WO2023280897A1 - Procédé de fabrication d'un élément de combustible nucléaire et élément de combustible nucléaire - Google Patents

Procédé de fabrication d'un élément de combustible nucléaire et élément de combustible nucléaire Download PDF

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WO2023280897A1
WO2023280897A1 PCT/EP2022/068676 EP2022068676W WO2023280897A1 WO 2023280897 A1 WO2023280897 A1 WO 2023280897A1 EP 2022068676 W EP2022068676 W EP 2022068676W WO 2023280897 A1 WO2023280897 A1 WO 2023280897A1
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sheath
alloy
intermediate layer
nuclear fuel
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PCT/EP2022/068676
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Bertrand STEPNIK
Michel GRASSE
Christophe MOYROUD
Christophe Jarousse
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Framatome
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    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Definitions

  • the present invention relates to the field of nuclear fuel elements, in particular those intended to be used for example as a primary target or as nuclear fuel in research reactors.
  • a nuclear fuel element comprising a core in the form of a sheet containing a fissile material such as a uranium-based alloy, and a sheath enclosing the core in a sealed manner, the sheath being produced for example in a aluminum based alloy.
  • a fissile material such as a uranium-based alloy
  • Such a nuclear fuel element can be inserted into a nuclear reactor to be irradiated therein so as to obtain particular fission products, or into a research reactor to produce neutrons.
  • Such a nuclear fuel element can be used for example as a primary target for the production of molybdenum-99 which can then be used as a source of technetium-99, and in particular as a source of metastable technetium-99 which can be used as a radioactive tracer in medicine and biology.
  • a core containing fissile material and having the shape of a rectangular sheet is inserted into an opening of a rectangular-shaped frame, and the frame containing the core is sandwiched between two closure plates. The assembly is then pressed to obtain adhesion of the closure plates to the frame and the core.
  • the pressing is carried out for example by rolling between rollers, by hot isostatic pressing (or HIP for "Hot Isostatic Pressure” in English), by flash sintering (or SPS for "Spark Plasma Sintering” in English) or by cold pressing by a press by subjecting the assembly to pressure.
  • hot isostatic pressing or HIP for "Hot Isostatic Pressure” in English
  • flash sintering or SPS for "Spark Plasma Sintering” in English
  • cold pressing by a press by subjecting the assembly to pressure.
  • One of the aims of the invention is to propose a process for manufacturing a nuclear fuel element which can be implemented easily while making it possible to obtain a nuclear fuel element which exhibits satisfactory performance.
  • the invention proposes a process for manufacturing a nuclear fuel element, the manufacturing process comprising obtaining a core in the form of a sheet containing a fissile uranium material, coating the core with a layer anti-diffusion to obtain a coated core, inserting the coated core into a sheath with interposition, between the coated core and the sheath, of one or more intermediate layer(s), and pressing the assembly multilayer thus obtained so as to close the sheath in a sealed manner, each intermediate layer being made of a ductile metal alloy and/or having a conventional elastic limit which does not differ by more than 30% from that of the material of the sheath, an elongation at break which does not differ by more than 30% from that of the sheath material and/or a relative distributed elongation which does not differ by more than 30% from that of the sheath material.
  • the anti-diffusion layer prevents the diffusion of fissile material to the outer layers of the nuclear fuel element, in particular to the cladding.
  • Each intermediate layer made of a ductile material and/or having mechanical properties close to that of the sheath and interposed between the sheath and the core coated with the anti-diffusion layer, facilitates adhesion between the sheath and the core coated with the anti-diffusion layer. It makes it possible in particular to limit the pressure and, if necessary, the temperature at which the pressing of the assembly is carried out, and thus to limit the thermal and mechanical stresses, in particular those applied to the core.
  • Each intermediate layer also makes it possible to limit the risk of oxidation of the anti-diffusion layer during the manufacturing process, in particular during heating when the pressing is carried out hot.
  • the process ultimately makes it possible to obtain a nuclear fuel element with good performance, and in particular a high nuclear fuel density, with pressurization carried out at an acceptable temperature and pressure.
  • the manufacturing process includes one or more of the following optional characteristics, taken individually or according to all the technically possible combinations:
  • each intermediate layer is applied to the coated core or to an internal surface of the sheath before wrapping the coated core in the sheath;
  • each intermediate layer is applied to the coated core or to the sheath by spraying before wrapping the coated core in the sheath;
  • the material of the intermediate layer or of at least one of the intermediate layers comprises a matrix and at least one additive element;
  • the material of the intermediate layer or of at least one of the intermediate layers comprises a matrix and at least one additive element
  • the core is a monolithic core consisting of the fissile material or a dispersed core containing the fissile material dispersed in a matrix;
  • the anti-diffusion layer is made of a material chosen from a zirconium-based alloy, a molybdenum-based alloy, a titanium-based alloy, a silicon-based alloy or a mixture of at least two of these alloys;
  • each intermediate layer is made of a material having a ductility equal to or greater than that of the material of the anti-diffusion layer and equal to or greater than that of the material of the sheath;
  • each intermediate layer is made of pure aluminum or an aluminum alloy or a material comprising a matrix made of pure aluminum or an aluminum alloy.
  • the invention in another aspect, relates to a nuclear fuel element comprising a sheet-like core containing uranium-bearing fissile material, the core being coated with an anti-diffusion layer and enveloped in a sheath, the nuclear fuel element comprising at least one intermediate layer, each intermediate layer being interposed between the anti-diffusion layer and the sheath, each intermediate layer being made of a ductile metal alloy and/or having a conventional elastic limit, an elongation at break and/ or a relative elongation close to that of the sheath material.
  • the fuel element comprises one or more of the following optional characteristics, taken individually or according to all the technically possible combinations:
  • the fissile material contains at least one uranium alloy and/or at least one uranium compound
  • the core is a monolithic core consisting of the fissile material or a dispersed core containing the fissile material dispersed in a matrix;
  • the anti-diffusion layer is made of a material chosen from a zirconium-based alloy, a molybdenum-based alloy, a titanium-based alloy, a silicon-based alloy or a mixture of at least two of these alloys;
  • each intermediate layer is made of a material that is more ductile than the material of the anti-diffusion layer and more ductile than the material of the sheath; - each intermediate layer is made of pure aluminum or an aluminum alloy or a material comprising a matrix made of pure aluminum or aluminum alloy.
  • FIG. 1 is a schematic front view of a nuclear fuel element
  • FIG. 2 is a schematic sectional view of the nuclear fuel element, according to II - II in Figure 1;
  • Figures 3 to 6 are schematic views illustrating steps in a process for manufacturing the nuclear fuel element of Figures 1 and 2.
  • the nuclear fuel element 2 illustrated in FIG. 1 is intended to be used, for example, as a primary target in a nuclear reactor to obtain fission products or as nuclear fuel in a research reactor to obtain neutrons.
  • the nuclear fuel element 2 has the shape of a plate, for example the shape of a rectangular plate,
  • the nuclear fuel element 2 has the shape of a flat plate.
  • the nuclear fuel element 2 has the shape of a curved plate or a plate shaped like a tube, for example and without limitation a tube of circular, elliptical or polygonal, in particular square or hexagonal.
  • the nuclear fuel element 2 in the form of a rectangular plate has for example a length L of about 80 mm for a "mini-plate" or a primary target or a length L of between 600 mm and 1,200 mm, for example a length L of about 800 mm, for nuclear reactor fuel, a width I of 20 to 90 mm and a thickness E of between 1.2 mm and 2.6 mm, in particular a thickness E of about 2 mm.
  • the nuclear fuel element 2 comprises a core 4 containing a fissile material, and a sheath 6 enclosing the core 4 in a sealed manner.
  • Sheath 6 prevents the fissile material contained in core 4 from escaping outside. The sheath 6 also retains the fission products which are generated during the irradiation of the nuclear fuel element 2.
  • Sheath 6 is for example made of an aluminum alloy, in particular an aluminum-based alloy.
  • the sheath 6 is in particular made of an aluminum alloy from the 6061 series, an aluminum alloy from the 5754 series or an AlFeNi aluminum alloy.
  • Nucleus 4 has the shape of a leaf.
  • the core 4 has two opposite faces 4A and a slice 4B.
  • the core 4 preferably has a contour corresponding to that of the nuclear fuel element 2.
  • the core 4 has the shape of a rectangular sheet, as in the example of Figures 1 and 2.
  • the core 4 has a substantially constant thickness.
  • the core 4 has a variable thickness.
  • the core 4 of variable thickness has a thickness which decreases from the center of the core towards its periphery. Core 4 is thicker in the center and thinner at its periphery.
  • the fissile material is a uranium material, i.e. a material containing uranium.
  • the uranium contained in the fissile material is for example low enriched uranium (or LEU for "Low Enriched Uranium").
  • the proportion of isotope U235 in uranium is less than 20% by weight, in particular around 19.75% by weight.
  • the fissile material contains, for example, a uranium alloy and/or a uranium compound.
  • the fissile material is in particular made up of a uranium alloy or made up of a uranium compound or made up of a mixture of a uranium alloy and a uranium compound.
  • a uranium alloy is an alloy containing uranium and at least one other metallic compound, and, optionally, one or more non-metallic compounds.
  • a uranium alloy is for example a metal alloy based on uranium.
  • “Uranium-based” alloy means an alloy containing at least 60% by mass of uranium.
  • the uranium alloy is for example UAI4 containing 68.80% by mass of uranium.
  • the fissile material contains a uranium alloy which is a binary uranium alloy, i.e. an alloy strictly composed of uranium and another compound, for example a binary uranium-silicon alloy, an alloy binary uranium-molybdenum, a binary uranium-aluminum alloy, a binary uranium-zirconium alloy...
  • a binary uranium alloy which is a binary uranium alloy, i.e. an alloy strictly composed of uranium and another compound, for example a binary uranium-silicon alloy, an alloy binary uranium-molybdenum, a binary uranium-aluminum alloy, a binary uranium-zirconium alloy...
  • the fissile material contains a uranium alloy which is a ternary uranium alloy, ie an alloy strictly composed of uranium and two other compounds, for example a ternary uranium-molybdenum-X alloy, X being a metallic or non-metallic third chemical element.
  • a ternary uranium alloy which is a ternary uranium alloy, ie an alloy strictly composed of uranium and two other compounds, for example a ternary uranium-molybdenum-X alloy, X being a metallic or non-metallic third chemical element.
  • the third chemical element X is for example chosen from tin (Sn), titanium (Ti), palladium (Pd), osmium (Os), rhodium (Rh), ruthenium (Ru), vanadium (V), silicon (Si), chromium (Cr), nobium (Nb), strontium (Sr), platinum (Pt), hydrogen (H), zirconium (Zr), oxygen (O), nitrogen (N), aluminum (Al), germanium (Gr), gallium (Ga) or antimony (Sb).
  • the fissile material is a binary uranium-molybdenum alloy.
  • the binary uranium-molybdenum alloy of the fissile material contains less than 15% by weight of molybdenum, the remainder being made up of uranium and inevitable impurities.
  • a uranium compound is a chemical compound comprising uranium associated with one or more non-metallic chemical compounds.
  • a uranium compound is for example a uranium oxide (U x O y ), in particular uranium dioxide (UO2), a uranium nitride (U x N y ) or a uranium hydride (U x H y ).
  • the core 4 consists of fissile material (so-called “monolithic” core) or contains the fissile material dispersed in a matrix made of another material (so-called “dispersed” core), for example a metallic material, in particular aluminum.
  • the fissile material dispersed in a matrix is for example obtained by mixing, and preferably compacting, a powder consisting of the fissile material and a powder consisting of the material of the matrix, for example an aluminum powder.
  • the core 4 is coated with an anti-diffusion layer 8.
  • the anti-diffusion layer 8 covers at least each of the two opposite faces 4A of the core 4, and optionally covers the edge 4B of the core 4.
  • the anti-diffusion layer diffusion covers each of the two opposite faces 4A and the edge 4B of the core 4.
  • Core 4 coated with anti-diffusion layer 8 is also referred to below as “coated core 10”. It has the shape of a sheet and has two opposite sides 10A and a slice 10B
  • the sheath 6 envelops the core 4 coated with the anti-diffusion layer 8.
  • the anti-diffusion layer 8 is thus interposed between the core 4 and the sheath 6.
  • the anti-diffusion layer 8 prevents the diffusion of chemical species from the core 4 to sheath 6.
  • Anti-diffusion layer 8 preferably has a high melting temperature.
  • the anti-diffusion layer 8 has a melting temperature equal to or greater than the melting temperature of the core 4.
  • the melting temperature of the anti-diffusion layer is equal to or greater than 1250° C., which is the melting point of the binary uranium-molybdenum alloy U 7 M0.
  • the anti-diffusion layer 8 is made for example of a zirconium alloy, or a molybdenum alloy or a silicon alloy or a metallic binary alloy, for example a zirconium-aluminum alloy (Zr/Al) or a molybdenum-aluminum alloy (Mo/Al) or a silicon-aluminum alloy (Si/Al).
  • a zirconium-aluminum alloy Zr/Al
  • Mo/Al molybdenum-aluminum alloy
  • Si/Al silicon-aluminum alloy
  • the nuclear fuel element 2 comprises one or more intermediate layer(s) 12, each intermediate layer 12 being interposed between the core 4 coated with the anti-diffusion layer 8 and the sheath 6.
  • Each intermediate layer 12 is located between the anti-diffusion layer 8 and the sheath 6.
  • the anti-diffusion layer 8 therefore prevents the diffusion of chemical species from the core 4 to each intermediate layer 12.
  • the nuclear fuel element 2 comprises a single intermediate layer 12 interposed between the coated core 10 and the sheath 6.
  • the nuclear fuel element 2 comprises several superposed intermediate layers 12 interposed between the coated core 10 and the sheath 6.
  • the superimposed intermediate layers 12 then form a multilayer laminate formed from the superposition of the intermediate layers 12 and interposed between the core 4 coated and sheath 6.
  • the intermediate layers 12 are made of the same material or at least two of the intermediate layers 12 are made of different materials, and, in a particular embodiment, each intermediate layer 12 is made of a different material from that of each of the other intermediate layers 12.
  • Each intermediate layer 12 is made of a material which is ductile and/or which has a conventional elastic limit (R p o , 2), an elongation at break (A%) and/or a relative distributed elongation (A% S) close to those of the sheath material 6.
  • a mechanical property of a first material is close to that of a second material when the value of the mechanical property of the first material does not differ from the value of the same mechanical property of the second material by more than 30% , ie the value of the mechanical property of the first material is between 70% and 130% of the value of this mechanical property of the second material. So preferably:
  • each intermediate layer 12 has a conventional yield strength less than or equal to 60 MPa, which corresponds to an intermediate layer 12 made of a ductile metal alloy, and/or
  • the value of the conventional elastic limit of the material of the intermediate layer 12 does not differ from the value of the conventional elastic limit of the material of the sheath 6 by more than 30%, and/or
  • the value of the elongation at break of the material of the intermediate layer 12 does not differ from the value of the elongation at break of the material of the sheath 6 by more than 30%, and/or
  • the value of the distributed relative elongation of the material of the intermediate layer 12 does not differ from the value of the distributed relative elongation of the material of the sheath 6 by more than 30%.
  • each intermediate layer 12 has an elongation at break of between 10% and 40%, and/or the material of sheath 6 has an elongation at break of between 10% and 40%.
  • each intermediate layer 12 has a distributed relative elongation (A%S) greater than or equal to 10% and/or the material of the sheath 6 has a distributed relative elongation (A%S) greater than or equal to 10 %.
  • A%S distributed relative elongation
  • each intermediate layer 12 is preferably made of a ductile material.
  • each intermediate layer 12 is made of a material having a ductility equal to or greater than that of the material of the sheath 6 and/or that of the material of the anti-diffusion layer 8.
  • each intermediate layer 12 is chosen so as not to chemically interact with the sheath 6 and/or the core 4.
  • the material of each intermediate layer 12 is chosen so as not to chemically interact with uranium and/or with aluminum.
  • chemically interacting is meant that there is an attraction between the atoms or molecules of these materials, the attraction being for example of electrostatic origin (ionic bond or hydrogen bond) or quantum (covalent bond, metallic bond or of Van der Waals).
  • the single intermediate layer 12 or at least one of the plurality of intermediate layers 12 or each of the plurality of intermediate layers 12 is made of pure aluminum or an aluminum alloy, in particular an alloy with aluminum base.
  • An aluminum-based alloy means an aluminum alloy containing at least 80% by weight of aluminum.
  • the aluminum alloy or the aluminum-based alloy contains copper (Cu), manganese (Mn) and/or zinc (Zn).
  • the single intermediate layer 12 or at least one of the plurality of intermediate layers 12 or each of the plurality of intermediate layers 12 is formed of a matrix containing additive elements.
  • the matrix is for example chosen from the materials indicated above.
  • Each additive element is for example dispersed in the matrix or dissolved in the matrix.
  • Each additive element is chosen to improve the mechanical properties, the thermal properties and/or the neutronic properties of the intermediate layer 12.
  • Additive elements are for example titanium (Ti) or silicon (Si) inclusions or neutron poison.
  • Each intermediate layer 12 is interposed between each of the two opposite faces 10A of the coated core 10 and the sheath 6, and optionally between the edge 10B of the core 10 coated by the anti-diffusion layer 8 and the sheath 6.
  • each intermediate layer 12 is interposed between each of the two opposite faces 10A of the coated core 10 and the sheath 6, and between the edge 10B of the coated core 10B and the sheath 6.
  • the coated core 10 is then completely surrounded by the layer intermediate 12.
  • the single intermediate layer 12 or the plurality of intermediate layers 12 taken collectively preferably has a thickness e of between 10 ⁇ m and 500 ⁇ m, in particular a thickness of between 20 ⁇ m and 60 ⁇ m, even more in particular a thickness of between 30 pm and 50 pm.
  • the manufacturing process includes obtaining the core 4.
  • the core 4 is for example obtained in a known manner by mixing powders in a furnace, each metal powder corresponding to one of the compounds of the metal alloy forming the core 4.
  • the core 4 containing a fissile material formed from a binary uranium-metal compound alloy is for example obtained by mixing powder or wire or pieces of uranium and powder or wire or pieces of metal compound (e.g. molybdenum) in a furnace to alloy them through a melting process.
  • a binary uranium-metal compound alloy for example molybdenum
  • a similar technique can generally be used for a uranium alloy, each other compound of the alloy being mixed, depending on its nature, in the form of pieces, wires or powder, with the uranium before melting the mixture in a oven.
  • the manufacturing process comprises the formation of a sheet strictly from the fissile material, so as to obtain the core 4.
  • the core 4 is in this case a so-called “monolithic” core.
  • the manufacturing process comprises forming an ingot from the fissile material, reducing the ingot to powder, for example by grinding, mixing the powder of fissile material with another material intended to form a matrix, the compaction of the mixture to form a compact, then the sintering or simple compaction of the compact to obtain the core 4.
  • the core 4 is in this case a so-called “dispersed” core.
  • the manufacturing process includes the deposition of the anti-diffusion layer 8 on the core 4, so as to obtain the coated core 10.
  • the anti-diffusion layer 8 is applied to the core 4 for example by co-rolling.
  • the core 4 is sandwiched between two sheets made of the material of the anti-diffusion layer 8, and the laminated assembly thus formed is rolled between rolls.
  • the anti-diffusion layer 8 covers the two opposite faces 4A of the core 4 without covering the edge 4B of the core 4.
  • the anti-diffusion layer 8 is applied to the core 4 by physical vapor deposition (or PVD for "Physical Vapor Deposition” in English), for example by physical vapor deposition by sputtering, or by chemical vapor deposition (or CVD for “Chemical Vapor Deposition” in English) or by deposition of atomic thin layers (or ALD for “Atomic Layer Deposition” for in English) or chemical vapor deposition in plasma assisted (or PECVD for “Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition”).
  • physical vapor deposition or PVD for "Physical Vapor Deposition” in English
  • CVD chemical vapor deposition
  • ALD Atomic Layer Deposition
  • PECVD chemical vapor deposition in plasma assisted
  • the anti-diffusion layer 8 is applied to the core by spraying, for example by cold spraying, by thermal spraying, or by plasma spraying (or “plasma spray”).
  • the anti-diffusion layer 8 can cover the wafer 4B of the core 4.
  • the manufacturing process then comprises the insertion of the coated core 10 into the sheath 6 with the interposition of the intermediate layer(s) 12 between the coated core 10 and the sheath 6 (FIGS. 4 and 5).
  • Each intermediate layer 12 can be deposited on the coated core 10 or on the sheath 6 before inserting the coated core 10 into the sheath 6.
  • the nuclear fuel element 2 comprises several superposed intermediate layers 12, these are deposited successively.
  • the manufacturing process comprises depositing each intermediate layer 12 on the coated core 10 before inserting the coated core 10 into the sheath 6 (FIG. 4).
  • each intermediate layer 12 is deposited at least on each of the two opposite faces 10A of the coated core 10, and optionally on the edge 10B of the coated core 10.
  • each intermediate layer 12 is deposited on each of the two faces 10A opposite sides of the coated core 10 and on the edge 10B of the coated core 10.
  • the manufacturing process comprises the deposition of each intermediate layer 12 on the sheath 6, more precisely on an internal surface of the sheath 6 facing the core 4, before inserting the core 4 into the sheath 6.
  • the manufacturing process comprises the deposition of at least one of the intermediate layers 12 on the coated core 10 or on the cladding 6, and the deposition of at least one of the intermediate layers 12 on the sheath 6.
  • each intermediate layer 12 deposited on the coated core 10 overlaps with each intermediate layer 12 deposited on the sheath 6 to form the multilayer laminate.
  • each intermediate layer 12 is carried out for example by spraying, in particular by cold spraying, by thermal spraying, by plasma spraying, by flame spraying (or “flame spraying"), by flame spraying of high velocity oxygen (or FIVOF for "High Velocity OPxygen Flame” in English) or by arc wire spraying (or AWS for "Arc Wire Spraying” in English).
  • the deposition of the intermediate layer 12, of at least one intermediate layer 12 or of each intermediate layer 12 is carried out by thermal flame spraying (or “flame spray” according to the English terminology).
  • Thermal flame spraying is achieved by melting the material in a flame, such as an oxyacetylene flame, with the molten material being sprayed onto the substrate (Core 4 or sheath 6) using a flow of gas, preferably an inert gas, in particular argon.
  • the sheath 6 is for example formed of several sheath elements which are assembled together and around the coated core 4 to close the sheath 6 in a sealed manner, the sheath 6 completely enveloping the core 4.
  • the sheath 6 comprises a frame 14 having an opening 16 for receiving the core 4, and two closure plates 18 arranged on either side of the frame 14.
  • the frame 14 receiving the core 4 is interposed between the two closing plates 18.
  • the two closing plates 18 sandwich the frame 14 and the core 4.
  • the two closure plates 18 are formed in a single piece from the same closure sheet 18 folded in two to form the two closure plates 18 separated by a fold 20.
  • the two closure plates 18 are two separate pieces.
  • Frame 14 has an inner edge 14A bounding opening 16.
  • Each closure plate 18 has an inner surface 18A.
  • the deposition is carried out on the internal surface 16A of one or each of the closure plates 18, and optionally on the internal edge 14A of the frame 14.
  • the deposition is carried out on the internal surface 18A of each of the closure plates 18, and on the internal edge 14A of the frame 14.
  • the manufacturing process includes the pressing of the multilayer assembly 22 formed by the coated core 10 inserted into the sheath 6 with the interposition of the intermediate layer 12.
  • the pressing is carried out hot.
  • the method in this case comprises heating the multilayer assembly 22 before and/or during pressing.
  • the pressing is carried out by rolling the multilayer assembly 22 between rollers, as illustrated by the arrow R in FIG. 4.
  • the rolling can be carried out cold or hot.
  • the pressure is applied in the direction of the thickness of the multilayer assembly 22.
  • the multilayer assembly 22 tends to elongate.
  • the pressing is carried out by hot isostatic pressure (or HIP for “Flot Isostatic Pressure”).
  • HIP hot isostatic Pressure
  • Such pressing comprises subjecting the multilayer assembly 22 to the pressure of a fluid, in a pressurization chamber, so that the pressure acts identically in all directions.
  • the fluid is for example a gas, in particular air or an inert gas.
  • the pressing is preferably carried out in such a way that the elongation or the degree of reduction of the multilayer assembly 22 at the end of the rolling is less than 15%, preferably less than 10%.
  • the elongation expressed in percent of the multilayer assembly 22 is the difference between the length of the multilayer assembly 22 after pressing and the length of the multilayer assembly 22 before pressing, multiplied by the value 100 and divided by the length of the multilayer assembly 22 after pressing.
  • the reduction rate is the difference between the thickness of the multilayer assembly 22 after pressing and the thickness of the multilayer assembly 22 before pressing, multiplied by the value 100 and divided by the thickness of the multilayer assembly 22 after pressing.
  • the anti-diffusion layer 8 prevents the diffusion of fissile material towards the outermost layers of the nuclear fuel element 2, in particular towards the cladding 8, and also towards each intermediate layer 12.
  • the anti-diffusion layer 8 having a high melting temperature prevents such diffusion when the temperature of the core 4 increases, for example due to pressing or heating when the pressing is carried out hot.
  • Each ductile intermediate layer 12 interposed between the sheath 6 and the core 4 coated with the anti-diffusion layer 8 facilitates the adhesion between the sheath 6 and the core 4 coated with the anti-diffusion layer 8 and makes it possible to limit quality defects. in the fuel element.
  • Each intermediate layer 12 also makes it possible to limit the risk of oxidation of the anti-diffusion layer 8 during the manufacturing process, in particular during heating when the pressing is carried out hot.
  • the manufacturing process ultimately makes it possible to obtain a nuclear fuel element with good performance, and in particular few quality defects, a high nuclear fuel density, with pressing carried out at an acceptable temperature and pressure.
  • the manufacturing method can be implemented with devices of known type, in particular deposition devices, rolling devices or pressing devices of known types.
  • the nuclear fuel element 2 can be used as a target for the production of isotopes and/or as fuel for the production of energy, for example in a nuclear research reactor.

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Abstract

Le procédé de fabrication comprend l'obtention d'un noyau (4), le revêtement du noyau (4) d'une couche anti-diffusion (8) pour obtenir un noyau revêtu (10), l'insertion du noyau revêtu (10) dans une gaine (6) avec interposition, entre le noyau revêtu (10) et la gaine (6), d'une ou plusieurs couche(s) intermédiaire(s) (12), et le pressage de l'ensemble multicouche (22) ainsi obtenu, chaque couche intermédiaire (12) étant réalisée dans un alliage métallique ductile et/ou possédant une limite d'élasticité conventionnelle qui ne diffère pas de plus de 30 % de celle du matériau de la gaine (6), un allongement à la rupture qui ne diffère pas de plus de 30 % celui du matériau de la gaine (6) et/ou un allongement relatif réparti qui ne diffère de plus de 30% de celui du matériau de la gaine (6).

Description

Procédé de fabrication d’un élément de combustible nucléaire et élément de combustible nucléaire
La présente invention concerne le domaine des éléments de combustible nucléaire, en particulier ceux destinés à être utilisés par exemple comme cible primaire ou comme combustible nucléaire dans les réacteurs de recherche.
Il est possible de prévoir un élément de combustible nucléaire comprenant un noyau en forme de feuille contenant un matériau fissile tel qu’un alliage à base d’uranium, et une gaine enveloppant le noyau de manière étanche, la gaine étant réalisée par exemple dans un alliage à base d’aluminium.
Un tel élément de combustible nucléaire peut être inséré dans un réacteur nucléaire pour y être irradié de manière à obtenir des produits de fissions particuliers, ou dans un réacteur de recherche pour produire des neutrons.
Un tel élément de combustible nucléaire peut être utilisé par exemple comme cible primaire pour la production de molybdène-99 utilisable ensuite comme source de technetium-99, et en particulier comme source de technetium-99 métastable utilisable comme traceur radioactif en médecine et en biologie.
Pour la fabrication d’un élément de combustible nucléaire, il est possible d’utiliser un procédé de fabrication de type « image dans un cadre » (ou « picture-in-frame » selon la terminologie anglaise).
Selon cette technique, un noyau contenant un matériau fissile et ayant une forme de feuille rectangulaire est inséré dans une ouverture d’un cadre de forme rectangulaire, et le cadre contenant le noyau est intercalé entre deux plaques de fermeture. L’ensemble est ensuite pressé pour obtenir l’adhésion des plaques de fermeture sur le cadre et le noyau.
Le pressage est réalisé par exemple par laminage entre des rouleaux, par pressage isostatique à chaud (ou HIP pour « Hot Isostatic Pressure » en anglais), par frittage flash (ou SPS pour « Spark Plasma Sintering » en anglais) ou par pressage à froid par une presse en soumettant l’ensemble à une pression.
Lors du pressage, il est préférable d’appliquer une pression élevée à température ambiante ou à une température élevée, pour obtenir une bonne adhésion des plaques de fermeture sur le cadre et sur le noyau, mais une température trop élevée ou une pression trop élevée peuvent affecter le noyau, et ainsi affecter les performances de l’élément de combustible nucléaire. Un des buts de l’invention est de proposer un procédé de fabrication d’un élément de combustible nucléaire qui puisse être mis en œuvre facilement tout en permettant d’obtenir un élément de combustible nucléaire qui présente des performances satisfaisantes.
A cet effet, l’invention propose un procédé de fabrication d’un élément de combustible nucléaire, le procédé de fabrication comprenant l’obtention d’un noyau en forme de feuille contenant un matériau fissile uranifère, le revêtement du noyau d’une couche anti-diffusion pour obtenir un noyau revêtu, l’insertion du noyau revêtu dans une gaine avec interposition, entre le noyau revêtu et la gaine, d’une ou plusieurs couche(s) intermédiaire(s), et le pressage de l’ensemble multicouche ainsi obtenu de manière à fermer la gaine de manière étanche, chaque couche intermédiaire étant réalisée dans un alliage métallique ductile et/ou possédant une limite d’élasticité conventionnelle qui ne diffère pas de plus de 30 % de celle du matériau de la gaine, un allongement à la rupture qui ne diffère pas de plus de 30 % celui du matériau de la gaine et/ou un allongement relatif réparti qui ne diffère de plus de 30% de celui du matériau de la gaine.
La couche anti-diffusion empêche la diffusion du matériau fissile vers les couches plus externes de l’élément de combustible nucléaire, en particulier vers la gaine.
Chaque couche intermédiaire, réalisée dans un matériau ductile et/ou possédant des propriétés mécaniques proches de celui de la gaine et interposée entre la gaine et le noyau revêtu de la couche anti-diffusion, facilite l’adhésion entre la gaine et le noyau revêtu de la couche anti-diffusion. Elle permet notamment de limiter la pression et le cas échéant la température auxquelles le pressage de l’ensemble est effectué, et ainsi de limiter les contraintes thermique et mécaniques, en particulier celles appliquées sur le noyau.
Chaque couche intermédiaire permet également de limiter le risque d’oxydation de la couche anti-diffusion au cours du procédé de fabrication, en particulier au cours du chauffage lorsque le pressage est réalisé à chaud.
Le procédé permet in fine d’obtenir un élément de combustible nucléaire présentant de bonnes performances, et en particulier une densité en combustible nucléaire élevée, avec une mise en pression réalisée à une température et une pression acceptables.
Selon des modes de mise en œuvre particuliers, le procédé de fabrication comprend une ou plusieurs des caractéristiques optionnelles suivantes, prise individuellement ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :
- chaque couche intermédiaire est appliquée sur le noyau revêtu ou sur une surface interne de la gaine avant d’envelopper le noyau revêtu dans la gaine ;
- chaque couche intermédiaire est appliquée sur le noyau revêtu ou sur la gaine par pulvérisation avant d’envelopper le noyau revêtu dans la gaine ; - le matériau de la couche intermédiaire ou d’au moins une parmi les couches intermédiaires comprend une matrice et au moins un élément additif ;
- le matériau de la couche intermédiaire ou d’au moins une parmi les couches intermédiaires comprend une matrice et au moins un élément additif ;
- le noyau est un noyau monolithique constitué du matériau fissile ou un noyau dispersé contenant le matériau fissile dispersé dans une matrice ;
- la couche anti-diffusion est réalisée en un matériau choisi parmi un alliage à base de zirconium, un alliage à base de molybdène, un alliage à base de titane, un alliage à base de silicium ou un mélange d’au moins deux parmi ces alliages ;
- chaque couche intermédiaire est réalisée dans un matériau présentant une ductilité égale ou supérieure à celle du matériau de la couche anti-diffusion et égale ou supérieure à celle du matériau de la gaine ;
- chaque couche intermédiaire est réalisée en aluminium pur ou en un alliage d’aluminium ou en un matériau comprenant une matrice réalisée en aluminium pur ou en alliage d’aluminium.
Selon un autre aspect, l’invention concerne un élément de combustible nucléaire comprenant un noyau en forme de feuille contenant un matériau fissile uranifère, le noyau étant revêtu d’une couche anti-diffusion et enveloppé dans une gaine, l’élément de combustible nucléaire comprenant au moins une couche intermédiaire, chaque couche intermédiaire étant interposée entre la couche anti-diffusion et la gaine, chaque couche intermédiaire étant réalisée dans un alliage métallique ductile et/ou possédant une limite d’élasticité conventionnelle, un allongement à la rupture et/ou un allongement relatif proches de ceux du matériau de la gaine.
Selon des modes de mise en œuvre particuliers, l’élément de combustible comprend une ou plusieurs des caractéristiques optionnelles suivantes, prise individuellement ou selon toutes les combinaisons techniquement possibles :
- le matériau fissile contient au moins un alliage d’uranium et/ou au moins un composé de l’uranium ;
- le noyau est un noyau monolithique constitué du matériau fissile ou un noyau dispersé contenant le matériau fissile dispersé dans une matrice ;
- la couche anti-diffusion est réalisée en un matériau choisi parmi un alliage à base de zirconium, un alliage à base de molybdène, un alliage à base de titane, un alliage à base de silicium ou un mélange d’au moins deux parmi ces alliages ;
- chaque couche intermédiaire est réalisée dans un matériau plus ductile que le matériau de la couche anti-diffusion et plus ductile que le matériau de la gaine ; - chaque couche intermédiaire est réalisée en aluminium pur ou en un alliage d’aluminium ou en un matériau comprenant une matrice réalisée en aluminium pur ou en alliage d’aluminium.
L’invention et ses avantages seront mieux compris à la lecture de la description qui va suivre, donnée uniquement à titre d’exemple non limitatif, et faite en référence au dessins annexés, sur lesquels :
- la Figure 1 est une vue schématique de face d’un élément de combustible nucléaire;
- la Figure 2 est une vue schématique en coupe de l’élément de combustible nucléaire, selon II - Il sur la Figure 1 ; et
- les Figures 3 à 6 sont des vues schématiques illustrant des étapes d’un procédé de fabrication de l’élément de combustible nucléaire des Figures 1 et 2.
L’élément de combustible nucléaire 2 illustré sur la Figure 1 est destiné à être utilisé par exemple comme cible primaire dans un réacteur nucléaire pour obtenir des produits de fission ou comme combustible nucléaire dans un réacteur de recherche pour obtenir des neutrons.
L’élément de combustible nucléaire 2 présente la forme d’une plaque., par exemple la forme d’une plaque rectangulaire,
Comme dans l’exemple illustré sur la Figure 1, dans un exemple de réalisation, l’élément de combustible nucléaire 2 présente la forme d’une plaque plane.
Dans d’autres exemples de réalisation, l’élément de combustible nucléaire 2 présente la forme d’une plaque cintrée ou d’une plaque mise en forme de tube, par exemple et de manière non limitative un tube de section transversale circulaire, elliptique ou polygonale, en particulier carrée ou hexagonale.
L’élément de combustible nucléaire 2 en forme de plaque rectangulaire a par exemple une longueur L d’environ 80 mm pour une « mini-plaque » ou une cible primaire ou une longueur L comprise entre 600 mm et 1.200 mm, par exemple une longueur L d’environ 800 mm, pour du combustible de réacteur nucléaire, une largeur I de 20 à 90 mm et une épaisseur E comprise entre 1 ,2 mm et 2,6 mm, en particulier une épaisseur E d’environ 2 mm.
Comme visible sur la Figure 2 représentant une vue en coupe de l’élément de combustible nucléaire 2, l’élément de combustible nucléaire 2 comprend un noyau 4 contenant un matériau fissile, et une gaine 6 enveloppant le noyau 4 de manière étanche.
La gaine 6 empêche le matériau fissile contenu dans le noyau 4 de s’échapper à l’extérieur. La gaine 6 retient aussi les produits de fission qui sont générés lors de l’irradiation de l’élément de combustible nucléaire 2. La gaine 6 est par exemple réalisée en un alliage d’aluminium, en particulier un alliage à base d’aluminium. La gaine 6 est en particulier réalisée en un alliage d’aluminium de la série 6061, un alliage d’aluminium de la série 5754 ou un alliage d’aluminium AlFeNi.
La noyau 4 présente la forme d’une feuille. Le noyau 4 possède deux faces opposées 4A et une tranche 4B.
Le noyau 4 possède de préférence un contour correspondant à celui de l’élément de combustible nucléaire 2.
Lorsque l’élément de combustible nucléaire 2 présente la forme d’une plaque rectangulaire (par ex. plane, cintrée ou mise en forme de tube), le noyau 4 a la forme d’une feuille rectangulaire, comme dans l’exemple des Figures 1 et 2.
Dans un exemple de réalisation, le noyau 4 possède une épaisseur sensiblement constante. En variante, le noyau 4 possède une épaisseur variable. Dans un exemple de réalisation particulier, le noyau 4 d’épaisseur variable présente une épaisseur qui diminue depuis le centre du noyau vers sa périphérie. Le noyau 4 es plus épais au centre et plus fin à sa périphérie.
Le matériau fissile est un matériau uranifère, i.e. un matériau contenant de l’uranium. L’uranium contenu dans le matériau fissile est par exemple de l’uranium faiblement enrichi (ou LEU pour « Low Enriched Uranium » en anglais).
Dans l’uranium faiblement enrichi, la proportion d’isotope U235 dans l’uranium est inférieure à 20% en poids, en particulier autour de 19,75 % en poids.
Le matériau fissile contient par exemple un alliage d’uranium et/ou un composé d’uranium. Le matériau fissile est en particulier constitué d’un alliage d’uranium ou constitué d’un composé d’uranium ou constitué d’un mélange d’un alliage d’uranium et d’un composé d’uranium.
Un alliage d’uranium est un alliage contenant de l’uranium et au moins un autre composé métallique, et, optionnellement, un ou plusieurs composés non métalliques.
Un alliage d’uranium est par exemple un alliage métallique à base d’uranium. Par alliage « à base d’uranium » on entend un alliage contenant au moins 60% en masse d’uranium. L’alliage d’uranium est par exemple du UAI4 contenant 68,80% en masse d’uranium.
Dans un exemple de réalisation, le matériau fissile contient un alliage d’uranium qui est un alliage binaire d’uranium, i.e. un alliage strictement composé d’uranium et d’un autre composé, par exemple un alliage binaire uranium-silicium, un alliage binaire uranium- molybdène, un alliage binaire uranium-aluminium, un alliage binaire uranium-zirconium...
En variante, le matériau fissile contient un alliage d’uranium qui est un alliage ternaire d’uranium, i.e. un alliage strictement composé d’uranium et de deux autres composés, par exemple un alliage ternaire uranium-molybdène-X, X étant un troisième élément chimique métallique ou non métallique.
Le troisième élément chimique X est par exemple choisi parmi l’étain (Sn), le titane (Ti), le palladium (Pd), l’osmium (Os), le rhodium (Rh), le ruthénium (Ru), le vanadium (V), le silicium (Si), le chrome (Cr), le nobium (Nb), le strontium (Sr), le platine (Pt), l’hydrogène (H), le zirconium (Zr), l’oxygène (O), l’azote (N), l’aluminium (Al), le germanium (Gr), le gallium (Ga) ou l’antimoine (Sb).
Dans un exemple particulier de réalisation, le matériau fissile est un alliage binaire uranium-molybdène.
De préférence, l’alliage binaire uranium-molybdène du matériau fissile contient moins 15% en poids de molybdène, le reste étant constitué d’uranium et d’inévitables impuretés.
Un composé d’uranium est un composé chimique comprenant de l’uranium associé à un ou plusieurs composés chimiques non-métalliques. Un composé d’uranium est par exemple un oxide d’uranium (UxOy), en particulier du dioxyde d’uranium (UO2), un nitrure d’uranium (UxNy) ou un hydrure d’uranium (UxHy).
Le noyau 4 est constitué du matériau fissile (noyau dit « monolithique ») ou contient le matériau fissile dispersé dans une matrice réalisée dans un autre matériau (noyau dit « dispersé ») par exemple un matériau métallique, en particulier de l’aluminium.
Le matériau fissile dispersé dans une matrice est par exemple obtenu par mélange, et de préférence compactage, d’une poudre constituée du matériau fissile et d’une poudre constituée du matériau de la matrice, par exemple une poudre d’aluminium.
Le noyau 4 est revêtu d’une couche anti-diffusion 8. La couche anti-diffusion 8 recouvre au moins chacune des deux faces 4A opposées du noyau 4, et recouvre optionnellement la tranche 4B du noyau 4. De préférence, la couche anti-diffusion recouvre chacune des deux faces 4A opposées et la tranche 4B du noyau 4.
Le noyau 4 revêtu de la couche anti-diffusion 8 est aussi désigné par la suite « noyau revêtu 10 ». Il présente la forme d’une feuille et possède deux faces opposées 10A et une tranche 10B
La gaine 6 enveloppe le noyau 4 revêtu de la couche anti-diffusion 8. La couche anti-diffusion 8 est ainsi interposé entre le noyau 4 et la gaine 6. La couche anti-diffusion 8 empêche la diffusion d’espèces chimiques depuis le noyau 4 vers la gaine 6.
La couche anti-diffusion 8 possède de préférence une température de fusion élevée. Dans un exemple de réalisation, la couche anti-diffusion 8 possède une température de fusion égale ou supérieure à la température de fusion du noyau 4. Lorsque le noyau 4 est un noyau monolithique dont le matériau fissile est constitué d’un alliage binaire uranium-molybdène, par exemple un alliage U7M0, la température de fusion de la couche anti-diffusion est égale ou supérieure à 1250°C, qui est la température de fusion de l’alliage binaire uranium-molybdène U7M0.
La couche anti-diffusion 8 est réalisée par exemple dans un alliage de zirconium, ou un alliage de molybdène ou un alliage de silicium ou un alliage binaire métallique, par exemple un alliage zirconium-aluminium (Zr/AI) ou un alliage molybdène-aluminium (Mo/Al) ou un alliage silicium-aluminium (Si/Al).
L’élément de combustible nucléaire 2 comprend une ou plusieurs couche(s) intermédiaire(s) 12, chaque couche intermédiaire 12 étant interposée entre le noyau 4 revêtu de la couche anti-diffusion 8 et la gaine 6.
Chaque couche intermédiaire 12 est située entre la couche anti-diffusion 8 et la gaine 6. La couche anti-diffusion 8 empêche donc la diffusion d’espèces chimiques du noyau 4 vers chaque couche intermédiaire 12.
Dans un exemple de réalisation, l’élément de combustible nucléaire 2 comprend une seule couche intermédiaire 12 interposée entre le noyau revêtu 10 et la gaine 6.
En variante, l’élément de combustible nucléaire 2 comprend plusieurs couches intermédiaires 12 superposées interposées entre le noyau revêtu 10 et la gaine 6. Les couches intermédiaires 12 superposées forment alors un stratifié multicouche formé de la superposition des couches intermédiaires 12 et interposé entre le noyau 4 revêtu et la gaine 6.
Lorsque l’élément de combustible nucléaire 2 possède plusieurs couches intermédiaires 12, les couches intermédiaires 12 sont réalisées dans le même matériau ou au moins deux parmi les couches intermédiaires 12 sont réalisées dans des matériaux différents, et, dans un exemple de réalisation particulier, chaque couche intermédiaire 12 est réalisée dans un matériau différent de celui de chacune des autres couches intermédiaires 12.
Chaque couche intermédiaire 12 est réalisée dans un matériau qui est ductile et/ou qui possède une limite d’élasticité conventionnelle (Rpo,2), un allongement à la rupture (A%) et/ou un allongement relatif réparti (A%S) proches de ceux du matériau de la gaine 6.
On considère qu’une propriété mécanique d’un premier matériau est proche de celle d’un deuxième matériau lorsque la valeur de la propriété mécanique du premier matériau ne diffère pas de la valeur de la même propriété mécanique du deuxième matériau de plus de 30 %, i.e. la valeur de la propriété mécanique du premier matériau est comprise entre 70% et 130% de la valeur de cette propriété mécanique du deuxième matériau. Ainsi, de préférence :
- le matériau de chaque couche intermédiaire 12 possède une limite d’élasticité conventionnelle inférieure ou égale à 60 MPa, ce qui correspond à une couche intermédiaire 12 réalisée dans un alliage métallique ductile, et/ou
- la valeur de la limite d’élasticité conventionnelle du matériau de la couche intermédiaire 12 ne diffère pas de la valeur de la limite d’élasticité conventionnelle du matériau de la gaine 6 de plus de 30 %, et/ou
- la valeur de l’allongement à la rupture du matériau de la couche intermédiaire 12 ne diffère pas de la valeur de l’allongement à la rupture du matériau de la gaine 6 de plus de 30 %, et/ou
- la valeur de l’allongement relatif réparti du matériau de la couche intermédiaire 12 ne diffère pas de la valeur de l’allongement relatif réparti du matériau de la gaine 6 de plus de 30 %.
De préférence, le matériau de chaque couche intermédiaire 12 possède un allongement à la rupture compris entre 10% et 40%, et/ou le matériau de la gaine 6 possède un allongement à la rupture compris entre 10% et 40%.
De préférence, le matériau de chaque couche intermédiaire 12 possède un allongement relatif réparti (A%S) supérieur ou égal à 10% et/ou le matériau de la gaine 6 possède un allongement relatif réparti (A%S) supérieur ou égal à 10%.
Comme indiqué, de préférence, chaque couche intermédiaire 12 réalisée dans un matériau ductile. Avantageusement, chaque couche intermédiaire 12 est réalisée dans un matériau possédant une ductilité égale ou supérieure à celle du matériau de la gaine 6 et/ou celle du matériau de la couche anti-diffusion 8.
De préférence, le matériau de chaque couche intermédiaire 12 est choisi de manière à ne pas interagir chimiquement avec la gaine 6 et/ou le noyau 4. En particulier, le matériau de chaque couche intermédiaire 12 est choisi de manière à ne pas interagir chimiquement avec l’uranium et/ou avec l’aluminium.
Par « interagir chimiquement » on entend qu’il existe une attractivité entre les atomes ou les molécules de ces matériaux, l’attractivité étant par exemple d’origine électrostatique (liaison ionique ou liaison hydrogène) ou quantique (liaison covalente, liaison métallique ou liaison de Van der Waals).
Dans un exemple de réalisation, l’unique couche intermédiaire 12 ou au moins une parmi la pluralité de couches intermédiaires 12 ou chacune parmi la pluralité de couches intermédiaires 12 est réalisée en aluminium pur ou en un alliage d’aluminium, en particulier un alliage à base d’aluminium. Un alliage à base d’aluminium désigne un alliage d’aluminium contenant au moins 80 % en poids d’aluminium.
Dans un exemple de réalisation, l’alliage d’aluminium ou l’alliage à base d’aluminium contient du cuivre (Cu), du manganèse (Mn) et/ou du zinc (Zn).
En variante, l’unique couche intermédiaire 12 ou au moins une parmi la pluralité de couches intermédiaires 12 ou chacune parmi la pluralité de couches intermédiaires 12 est formée d’une matrice contenant des éléments additifs. La matrice est par exemple choisie parmi les matériaux indiqués ci-dessus.
Chaque élément additif est par exemple dispersé dans la matrice ou dissout dans la matrice.
Chaque élément additif est choisi pour améliorer les propriétés mécaniques, les propriétés thermiques et/ou les propriétés neutroniques de la couche intermédiaire 12.
Des éléments additifs sont par exemple des inclusions de titane (Ti) ou de silicium (Si) ou du poison neutronique.
Chaque couche intermédiaire 12 est interposée entre chacune des deux faces 10A opposées du noyau revêtu 10 et la gaine 6, et optionnellement entre la tranche 10B du noyau revêtu 10 par la couche anti-diffusion 8 et la gaine 6.
De préférence, chaque couche intermédiaire 12 est interposée entre chacune des deux faces 10A opposées du noyau revêtu 10 et la gaine 6, et entre la tranche 10B du noyau revêtu 10B et la gaine 6. Le noyau revêtu 10 est alors complètement entouré par la couche intermédiaire 12.
L’unique couche intermédiaire 12 ou la pluralité de couches intermédiaires 12 prises collectivement présente de préférence une épaisseur e comprise entre 10 pm et 500 pm, en particulier une épaisseur comprise entre 20 pm et 60 pm, encore plus en particulier une épaisseur comprise entre 30 pm et 50 pm.
Un procédé de fabrication de l’élément de combustible nucléaire 2 va maintenant être décrit en référence aux Figures 3 à 6 qui illustrent des étapes successives du procédé de fabrication.
Le procédé de fabrication comprend l’obtention du noyau 4.
Le noyau 4 est par exemple obtenu de manière connue en mélangeant des poudres dans un four, chaque poudre métallique correspondant à un des composés de l’alliage métallique formant le noyau 4.
Le noyau 4 contenant un matériau fissile formé d’un alliage binaire uranium- composé métallique (par ex. molybdène) est par exemple obtenu en mélangeant de la poudre ou du fil ou des morceaux d’uranium et de la poudre ou du fil ou des morceaux du composé métallique (par ex. de molybdène) dans un four afin de les allier par un processus de fusion.
Une technique similaire est utilisable de manière générale pour un alliage d’uranium, chaque autre composé de l’alliage étant mélangé, selon sa nature, sous forme de morceaux, de fils ou de poudre, à l’uranium avant fusion du mélange dans un four.
Dans un exemple de réalisation, le procédé de fabrication comprend la formation d’une feuille strictement à partir du matériau fissile, de manière à obtenir le noyau 4. Le noyau 4 est dans ce cas un noyau dit « monolithique ».
Dans un autre exemple de réalisation, le procédé de fabrication comprend la formation d’un lingot à partir du matériau fissile, la réduction du lingot en poudre, par exemple par broyage, le mélange de la poudre de matériau fissile avec un autre matériau destiné à former une matrice, le compactage du mélange pour former un compact, puis le frittage ou simple compactage du compact pour obtenir le noyau 4. Le noyau 4 est dans ce cas un noyau dit « dispersé ».
Le procédé de fabrication comprend le dépôt de la couche anti-diffusion 8 sur le noyau 4, de manière à obtenir le noyau revêtu 10.
La couche anti-diffusion 8 est appliquée sur le noyau 4 par exemple par co laminage. Dans ce cas, le noyau 4 est intercalé entre deux feuilles réalisées dans le matériau de la couche anti-diffusion 8, et l’ensemble stratifié ainsi formé est laminé entre des rouleaux.
Ceci permet de faire adhérer la couche anti-diffusion 8 au noyau 4. Dans un tel cas, la couche anti-diffusion 8 recouvre les deux faces 4A opposées du noyau 4 sans recouvrir la tranche 4B du noyau 4.
En variante, comme illustré sur la Figure 3, la couche anti-diffusion 8 est appliquée sur le noyau 4 par dépôt physique en phase vapeur (ou PVD pour « Physical Vapor Déposition » en anglais), par exemple par dépôt physique en phase vapeur par pulvérisation, ou par dépôt chimique en phase vapeur (ou CVD pour « Chemical Vapor Déposition » en anglais) ou par dépôt de couches minces atomiques (ou ALD pour « Atomic Layer Déposition » pour en anglais) ou dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma (ou PECVD pour « Plasma Enhanced Chemical Vapor Déposition).
En variante, la couche anti-diffusion 8 est appliquée sur la noyau par projection, par exemple par projection à froid, par projection thermique, ou par projection plasma (ou « plasma spray »).
Dans le cas d’une application de la couche anti-diffusion 8 par une méthode du type dépôt physique en phase vapeur ou projection, le couche anti-diffusion 8 peut recouvrir la tranche 4B du noyau 4. Le procédé de fabrication comprend ensuite l’insertion du noyau revêtu 10 dans la gaine 6 avec interposition de la ou des couche(s) intermédiaire(s) 12 entre le noyau revêtu 10 et la gaine 6 (Figure 4 et 5).
Chaque couche intermédiaire 12 peut être déposée sur le noyau revêtu 10 ou sur la gaine 6 avant l’insertion du noyau revêtu 10 dans la gaine 6.
Lorsque l’élément de combustible nucléaire 2 comprend plusieurs couches intermédiaires 12 superposées, celles-ci sont déposées successivement.
Dans un exemple de réalisation, le procédé de fabrication comprend le dépôt de chaque couche intermédiaire 12 sur le noyau revêtu 10 avant l’insertion du noyau revêtu 10 dans la gaine 6 (Figure 4).
Dans ce cas, chaque couche intermédiaire 12 est déposée au moins sur chacune des deux faces 10A opposées du noyau revêtu 10, et optionnellement sur la tranche 10B du noyau revêtu 10. De préférence, chaque couche intermédiaire 12 est déposée sur chacune des deux faces 10A opposées du noyau revêtu 10 et sur la tranche 10B du noyau revêtu 10.
En variante, le procédé de fabrication comprend le dépôt de chaque couche intermédiaire 12 sur la gaine 6, plus précisément sur une surface interne de la gaine 6 tournée vers le noyau 4, avant d’insérer le noyau 4 dans la gaine 6.
En variante, lorsque l’élément de combustible nucléaire 2 comprend plusieurs couches intermédiaires 12, le procédé de fabrication comprend le dépôt d’au moins une parmi les couches intermédiaires 12 sur le noyau revêtu 10 ou sur la gaine 6, et le dépôt d’au moins une parmi les couches intermédiaires 12 sur la gaine 6.
Lorsque le noyau revêtu 10 est enveloppé dans la gaine 6, chaque couche intermédiaire 12 déposée sur le noyau revêtu 10 se superpose avec chaque couche intermédiaire 12 déposée sur la gaine 6 pour former le stratifié multicouche.
Le dépôt de chaque couche intermédiaire 12 est réalisé par exemple par projection, en particulier par projection à froid, par projection thermique, par projection plasma, par projection à la flamme (ou « flame spraying » en anglais), par projection à flamme d’oxygène à haute vitesse (ou FIVOF pour « High Velocity OPxygen Flame » en anglais) ou par projection arc fil (ou AWS pour « Arc Wire Spraying » en anglais).
Dans un exemple de réalisation particulier, le dépôt de la couche intermédiaire 12, d’au moins une couche intermédiaire 12 ou de chaque couche intermédiaire 12 est effectué par projection thermique à la flamme (ou « flame spray » selon la terminologie anglaise). La projection thermique à la flamme est réalisée en fondant le matériau dans une flamme, par exemple une flamme à l’oxyacétylène, le matériau fondu étant projeté sur le substrat (noyau 4 ou gaine 6) à l’aide d’un flux de gaz, de préférence un gaz neutre, en particulier de l’argon.
La gaine 6 est par exemple formée de plusieurs éléments de gaine qui sont assemblés entre eux et autour du noyau 4 revêtu pour fermer la gaine 6 de manière étanche, la gaine 6 enveloppant complètement le noyau 4.
Dans un exemple de réalisation, la gaine 6 comprend un cadre 14 possédant une ouverture 16 pour la réception du noyau 4, et deux plaques de fermeture 18 disposées de part et d’autre du cadre 14. Le cadre 14 recevant le noyau 4 est intercalé entre les deux plaques de fermeture 18. Les deux plaques de fermeture 18 prennent le cadre 14 et le noyau 4 en sandwich.
Comme illustré sur la Figure 4, dans un exemple de réalisation particulier, les deux plaques de fermeture 18 sont formées en une seule pièce à partir d’une même feuille 18 de fermeture pliée en deux pour former les deux plaques de fermeture 18 séparées par un pli 20.
En variante, les deux plaques de fermetures 18 sont deux pièces séparées.
Le cadre 14 possède un bord interne 14A délimitant l’ouverture 16. Chaque plaque de fermeture 18 possède une surface interne 18A.
Lorsque la couche intermédiaire 12 ou au moins une parmi les couche(s) intermédiaire(s) 12 est déposée sur une surface interne de la gaine 6, le dépôt est effectué sur la surface interne 16A d’une ou de chacune des plaques de fermeture 18, et optionnellement sur le bord interne 14A du cadre 14. De préférence, le dépôt est effectué sur la surface interne 18A de chacune des plaques de fermeture 18, et sur le bord interne 14A du cadre 14.
Le procédé de fabrication comprend le pressage de l’ensemble multicouche 22 formé par le noyau revêtu 10 inséré dans la gaine 6 avec interposition de la couche intermédiaire 12.
Avantageusement, le pressage est réalisé à chaud. Le procédé comprend dans ce cas le chauffage de l’ensemble multicouche 22 avant et/ou pendant du pressage.
Dans un exemple de réalisation, le pressage est réalisé par laminage de l’ensemble multicouche 22 entre des rouleaux, comme illustré par la flèche R sur la Figure 4. Le laminage peut être réalisé à froid ou à chaud.
Lors du laminage, la pression est appliquée suivant la direction de l’épaisseur de l’ensemble multicouche 22. L’ensemble multicouche 22 tend à s’allonger.
Dans un autre exemple de réalisation, le pressage est réalisé par pression isostatique à chaud (ou HIP pour « Flot Isostatic Pressure »). Un tel pressage comprend l’assujettissement de l’ensemble multicouche 22 à la pression d’un fluide, dans une enceinte de pressurisation, de sorte que la pression agit de manière identique dans toutes les directions. Le fluide est par exemple un gaz, en particulier de l’air ou un gaz neutre.
Une telle mise en pression conduit à un allongement très faible.
Dans tous les cas, de préférence, le pressage est réalisé de telle manière que l’allongement ou le taux de réduction de l’ensemble multicouche 22 à l’issue du laminage est inférieure à 15%, de préférence inférieur à 10%.
L’allongement exprimé en pourcent de l’ensemble multicouche 22 est la différence entre la longueur de l’ensemble multicouche 22 après pressage et la longueur de l’ensemble multicouche 22 avant pressage, multiplié par la valeur 100 et divisé par la longueur de l’ensemble multicouche 22 après pressage.
Le taux de réduction est la différence entre l’épaisseur de l’ensemble multicouche 22 après pressage et l’épaisseur de l’ensemble multicouche 22 avant pressage, multiplié par la valeur 100 et divisé par l’épaisseur de l’ensemble multicouche 22 après pressage.
L’allongement et le taux de réduction sont en pratique sensiblement égaux.
Grâce à l’invention, il est possible de fabriquer facilement un élément de combustible nucléaire 2 possédant des performances neutroniques satisfaisantes.
La couche anti-diffusion 8 empêche la diffusion du matériau fissile vers les couches plus externes de l’élément de combustible nucléaire 2, en particulier vers la gaine 8, et aussi vers chaque couche intermédiaire 12.
En particulier, la couche anti-diffusion 8 possédant une température de fusion élevée empêche un telle diffusion lorsque la température du noyau 4 augmente, par exemple du fait du pressage ou du chauffage lorsque le pressage est réalisé à chaud.
Chaque couche intermédiaire 12 ductile interposée entre la gaine 6 et le noyau 4 revêtu de la couche anti-diffusion 8 facilite l’adhésion entre la gaine 6 et le noyau 4 revêtu de la couche anti-diffusion 8 et permet de limiter les défauts de qualité dans l’élément de combustible.
Elle permet notamment de limiter la pression et le cas échéant la température auxquelles le pressage de l’ensemble est effectué, et ainsi de limiter les contraintes thermique et mécaniques appliquées sur le noyau 4.
Chaque couche intermédiaire 12 permet également de limiter le risque d’oxydation de la couche anti-diffusion 8 au cours du procédé de fabrication, en particulier au cours du chauffage lorsque le pressage est réalisé à chaud.
Le procédé de fabrication permet in fine d’obtenir un élément de combustible nucléaire présentant de bonnes performances, et en particulier peu de défauts qualité, une densité en combustible nucléaire élevée, avec un pressage réalisé à une température et une pression acceptables.
Le procédé de fabrication peut être mise en œuvre avec des appareils de type connu, en particulier de dépôt, des appareils de laminage ou des appareils de pressage de types connus.
L’invention n’est pas limitée aux exemples de réalisation discuté ci-dessus et illustré sur les dessins. D’autres exemples de réalisation sont envisageables.
L’élément de combustible nucléaire 2 est utilisable comme cible pour la production d’isotopes et/ou comme combustible pour la production d’énergie, par exemple dans un réacteur nucléaire de recherche.

Claims

REVENDICATIONS
1. Procédé de fabrication d’un élément de combustible nucléaire (2), le procédé de fabrication comprenant l’obtention d’un noyau (4) en forme de feuille contenant un matériau fissile uranifère, le revêtement du noyau (4) d’une couche anti-diffusion (8) pour obtenir un noyau revêtu (10), l’insertion du noyau revêtu (10) dans une gaine (6) avec interposition, entre le noyau revêtu (10) et la gaine (6), d’une ou plusieurs couche(s) intermédiaire(s) (12), et le pressage de l’ensemble multicouche (22) ainsi obtenu de manière à fermer la gaine (6) de manière étanche, chaque couche intermédiaire (12) étant réalisée dans un alliage métallique ductile et/ou possédant une limite d’élasticité conventionnelle qui ne diffère pas de plus de 30 % de celle du matériau de la gaine (6), un allongement à la rupture qui ne diffère pas de plus de 30 % celui du matériau de la gaine (6) et/ou un allongement relatif réparti qui ne diffère de plus de 30% de celui du matériau de la gaine (6).
2. Procédé de fabrication selon la revendication 1 , dans lequel chaque couche intermédiaire (12) est appliquée sur le noyau revêtu (10) ou sur une surface interne (14A, 18A) de la gaine (6) avant d’envelopper le noyau revêtu (10) dans la gaine (6).
3. Procédé de fabrication selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans lequel chaque couche intermédiaire (12) est appliquée sur le noyau revêtu (10) ou sur la gaine (6) par pulvérisation avant d’envelopper le noyau revêtu (10) dans la gaine (6).
4. Procédé de fabrication selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le matériau de la couche intermédiaire (12) ou d’au moins une parmi les couches intermédiaires (12) comprend une matrice et au moins un élément additif.
5. Procédé de fabrication selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le matériau fissile contient au moins un alliage d’uranium et/ou au moins un composé de l’uranium
6. Procédé de fabrication selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le noyau (4) est un noyau monolithique constitué du matériau fissile ou un noyau dispersé contenant le matériau fissile dispersé dans une matrice.
7. Procédé de fabrication selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel la couche anti-diffusion (8) est réalisée en un matériau choisi parmi un alliage à base de zirconium, un alliage à base de molybdène, un alliage à base de titane, un alliage à base de silicium ou un mélange d’au moins deux parmi ces alliages.
8. Procédé de fabrication selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel chaque couche intermédiaire (12) est réalisée dans un matériau présentant une ductilité égale ou supérieure à celle du matériau de la couche anti-diffusion (8) et égale ou supérieure à celle du matériau de la gaine (6).
9. Procédé de fabrication selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel chaque couche intermédiaire (12) est réalisée en aluminium pur ou en un alliage d’aluminium ou en un matériau comprenant une matrice réalisée en aluminium pur ou en alliage d’aluminium.
10. Elément de combustible nucléaire, comprenant un noyau (4) en forme de feuille contenant un matériau fissile uranifère, le noyau (4) étant revêtu d’une couche anti-diffusion (8) et enveloppé dans une gaine (6), l’élément de combustible nucléaire comprenant au moins une couche intermédiaire (12), chaque couche intermédiaire (12) étant interposée entre la couche anti-diffusion (8) et la gaine (6), chaque couche intermédiaire (12) étant réalisée dans un alliage métallique ductile et/ou possédant une limite d’élasticité conventionnelle, un allongement à la rupture et/ou un allongement relatif proches de ceux du matériau de la gaine (6).
11. Elément de combustible nucléaire selon la revendication 10, dans lequel le matériau fissile contient au moins un alliage d’uranium et/ou au moins un composé de l’uranium.
12. Elément de combustible nucléaire selon la revendication 10 ou la revendication 11 , dans lequel le noyau (4) est un noyau monolithique constitué du matériau fissile ou un noyau dispersé contenant le matériau fissile dispersé dans une matrice.
13. Elément de combustible nucléaire selon l’une quelconque des revendications 10 à 12, dans lequel la couche anti-diffusion (8) est réalisée en un matériau choisi parmi un alliage à base de zirconium, un alliage à base de molybdène, un alliage à base de titane, un alliage à base de silicium ou un mélange d’au moins deux parmi ces alliages.
14. Elément de combustible nucléaire selon l’une quelconque des revendications 10 à 13, dans lequel chaque couche intermédiaire (12) est réalisée dans un matériau plus ductile que le matériau de la couche anti-diffusion (8) et plus ductile que le matériau de la gaine (6).
15. Elément de combustible nucléaire selon l’une quelconque des revendications 10 à 14, dans lequel chaque couche intermédiaire (12) est réalisée en aluminium pur ou en un alliage d’aluminium ou en un matériau comprenant une matrice réalisée en aluminium pur ou en alliage d’aluminium.
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