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Beschreibung:
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Die Erfindung betrifft eine Brennstoffplatte zum Aufbau von Kernen
von Leichtwasser-gekühlten Kernreaktoren, sowie ein Herstellungsverfahren für die
Brennstoffplatte.
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In den heutigen Leichtwasser-gekühlten Leistungsreaktoren, die zur
El ektrizitäts erzeugung oder zur Bereitstellung von Heiz- oder Reaktionswärme dienen,
werden Brennelemente mit Kernbrennstoff-haltigen zylindrischen Stäben verwendet.
Diese Brennstäbe bestehen im Wesentlichen aus einem Hüllrohr aus einer Zirkonlegierung
und darin lose eingefüllten zylindrischen Tabletten aus Urandioxid U02 (vgl. Directory
of Nuclear Reactors. Vol. X: Power and Research Reactors.
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International Atomic Energy Agency, Vienna, 1976).
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Wegen der schlechten' Ableitung der in den Tabletten durch die Kernspaltung
erzeugten Wärme liegt die Temperatur in den Brennstofftabletten bei Reaktorbetrieb
um mehrere hundert Grad über der Kühlwassertemperatur von etwa 3000C und kann im
Innern der Tabletten Werte über 1000°C erreichen. Diese hohen Brennstofftemperaturen
führen bei Reaktoren, die mit solchen Brennstäben ausgerüstet sind, zu erheblichen
sicherheitstechnischen Nachteilen.
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1.) Aufgrund der hohen Temperaturen wird ein merklicher Anteil der
durch die Kernspaltung entstehenden gasförmigen Spaltprodukte aus den Brennstofftabletten
freigesetzt und sammelt sich im Totvolumen-der Brennstäbe an. Nach längerem Betrieb
enthält ein Reaktor auf diese Weise im Totraum seiner Brennstäbe mehrere Kilocurie
an gasförmigen Radio-Isotopen wie z.B. Krypton-85, Jod-131 und Xenon-133, die bei
einer Beschädigung des Reaktors in die Umgebung freigesetzt werden können.
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2.) Bei einer Beeinträchtigung der Brennstabkühlung kann die in dem
auf hoher Temperatur befindlichen Brennstoff gespeicherte Wärme das Hüllrohr in
wenigen Sekunden soweit aufheizen, daß es zu einer Hüllrohrschädigung und damit
verbunden zu einer Freisetzung der in dem Brennstab angesammelten gasförmigen Radio-Isotope
kommt.
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3.) Im Laufe des Reaktorbetriebes verschwindet in einem Brennstab
das Einfüllspiel der Brennstofftabletten im Hüllrohr, hauptsächlich weil die Tabletten
durch die Kernspaltung schwellen und das Hüllrohr durch den hohen Druck des Kühlwassers
auf die Tabletten aufkriecht. Dadurch können die Brennstofftabletten, welche sich
wegen ihrer höheren Temperatur thermisch stärker ausdehnen als das Hüllrohr, bei
einer Leistungsrampe, d.h. einer Zunahme der im Brennstab erzeugten Wärmeleistung,
eine so große Wechselwirkung auf das Hüllrohr ausüben, daß es zu einer Hüllrohrperforation
und Spaltgasfreisetzung kommt.
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Ein weiterer grundsätzlicher sicherheitstechnischer Nachteil der zylindrischen
Brennstoffanordnung ist das für eine Wärmeabfuhr ungünstige Oberflächen- zu Volumenverhältnis
der Brennstäbe. Es führt dazu, daß bei einer Beeinträchtigung der Kühlung die Temperatur
in einem Brennstab in Sekundenschnelle ansteigt. Dadurch werden aus den Brennstofftabletten
große Mengen radioaktiver Spaltgase freigesetzt, die bei einer gleichzeitig möglichen
Beschädigung des Hüllrohres aus dem Brennstab austreten.
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Diese Nachteile machen es aus Sicherheitsgründen erforderlich, daß
die heutigen Leichtwasser-gekühlten Leistungsreaktoren mit aufwendigen Einrichtungen
für den Einschluß radioaktiver Spaltprodukte, die Reaktorüberwachung und -schnellabschaltung
und die Kernnotkühlung ausgerüstet sind. Trotz dieser Maßnahmen
können
diese Reaktoren nur in einem großen Sicherheitsabstand von größeren Bevölkerungsansammlungen
stationiert werden.
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Schon in den ersten in Betrieb genommenen Leichtwasserreaktoren wurden
neben Brennelementen mit zylindrischen Stäben auch solche eingesetzt, die aus Platten.
aufgebaut waren. Diese Brennstoffplatten haben im Innern eine Kernbrennstoff-haltige
Schicht und nach außen eine dichtschließende metallische Umhüllung. Die üblichen
äußeren Abmessungen solcher Platten sind einige Millimeter Dicke, 70 bis 100 Millimeter
Breite und je nach Reaktorleistung etwa 60 bis 250 Zentimeter Höhe.
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Ein Brennelement enthält meist 15 bis 20 solcher Brennstoffplatten
in paralleler Anordnung, wobei das Brennelement senkrecht steht und entweder von
oben oder von unten vom Kühlwasser durchströmt wird (vgl. Directory of Nuclear Reactors.
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Vol. II: Research, Test and Experimental Reactors.IAEA, Vienna, 1959
sowie Vol. IV: Power Reactors. IAEA, Vienna, 1962).
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Aufgrund des geometrischen Aufbaus der Brennstoffplatten liegt bei
Reaktorbetrieb die Temperatur in der Brennstoffschicht nur um wenige Grad über der
Kühlwassertemperatur. Dadurch können nur sehr wenige Spaltprodukte den Brennstoff
verlassen und bei einer Beschädigung der Brennstoffplatte.in das Kühlwasser übertreten
Brennstoffplatten. sind dadurch auch unempfindlich gegen Leistungsrampen. Durch
das günstige Oberflächen- zu Volumenverhältnis ist außerdem eine sehr gute Kühlbarkeit
dieser Platten gegeben.
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Leichtwasserreaktoren, deren Kerne aus solchen Plattenbrennelementen
aufgebaut sind, besitzen daher ein hohes Maß an inhärenter Sicherheit. Wegen ihres
verringerten Gefährdungspotentials ist es denkbar, sie auch in Stadtnähe unterzubringen
und als Heizwerke in der Fernwärme-Versorgung von Wohnungen oder Industrieanlagen
zu verwenden.
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Brennstoffplatten mit Umhüllungen aus einer Aluminium-Legierung werden
in großem Umfang in Forschungsreaktoren verwendet. Wegen der schlechten Korrosionseigenschaften
von Aluminium gegenüber Hochtemperaturwasser eignet sich dieser Plattentyp nicht
zum Einsatz in Leistungsreaktoren, deren Kühlwassertemperatur zumindest oberhalb
2000C liegt.
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Brennstoffplatten, die mit rostfreiem Stahl umhüllt sind, haben den
Nachteil, daß der Stahl im Vergleich zu anderen Hüllwerkstoffen relativ viel Neutronen
einfängt und damit eine höhere Anreicherung des Kernbrennstoffes Uran mit dem spaltbaren
Isotop Uran-235 erfordert. Außerdem sind die rostfreien Stähle auf Austenitbasis
in Hochtemperaturwasser anfällig gegen interkristalline Korrosion. Platten dieses
Typs sind daher nur in Ausnahmefällen eingesetzt worden und eignen sich nicht für
eine kommerzielle Anwendung.
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Zirkonlegierungen haben sich, hauptsächlich wegen ihres kleinen Neutroneneinfangquerschnitts
und ihrer guten Korrosionseigenschaften, in den letzten Jahren als Hüllmaterial
für Brennstäbe in Leichtwasser-gekühlten Leistungsreaktoren durchgesetzt und stellen
auch für Brennstoffplatten solcher Reaktoren das bevorzugte Hüllmaterial dar. Bei
der Plattenherstellung ergeben sich allerdings Probleme, weil Zirkonium ein sehr
reaktionsfreudiges Material ist, das bei erhöhten Temperaturen begierig Gase wie
Sauerstoff und Stickstoff aufnimmt.
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Schon 1957 wurden im ersten Kern des Druckwasserreaktors Shippingport
in den USA Brennstoffplatten mit einer Umhüllung aus einer Zirkonlegierung eingesetzt,
wobei die Brennstoffschicht aus einer Zirkonium-Uran-Legierung bestand. Zirkonium
kann nur wenig Uran in Legierungsform aufnehmen. Das Uran mußte deshalb mit 93 Prozent
Uran-235 angereichert werden.
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Dieser Plattentyp wurde bisher nur in militärischen Anlagen, zum Beispiel
U-Booten, verwendet. Die hohe Anreicherung verbietet aus Gründen der Nichtverbreitung
von Kernwaffen den Einsatz in zivilen Anlagen.
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Eine andere Variante stellen die sogenannten compartmented oxide Platten
dar, die für den zweiten Kern des Shippingport-Reaktors entwickelt wurden. Sie enthalten
den Kernbrennstoff in Form von U02-Plättchen, die in den Brennstoffplatten nebeneinander
in Fächern untergebracht sind. Die Plattenumhüllung besteht aus zwei Zirkonlegierungsblechen,
die durch Pressen bei hoher Temperatur verbunden wurden.
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Die Weiterentwicklung führte in Frankreich zu Brennstoffplatten vom
sogenannten CARAMEL-Typ (Patente 2236250 FR vom 6.7.1973, 2266939 FR vom 3.4.1974
und 2386887 FR vom 6.4.1977). Sie enthalten den Kernbrennstoff in Form von flachen
U02-Plättchen von 20 mal 20 Millimeter Kantenlänge, die einzeln in Fächern nebeneinander
angeordnet sind und von Zirkonlegierungsblech umschlossen werden. Die Urananreicherung
liegt unter 10 % Uran-235 und erlaubt den Einsatz auch in zivilen Reaktoren. Dieser
Plattentyp ist sicherheitstechnisch zwar günstiger als zylindrische Brennstäbe,
hat aber den Nachteil, daß das U02 in makroskopischen Stücken in der Platte untergebracht
ist und mit der Umhüllung keine feste Verbindung hat. Dadurch ist es möglich, daß
bei einer Überhitzung aus den U02-Plättchen gasförmige Spaltprodukte freigesetzt
werden und es zu einem Aufblähen der Brennstoffplatte kommt.
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Die Herstellung einer solchen Brennstoffplatte mit einer festen Verbindung
zwischen Brennstoffschicht und Umhüllung ist mit herkömmlichen- pulvermetallischen
Methoden wie Sintern oder Heißpressen nicht möglich, weil bei den dabei notwendigen
Prozeßtemperaturen und -zeiten der im Urandioxid enthaltene Sauerstoff Gelegenheit
hat, in das umgebende Zirkonlegierungsmaterial überzutreten und dieses zu verspröden.
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Die der Erfindung gestellte Aufgabe besteht darin, bei einer Brennstoffplatte
mit einer Umhüllung aus einer Zirkonlegierung und einer Brennstoffschicht, die als
Kernbrennstoffhaltiges Material Urandioxid enthält, eine feste Verbindung zwischen«Brennstoffschicht
und Umhüllung und damit eine gute Wärmeableitung aus dem Kernbrennstoff zu gewährleisten,
so daß in diesem keine nennenswerte't^Uberhitzung gegenüber dem Kühlwasser und damit
verbundene schädliche Spaltgasfreisetzung auftreten kann.
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Die Lösung der Aufgabe ist im kennzeichnenden Merkmal des Anspruches
1 beschrieben.
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Die weiteren Ansprüche geben vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung
sowie Ausführungsformen für Herstellungsverfahren f#r fUr die-3tennstoffplätten
wieder.
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Das erfindungsgemäß angewendete thermische Spritzverfahren wurde bisher
zum Aufbringen von Überzügen zum Oberflächenschutz hochbeanspruchter Bauteile verwendet
(Oberflächenschutzverfahren und ihr Einsatz in der Werkstoff- und Tribo-Technik,
G.Böhm, Z.Werkstofftechn. 15, 1984, S. 88-94). Das Verfahren besteht bei seiner
erfindungsgemäßen Anwendung im Wesentlichen darin, daß das keramische oder metallische
Brennstoffschichtmaterial -in Pulverform in einen Plasmastrahl injiziert wird, sich
dort in Bruchteilen einer Millisekunde erhitzt und im angeschmolzenen oder geschmolzenen
Zustand auf die zu beschichtende Unterlage geschleudert wird, wo es praktisch im
Moment des Auftreffens erstarrt. Als Plasmagase werden bevorzugt Edelgase verwendet.
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Um eine besonders saubere Gasatmosphäre beim Spritzvorgang zu gewährleisten,
wird das Plasmaspritzen in einer besonders
vorteilhaften Ausführungsform
in einer Kammer bei Unterdruck durchgeführt. Dieses sogenannte Vakuumplasmaspritzen
(VPS) liefert chemisch wohldefinierte und besonders feste und homogene Schichten
mit niedriger, genau einstellbarer Porosität. Die gespritzten Pulver können hinsichtlich
Zusammensetzung und Teilchengröße in weiten Grenzen an die geforderten Eigenschaften
der herzustellenden Schicht angepaßt werden. Eine chemische Reaktion zwischen den
gespritzten Pulverteilchen untereinander und mit der Unterlage wird weitgehend unterdrückt,
weil die Materialien nur extrem kurze Zeit bei erhöhter Temperatur miteinander in
Berührung kommen.
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Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen mittels
der Fig. 1 - 5 näher erläutert. Hierbei zeigt die Fig. 1 schematisch einen Querschnitt
durch eine erfindungsgemäße Brennstoffplatte, Fig. 2 die Querschnitte zweier Teilstücke
einer Brennstoffplatte vor dem Schweißen, wobei ein Teilstück mit der Brennstoffschicht
versehen ist,.
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Fig. 3 den Querschnitt der Brennstoffplatte nach dem Zusammenschweißen
der beiden Teilstücke aus Fig. 2, Fig. 4 die Querschnitte zweier Teilstücke einer
Brennstoffplatte vor dem Schweißen, wobei beide Teilstücke anteilig mit der Brennstoffschicht
versehen sind und Fig. 5 den Querschnitt der Brennstoffplatte nach dem Zusammenschweißen
der beiden Teilstücke aus Fig. 4.
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Die Längsschnitte durch die erfindungsgemäßen Brennstoffplatten entsprechen
den in Fig. 1 bis 5 angegebenen Querschnitten.
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Wie Fig. 1 zeigt, umschließt die Umhüllung 1 die Brennstoffschicht
2 vollständig. Dadurch können aus der Brennstoffplatte keine Spaltprodukte in das
Kühlwasser gelangen und kann die Brennstoffschicht nicht vom Kühlmittel angegriffen
werden. Bevorzugte Zirkonlegierungen für das Hüllmaterial sind die Standardlegierung
Zirkaloy-4 (Zirkonium mit 1,5 % Zinn; 0,2 % Chrom und 0,1 % Eisen) und die Versuchslegierung
ZrNb3Sn1 (Zirkonium mit 3 % Niob und 1 % Zinn). Das Kernbrennstoff-haltige Material
in der Brennstoffschicht ist Urandioxid, welches sich in Kernreaktoren allgemein
gut bewährt hat. Zur Verbesserung der Eigenschaften der Brennstoffschicht kann dem
Uranoxid ein keramisches oder metallisches Material beigemischt werden.
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Bevorzugte Beimischungen sind Zirkonium oder Zirkonlegierungen, weil
diese sich gut mit dem vorgesehenen Hüllmaterial verbinden und in wassergekühlten
Reaktoren gute nukleare und Korrosionseigenschaften aufweisen.
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Fig. 2 und 3 verdeutlichen den Herstellungsgang einer erfindungsgemäßen
Brennstoffplatte. Zunächst wird die Umhüllung in zwei Teilstücken 3 und 4 durch
Walzen, Fräsen oder dergl. vorbereitet. Dann wird die Brennstoffschicht 5 durch
Plasmaspritzen, bevorzugt durch Vakuumplasmaspritzen, auf die Innenseite des Teilstücks
4 aufgebracht und schließlich werden die beiden Teilstücke durch Schweissen miteinander
verbunden. Ein bevorzugtes Verfahren ist, daß die Teilstücke zunächst an ihren Rändern
miteinander verschweißt werden, wobei ein Teil der Schweißnaht unter Vakuum, z.B.
durch Elektronenstrahlschweißen, hergestellt
wird und die Teilstücke
dann durch mechanisches Druckpressen oder isostatisches Gasdruckpressen bei erhöhter
Temperatur auf ihrer gesamten Berührungsfläche miteinander verbunden werden. Um
die Festigkeit dieser flächenhaften Verbindung zu verbessern, kann die Brennstoffschicht
mit einer Metallschicht 10 überspritzt werden, die bevorzugt aus Zirkonium, Nickel
oder-erungen dieser Metalle bebesteht.
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Fig. 4 und 5 verdeutlichen den Herstellungsvorgang einer weiteren
erfindungsgemäßen Brennstoffplatte. Der Hergang deckt sich mit der Beschreibung
im vorigen Abschnitt, abgesehen von folgenden Punkten: zwei gleiche Umhüllungsteilstücke
6 und 7 werden beide mit anteiligen Brennstoffschichten 8 und 9 versehen und beide
Brennstoffschichten können mit einer Metallschicht 10 überspritzt werden.
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