DE3616610A1 - Verfahren zur herstellung von olefinen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von olefinen

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    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G69/00Treatment of hydrocarbon oils by at least one hydrotreatment process and at least one other conversion process
    • C10G69/02Treatment of hydrocarbon oils by at least one hydrotreatment process and at least one other conversion process plural serial stages only
    • C10G69/06Treatment of hydrocarbon oils by at least one hydrotreatment process and at least one other conversion process plural serial stages only including at least one step of thermal cracking in the absence of hydrogen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Olefinen aus einem unterhalb von 200°C siedenden Kohlenwasserstoffeinsatzstrom.
Üblicherweise werden Olefine durch Spaltung von Naphtha gewonnen. Nachteilig gegenüber der LPG-Spaltung ist bei diesem bekannten Verfahren die höhere Verkokungstendenz des Naphthas, woraus kürzere Laufzeiten der Naphthaspaltung gegenüber Gasspaltöfen resultieren. Bei der Spaltung von Kohlenwasserstoffen, wie Naphtha, fällt als Nebenprodukt überdies Pyrolyseöl an, das je nach Spalteinsatz bis zu 15 Gew.-%, bezogen auf den Einsatz, betragen kann. Das Pyrolyseöl wird überlicherweise zur Unterfeuerung verwendet, zu Petrolkoks weiterverarbeitet oder als Rohstoff für die Gewinnung mehrkerniger Aromaten eingesetzt. Für diese Produkte bestehen allerdings nur begrenzte Absatzmöglichkeiten, so daß es wünschenswert ist, so wenig Pyrolyseöl wie möglich zu erhalten. Weiterhin erfordert die Naphthaspaltung ein höheres Investment im Vergleich zur Gasspaltung.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Olefingewinnung unter Umgehung der genannten Nachteile zur Verfügung zu stellen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Einsatzstrom katalytisch zu Flüssiggas umgesetzt und das Flüssiggas zu Olefinen gespalten wird.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wird also zunächst als Zwischenprodukt Flüssiggas, d. h. verflüssigtes Erdölgas oder LPG erzeugt, aus dem dann die Olefine gewonnen werden. Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren können die geringeren Verkokungstendenzen der Gasspaltung, der höhere Propylengehalt der Spaltprodukte und der minimale Pyrolyseölanteil bei der Olefingewinnung aus Naptha genutzt werden. Die Ofenlaufzeit kann gegenüber einer Naphtha-Spaltung erheblich verlängert werden (120 Tage gegenüber 60 Tagen). Die Einsatzflexibilität bestehender Gasspaltöfen kann nunmehr auf Naphtha als bevorzugten Einsatzkohlenwasserstoff erweitert werden. Insbesondere eignet sich das Verfahren, wenn kein Naphtha-Splitter vorgesehen ist und Full-Range-Naphtha (Siedebereich zwischen 50 und 160°C) gespalten wird.
Wie bereits erwähnt, wird das erfindungsgemäße Verfahren mit besonderem Vorteil auf die Gewinnung von Propylen und Äthylen aus Naphtha angewendet. Die nicht umgesetzten Kohlenwasserstoffe können aufgrund ihres hohen Aromaten- und i-C₅-Anteils mit Vorteil als Blendkomponenten für Benzin oder als petrochemischer Einsatz zur Gewinnung aromatischer Kohlenwasserstoffe verwendet werden.
Nach einer besonders zweckmäßigen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, daß die Umsetzung des Einsatzstromes zu Flüssiggas bei einem Druck zwischen 10 und 80 bar, einer Temperatur zwischen 350 und 450°C, einer Raumgeschwindigkeit LHSV zwischen 0,1 und 5 h-1 und einem Verhältnis von Wasserstoff zu Einsatz zwischen 150 und 500 über einem Katalysator, der Metallkomponenten aus der Gruppe VI und VIII des Periodensystems der Elemente auf der Basis eines Y-Zeolithen enthält, durchgeführt wird.
Als ganz besonders geeignet hat sich hierbei ein Ni/Mo-Katalysator auf der Basis eines Y-Zeolithen in sulfidierter Form erwiesen.
Der Katalysator kann dabei in an sich bekannter Weise hergestellt werden. Die sulfidierte Form des Katalysators hat den Vorteil, daß schwefelhaltige Einsätze ohne Vorbehandlung zur Schwefelentfernung verwendet werden können.
Mit dieser Verfahrensweise ist es möglich, LPG insbesondere aus Naphtha zu gewinnen. In Abhängigkeit vom Einsatz und den Reaktionsbedingungen sind bei einfachem Durchsatz Konversionen bis 40 Gew.-% bei einer LPG-Selektivität von 95% möglich. Noch höhere Ausbeute bis 70 Gew.-% können durch teilweises Rückführen der Produkte bei gleichbleibender Selektivität erzielt werden. Die H₂-Verbräuche hängen linear von der Konversion ab und sind weitgehend unabhängig vom Einsatz. Dies bedeutet, daß der verbrauchte Wasserstoff überwiegend zur Sättigung von C₃-, C₄- und C₅-Crackprodukten benötigt wird. Unter den erfindungsgemäßen Reaktionsbedingungen erfolgt keine Aromatenhydrierung.
Die Bildung von LPG erfolgt durch Crackung von Paraffinen und Naphthenen, wobei die Crackung in der Mitte des Moleküls erfolgt. Aus C₆-Kohlenwasserstoffen werden somit C₃-Kohlenwasserstoffe, aus C₇-Kohlenwasserstoffen C₃- und C₄-Kohlenwasserstoffe, aus C₈-Kohlenwasserstoffen C₄-Kohlenwasserstoffe und aus C₉-Kohlenwasserstoffen C₄- und C₅-Kohlenwasserstoffe gebildet.
Das gewonnene LPG ist frei von ungesättigten Verbindungen und kann nach Trennung, die vorzugsweise destillativ erfolgt, direkt in konventionellen Gasspaltöfen zu Olefinen weiter verarbeitet werden.
In einem Versuch wurde ein Full-Range-Naphtha mit einer Dichte bei 15°C von 0,732 und folgendem Siedeverlauf als Einsatzstrom verwendet:
Das Naphtha wurde bei einem Druck von 50 bar, einer Temperatur von 410°C, einer LHSV von 1 h-1 und einem Verhältnis H₂/Einsatz von 150 Nm³/t zu LPG folgender Zusammensetzung konvertiert:
16,6 Gew.-%Propan 48,6 Gew.-%C₄ (48% nC₄, 52% i-C₄) 32,5 Gew.-%C5+ (aromatenreich)  2,3 Gew.-%C2-
Der C₄-Anteil wurde sodann in an sich bekannter Weise gespalten, wobei sich folgende Ausbeute ergab:
C₂H₄19,36 Gew.-% C₃H₆12,94 Gew.-% C₄H₆ 1,65 Gew.-% C₄H₈ 3,47 Gew.-% C₂H₆ 2,0  Gew.-%
Bei der erfindungsgemäßen Verfahrensweise ist ein Verhältnis Propylen/Äthylen zwischen 0,6 und 0,8 im Gegensatz zur Naphthaspaltung von 0,5 erreichbar.

Claims (5)

1. Verfahren zur Herstellung von Olefinen aus einem unterhalb von 200°C siedenden Kohlenwasserstoffeinsatzstrom, dadurch gekennzeichnet, daß der Einsatzstrom katalytisch zu Flüssiggas umgesetzt und das Flüssiggas zu Olefinen gespalten wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung des Einsatzstromes zu Flüssiggas bei einem Druck zwischen 10 und 80 bar, einer Temperatur zwischen 350 und 450°C, einer Raumgeschwindigkeit LHSV zwischen 0,1 und 5 h-1 und einem Verhältnis von Wasserstoff zu Einsatz zwischen 150 und 500 über einem Katalysator, der Metallkomponenten aus der VI. und VIII. Gruppe des Periodensystems der Elemente auf der Basis eines Y-Zeolithen enthält, durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Ni/Mo-Katalysator auf der Basis eines Y-Zeolithen in sulfidierter Form verwendet wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß nicht umgesetzte Kohlenwasserstoffe als Blendkomponenten für Benzin oder als petrochemischer Einsatz zur Gewinnung aromatischer Kohlenwasserstoffe verwendet werden.
5. Anwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 4 auf die Gewinnung von Propylen und Äthylen aus Naphtha.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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