DE3423761A1 - Verfahren zur abscheidung von so(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) und no(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts) - Google Patents

Verfahren zur abscheidung von so(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) und no(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts)

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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abscheidung von SO2 und N0x, insbesondere aus Rauchgasen sowie einen Reaktor zur Durchführung des Verfahrens.
  • Zur Verminderung von SO2-Emissionen werden bisher hauptsächlich sogenannte Rauchgaswäschen verwendet. Diese sind in der Regel zwischen dem Elektrofilter und dem Kamin angeordnet. Das Rauchgas hat in diesem Bereich etwa eine Temperatur von 120 - 150°C.
  • Durch den Waschvorgang erfolgt eine Abkühlung auf 50 - 70°C.
  • Damit die Rauchgase ihren thermischen Auftrieb nicht verlieren, werden sie wieder aufgeheizt, beispielsweise in einem Wärmeaustauscher. Die der Wäsche zufließenden Rauchgase geben Wärme an die aus der Wäsche herauskommenden Rauchgase ab, so daß die Rauchgase vor dem Eintritt in den Kamin wieder eine Temperatur von etwa 90 0C haben.
  • Rauchgaswäschen können gemäß dem Stand der Technik mit un terschiedlichen wäßrigen Lösungen in Wäschern verschiedener Typen durchgeführt werden. Als gebräuchlichste Waschflüssigkeit dienen wäßrige Lösungen von Kalkhydrat oder Kalkstein. In diesen Waschlösungen wird durch chemiche Reaktionen des SO2 mit Calcium in der Lösung Calciumsulfit/Calciumsulfat gebildet, aus denen in nachgeschalteten Weiterverarbeie tungsstufen handelsfähiger Gips gewonnen werden kann.
  • (W. Kaminsky, chem.-Ing.-Technik 55 (1983), S. 673 ff) Es ist heute erwünscht, daß neben dem SO2 auch die Stickoxide weitgehend aus den Abgasen abgeschieden werden. Der Erfindung liegt deshalb die Aufgabe zugrunde, das bekannte Naßwaschverfahren zur Abscheidung von S02 so weiterzuentwickeln, daß eine NOx-Abscheidung zusätzlich ermöglicht wird.
  • Diese Aufgabe wird durch- die Kombination der im Anspruch 1 aufgeführten Verfahrensschritte gelöst.
  • Dabei wird auf ein ebenfalls an sich bekanntes Verfahren zur Stickoxidabtrennung zurückgegriffen, bei dem die Stickoxide durch eine katalytische Reaktion an Aktivkohlen/Aktivkoksen bei Temperaturen zwischen 100 und 1700C unter Ammoniakzugabe zu Stickstoff und Wasserdampf reduziert werden. Das im Rauchgas enthaltene S02 wird adsorptiv von der Aktivkohle/ dem Aktivkoks aufgenommen. Ein Teil des SO2 reagiert daneben mit dem Ammoniak zu Ammoniumsalz. Diese Reaktion erfolgt bevorzugt gegenüber der Reduzierung von Stickoxiden zu Stickstoff und Wasserdampf. Diese Gesetzmäßigkeiten werden in einem speziellen zweistufigen Verfahren zur gleichzeitigen Abscheidung von 502 und NO aus Rauchgasen genutzt. Dabei wird in der ersten Stufe x die Hauptmenge des SO2 abgeschieden und in der zweiten Stufe vorzugsweise das NO und das Rest-S02 (E. Richter, K. Knoblauch, x H. Jüntgen, VDI-Berichte Nr. 391 (1980), S. 312).
  • Die beladene Aktivkohle bzw. der beladene Aktivkoks wird von Zeit zu Zeit durch eine vorzugsweise thermische Regeneration reaktiviert. Dabei fällt ein S02-Reichgas an, das üblicherweise in Weiterverarbeitungsstufen zu Schwefelsäure oder Elementarschwefel umgesetzt wird.
  • Durch die erfindungsgemäße Kombination ist es überraschend gelungen, die Naßentschwefelung mit der Trockenentstickung in optimaler Weise dadurch aufeinander abzustimmen, daß die nasse S02-Abscheidung zunächst nur für einen Teil des Rauchgases und zwar den größeren Teil vorgenommen wird, während ein kleinerer Rauchgas-Teilstrom die Wäsche im Bypaß umgeht und zur zusätzlichen Aufheizung des Rauchgas-Hauptstromes genutzt wird, so daß die eine etwas höhere Temperatur erfordernde katalytische NO -2bscheidung an Aktivkohle/Aktivkoks unter Ammoniakzugabe ermöglicht wird. Das aus dem Teilstrom stammende SO2 sowie das in dem Hauptstrom noch enthaltene Rest-S02 wird, im wesentlichen adsorptiv, gleichzeitig an die Aktivkohle/den Aktivkoks gebunden, teilweise reagiert das SO2 auch unmittelbar mit dem Ammoniak. Überraschend ist weiterhin, daß das bei der thermischen Regeneration der Aktivkohle/des Aktivkokses anfallende SO2-Reichgas seinerseits über die Naßwäsche in den für die Naßentschwefelung üblichen Weiterverarbeitungsablauf integriert werden kann. Es wird somit die sonst bei der kombinierten trockenen Entschwefelung und Entstickung erforderliche Weiterverarbeitungsstufe zu Schwefelsäure oder Elementarschwefel vermieden.
  • Durch die Erfindung wird ein Weg gewiesen, wie bereits bestehende Naßwäschen für die Entschwefelung mit vergleichsweise geringem Aufwand zu einer kombinierten Entschwefelungs-und Entstickungseinrichtung umgestaltbar sind. Da die Verfahren der Naßentschwefelung bereits einen hohen technischen Stand erreicht haben, ist es durchaus denkbar, daß auch Neuanlagen nach der erfindungsgemäßen Kombination konzipiert werden können.
  • Weitere Vorteile ergeben sich, wenn der Aktivkohle/Aktivi<oks-Reaktor zur Durchführung des Verfahrens gemäß Anspruch 1 nach der technischen Lehre des Anspruchs 2 ausgebildet wird. Dabei wird dem Umstand Rechnung getragen, daß bei dem erfindUngsgemäßen Verfahren im AK-Reaktor nur das Rest-S02 aus dem Rauchgas abgeschieden zu werden braucht, nicht das gesamte SO2 wie bei einem ausschließlich trockenen Entschwefelungs- und Entstic kung sver fahren unter Verwendung von Aktivkohl e /Aktivkoks und Ammoniakzugabe.
  • Die Erfindung wird nachfolgend anhand der Zeichnung und eines Beispiels näher beschrieben.
  • Die Zeichnung zeigt in Figur 1 eine schematische Darstellung der Verfahrungsführung des kombinierten Entschwefelungs- und Entstickungsverfahrens und in Figur 2 einen für die Rest-S02-Abscheidung besonders geeigneten AK-Reaktor.
  • Aus Figur 1 geht hervor, daß der von einer Feuerung 1 kommende S02- und NO -haltige Rauchgasgesamtstrom 20 vor Eintritt in x eine Naßwäsche 10 zur Rauchgasentschwefelung in einen Rauchgas-Hauptstrom 2 und einen Rauchgas-Teilstrom 9 aufgeteilt wird.
  • Der Rauchgas-Hauptstrom 2 wird über einen Wärmeaustauscher 11 in die Naßwäsche 10 geführt. Der kleinere Rauchgas-Teilstrom 9 strömt direkt unter Umgehung von Wärmeaustauscher 11 und Naßwäsche 10 zu einem Aktivkoks/Aktivkohle-Reaktor 12 (AK-Reaktor).
  • Vorher wird er mit dem abgekühlten und weitgehend von S02 sowie teilweise von NO befreiten Rauchgas-Hauptstrom 2, nachdem dieser x im Wärmeaustauscher 11 wieder aufgeheizt worden ist, vermischt.
  • Die Temperatur des wieder vereinigten Rauchgas-Gesamtstroms 7 nach der Mischung des Rauchgas-Teilstroms 9 und des Rauchgas-Hauptstroms 2 liegt zwar unter der Temperatur des von der Feuerung 1 kommenden Rauchgasgesamtstroms 20, ist aber noch ausreichend für die katalytische NO -Reduktion an Aktivkohle bzw. Aktivkoks in dem AK-Reaktor 12. Er weist aber einen höheren S02-Gehalt auf als der weitgehend entschwefelte Rauchgas-Hauptstrom 2. Es hat sich nun überraschenderweise herausgestellt, daß diese Temperaturerhöhung für den Betrieb des AK-Reaktors 12 Vorteile bringt, während aus dem etwas höheren SO 2-Gehalt keine Nachteile mit Ausnahme eines etwas höheren Ammoniakverbrauchs resultieren. Außerdem ist es Vorteilhaft, daß nur ein verringerter Rauchgasstrom durch die Naßwäsche 10 strömt, in der somit Waschkapazität freibleibt, die anderweitig nutzbar ist, wie weiter unten beschrieben wird.
  • Der AK-Reaktor 12 wird nach Zugabe von Ammoniak in den vereinigten Rauchgasgesamtstrom 7 zur Simultanentfernung von NO x und SO2 eingesetzt. Der den AK-Reaktor 12 verlassende gereinigte Rauchgasstrom 8 weist eine geringfügig höhere Temperatur auf als der vereinigte Rauchgasgesamtstrom 7 vor dem AK-Reaktor 12. Das gereinigte Rauchgas ist fast vollständig von SO2 befreit, während die NOx -Verringerung zwischen 20 und über 90 % betragen kann, je nach NH3-Zugabe und Auslegung des AK-Reaktors 12.
  • Die Aktivkohle/der Aktivkoks im AK-Reaktor 12 wird zunehmend mit Ammoniumhydrogensulfat und Ammoniumsulfat beladen, so daß zumindest ein Teil in zeitlichen Intervallen oder kontinuierlich entnommen und regeneriert werden muß. Dies wird in einer AK-Regeneration 13 thermisch durchgeführt. Dabei wird der Aktivkoks bzw. die Aktivkohle in bekannter Weise durch Kontakt mit heißem Sand, durch Kreislaufführung von heißem Reichgas oder durch Verbrennungsabgase aufgeheizt. Das so gewonnene SO2-Reichgas kann gemäß dem derzeitigen Stand der Technik zu Schwefelsäure oder Elementarschwefel in einer gesonderten Einheit weiterverarbeitet werden. Ein besonderer Vorteil des vorgeschlagenen Verfahrens besteht nun darin, daß der 5O2-Reich-0 gasstrom 14, dessen Temperatur über 350°C liegt, dem Rauchgas-Hauptstrom 2, der durch die Naßwäsche 10 strömt, beigegeben wird. Das SO2 aus der Regeneration (SO2-Reichgasstrom 14) wird in der Naßwäsche 10 zusammen mit dem S02 aus dem Rauchgas-Hauptstrom 2 abgeschieden. Dadurch erhöht sich der Volumenstrom des Rauchgases geringfügig. Allerdings wird die S02-Konzentration um 10 bis 40 % vermehrt. Wegen der verringerten Rauchgasmenge des Hauptstroms 2, die durch die Naßwäsche 10 strömt, ist eine ausreichende Kapazität verfügbar, diese zusätzliche SO2-Menge abzuscheiden und somit in den üblichen Weiterverarbeitungsgang, z.B. Aufarbeitung zu Gips, zu integrieren Eine bestehende Rauchgaswäsche 10 kann folglich in besonders vorteilhafter Weise durch eine katalytische NO -Reduktion an Aktivx kohletAktivkoks ergänzt werden. Vergleicht man die in Figur 1 dargestellte Einrichtung zur kombinierten SO2- und NOx-Entfernung mit einer üblichen Rauchgaswäsche, die allein der Rauchgasentschwefelung dient, so zeigt sich, daß durch die neue technische Lehre dieser Verfahrenskombination eine synergistische Wirkung erzielt wird, denn neben der NOx -Entfernung wird auch noch eine bessere SO 2-bsch eidung erreicht, weil in dem AK-Reaktor 12 zusätzlich das verbleibende Rest-SO2 des Rauchgases weitestgehend abgeschieden wird.
  • Bestehende Rauchgaswäschen zur S02-Entfernung können auf die dargestellte Weise zur NOx -Entfernung nachgerüstet werden, ohne daß ein zusätzlicher Aufwand für die Weiterverarbeitung des bei der Regeneration von Aktivkoks oder Aktivkohle anfallenden S02-Reichgases erforderlich wird.
  • Ausl egungsbeispiel In der Tabelle (Seite 11) ist ein Auslegungsbeispiel einer Rauchgasreinigung gemäß der neuen technischen Lehre wiedergegeben. Dem Beispiel liegt ein bestimmter Rauchgasvolumenstrom zugrunde, hier 100.000 m3/h (i.N.), mit einem vorgegebenen S02-Gehalt, hier 2000 mg S02/m3 (i.N.), und vorgegebenem N0x-Gehalt, 3 hier 1200 mg N02/m3 (i.N.), (der Anteil NO2 an NOx beträgt ca.
  • 8 Mol.-%) und mit einer Temperatur von 1300C. Der Rauchgas-Hauptstrom 2 umfaßt einen Volumenstrom von 75.000 m3/h (i.N.), während der im Bypaß geführte Rauchgas-Teilstrom 9 dementsprechend 25.000 m3/h (i.N.) beträgt. Hinter dem Wärmeaustauscher 11 und vor der Naßwäsche 10 beträgt die Temperatur 850C, hinter der Rauchgaswäsche 650 c. Durch die Wiederaufheizung im Wärmeaustauscher 11 wird die Temperatur auf l0l0C angehoben. Nach der Wiederzugabe des Rauchgas-Teilstroms 9 ergibt sich eine weitere Temperaturanhebung auf 108°C, die für eine katalytische NOx -Entfernung ausreicht. Im AK-Reaktor 12 erfolgt nochmals eine Temperaturanhebung auf 1090C, so daß ein ausreichender Auftrieb für das gereinigte Rauchgas 8 im Schornstein gewährleistet ist.
  • In der Naßwäsche 10 wird der S02-Gehalt von 2000 auf 200 mg SO2/m3 (i.N.) vermindert und der NOx-Gehalt von 1200 auf 1140 mg 3 NO2/m3 (i.N.) herabgesetzt. Durch Hinzufügen des oben erwähnten rückgeführten SO2-Reichgasstroms 14 aus der AK-Regeneration 12 zum Rauchgas-Hauptstrom 2 erhöht sich der Rauchgas-Volumenstrom in der Naßwäsche 12 von 75.000 auf 76.000 m3/h (i.N.).
  • Nach dem Zusammenführen des Rauchgas-Teilstroms 9 mit dem Rauchgas-Hauptstrom 2 wird der SO2-Gehalt im vereinigten Rauchgasgesamtstrom 7 wieder auf 650 mg SO2/m3 (i.N.) erhöht und der NO -Gehalt von 1140 auf 1154 mg NO2/m (i.N.). Vor dem AK-Reakx tor 12 erfolgt eine NH3-Zugabe in einer Menge, daß sich ein NH3 -Gehalt im Rauchgas von 608 mg BE3/m3 (i.N.) ergibt. Im AK-Reaktor 12 erfolgt dann eine Herabsetzung des S02-Gehaltes auf 60 mg S02/m3 (i.N.) und des NOx-Gehaltes auf 200 mg NO2/m3 (i.N.).
  • Beide WeSte liegen wesentlich unter denen, die künfig mit 400 mg SO2/m (i.N.) bzw. 200 mg NOx/m (i.N.) Rauchgas angestrebt werden sollen.
  • Besonders vorteilhaft ist es, wenn die Aktivkohle/koks-Führung in einem AK-Reaktor 12 gemäß Figur 2 erfolgt. Es entspricht dem derzeitigen Stand der Technik, daß bei querdurchströmten Wanderbettreaktoren das körnige Adsorptions/Katalysatormaterial an einer Stelle am Kopf des Apparates zugegeben und an einer Stelle am Fuß abgezogen wird, um es zu regenerieren. Bei entsprechender Gestaltung der konischen Ein- und Auslaufteile fließt das körnige Material gleichmäßig durch den von seitlichen Jalousien begrenzten eigentlichen Adsorptions/ Reaktionsraum. Die Fließgeschwindigkeit darf bestimmte Mindestgeschwindigkeiten nicht unterschreiten, wenn das zu reinigende Rauchgas Staub enthält (Verstopfungen durch Staubablagerungen) oder eine gasförmiae Komponente (wie hier das SO2) adsorptiv abgeschieden wird (Verminderung der Adsorptionsfähigkeit). In beiden Fällen wird der in Strömungsrichtung des Gases gesehen rückwärtige Teil des Adsorptions/Reaktionsvolumens nicht hinreichend ausgenutzt, weil dort die Belastung geringer ist. Als Lösung wurde schon ein zweistufiger Betrieb in getrennten Adsorbern vor@eschlagen, wobei die Abzuggeschwindigkeit des geringer belasteten körnigen Adsorptionsmittels aus dem zweiten Ads@rber niedriger ist als die aus dem ersten. Der Aufwand zweier getrennter Adsorber kann 1:>ei der in Ficj:r ?. dargestellzur @etriebsweis vermieden werden, wenn erfindungsgemäß ein Trennelement 15, das @as- aber nicht partikeldurchlässi@ ist. eingebaut wird. Das Trennelement 15 reicht in den oberen konischen Teil 16 des AK-Reaktors 12. Nach unten ist es fortgeführt bis zu getrennten Abzugseinheiten 17, 18 für das körnige Material. Über diese Abzugseinheiten wird das körnige Material mit unterschiedlichen Geschwindigkeiten abgezogen, um die unterschiedliche Belastung in den beiden Schichten 19, 20 auszugleichen.
  • Außerdem kann das Volumen des durchströmten Raumes durch das Trennelement 15 unterschiedlich aufgeteilt werden, wodurch eine weitere Ausgleichsmöglichkeit einer unterschiedlichen Belastung in den beiden Schichten 19, 20 gegeben ist. Als Trennelement 15 können spezielle Gitter oder auch Lochblech dienen.
  • Beispiel In einem AK-Reaktor 12 ohne Trennelement 15 und mit gleichmäßigem AK-Abzug am Reaktorfuß ergäbe sich bei einer Betttiefe von 1,75 m ein AK-Reaktionsvolumen von 270 m3. Die zur Regeneration abzuführende AK-Menge würde 3,8 m3/h betragen.
  • Unter vergleichbaren Bedingungen ergeben sich bei einer Verwendung des wendung des erfindungsgemäßen AK-Reaktors 12 mit Trennelement 15 und getrennten AK-Abzugseinheiten 17, 18 aus den beiden Schichten 19, 20 folgende Werte: Bei einer Gesamtbettiefe von 1,75 entfallen auf die Bettiefe an der Gaseintrittsseite 0,77 m und auf die Bettiefe auf der Gasaustrittsseite 0,98 m, was wiederum einem AK-Gesamtvolumen von 270 m3 entspricht.
  • Wegen der möglichen unterschiedlichen Abzugsgeschwindigkeit aus den beiden Schichten 19, 20 werden auf der Gaseintrittsseite 1, 35 m3/h und auf der Gasaustrittsseite 0,95 m3/h abgezogen, was einer Gesamtmenge von 3,3 m3/h AK entspricht, die zur Regeneration abzuführen sind.
  • Hieraus ergibt sich, daß die pro Stunde zu regenerierende AK-Menge im Falle des erfindungsgemäßen AK-Reaktors 12 um 0, 5 m3/h niedriger ist als im Vergleichsbeispiel unter Verwendung eines Reaktors gemäß dem Stand der Technik.
  • Auslegungsbeispiel entsprechend Fig. 1
    Volumenstrom SO2-Gehalt NOx-Gehalt Temperatur
    m3/h (i.N.) mg SO2/m3 mg NO2/m3 °C
    (i.N.) (i.N.)
    Rauchgas-Gesamtstrom
    hinter Feuerung 1 100.000 2000 1200 130
    Rauchgas-Hauptstrom 2
    vor Wärmeaustauscher 11 75.000 2000 1200 130
    Rauchgas-Hauptstrom 2
    hinter Wärmeaustauscher 11 75.000 2000 1200 85
    Rauchgas-Hauptstrom 2
    nach Naßwäsche 10 76.000 200 1140 65
    Rauchgas-Hauptstrom 2
    nach Wiederaufheizung
    im Wärmeaustauscher 11 76.000 200 1140 101
    Rauchgas-Teilstrom 9
    im Bypass 25.000 2000 1200 130
    Vereinigter Rauchgas-Gesamt-
    stran 7 vor AK-Reaktor 12 101.000 650 1154 108
    Gereinigter Rauchgasstran 8
    hinter AK-Reaktor 12 101.000 60 200 109

Claims (2)

  1. Verfahren zur Abscheidung von SO2 und NOx Patentansprüche 1. Verfahren zur Abscheidung von So 2 und NOx, insbesondere aus Rauchgasen, gekennzeichnet durch die Kombination folgender Verfahrensschritte a) Aufteilung des Rauchgasgesamtstroms aus der Feuerung, in einen Rauchgas-Hauptstrom und in einen Rauchgas Teilstrom; b) Abscheidung der Hauptmenge des S02 und eines geringeren Anteils des Nb aus dem Rauchgas-Hauptstrom in x einer Naßwäsche mit anschließender Wiederaufheisung des Rauchgas-Hauptstromesr c) Zusammenführung des Rauchgas-Hauptstromes mit dem im Bypaß an der Naßwäsche vorbeigeführten Rauchgas-Teilstrom; d) Abscheidung der Hauptmenge des NOx und des Rest-SO2 aus dem Rauchgasgesamtstrom an Aktivkohle/Aktivkoks, wobei unter Ammoniakzugabe-das NOx katalytisch und das Rest-S02 teils adsorptiv, teils durch Reaktion mit dem Ammoniak aus dem Rauchgas abgetrennt wird; e) thermische Regeneration der Aktivkohle/des Aktivkokses und Erzeugung eines SO2-Reichgases; f) Zusammenführung des S02-Reichgasstromes mit dem Rauchgas-Hauptstrom vor der Naßwäsche.
  2. 2. Aktivkohle/Aktivkoks-Reaktor zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor (12) ein gasdurchlässiges Trennelement (15) aufweist, das den Reaktor (12) in zwei Räume (19/20) teilt, die getrennte Abzüge (17/ 18) für die Aktivkohle/ den Aktivkoks haben.
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