DE3430912A1 - Abgaskatalysator und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Abgaskatalysator und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Patentanwälte Dipl.-Ing. Ή.-'ΨΈιc&mats—^zD.ipl.-Vhys. Dr. K.Fincke
Dipl.-Ing"R A.Weickmann/Dipl.-Chem. B. Huber 3430912 Dr.-Ing. H. LiSKA, Dipl.-Phys. Dr. J. Prechtel
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TELEX 522621
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Hutschenreuther AG
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Selb
Abgaskatalysator und Verfahren zu seiner Herstellung
EPO COPY
Die Erfindung betrifft einen Abgaskatalysator aus im wesent= liehen Siliciumcarbid und einer Legierung von Silicium mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen katalytisch wirkenden Metallen, dessen Oberfläche durch Oxidation oder chemische Nachbehandlung aktiviert ist sowie ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Formkörpers durch Reaktionssintern, Infiltrieren und gegebenen= falls nachträgliche Oxidation oder chemische Aktivierung.
Die Herstellung von Verbundkörpern aus Siliciumkarbid und Silicium durch Infiltration eines Rohkörpers aus Siliciumcarbid und Kohlenstoff mit schmelzflüssigem Silicium ist aus der DE-AS 1090565 grundsätzlich bekannt. Ebenso ist die Verwendung von aromatischen Harzen als Bindemittel für solche Rohkörper und das Verkoken dieser kohlenstoffreichen Harze im Rohkörper aus der DE-OS 2644505 bekannt. Das Silicium kann nach dem Stand der Technik über die Dampfphase oder als Schmelze im Reaktions= brand von außen zugeführt werden oder entsprechend der DE - PS 16 71 092 bereits in .der Rohmischung enthalten sein.
Allen bekannten Verfahren gleich ist die Bindung der Formkörper durch das bei der Reaktion des reinen Siliciums mit dem im Formling vorhandenen freien Kohlenstoff entstehende Sekundär-Siliciumcarbid (ß- SiC). Verunreinigungen des Siliciums durch Legierungsbestandteile oder andere Beimischungen sind bei den bekannten Verfahren nicht erwünscht, da ihre Reaktionsprodukte
copy ei
mit Kohlenstoff oder Sauerstoff häufig unerwünschte Eigen= schäften wie geringe Temperaturbeständigkeit oder geringe mechanische Festigkeit besitzen.
Zusätze zu der üblicherweise aus Siliciumcarbid (SiG) und Silicium (Si) bestehenden Grundzusammensetzung von infiltrier= tem Siliciumcarbid (SiSiC) sind aus der US-Patentschrift 3.189.472 bekannt, in der eine Erhöhung der Oxidationsbestän= ! digkeit von Siliciumcarbidwerkstoffen durch Zugabe von Vorzugs= weise Molybdän- und Tantal-disilicid beschrieben wird. Die Herstellung dieser oxidationsbeständigen Körper erfolgt in einem Brennprozeß, der bei Temperaturen über 2100 0C, in der Regel jedoch bei 23ΟΟ 0C durchgeführt wird und üblicherweise mit einem Rekristallisationsprozeß der SiC-Phase verbunden ist. Als Zuschlagstoffe werden Metalle oder ihre Verbindungen aus der Gruppe Wolfram, Chrom, Eisen, Hafnium, Tantal, Titan, Zirkon und Molybdän genannt, die dem Fachmann.als temperaturbeständige und oxidationsbeständige Metalle bekannt sind.
Gegenüber dem in der US - Patentschrift 3.189.4-72 beschriebenen Verfahren zur Herstellung von oxidationsbeständigen SiC-Xörpern hat das vorliegende Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren den erheblichen Vorteil der niedrigeren Brenntemperatur von 1350 0C bis 2100 0C, wodurch es energiesparender und wirtschaft= licher durchgeführt werden kann. Die katalytische Wirkung des erfindungsgemäßen Verbundkörpers und seine Herstellung durch Reaktionssintern, gezielte Abkühlung und wahlweise Oxidation oder chemische Aktivierung seiner Oberfläche kann darüber hinaus aus der technischen Lehre der US - Patentschrift 3.189.472 vom Fachmann nicht als naheliegend abgeleitet werden.
ePo
In der DE- OS 26 56 072 wird ein Formkörper aus Siliciumcarbid beschrieben, der ebenfalls zur Erhöhung der Oxidations- und Temperaturbeständigkeit mit Molybdändisilicid (MoSi2) infil= triert wird. Er enthält eine MoSi2 - Legierung als Porenfüllung mit 30 bis 80 Vol.% Silicium, Rest Molybdän. Auch aus der in dieser Patentanmeldung gegebenen Lehre kann die Herstellung von Abgaskatalysatoren nach dem vorliegenden erfindungsgemäßen Verfahren nicht abgeleitet werden.
Ein Verfahren zur Herstellung von infiltrierter Kohle durch Imprägnieren von porösen Kohlekörpern mit Schmelzen von Metallen oder ihren Legierungen bei Temperaturen bis 1400 C im Auto= klaven ist aus der DE-OS 21 65 111 bekannt. Hier werden Kohle-Metall-Verbundkörper beschrieben, die als Lagermaterialien für mechanisch beanspruchte Bauteile eingesetzt werden.
Diese bekannten Variationen von SiC-Metall- Verbundkörpern dienen der Beeinflussung der mechanischen und thermischen Eigenschaften von Werkstoffen und Bauteilen, die als Lager, Heizelemente in Hochtemperaturöfen oder als Brennhilfsmittel eingesetzt werden. Aus diesem bekannten Stand der Technik kann vom Fachmann die Herstellung von Katalysatoren auf der Basis von infiltriertem SiG unter Verwendung von katalyseaktiven Metallen oder Metall-Legierungen durch einfache Überlegungen nicht abgeleitet werden.
Abgaskatalysatoren mit katalytisch wirksamen Komponenten, die im Werkstoff des Formkörpers in homogener Verteilung vorliegen, sind aus den DE - PS 12 79 660, 15 17 993 und 20 58 264 bekannt. Diese Katalysatoren enthalten Mangan-, Kobalt- und Kupferoxid sowie Platin oder Palladium in einer Matrix aus Magnesium- · Aluminium-Silikat. Solche Abgaskatalysatoren weisen jedoch er= hebliche Nachteile auf, die vor allem durch die geringe
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Temperatur- und Abriebbeständigkeit und geringe chemische Beständigkeit der verwendeten Werkstoffe begründet ist. Die Einsatztemperaturen dieser silikatischen Trägermaterialien sind auf maximal 1200 0C beschränkt, wobei die Grenzen für die Dauerbelastung wesentlich niedriger angesetzt werden müssen. Ihre geringe Erosionsbeständigkeit führt insbesondere beim Einsatz in Feuerungsanlagen mit Staubanfall zu einem vorzeitig gen Ausfall der Katalysatoren und damit zu kostspieligen Er= neuerungen oder Reparaturen.
Große Schäden an den Katalysatoren bekannter Zusammensetzungen entstehen auch durch chemische Korrosion, sowohl durch aggresive Niederschläge als auch durch Schlackenbildung, insbesondere beim Einsatz in schwefeloxidhaltigem Abgas. Totalausfälle von Katalysatoren werden besonders dann beobachtet, wenn es sich nur um beschichtete Trägerkörper handelt.
' Die Aufgabe besteht somit darin, einen Abgaskatalysator mit ν verbesserten mechanischen, chemischen und thermischen Eigen= schäften zu schaffen, der die katalytisch wirksamen Komponenten in fein verteilter Anordnung über den gesamten Materialquer= schnitt enthält.
Die Aufgabe wird dadurch gelöst, daß der erfindungsgemäße Katalysator aus einer Matrix von 50 bis 95 Gew.% Siliciumcarbid mit einer Kornverteilung von Obis 250 ,um, vorzugsweise 0 bis 100 um besteht, in der 5 bis 50 Gew.% vom Gesamtgewicht Legierungen von Silicium mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen
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katalytisch wirkenden Metallen eingebettet sind. Diese Metall= komponente wird wahlweise durch Oxidation odtjx· chumisclio Nachbehandlung aktiviert.
Ausgehend von der bekannten technischen Lehre für die Herstel= lung von reaktionsgebundenem oder infiltriertem Siliciumcarbid, das als Werkstoff für mechnisch oder thermisch hoch beanspruch= te Bauteile dem Stand der Technik entsprechend hergestellt und angewendet wird, wurde festgestellt, daß überraschenderweise bei Anwesenheit von katalyseaktiven Stoffen, wie zum Beispiel Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen katalytisch wirkenden Metallen in der Silicium= carbidmatrix die erfindungsgemäßen Körper als Katalysatoren, zum Beispiel für die Oxidation von CO und die Reduktion von NO , wirken. Diese katalyseaktive Wirkung wird entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren aktiviert bzw. verstärkt, wenn man beim Brennprozeß durch gezielte Abkühlung der in den Poren befindlichen Metallschmelze die Ausscheidung von kristal= linen Metall- oder Metallkarbidphasen begünstigt. Weiterhin wird durch nachträgliche Oxidation und chemische Nachbehandlung ein zusätzlicher, die katalytische Wirkung verstärkender Effekt erzielt.
Durch Kombination der bekannten guten mechanischen und ther= mischen Eigenschaften von Siliciumcarbidkörpern mit der über= raschend gefundenen und dem Fachmann nicht naheliegenden Möglichkeit der Einbettung oder gezielten Ausscheidung von katalyseaktiven Stoffen in eine Siliciumcarbidmatrix wird die Herstellung von Katalysatoren entsprechend dem erfindungsge= mäßen Verfahren ermöglicht, die wegen ihrer wesentlich ver= besserten mechanischen und thermischen Eigenschaften eine
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längere Einsatzdauer unter extremen Bedingungen ermöglichen und damit erhebliche wirtschaftliche Vorteile gegenüber herkömmlichen Katalysatoren bieten. Bin weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Katalysators besteht darin, daß die kata= lyseaktiven Substanzen homogen im gesamten Körper verteilt sind, so daß bei mechanischer Beschädigung der Bauteile ständig neue, aktive Oberflächen gebildet werden.
Um diesen erfindungsgemäßen Katalysator zu erhalten, ist ein spezielles Herstellungsverfahren notwendig. Nach diesem Ver= fahren werden 50 bis 95 Gew.% Siliciumcarbid mit einer Korn= verteilung von 0 bis 250 um, vorzugsweise 0 bis 100 um, 0,5 bis 20 Gew.% Kohlenstoff, 0,5 bis 20 Gew.% eines aromati= sehen Harzes und 0,5 bis 49 Gew.% eines Gemisches oder einer Legierung von Silicium mit einem oder mehreren katalytisch wirksamen Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, PaIIa=; dium oder anderen katalytisch wirksamen Metallen gemischt, geformt und der Formkörper über die Zersetzungstemperatur des aromatischen Harzes in nichtoxidierender Atmosphäre erhitzt und danach in nichtoxidierender Atmosphäre oder Vakuum bei 1350 0C bis 2100 0C gebrannt. Dabei bilden sich Karbide, über= wiegend Siliciumcarbid, die eine Bindung der SiC-Körner be= wirken und eine metallische Phase, in der durch geeignete Temperaturführung während der Abkühlphase eine oder mehrere kristalline Phasen gezielt ausgeschieden werden.
In einer Varation des erfindungsgemäßen Verfahrens wird der entstehende poröse Metall-SiC-Verbundkörper in einem nach= folgenden Prozeß mit Metallschmelze imprägniert, welche ein ι oder mehrere der genannten katalyseaktiven Metalle allein odor in Kombination mit Silicium enthält. EPO COPY öS
Die Metallphase wird wahlweise in einem nachfolgenden Oxida= tionsbrand oder durch chemische Nachbehandlung mit Säuren, Laugen oder Salzen katalytisch aktiviert.
In einem alternativen Verfahren zur Herstellung der erfindungs= gemäßen Katalysatoren wird in bekannter Weise ein Rohling aus SiC, Kohle und Harz hergestellt, verkokt und in einem Infil= trationsbrand in nicht oxidierender Atmosphäre oder in Vakuum mit einer Legierung von Silicium mit einem oder mehreren der vorgenannten katalytisch wirkenden Metalle infiltriert. Durch geeignete Temperaturführung wird dabei die Karbidbildung und in der Abkühlphase die Ausscheidung von kristallinen metal= lischen Phasen beeinflußt.
Dieses erfindungsgemäße Verfahren kann dadurch variiert werden, daß man einen in bekannter Weise durch Silicieren hergestellten porösen SiC-Körper mit einem oder mehreren der vorgenannten katalyseaktiven Metalle infiltriert, wobei je nach der ange= botenen Menge an Metallschmelze ein dichter oder poröser Körper erzeugt wird. Dieser Körper wird wahlweise durch Oxidation oder chemische Nachbehandlung aktiviert.
Die Herstellung der Formkörper erfolgt in bekannter Weise mit keramischen oder pulvermetallurgischen Pormgebungsverfahren wie Trockenpressen, Isostatpressen, Extrudieren, Spritzgießen, Schlickergießen oder Foliengießen.
Die wesentlichen Merkmale der Erfindung bestehen in der Ein= bettung von katalytisch wirksamen Metallen oder daraus gebilde= ten Metalloxiden in eine -Matrix aus Siliciumcarbid und in der Auswahl, Kombination und Ausscheidungsform der Metalle oder Metalloxide innerhalb der Hohlräume dieser Matrix. Weiterhin ist durch den Herstellungsprozeß der Infiltrationstechnik mit ·■>
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Metallen oder Legierungen der Vorteil verbunden, daß die kata= lytisch wirksamen Substanzen homogen über den gesamten Material: querschnitt verteilt sind und somit bei Erosion oder Abplatz= ungen im Inneren des Katalysators ständig neue, aktive Ober= flächen freigelegt werden.
Der besondere Yorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens gegen= über den bekannten Verfahren zur Herstellung von Katalysatoren S besteht vor allem darin, daß Katalysatoren mit wesentlich verbessertem Erosionswiderstand, hoher chemischer Beständig= keit und erheblich verbesserter Temperaturbeständigkeit her= gestellt werden können. Diese Katalysatoren können in Modul= bauweise hergestellt werden und mit Hilfe von Verbindungs= und Infiltrationstechniken zu größeren Einheiten kombiniert werden. >
Die erfindungsgemäßen Abgaskatalysatoren und die Verfahren t zum Herstellen dieser Formkörper werden an den folgenden Beispielen erläutert:
Beispiel 1:
Den erfindungsgemäßen Formkörper erhält man durch Mischen von 60 Gew.% Siliciumcarbid, Körnung O bis 100 um, 10 Gew.% Acety= lenruß, 6 Gew.% Phenolformaldehydharz mit einem Verkokungs= rückstand von ca. 50 % Kohlenstoff als Lösung im Verhältnis 1:5 in Aceton und 2Ά- Gew.% einer vorgeschmolzenen und unter 20 pm. zerkleinerten Metallmischung aus 60 Gew.% Silicium, 20 Gew.% Molybdän, 16 Gew.% Vanadium und 4 Gew.% Palladium. Dieses Gemisch wird unter Zusatz von Aceton einige Stunden in einem Mischkneter homogenisiert, getrocknet, pulverisiert «■ und isostatisch zu Rohren gepreßt. Im folgenden Verkokungs= brand werden bei ca. 800 pC die flüchtigen Bestandteile des
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Harzes ausgetrieben und die Formkörper in einem Vakuum-SinterOfen bei 2000 0C gebrannt. Beim Abkühlen hält man die Tempera= tür im Bereich von 1850 0C für 1 Stunde konstant und läßt danach den Ofen der natürlichen Abkühlkurve folgend abkühlen.
Beispiel 2:
Aus einem Gemisch von 80 Gew.% hexagonalem Siliciumcarbid, bestehend aus den Siebfraktionen 3-25 ,um, 0 - 100 yum und 0 - 240 /im zu gleichen Teilen, 10 Gew.% Graphit und 10 Gew.% Phenolharz wird unter Zusatz von Isopropanol und 10 Gew.% Polyvinylbutyral ein pastöser Ansatz hergestellt und zu Platten von ca. 3 nun. Dicke vergossen. Nach Verdunsten des Lösungsmittels werden sie unter Erwärmung profiliert und durch weitere Temperatursteigerung auf ca. 100 C ausgehärtet. In einem nachfolgenden Bearbeitungsprozeß werden diese Platten zu größeren Modulen kombiniert und durch- Bestreichen der Kon= taktflächen mit frischem Ansatz verbunden. Die so hergestellten Module werden bei ca. 900 0C verkokt und im Kontakt mit einem Metallgemisch aus 70 Gew.% Silicium, und 30 Gew.% Mangan, das zuvor bei 15OO G erschmolzen und homogenisiert wurde, bei ca. 14-00 C infiltriert und reaktionsgebunden. Die Formkörper werden einem Oxidationsbrand bei ca. 1150 0C unterzogen und dadurch katalytisch aktiviert.
Beispiel 3^
50 Gewichtsteile hexagonales Siliciumcarbid "grün" mit einer Kornverteilung von 0 bis 25 /im, 10 Gewichtsteile Graphit klei= ner 5 yUm» 10 Gewichtsteile pulverförmiges Phenolformaldehyd= harz, 30 Gewichtsteile eines unter 20 jum zerkleinerten Metallgemisches aus 75 Gew.% Silicium und 25 Gew.% Molybdän, 15 Ge=
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wichtsteile Polyvinylbutyral („Butvarv), 5 Gewichtsteile Weichmacher und 1 Gewichtsteil Trennöl werden mit Toluol ver= setzt und in einer Kugelmühle 10 Stunden homogenisiert. Die flüssige Mischung wird auf einer Bandgießanlage zu Folien vergossen, die in bekannter Weise geschnitten, gestanzt und laminiert werden. Aus diesen Folien werden Formkörper mit durchströmbaren Hohlräumen und Kanälen geformt. Die so her= gestellten Formkörper werden in einem Verkokungsbrand bei 800 C von den flüchtigen Bestandteilen befreit, und in einem Yakuum-Sinter-Ofen bei 195° 0G reaktionsgebunden. Die bei diesem Prozeß entstehenden porösen Bauteile werden in einem separaten Infiltrationsprozeß bei 2050 0C mit einer Legierur aus 25 Gew.% Silicium und 75 Gew.% Molybdän infiltriert.
Beispiel 4- t
70 Gew.% hexagonales Siliciumcarbid, das zu gleichen Teilen ' aus den Körnungen 0-180 yum, 0 - 240 pm und 3-25 /im besteht, werden mit 8 Gew.% Graphit, 5 Gew.% Phenolformaldehydharz und. 17 Gew.% einer unter 20 pm zerkleinerten Metallmischung aus 80 Gew.% Silicium und 20 Gew.% Platin unter Zusatz von Aceton gemischt, getrocknet, pulverisiert und durch Trockenpressen zu Formkörpern für Schüttgutkatalysatoren verarbeitet. Alternativ wird die Mischung durch Zusatz von handelsüblichen Gleit- und Bindemitteln zu einer extrudierbaren Masse aufberei= tet und zu Wabenkörpern extrudiert.
Beide Formkörpervarianten werden verkokt und in . nichtoxidie= render Atmosphäre bei 1800 0C gebrannt und reaktionsgebunden. Die so hergestellten porösen Katalysatoren werden in bekannter Weise in Abgasströme eingebaut und zur Entgiftung verwendet.
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Abgaskatalysatoren nach der Erfindung können aufgrund der hohen mechanischen und thermischen Belastbarkeit des Werkstoffs in den verschiedensten Formen hergestellt werden. So ist es beispielsweise möglich, Formteile zum Aufbau oder zur Auskleidung von stationären oder auch mobilen Brennräumen als erfindungsgemäße Abgaskatalysatoren auszubilden, so daß die Formkörper gleichzeitig Katalysatorfunktion und andere Funktionen, beispielsweise Raumbegrenzungsfunktion, erfüllen. Dabei ist es auch denkbar, die als Katalysator eingesetzten Formkörper mit anderen Formkörpern zu verbinden, die andere Funktionen, z.B. reine Raumbegrenzungsfunktion, erfüllen. Hierbei wird insbesondere an Formkörper aus gesintertem Siliciumcarbid gedacht, das sich aufgrund der Materialverwandtschaft zu den erfindungsgemäß hergestellten Formkörpern leicht mit diesen verbinden läßt und leicht mit diesen zu einer Verbundkonstruktion
zusammensetzen läßt.
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Claims (10)

  1. Pa te ntansprüche
    1JAbgaskatalysator, dadurch gekennzeichnet, daß dieser aus ca.50 bis ca.95 Gew.% Siliciumcarbid und ca.5 bis ca.50 Gew.% einer Legierung von Silicium mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen/katalytisch wirkenden Metallen besteht und daß. gegebenenfalls die katalytisch wirksame Oberfläche durch Oxidation und/ oder chemische Nachbehandlung aktiviert ist.
  2. 2. Abgaskatalysator nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine Korngrößenverteilung des Siliciumcarbids von 0 bis ca. 250 um, vorzugsweise von 0 bis ca. 100 um.
  3. 3. Verfahren zur Herstellung eines Abgaskatalysators nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Gemisch von ca. 50 bis ca. 95 Gew.% Siliciumcarbid mit einer Kornverteilung von 0 bis ca. 250 μΐη, vorzugsweise 0 bis ca. 100 μΐη, ca. 0,5 bis ca. 20 Gew.% Kohlenstoff, vorzugsweise Kohle oder Graphit, ca. 0,5 bis ca. 20 Gew.% eines aromatischen Harzes mit hohem Verkokungsrückstand und ca. 0,5 bis ca. 49 Gew.% einer Legierung von Silicium mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer,
    EPO COPY Äf
    Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen katalytisch wirkenden Metallen geformt und oberhalb der Zersetzungstemperatur des Harzes in nichtoxidierender Atmosphäre verkokt, anschließend in nichtoxidierender Atmosphäre oder Vakuum bei Temperaturen von ca. 135O0C bis ca. 23000C, vorzugsweise bis ca. 21000C, einem Reaktionsbrand unterworfen, im Temperaturbereich der Entmischung der Metall-Legierungen definiert abgekühlt und gegebenenfalls in einem nachfolgenden Oxidationsbrand an der Oberfläche oxidiert und/oder durch chemische Nachbehandlung zusätzlich katalytisch aktiviert wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der nach dem Reaktionsbrand oder nach der auf den Reaktionsbrand folgenden gezielten Abkühlung erhaltene poröse Körper einem Infiltrationsprozeß mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen katalytisch wirkenden Metallen allein oder zusammen mit Silicium bei Temperaturen von ca. 10000C bis ca. 23000C, vorzugsweise bis ca. 21000C, in nichtoxidierender Atmosphäre oder Vakuum unterzogen wird, im Temperaturbereich der Entmischung der Metall-Legierungen definiert abgekühlt und gegebenenfalls in einem nachfolgenden-Oxidationsbrand an der Oberfläche oxidiert oder durch chemische Nachbehandlung zusätzlich katalytisch aktiviert wird.
  5. 5. Verfahren zur Herstellung eines Abgaskatalysator-s nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß
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    ein Rohkörper aus ca. 50 bis ca. 95 Gew.% Siliciumcarbid, ca. 0,5 bis ca. 20 Gew.% Kohlenstoff und ca. 0,5 bis ca. 20 Gew.% eines aromatischen Harzes mit hohem Verkokungsrückstand geformt wird, das im Rohkörper enthaltene Harz oberhalb seiner Zersetzungstemperatur verkokt wird, der Formkörper in nichtoxidierender Atmosphäre oder Vakuum bei Temperaturen von ca. 13500C bis ca. 23000C,vorzugsweise bis ca. 21000C, mit einer Legierung von Silicium mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium, Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen katalytisch wirkenden Metallen infiltriert und dabei reaktionsgebunden wird, im Temperaturbereich der Entmischung der die Poren füllenden Metallschmelzen definiert abgekühlt und gegebenenfalls in einem nachfolgenden Oxidationsbrand an der Oberfläche oxidiert und/oder durch chemische Nachbehandlung zusätzlich katalytisch aktiviert wird.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung eines Abgaskatalysators nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Rohkörper aus ca. 50 bis ca. 95 Gew.% Siliciumcarbid, ca. 0,5 bis ca. 20 Gew.% Kohlenstoff und ca. 0,5 bis ca. 20 Gew.% eines aromatischen Harzes mit hohem Verkokungsrückstand geformt wird, das im Rohkörper enthaltene Harz oberhalb seiner Zersetzungstemperatur verkokt wird, der Formkörper bei Temperaturen oberhalb ca. 13 500C mit der für die Umwandlung des freien Kohlenstoffs erforderlichen Menge an Silicium siliciert wird, der beim Silicierungsprozeß erhaltene poröse Siliciumcarbidkörper einem nachfolgenden Infiltrationsprozeß mit einem oder mehreren Metallen aus der Gruppe Kupfer, Eisen, Kobalt, Nickel, Chrom, Vanadium,
    EPO COPY
    Molybdän, Mangan, Zink, Silber, Platin, Palladium oder anderen katalytisch wirkenden Metallen allein oder zusammen mit Silicium bei Temperaturen von ca. 10000C bis ca. 23000C, vorzugsweise bis ca. 21000C, in nichtoxidierender Atmosphäre oder Vakuum unterzogen wird, im Temperaturbereich der Entmischung der die Poren füllenden Metallschmelzen definiert abgekühlt und gegebenenfalls in einem nachfolgenden Oxidationsbrand an der Oberfläche oxidiert und/oder durch chemische Nachbehandlung zusätzlich katalytisch aktiviert wird.
  7. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 6, gekennzeichnet durch die Anwendung von in der Keramik gebräuchlichen Formgebungsverfahren, wie Trockenpressen, Isostatpressen, Extrudieren, Spritzgießen, Schlickergießen oder Foliengießen.
  8. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die chemische Nachbehandlung mit Säuren, Laugen oder Salzen, gegebenenfalls unter gleichzeitiger Erwärmung, durchgeführt wird.
  9. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Siliciumcarbid der Rohmischung ganz oder teilweise durch Kohlenstoff, wie Graphit, Kohle oder Koks, ersetzt wird.
  10. 10. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Formkörper als ein zum Zusammenbau mit weiteren gleichen oder komplementären Formkörpern geeigneter Modulformkörper ausgeformt wird.
    EPO COPY
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