DE3412289A1 - Vorrichtung zur katalytischen reduktion von stickoxiden - Google Patents

Vorrichtung zur katalytischen reduktion von stickoxiden

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Description

  • Vorrichtung zur katalytischen Reduktion von Stickoxiden
  • Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur katalytischen Reduktion von Stickoxiden, insbesondere im Zuge der Umwandlung von fossilen Brennstoffen, bei der das zu reinigende Gas unter Zufügung eines Reduktionsmittels einen Reaktor durchströmt, in welchem ein poröses oxidisches Trägermaterial mit einem katalytisch aktiven Metallüberzug angeordnet ist.
  • Inhomogene Flammen oberhalb von 9000C sowie homogene Umsetzungen in Keramiken oberhalb 13000 erzeugen bekanntlich Stickoxide. Im primären Rauchgasstrom von Verbrennungsanlagen liegen diese zu 95 % als NO und zu 5 % als N02 vor.
  • Im Laufe der Rauchgasbehandlung steigt dann der N02-Gehalt durch Nachoxidation weiter an.
  • Zur Entgiftung der Abgase, d.h. zur Reduktion der Stickoxide zu Stickstoff ist es bereits vorgeschlagen worden, das zu reinigende Gas mit Ammoniak als Reduktionsmittel zu versetzen und in Anwesenheit eines Katalysators die Umsetzung stattfinden zu lassen. Als Katalysator werden dabei bisher meist Ni, Cr, Cu und V- sowie platinmetallhaltige Metallüberzüge auf den keramischen Träger verwendet.
  • Aus japanischen Unterlagen geht hervor, daß die Umsetzung zwischen 300 und 4000 C mit Ammoniak in ca. 100 kg Katalysator/MW geschieht. Dabei werden im stöchiometrischen Falle mehr als 70 Mol NH3 verbraucht, also mehr als 1,2 kg/h/MW.
  • Die Verwendung von Ammoniak ergibt sich aus der Selektivität dieses Stoffes in Zusammenhang mit dem Katalysator bei der Umsetzung der Stickoxide.
  • Die bislang bekannten Katalysatoren haben dabei den Nachteil, daß sie zum einen zu inaktiv sind, was - wie vorstehendausgeführt - die Verwendung von Ammoniak als Reduktionsmittel erforderlich macht oder daß sie wie im Falle der platinmetallhaltigen Katalysatoren im Betrieb zu leicht selbst "vergiftet" werden, d.h. durch Anlagerung von Schadstoffen ihre katalytische Wirksamkeit verlieren.
  • Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung zur katalytischen Reduktion von Stickoxiden zu schaffen, dessen Katalysator stabil und weitgehend unempfindlich gegen eine Vergiftung durch Fremdschadstoffe ist und trotzdem eine so hohe selektive katalytische Wirksamkeit besitzt, so daß auch andere Reduktionsmittel als speziell Ammoniak zur Reduktion von Stickoxiden verwendet werden können.
  • Zur Lösung dieser Aufgabe ist erfindungsgemäß vorgesehen, daß der aktive Metallüberzug Lanthan und Kobalt als aktive Metall komponenten enthält, daß der Oberzug durch Imprägnieren des Trägerkörpers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen und anschließendes Brennen gebildet ist, und daß der Metallüberzug 1 Teil Kobalt und 1 - 3 Teile, vorzugsweise 2 Teile, Lanthan, sowie - bezogen auf die Summe dieser Stoffe -2 bis 20 Masse % Cer enthält. Ein derartiger Katalysator ist bereits in der älteren Patentanmeldung P 33 40 682 zur Umwandlung von Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen vorgeschlagen worden. Dabei wurde auch die Wirksamkeit der katalytischen Umsetzung von Kohlenwasserstoffen - anstelle der Verbrennung in einer offenen Flamme - bei der Reduzierung von Schadstoffanteilen, insbesondere auch von Stickoxiden, hingewiesen. Diese Wirksamkeit beruht allgemein bei der katalytischen Umsetzung von Kohlenwasserstoffen in den geänderten Bedingungen, die bereits von vornherein einer Entstehung von Stickoxiden entgegenwirken. Der vorliegenden Erfindung zugrundeliegende umfangreiche Untersuchungen haben jedoch gezeigt, daß dieser Katalysator auch eine ganz spezifische Wirksamkeit bei der Reduktion von einmal bereits vorhandenen Stickoxiden besitzt, wobei die katalytisch wirksame Aktivität dieses Katalysators erheblich größer ist als die der bisherigen Katalysatoren, die darüber hinaus nur in Verbindung mit Ammoniak als Reduktionsmittel wirken konnten.
  • Diese besondere Wirksamkeit des gemäß der vorliegenden Erfindung vorgeschlagenen Katalysators für DeN0 -Systeme ermöglicht anstelle oder neben Ammoniak als Reduktionsmittel auch die Verwendung von Wasserstoff- oder Kohlenstoffverbindungen, insbesondere Kohlenmonoxid. Dies wiederum gestattet den Aufbau von DeNOx-Systemen, d.h. von Reinigungsanlagen zur Entgiftung von Abgasen von den darin enthaltenen Stickoxiden, bei der als Reduktionsmittel Erdgas oder aber Spaltgas verwendet wird. Das Spaltgas selbst kann dabei wiederum bevorzugt durch katalytische Teilumwandlung entweder von Erdgas oder U1 erzeugt werden, wobei für diese katalytische Teilumwandlung wiederum bevorzugt der gleiche, vorstehend beschriebene Katalysator für die Vergasungsreaktion verwendet werden kann. Bei der unmittelbaren Verwendung von Erdgas wird dabei in erster Linie der darin enthaltene Wasserstoff zur NOx -Reduzierung aktiviert. Bei Ausnutzung des im Erdgas enthaltenen Kohlenstoff als Reduktionsmittel kann die Menge des zur Entgiftung notwendigen Reduktionsmittels, d.h. die Menge des Erdgases, weiter gesenkt werden. Diese Aufschließung des Kohlenstoffanteils geschieht mit Hilfe eines Spaltgaserzeugers, in welchem das Erdgas, oder aber auch U1 katalytisch teilumgesetzt wird. Neben der Verringerung der Betriebsmittelkosten ergibt sich durch den Ersatz von Ammoniak durch Erdgas oder Spaltgas auch eine Vereinfachung der Anlage, da ein Ammoniak-Tank nicht mehr notwendig ist. Die Sicherheits- und Transportprobleme von Ammoniak entfallen in diesem Fall.
  • Die Erfindung soll nachstehend an Hand eines schematischen Ausführungsbeispiels einer DeNO -Anlage zur Stickoxidreduktion näher erläutert werden.
  • Bei 1 ist ein Reaktor angedeutet, der vom Rauchgasstrom 2 durchströmt wird, wobei im Reaktor einer oder mehrere keramische Trägerkörper 3 angeordnet sind, die bevorzugt nach Art von Wabenkörpern ausgebildet sind und deren Oberfläche mit dem in den Ansprüchen beschriebenen speziellen Katalysator beschichtet sind. Anstelle des Rauchgases, welches mit NOx, d.h. mit Stickoxiden unterschiedlicher Oxidationsstufe verunreinigt ist, könnte selbstverständlich auch irgendein anderes Gas mit Hilfe eines solchen Reaktors 1 gereinigt werden, welches Stickoxidverunreinigungen enthält. Jeweils vor den Katalysatoren 3 wird das mit Stickoxiden verunreinigte Rauchgas mit einem Reduktionsmittel versehen, welches über getrennte Reduktionsmitteleinlässe 4 mit Dosierungsklappen 5 zugeführt werden kann.
  • Diese Reduktionsmitteleinlässe 4 sind mit einer gemeinsamen Versorgungsleitung 13 verbunden, die wahlweise entweder an einem Ammoniak-Tank 6, an eine Erdgaszufuhrleitung 7 oder aber auch an einen Spaltgaserzeuger 8 anschließbar ist, in welchem U1 oder Erdgas katalytisch teilumgesetzt wird, so daß ein erhöhter Anteil an CO gebildet wird, das als Reduktionsmittel für die DeNO -Reaktion im Reaktor 1 dient. Der Spaltgaserzeuger umfaßt neben dem Lufteinlaß 9, der Ulzuführleitung 10 und einer Gaszuführleitung 12 sowie eine Vielzahl von nur schematisch als Kästen angedeuteten Katalysatorkörpern, die ähnlich aufgebaut sein können wie die Katalysatoren 3 des DeNO -Konverters. Die katalytische Umsetzung von U1 oder Erdgas zu Spaltgas kann dabei sogar unter Verwendung des gleichen aktiven Katalysatormaterials, d.h. des speziellen Lanthan-Kobalt-Metalluberzugs erfolgen, wie er für die DeNO# -Reaktions vorgeschlagen wird.
  • In weiterer Ausgestaltung der Erfindung soll als Trägermaterial für den aktiven Metallüberzug ein besonders hartes Material, wie z.B. das bereits erwähnte Cordiarit eingesetzt werden, wobei dies aber besonders porös ausgebildet sein soll, um ein vollständiges Durchtränken des Materials mit der Lösung aus den Lanthan- und Kobalt-Salzen, oder allgemein ausgedrückt den die aktiven Metallüberzugs~ schicht bildenden Salzen, sicherzustellen. Dabei wird die katalytische Substanz in zwei Stufen gebildet. In der ersten Stufe wird ein Al-haltiges oder ein Al- und Mghaltiges Salz durch Tränken in das feinporöse Material eingebracht und anschließend thermisch oder chemisch zersetzt. Dabei bildet sich ein Katalysatorträgerbelag aus t- oder oc-A1203 oder einem Spinell aus MgO und Al O (wash coat) , auf das dann in einer zweiten Stufe der Katalysator aufgetränkt wird. Dies ist nämlich bei dem Einsatz eines solchen Katalysators für die Entgiftung der Rauchgase von Verbrennungsanlagen, z.B. Kraftwerken, besonders wichtig, da diese Abgase Feststoffverunreinigungen enthalten, die erodierend wirken und den Katalysatorkörper abschleifen. Es ist also nicht ausreichend, wenn lediglich die axialen Gasdurchtrittsbohrungen eines Keramikkörpers oberflächlich mit dem katalytischen Oberzug versehen sind, sondern der katalytische Ueberzug muß in die feinen Mikroporen des Materials durchgehend eingelagert sein, so daß mit dem Abtragen des Trägermaterials immer wieder neues, katalytisch wirksames Material an die Oberfläche gelangt.
  • - Leerseite -

Claims (12)

  1. Patentansprüche 1. Vorrichtung zur katalytischen Reduktion von Stickoxiden, insbesondere im Zuge der Umwandlung von fossilen Brennstoffen, bei der das zu reinigende Gas unter Zufügung eines Reduktionsmittels einen Reaktor durchströmt, in welchem ein poröses oxidisches Trägermaterial mit einem katalytisch aktiven Metallüberzug angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet, daß der aktive Metallüberzug Lanthan und Kobalt als aktive Metall komponenten enthält, daß der Oberzug durch Imprägnieren des Trägerkörpers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen und anschließendes Brennen gebildet ist und daß der Metallüberzug 1 Teil Kobalt und 1 - 3 Teile, vorzugsweise 2 Teile, Lanthan, sowie - bezogen auf die Summe dieser Stoffe - 2 bis 20 Masse % Cer enthält.
  2. 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Metallüberzug - bezogen auf den Gehalt an Kobalt und Lanthan - 2 - 20 % Eisen enthält.
  3. 3. Vorrichtungnach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet durch einen temperaturwechselbeständigen Grundkörper, vorzugsweise poröses Cordiarit, der mit einer inneren und äußeren porösen Beschichtung aus einem Gemisch von Aluminiumoxid und Magnesiumoxid versehen ist.
  4. 4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Trägerkörper mit einer vorzugsweise wässrigen Lösung von Kobalt-, Lanthan- und Cer-, ggf.
    zusätzlich von Eisen-Salzen, vorzugsweise deren Nitraten getränkt wird, daß der imprägnierte Trägerkörper bei ca.
    1009C getrocknet und anschließend bei Temperaturen zwischen 2000C und 10000C in Luft und/oder reduzierender Atmosphäre gebrannt wird.
  5. 5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß auf den Trägerkörper vor dem Imprägnieren mit der Lösung der aktiven Metallsalze (durch Tränken mit Salzen von Aluminium- und/oder Magnesium-Oxiden) eine sogenannte "wash coat"- oder "Engobe"-Schicht als Haftunterlage für die eigentlich Katalysatorschicht aufgebracht worden ist.
  6. 6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der poröse Trägerkörper mit dem aktiven Metallüberzug durchgehend imprägniert ist.
  7. 7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel Ammoniak enthält.
  8. 8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel Wasserstoff enthält.
  9. 9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel Kohlenstoffverbindungen, insbesondere CO enthält.
  10. 10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Reduktionsmittel Erdgas enthält.
  11. 11. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet; daß das Reduktionsmittel Spaltgas enthält.
  12. 12. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Reduktionsmitteleinlaß des Konverters mit einem Spaltgaserzeuger verbunden ist, in welchem UI- oder Erdgas katalytisch, insbesondere unter Verwendung des DeNO Katalysators teilumgesetzt wird.
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