DE3335839C2

DE3335839C2 -

Info

Publication number: DE3335839C2
Application number: DE3335839A
Authority: DE
Inventors: Werner Dr. 4000 Duesseldorf De Mallener; Theodor Dipl.-Phys. 5162 Niederzier De Overhoff
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1983-10-03
Filing date: 1983-10-03
Publication date: 1987-09-24
Also published as: GB8424926D0; JPS60111186A; GB2147453B; US4681732A; GB2147453A; DE3335839A1

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Steuerelement für einen gasgekühlten, graphitmoderierten Kernreaktor, wie es im Oberbegriff des Patentanspruches 1 angegeben ist. Ein derartiges Steuerelement ist aus der DE-AS 15 64 226 bekannt.

Kernreaktoranlagen weisen aus Sicherheitsgründen stets mehrere voneinander unabhängig einsetzbare Systeme zur Steuerung der Reaktivität und zum Abschalten des Kernreaktors auf. Als ein System dieser Art ist es für einen gasgekühlten Kernreaktor mit graphitischen Brennelementen aus der DE-OS 27 53 928 auch bekannt, eine gadoliniumenthaltende Substanz in den Kühlgaskreislauf des Kernreaktors einzubringen und damit Gadolinium auf der Oberfläche der graphitischen Brennelemente im Reaktorkern anzulagern. Je mehr Gadolinium auf der Oberfläche angelagert ist, desto tiefer liegt die Reaktivität des Kernreaktors. Da Gadolinium in seinem natürlichen Isotopengemisch von allen in der Natur vorkommenden chemischen Elementen den höchsten Absorptionsquerschnitt für thermische Neutronen aufweist, genügt zum Abschalten eines Kernreaktors eine entsprechend geringe auf den graphitischen Brennelementen angelagerte Gadoliniummenge. Soll der Kernreaktor wieder angefahren werden, läßt sich das Gadolinium beispielsweise durch Temperaturerhöhung im Reaktorkern desorbieren oder durch Abwaschen der Brennelemente beseitigen oder durch Zugabe frischer Brennelemente in den Reaktorkern abbrennen. Als gadoliniumenthaltende Substanzen sind Gadolinium- Verbindungen vorgesehen, die als Sol oder Lösung oder gasförmig in den Reaktorkern einführbar sind. Zum Abschalten geeignet ist beispielsweise eine wäßrige Gadolinium-Acetat- Lösung. Als gasförmig einführbare Substanzen werden in der DE-OS 27 53 928 Gadoliniumaluminiumisopropoxid, Gd(Al(C₃H₇O)₄)₃, und Gadoliniumtricyclopentadienyl, Gd(C₅H₅)₃, beschrieben, wobei letzteres wegen fehlender Flüssigkeitsphase als Feststoffverdampfer einsetzbar ist. Wird ein Bypaß zum Kühlgaskreislauf zum Einführen der Substanzen benutzt, so setzt dies voraus, daß der Kühlgaskreislauf bei Eintritt des Störfalls noch intakt ist. Anderenfalls ist es notwendig, die Substanz über zusätzlich zu installierende Leitungen in den Reaktorkern einzuführen, was bei flüssigen Substanzen bevorzugt wird.

Aus der DE-AS 15 64 226 ist ein Steuerelement der eingangs vorausgesetzten Art bekannt, das in Graphit eingebettete borhaltige Partikeln enthält. In der Schrift wird darauf hingewiesen, daß bei höheren Temperaturen das Bor freigesetzt wird.

Aufgabe der Erfindung ist es, zur Reaktivitätsabsenkung und Abschaltung durch Anlagerung einer neutronenabsorbierenden Substanz auf den graphischen Brennelementen im Steuerelement eine solche Substanz einzusetzen, die bis zur gewünschten Abschalttemperatur stabil bleibt.

Diese Aufgabe wird bei einem Steuerelement der eingangs erwähnten Art gemäß der Erfindung durch die im kennzeichnenden Teil des Patentanspruchs 1 angegebenen Maßnahmen gelöst. Das Steuerelement enthält demnach als neutronenabsorbierende Substanz eine Halogenverbindung eines Seltenerdmetalls, die oberhalb der vorgegebenen Temperatur in gasförmiger Phase freigesetzt wird. Die Seltenerdhalide bleiben bis zu hohen Temperaturen stabil, ein pyrolytischer Zerfall ist weder während des Einschlusses der Abschaltsubstanz im Partikel noch bei Verteilung der Substanz im heißen Reaktorkern zu erwarten. Der Graphit der Elemente ist für die Gasphase der Halogenverbindung durchlässig. Werden solche Steuerelemente bereits bei der ersten Beladung des Kernreaktors und während dessen Betriebszeit gemeinsam mit den die Kernbrennstoffe enthaltenden Brennelementen dem Reaktorkern zugeführt, so bedarf es im Störfall keiner weiteren Maßnahme, um den Kernreaktor abzuschalten. Es besteht somit ein inhärentes Abschaltsystem. Denn steigt die Temperatur im Reaktorkern auf die Abschalttemperatur an, so wird die Halogenverbindung selbsttätig freigesetzt und lagert sich an der Oberfläche der Brennelemente im Reaktorkern an. Ein Abschalten des Kernreaktors ist somit auch für den Fall eines vollständigen Kühlgasverlustes im Reaktorkern gewährleistet.

Bevorzugt werden nach Patentanspruch 2 als Seltenerdmetalle Gadolinium, Samarium oder Europium eingesetzt, die einen hohen Neutronenabsorptionsquerschnitt aufweisen. Als Material für die Umhüllung der Partikeln eignen sich wegen ihrer Verträglichkeit mit den Abschaltsubstanzen Seltenerdmetalle oder eine Legierung solcher Metalle gemäß Patentanspruch 3. Die reinen Metalle der Seltenen Erden überdecken mit ihren Schmelzpunkten einen Temperaturbereich zwischen 800°C (Cer) bis ca. 1650°C (Lutetium). Sie sind deshalb für eine Umhüllung der Abschaltsubstanz insbesondere für solche Steuerelemente geeignet, die für die Abschaltung von Hochtemperaturreaktoren bestimmt sind. Bestehen die Umhüllungen aus Gadolinium, Samarium, Europium oder Dysprosium, so wirken die Umhüllungen zugleich als Schutzschicht vor nuklidischem Abbrand der Abschaltsubstanz, denn die Umhüllungen wirken selbst als Neutronenabsorber.

Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert. Als Ausführungsbeispiele werden kugelförmige Elemente aus Graphit beschrieben, die für die Anwendung in Kugelhaufenreaktoren bestimmt sind. Die Erfindung läßt sich mit gleichem Erfolg auch bei graphitmoderierten Kernreaktoren mit Blockelementen einsetzen.

In den nachfolgenden Ausführungsbeispielen 1 bis 3 werden Elemente aus Graphit beschrieben, die in einem Reaktorkern eines Kugelhaufenreaktors den Reaktorkern gemeinsam mit den Brennelementen durchlaufen. Die Steuerelemente enthalten als neutronenabsorbierende Substanz eine Halogenverbindung eines Seltenerd-Metalls, beispielsweise Gadolinium-, Samarium- oder Europiumverbindungen, beispielsweise als Fluorid, Bromid oder Jodid. Die Halogenverbindung ist mit einem Metall umhüllt, das wie eine Schmelzsicherung wirkt und bei Erreichen seiner Schmelztemperatur die gasförmige Phase der Abschaltsubstanz freisetzt. Die Gasphase durchdringt dann den Graphit, breitet sich in der Umgebung des Steuerelements aus und wird adsorptiv an der Oberfläche der Brennelemente gebunden.

Ausführungsbeispiel 1

Zur Erprobung wurde ein hohlkugelförmiges Element aus Graphit, dessen Größe der Größe einer Brennelementkugel eines Kugelhaufenreaktors entspricht, mit Gadolinium-III-Bromid als Abschaltsubstanz eingesetzt. Die Partikelgröße betrug weniger als 5 mm. Das Element wurde einer Graphitkugelschüttung beigegeben, mit der eine Brennelement- Kugelschüttung eines Kugelhaufenreaktors simuliert wurde. Die Kugelschüttung wurde gemeinsam mit dem Element auf 850°C aufgeheizt. Es konnte nachgewiesen werden, daß sich die Gasphase schon bei dieser Temperatur mindestens bis zu einer Entfernung von 750 mm vom Abschaltelement, d. h. also innerhalb eines Raumes mit einem Durchmesser von 1,5 m in der Kugelschüttung, ausgebreitet hatte und daß die Abschaltsubstanz an den Graphitkugeln der Kugelschüttung angelagert war.

Ausführungsbeispiel 2

In einem Element aus Graphit sind Partikeln aus einer Halogenverbindung eines Seltenerdmetalls in einer Umhüllung aus metallischem Gadolinium enthalten. Das Gadolinium ist unterhalb seiner Schmelztemperatur für die Abschaltsubstanz nicht durchlässig. Schmilzt es jedoch bei einer Temperatur zwischen 1300°C und 1350°C, wird die Abschaltsubstanz freigegeben. Wird beispielsweise wie im Ausführungsbeispiel 1 Gadolinium-III-Bromid als Abschaltsubstanz verwendet, so reicht das Gadoliniumangebot bei weitem für eine Abschaltung eines Kugelhaufenreaktors aus, da Gadolinium- III-Bromid beim Schmelzen der metallischen Gadoliniumumhüllung einen Partialdruck von 0,28 bar aufweist.

Metallisches Gadolinium als Umhüllung für die Abschaltsubstanz erfüllt aufgrund der neutronenabsorbierenden Wirkung des Gadoliniums auch die Funktion eines Schutzschirmes vor nuklidischem Abbrand der Abschaltsubstanz. Mit ähnlicher Wirkung lassen sich für hohe Abschalttemperaturen von Kernreaktoren als Hüllwerkstoffe auch Europium mit einer Schmelztemperatur von ca. 830°C, Samarium mit einer Schmelztemperatur von ca. 1070°C, sowie Dysprosium mit einer Schmelztemperatur von ca. 1400°C einsetzen. Für eine Abschalttemperatur von ca. 1500°C läßt sich von den Seltenen Erden beispielsweise Erbium einsetzen, dessen Schmelztemperatur der vorgenannten Abschalttemperatur entspricht.

Ausführungsbeispiel 3

Geeignete Halogenverbindungen von Seltenen Erden für Elemente, die eine Abschaltung bewirken sollen, müssen bei der gewünschten Abschalttemperatur einen für die Abschaltung geeigneten Dampfdruck aufweisen. Ein wesentliches Kriterium für den Einsatz einer Halogenverbindung ist deren Schmelztemperatur, weil oberhalb der Schmelztemperatur der Dampfdruck im allgemeinen schnell ansteigt. Die Schmelztemperatur soll nahe der jeweiligen Betriebstemperatur des Kernreaktors liegen, für den die Graphitelemente bestimmt sind. In dem für die Abschaltung von Hochtemperaturreaktoren, insbesondere von Kugelhaufenreaktoren, wichtigen Abschaltbereich bei Temperaturen zwischen ca. 900°C und 1300°C liegen die Schmelztemperaturen folgender Halogenverbindungen:

Schmelztemperatur SmBr₃ 913°C EuBr₃ 975°C GdBr₃1038°C GdJ₃1198°C GdF₃1228°C EuF₃1276°C SmF₃1305°C

Ausführungsbeispiel 4

Ein Graphitelement enthält ein mit Pyrokohlenstoff umhülltes Partikel aus einer der in den Ausführungsbeispielen 1 bis 3 genannten Halogenverbindungen. Pyrokohlenstoffumhüllungen werden je nach Qualität oberhalb von 1000°C nicht plötzlich, sondern allmählich gasdurchlässig. Bei Graphitelementen der vorgenannten Art wird daher bei steigender Temperatur zunächst entsprechend der geringen Durchlässigkeit des Pyrokohlenstoffs nur eine geringe Menge Abschaltsubstanz freigesetzt und nur eine teilweise Absenkung der Reaktivität erreicht. Bei weiterem Temperaturanstieg erhöht sich dann der Austritt von Abschaltsubstanz und damit die Reaktivitätsabsenkung. Erniedrigt sich die Temperatur im Reaktorkern, so wird die Pyrokohlenstoffumhüllung zunehmend wieder dicht und gibt keine weitere Abschaltsubstanz mehr ab.

Ausführungsbeispiel 5

Ein Steuerelement aus Graphit enthält ein aus einer Abschaltsubstanz der in der Ausführungsbeispielen 1 bis 3 genannten Art bestehendes Partikel von 10 mm Durchmesser, das auch, wie im Ausführungsbeispiel 4 angegeben, mit Pyrokohlenstoff umhüllt sein kann. Bei einem Verhältnis von Steuerelementen, die zur Abschaltung geeignet sind, zu Brennelementen wie 1 : 1000 im Reaktorkern ist der Einfluß der Abschaltsubstanz auf die Reaktivität des Reaktorkerns sicher unter 0,1%, voraussichtlich jedoch gar nicht nachweisbar.

Enthält ein solches Partikel in einer Umhüllung aus metallischem Gadolinium Gadolinium-III-Bromid als Abschaltsubstanz, dann ergibt die neutronenphysikalische Rechnung, daß das Steuerelement nach tausend Tagen Aufenthalt im Reaktorkern noch immer fast 100% der im Partikel eingeschlossenen Abschaltsubstanz enthält, d. h., daß die Abschaltsubstanz während des Betriebes im Reaktorkern nur wenig nuklidisch abgebrannt wird. Je ein Element dieser Art pro 1000 Brennelemente reicht in einem Kugelhaufenreaktor für die Abschaltung des Reaktors aus.

Ausführungsbeispiel 6

Ein Brennelement enthält zusätzlich zu seinen Kernbrennstoffpartikeln mindestens ein Partikel von ca. 1 mm Durchmesser aus einer Halogenverbindung der Seltenerdmetalle. Die Einlagerung eines solchen Partikels in Brennelementen ist sehr vorteilhaft. Denn ein solches Brennelement ist ja durch das vorhandene Partikel mit Abschaltsubstanz zugleich für die Abschaltung des Reaktorkerns geeignet. Die Abschaltsubstanz ist auch in einem solchen Partikel durch Selbstabschirmung vor nuklidischem Abbrand geschützt.

Beispielsweise beginnt bei Gadoliniumverbindungen die Selbstabschirmung im Bereich von 0,01 mm Schichtdicke und ist bei einer Schichtdicke von 0,5 mm, bzw. bei einem Partikeldurchmesser von 1 mm, praktisch vollständig.

Enthält jedes gefertigte Brennelement ein Partikel mit Abschaltsubstanz, dann ist auch beim Beladen eines Reaktorkerns jeder Beladungsfehler ungefährlich. Jedes Brennelement trägt seine eigene Abschaltsicherheit vom Produktionsprozeß an bis zur Wiederaufarbeitung oder Endlagerung in sich selbst.

Claims

1. Steuerelement für einen gasgekühlten, graphitmoderierten Kernreaktor, das die Reaktivität des Kernreaktors absenkt oder den Kernreaktor abschaltet und das in Graphit eingebettet eine von einer Umhüllung umgebene neutronenabsorbierende Substanz enthält, wobei die Umhüllung oberhalb einer vorgegebenen Temperatur die neutronenabsorbierende Substanz freigibt, dadurch gekennzeichnet, daß die neutronenabsorbierende Substanz aus einer Halogenverbindung eines Seltenerdmetalls besteht, die oberhalb der vorgegebenen Temperatur in gasförmiger Phase freigesetzt wird.

2. Steuerelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Seltenerdmetall Gadolinium, Samarium oder Europium ist.

3. Steuerelement nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Umhüllung aus einem Seltenerdmetall oder aus einer Legierung solcher Metalle besteht.