂ gemessen. Die spektrale Zerlegung kann mit Spektrometern oder Filtern erfolgen.
Das oben beschriebene Verfahren arbeitet generell nur bei kleinen Drücken problemlos. Bei höheren Drücken wird die Fluoreszenz durch Stöße, die zur Abregung ("Quenchen") des elekronisch angeregten Zustandes führen, verfälscht. Bei der im folgenden beschriebenen bevorzugten Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens wird die durch Quenchen verursachte Verfälschung durch Quenchen vermieden. Es werden nämlich nur solche Molekülübergänge in der LIF verwendet, die im elektronisch angeregten Zustand prädissoziieren und daher eine extrem kurze Lebensdauer τ p haben. Die Prädissoziationslebensdauer τ p ist von der Strahlungslebensdauer τ r zu unterscheiden. Das ist bei vielen Molekülen bei höheren Energien (kürzeren Wellenlängen) der Fall. Da diese Moleküle im wesentlichen nur während der kurzen Zeitspanne τ p Licht emittieren, wird die Fluoreszenz nicht durch Stöße gestört, da in der sehr kurzen Zeit τ p selbst bei hohen Drucken kaum Stöße auftreten. Für H₂O liegt die Lebensdauer τ p im Bereich von wenigen Picosekunden. Daher kann man mittels LIF von H₂O Temperaturmessungen bei Drücken bis zu 5 MPa ohne Fluoreszenzquenchen bestimmen. Bei OH liegt τ p im Bereich von 100 psec, so daß das Fluoreszenzquenchen bis zu Drücken von etwa 0,1 MPa vernachlässigbar ist.
Bei einem Versuch wurden ein freies OH enthaltendes Gas (Luft) unter Atmosphärendruck und ein abstimmbarer KrF-Excimer-Laser (248,0-248,9 nm) verwendet. Die Anregung des OH erfolgt in diesem Frequenzbereich von ²Π nach ²Σ, von v′′=0 nach v′=3. Dieser Schwingungsübergang wurde erstmalig mit einem Laser angeregt. Eine ganze Reihe von Rotationslinien wurde identifiziert, u. a. (R₂(15). Q₂(11),Q₂(10), Q₁(11), Q₁(10), R₁(15), O₂(6), P₂(8), P₁(8), R₂(14). Zur Temperaturmessung sind z. B. die Linien O₂(6) und R₁(15) gut geeignet, da sie weit auseinander liegenden Rotationszuständen entsprechen. Die Fluoreszenz wurde spektral zerlegt. Es treten verschiedene Banden in Emission auf, die zum Teil durch Quenchen gestört und zum Teil nicht durch Quenchen gestört sind. Es wird direkte Fluoreszenz aus v′=3 nach v′′=3 (V′′=2; v′′=1) bei λ=325 nm (294 nm) bzw. (268 nm) beobachtet. Diese Fluoreszenz ist nicht durch Quenchen gestört, da die Lebensdauer im Zustand v′=3 sehr kurz (≈100 psec) ist. Innerhalb dieser kurzen Zeit findet im elektronisch angeregten ²Σ-Zustand nur geringe Umverteilung durch Stöße statt. Das wurde direkt verifiziert: Bei diesen Wellenlängen (325, 294, 268 nm) treten einzelne Rotationslinien (P, Q, R) in Emission auf. Die Umverteilung auf andere Rotationszustände ist bei Normaldruck weniger als 10%. Im Gegensatz dazu treten in der Fluoreszenz aus v′=2,1,0, die bei verschiedenen anderen Wellenlängen auftritt (287, 318, 281, 312, 306 nm), viele Rotationslinien auf. Wegen der größeren Lebensdauer τ p spielt hier das Quenchen eine wesentlich größere Rolle. Daher ist bei OH nur die direkte Fluoreszenz aus v′=3 zur Temperaturmessung bei höheren Drücken geeignet. Ein wesentlicher Vorteil des Verfahrens beruht also auf der Ausnutzung der sehr schnellen Prädissoziation aus höheren Schwingungszuständen, die bei vielen anderen Molekülen ebenfalls bei kurzen Wellenlängen zu finden ist.
Die spektrale Zerlegung ist ier wichtig, da gleichzeitig verschiedene fluoreszierende Moleküle angeregt werden. Nur die spektrale Diskriminierung der Fluoreszenz erlaubt die zweifelsfreie Identifizierung der einzelnen Moleküle.
Die gleichen Maßnahmen können z. B. innerhalb desselben Spektralbereiches (248,0-248,9 nm) auch für die Moleküle H₂O und O₂ verwendet werden. Bei H₂O wird der C-Zustand mit Zweiphotonenanregung erreicht. Die Lebensdauer τ p des C-Zustandes ist ≦5 psec. Während dieser Lebensdauer findet eine Emmission von dem C-Zustand zum A-Zustand (380-600 nm) statt. In vollständiger Analogie zu OH erfolgen in der sehr kurzen Lebensdauer τ p kaum Stöße. Die Fluoreszenz wird selbst bei höheren Drucken, z. B. bis 2 MPa nicht gequencht und erlaubt Temperaturbestimmungen bei noch höheren Drucken als bei OH.
Im Abstimmbereich des KrF-Lasers liegen eine Reihe Sauerstoff-Linien des Schwingungsübergangs v′′=6 nach v′=0 (R-Linien: j=9, 11, 13, 15, 17- 19; P-Linien: j=7, 9, 11, 13, 15) und des Schwingungsübergangs von v′′=7 nach v′=2 (R-Linien: j=7, 9, 11, 13, 15; P-Linien: j=5, 7, 9, 11), die sich für das vorliegende Verfahren gut eignen.
Die Verwendung eines abstimmbaren KrF-Lasers hat gegenüber herkömmlichen Lasern den wesentlichen Vorteil, daß die Leistung wesentlich größer ist (ca. das 1000fache in diesem Spektralbereich). Trotz dieser hohen Leistung und guter Fokussierung ist der Einphotonenübergang für OH (²Π, v′′=0 → ²Σ v′=3) noch nicht abgesättigt, da der Franck-Condon-Faktor für diesen Übergang sehr klein ist. Daher kann eine ausreichende Anregung von v′=3 im allgemeinen nur mit solch starken Lasern erreicht werden. Analog ist die Situation bei H₂O. Hier führen selbst Leistungen im Bereich von 4 J/cm² noch nicht zur Sättigung. Für O₂ reicht ein wesentlich schwächerer Laser aus, da diese Übergänge selbst bei <100 mJ/cm² vollständig abgesättigt sind. Der starke Laser ermöglicht die Ausleuchtung einer größeren Fläche, so daß trotzdem noch von jedem Punkt der Fläche so viel Licht emittiert wird, daß eine Analyse der Intensitätsverteilung für einzelne Laserpulse möglich ist.
Einige wichtige Punkte der oben erläuterten bevorzugten Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens sollen noch einmal kurz zusammengefaßt werden:
  • 1) Durch die sehr kurze Lebensdauer des ²Σ (v′=3) Zustandes des OH kann das Verfahren der LIF auch bei hohen Drücken verwendet werden. Das gleiche gilt für H₂O und O₂.
  • 2) In einigen Fällen (z. B. OH) kann mit einem breitbandigen Laser das Temperaturfeld über die spektrale Zerlegung der Fluoreszenz bestimmt werden.
  • 3) Durch die Verwendung eines abstimmbaren Excimerlasers kann eine großflächige Ausleuchtung mit einem hohen Anregungsgrad, selbst für schwachabsorbierende Moleküle, erreicht werden. Das ist insbesondere bei Verwendung breitbandiger Laser, wo nicht die ganze Leistung in einer Linie konzentriert ist, von Bedeutung.
Im folgenden werden noch einige Einrichtungen zur Durchführung verschiedener Ausführungsformen des vorliegenden Verfahrens beschrieben, die für die praktische Anwendung besonders zweckmäßig sind.
Wie Fig. 2 zeigt, kann ein räumliches Meßvolumen oder Objekt (O) mit Hilfe von zwei sich z. B. unter einem Winkel von 90° schneidenden Abschnitten (S 1) und (S 2) eines z. B. streifenförmigen Lichtbündels durchstrahlt werden. Das streifenförmige Lichtbündel, das das als Flamme dargestellte Objekt (O) zweimal durchläuft, kann mit Hilfe einer Zylinderlinsen-Kollimatoranordnung (Z 1, Z 2) und selektiv reflektierenden Spiegeln Sp₁, Sp₂, die die Laserstrahlung reflektieren, die Fluoreszenzstrahlung jedoch durchlassen, erzeugt werden. Mit zwei Kameras (K 1) und (K 2), die das vom Spiegel (Sp₁) bzw. (Sp₂) durchgelassene Fluoreszenzlicht erfassen, kann eine angenäherte räumliche Temperaturverteilung im Objekt (O) duch die Registrierung zweier z. B. orthogonaler Schnitte ermittelt werden. Die Kameras sind vorzugsweise elektronische Bildverstärkerkameras, die mit höherer Bildfolgefrequenz arbeiten, so daß die für das Verfahren benötigten Bildpaare entsprechend der Intensität zweier verschiedener Fluoreszenzlinien mit kurzem Zeitabstand aufgenommen werden können. Zur Fluoreszenzanregung können zwei Laser (L 1, L 2), welche kurz hintereinander mit verschiedenen Anregungsfrequenzen blitzen, verwendet werden. Die Fluoreszenzstrahlung kann auch gleichzeitig angeregt und dann spektral zerlegt werden, um die interessierenden Linien zu erfassen. Das Laserstrahlungsbündel (S 2) wird schließlich in einem Absorber A absorbiert.
Bei der Einrichtung gemäß Fig. 3 wird das Meßvolumen oder Objekt (O) mit einem Laserstrahlungsbündel durchstrahlt, das mittels eines Lasers (L) und einer Strahlaufweitungsoptik aus zwei Sammellinsen (Li 1) und (Li 2) erzeugt wird. Zur Erzielung einer vollständigen räumlichen Auflösung wird das fluoreszierende Gas im Meßvolumen oder Objekt (O) mit mehreren Kameras (K 1 bis KN) gleichzeitig aufgenommen, so daß eine tomograpische Rekonstruktion der räumlichen Intensitätsverteilung möglich wird, z. B. durch eine sog. Radon-Transformation.
Bei allen bisher genannten Verfahren ist es denkbar, zur Zeitauflösung der Temperaturänderungen Filmaufnahmen des Fluoreszenzlichtes herzustellen. Wird eine kontinuierliche Zeitauflösung gewünscht, erscheinen sogenannte Schmierbildaufnahmen zweckmäßig.
Fig. 4 zeigt eine Einrichtung zur Temperaturmessung mit Hilfe der Anregung von prädissoziierten Zuständen, welche mit einem holographischen Verfahren arbeitet. Bei dieser Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens wird nicht die durch die Anregung der Moleküle erzeugte Fluoreszenz, sondern lediglich die Absorption der Anregungslinie im Gas im Meßvolumen oder Objekt (O) nutzbar gemacht. Die Einrichtung gemäß Fig. 4 enthält einen Laser (L), dessen Ausgangsstrahlungsbündel durch eine Zerstreuungslinse divergent gemacht und durch einen Bündelteiler, wie einen halbdurchlässigen Spiegel (HS) in ein Objektbündel und ein zu diesem kohärentes Referenzbündel aufgespalten wird. Das Objektbündel fällt durch eine als Diffusor wirkende Mattscheibe (M) und durch das Objekt (O) auf eine Hologrammplatte (H), z. B. eine Photoplatte, während das Referenzbündel durch einen Planspiegel (PS) um das Objekt (O) herum auf die Hologrammplatte geworfen wird. Die Absorption bewirkt eine Phasenverschiebung des durch das Objekt hindurchtretenden Anregungslichtes im Objektbündel. Diese Apparatur wird nun zusammen mit mehreren Kameras (K 1) bis (KN) dazu verwendet, die Temperaturverteilung im Objekt durch ein sogenanntes Doppelbelichtungshologramm zu messen.
Bei der Herstellung eines Doppelbelichtungshologramms wird die Hologrammplatte (H) tatsächlich gleichzeitig mit einem durch das Objekt hindurchgehenden Strahlungsbündel und einem um das Objekt herumgeleiteten kohärenten Referenzbündel beleuchtet. Dadurch entsteht ein erstes Hologramm. Der gleiche Vorgang wird dann zu einem beliebigen (späteren) Zeitpunkt (mit einem anderen Objekt) wiederholt. Nach der Entwicklung der so doppelbelichteten Hologrammplatte zeigt eine Rekonstruktion dann Interferenzstreifen, die im allgemeinen der Phasendifferenz der beiden Objekte entsprechen. Wird bei der ersten Belichtung ein sogenanntes Nullobjekt belichtet also zum Beispiel die leere Apparatur so sind in dem ersten Hologramm nur die Eigenschaften der Apparatur gespeichert. Wird nun bei der zweiten Belichtung ein beliebiges Objekt (O) in den Objektstrahlengang gebracht, so erhält man als spätere Rekonstruktion die reine Phasenstruktur des Objektes (O). Auch eine eventuell vorhandene Amplitudenstruktur des Objektes wird wiedergegeben. Diese ist jedoch entsprechend der Eigenschaft des Nullobjektes überstrahlt.
Die Phasenverschiebungen des Objektes (O) in verschiedenen Durchstrahlungsrichtungen können mit Hilfe der Kameras K 1 bis KN in Form von Interferenzstreifen sichtbar gemacht werden. Es handelt sich bei diesen Phasenverschiebungen jedoch immer um die integrale Phasenverschiebung des Lichtes in dem gesamten Objekt (O). Will man nun die räumliche Dichteverteilung des Objektes (O) erhalten, so muß man aus diesen verschiedenen Dichteintegralen durch eine tomographische Rekonstruktion die lokalen Dichtewerte berechnen. Dieses Verfahren wird als holographische oder interferometrische Tomographie bezeichnet.
Durch das oben erläuterte Doppelbelichtungshologramm nicht nur die Phasendifferenz zwischen einem Nullobjekt und dem interessierenden Objekt (O) sichtbar gemacht werden kann, sondern genauso gut der Phasenunterschied zwischen zwei Objekten (O 1) und (O 2). Dazu wird in einer ersten Hologrammbelichtung das Objekt (O 1) und dann zu einem beliebigen späteren Zeitpunkt oder auch gleichzeitig mit einem zweiten Laser das Hologramm (O 2) auf die Hologrammplatte belichtet. - Dieses Differenz-Verfahren erster Art wird für den vorliegenden Zweck (Messung der Temperaturverteilung) nun noch weiter abgewandelt, indem für das zweite Hologramm, welches im Doppelbelichtungsverfahren auf die Hologrammplatte belichtet wird, eine andere Laserfrequenz verwendet wird. Die auf die Entwicklung folgende Rekonstruktion eines solchen Differenz-Hologramms zeigt dann ein triviales Muster für die Differenzfrequenz der Laserfrequenzen (d. i. ein System von konzentrischen Kreisen oder von annähernd parallelen Streifen), welches zusätzlich durch die unterschiedlichen Phasengänge der beiden Frequenzen (F 1) und (F 2) in dem Objekt verformt ist. Durch die Auswertung dieser Interferogramme läßt sich also die unterschiedliche Phasendrehung des Lichtes für die zwei Lichtfrequenzen (F 1) und (F 2) in einem Hologramm speichern. Mit zwei Differenzhologrammen dieser Art läßt sich dann die Temperaturverteilung im Objekt in der folgenden Weise bestimmen:
Aus dem ersten Differenzhologramm erhält man die Dichtedifferenz n₂-n₁, für 2 Rotationszustände j₂, j₁, bei den Frequenzen n₂ und ν₁ nach dem Boltzmann-Gesetz
n₂-n₁ = A · {(2j₂+1)e-E₂/kT - (2j₁+1)e-E₁/kT }.
Das zweite Differenzhologramm liefert die Dichtedifferenz n₃-n₁ für einen weiteren Rotationszustand j₃ bei der Frequenz ν₃ relativ zum Rotationszustand j₁:
n₃-n₁ = A · {(2j₃+1)e-E₃/kT - (2j₁+1)e-E₁/kT }.
Der Quotient R der gemessenen Dichtedifferenzen erlaubt dann die Bestimmung der Temperatur auf numerischem Wege aus der folgenden Gleichung mit der einen Unbekannten T:
Für das vorliegende Verfahren können auch andere Molekülarten verwendet werden, z. B. CH, NH, SH, NO.

Claims (9)

1. Verfahren zur berührungsfreien Messung der Temperaturverteilung eines Gases in einem Meßvolumen, bei welchem die Intensität von Strahlung aus dem Meßvolumen bei zwei verschiedenen Wellenlängen gemessen wird, dadurch gekennzeichnet, daß durch Laserstrahlung mindestens zwei molekulare Rotationsübergänge eines molekularen Bestandteils des Gases angeregt werden, bei denen der angeregte Zustand eine Lebensdauer hat, die wesentlich kürzer als die reziproke Stoßfrequenz im Gas ist, und daß die den beiden Rotationsübergängen entsprechende Absorption oder Fluoreszenzintensität gemessen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gas verwendet wird, das Moleküle enthält, welche im elektronisch angeregten Zustand prädissoziieren und daß die von diesen Molekülen während der Prädissoziationslebensdauer emittierte Fluoreszenzstrahlung bei mindestens zwei Wellenlängen gemessen wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gas verwendet wird, welches H₂O und/oder OH enthält und daß die Fluoreszenz mindestens eines dieser Moleküle bzw. Molekülreste gemessen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die direkte Fluoreszenz des OH aus v′=3 gemessen wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Fluoreszenzstrahlung zweiatomiger Moleküle gemessen wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Absorption mindestens zweier Anregungslinien holographisch gemessen wird, bei denen sowohl die elektronische Quantenzahl als auch die Rotations- und die Schwingungsquantenzahl im Anfangs- und Endzustand verschieden sind.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Absorption durch Doppelbelichtungshologramme gemessen wird.
8. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine Laseranordnung (10, L₁, L₂) zum Erzeugen von Strahlung mindestens zweier Wellenlängen zum Anregen zweier molekularer Übergänge eines Gases und durch eine Anordnung zum Registrieren der Absorption dieser Strahlung oder der Intensität der durch diese Strahlung angeregten Fluoreszenz.
9. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Registrieranordnung eine holographische Registrieranordnung ist (Fig. 4).
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