DE2649825C3 - Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen - Google Patents
Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von VerbrennungsmotorabgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur kata'.yti
Sehen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen, bestehend aus einem Gehäuse mit Zu- und Ableitung, in
dem ein Katalysatorträger angeordnet ist, der in zwei
Abschnitte unterschiedlicher Katalysatorbelegung un- !erteilt ist.
Es wird eine Umwandlungsvorrichtung mit auf drei Arten wirksamem Katalysator zur gleichzeitigen
Behandlung von Kohlenmonoxid (CO), unverbrannten Kohlenwasserstoffen (KW) und Stickstoffoxiden (NO)
angegeben, die ir. einem Gasstrom aus einem Verbrennungsmotor angetroffen werden.
Rhodium und Iridium sind bekannte Katalysatoren, und es ist bekannt, daß sie selektiv hinsichtlich der
Reduktion von NO durch CO in eiiKr Umgebung sind, wo die Summe der vorliegenden oxidierenden Spezies.
Dämlich CO und O2. etwas größer ist, als die Summe der
vorliegenden reduzierenden Spezies, nämlich CO, H? Und KW. Daß Rhodium und Iridium selektiv sind,
bedeutet, daß sie NO zu N? anstatt zu Ammoniak (NHi)
reduzieren. Im allgemeinen werden unverbrannte Kohlenwasserstoffe, die über Rhodium und Iridium
wandern, nicht durch diese Materialien oxidiert. Im Wesentlichen findet auf diesen Materialien statt, daß NO
lind CO auf angrenzenden Stellen chemisorbiert werden und der Sauerstoff des NO wird von dem CO oder H?
•ufgenommen, um dadurch insgesamt ein Molekül Stickstoffgas je zwei Moleküle gebildetem Kohlendioxid
zu bilden.
Auf den meisten Grundmetall- oder Edelmeiallkatalytatoren
erfordert die NO-Reduktion eine gesamtredutierende Atmosphäre, nicht eine oxidierende oder
geringfügig oxidierende Atmosphäre, wie bei Rhodium lind Iridium toleriert werden kann. Der Grund dafür.
Haß diese anderen Katalysatoren eine reduzierende
Atmosphäre erfordern, geht auf die bevorzugte Oxidation von CO durch irgendwelchen in dem
Abgasstrom vorliegenden Sauerstoff zurück. Diese bevorzugte Oxidation läßt das NO unumgesetzt. Somit
Inuß. wenn die meisten der allgemein bekannten Grund- ω
oder Edelmctallkatalysaloren Verwendet werden und
*ine NÖ-Reduktion erwünscht lsi,--der dcrrt Katalysator
»!geführte Abgasstrom netto reduzierend sein, indem die oxidierenden Spezies NO und O* etwas weniger als
die Summe der reduzierenden Spezies CO, Hj und
Kohlenwasserstoffe sind.
Einzeln sind diese Stoffe1 leicht zu entfernen. So wird
gemäß DE-OS 22 41582 lediglich NO* katalytisch
entfernt.
Bei einer Anwendung, wo ein Katalysator zur Behandlung von Autoabgas zur gleichzeitigen Reduzierung
von NO, CO und KW verwendet wird, besteht eine Ausführungsform darin, daß die selektiven Metallkatalysatoren
Rhodium und Iridium zusammen mit Platin und/oder Palladium zugesetzt werden. Diese Materialien
werden gleichmäßig über die Länge des Katalysatorsubstrats entweder durch Imprägnieren oder aufeinanderfolgende
Imprägnierung aus deren Salzlösungen in bekannter Weise abgeschieden. Es ist notwendig,
Platin und/oder Iridium nicht die gewünschte Aktivität für die KW-Oxidation besitzen. Jedoch wird in einem
Katalysator, in dem Rhodium, Iridium, Platin und
Palladium in einer im allgemeinen gleichmäßigen Art über die gesamte Ausdehnung des Substrats abgeschieden
sind, die Selektivität von Rhodium und Iridium hinsichtlich der Reduktion von NO in einer geritigfügig
oxidierenden Umgebung nicht voll ausgenutzt. Dies ist
darauf zurückzuführen, daß NO, CO und O2 Moleküle auf allen Stellen, gleich ob selektiv oder nicht selektiv,
chemisorbieren und reagieren. Daher würden jegliche NO-Moleküle, welche auf Platin- oder Palladiumstellen
auftreffen, durch CO nicht selektiv reduziert und würden einfach die katalytische Aktivität dieser Stellen
hinsichtlich der Oxidation von KW und CO wirkungslos machen.
Gemäß der DE-OS 2158 877 soll dieser Fehler
dadurch behoben werden, daß kein einzelnes Katalysatorbett angewandt wird, sondern ein erstes Katalysatorbett
zur Reduktion der Stickoxide und ein zweites Katalysatorbett zur Oxidation der Abgase. Darüber
hinaus muß in einer Mittelstufe noch eine Umschaltung der Sekundärluft auf das zweite Katalysatorbett bewirkt
werden, also ein äußerst umständliches Vorgehen. Demgegenüber kommt man im Rahmen der Erfindung
mit einem einzigen Katalysatorbett aus und braucht keinerlei Umschaltung einer Sekundärluft Zudem
werden sämtliche drei Kompone 'ten auf einem einzigen Katalysatorträger reduziert
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen, bestehend
aus einem Gehäuse mit Zu- und Ableitung, in dem ein Katalysatorträger angeordnet ist, der in zwei Abschnitte
unterschiedlicher Katalysatorbclegung unterteilt ist, ist dadurch gekennzeichnet, daß auf dem der Abgaszuleitung
zugekehrten Abschnitt Rhodium und/oder Iridium, auf dem anderen Platin und/oder Palladium
abgeschieden sind.
Vorteilhaft ist, daß der Träger aus einem monolytisehen
Katalysatorträger besteht, dessen der Abgaszuleitung zugekehrter Abschnitt ein Drittel des Gesamlvolii
mens ausmacht.
Der der Abgaszuleitung zugekehrte Abschnitt redu ziert NO zu N; und oxidiert einen Teil oder die
Gesamtmenge des CO zu CO?. Der andere Abschnitt oxidiert K W und irgendwelches verbliebenes CO.
Nachfolgend we'den die Zeichnungen beschrieben, in
denen die F i g. 1 eine schemalische Zeichnung der gemäß den Lehren der Erfindung ausgebildeten
katalytischen Umwandlungsvorrichtung Und die Pig.2
und 3 graphische Darstellungen von an Abgasströmerl
erhaltenen Daten, d(e durch Iridium allein im Fall von
K i g, 2 und durch eine Umwandlungsvorrichtung gemäß
den Lehreh der Erfindung im Fall von Fig,3 behandelt
wurden, wiedergegeben.
Irrt folgenden wird eine bevorzugte Äüsfuhrungsförrri
der Erfindung beschrieben.
In Fig. 1 ist mit dem Bezugszeichen 10 die erfindungsgemäße Vorrichtung wiedergegeben, die ein
Konvertergehäuse 11 und darin den Träger 12 aufweist Der Träger erstreckt sich in seinem Anfangsabschnitt
über etwa ein Drittel der Länge in der Richtung, in der die Gase durch das Konveriergehäuse wandern, wie
durch Pfeil A angegeben.
Ein aus der Gruppe von Rhodium und Iridium ausgewählter Katalysator ist lediglich auf dem Anfangsabschnitt
des Trägers 12 abgeschieden. Rhodium und Iridium können selbst einzeln vorliegen oder beide
Materialien können vorliegen. Diese Materialien können in einer Menge von 0,01 bis 0,2 Gew.% des Trägers,
auf dem sie abgeschieden sind, vorliegen. Der restliche
Abschnitt des Katalysatorträgers weist einen Katalysator aus der Gruppe von Platin und/oder Palladium auf.
Wiederum können Platin und Palladium dort einzeln oder in kombinierter Form vorliegen. Diese Materialien
können in einer Menge entsprechend 0,1 bis 0,5 Gew.% des Trägerteils, auf dem sie vorliegen, vorhanden sein.
Die KatalysatonTiaieriaiien, nämlich das Platin,
Palladium, Rhodium und Iridium, können auf ihren
entsprechenden Trägern oder einzelnen Teilchen eines einzigen Trägers oder Pellets durch irgendwelche
beliebigen bekannten Verfahren zur Abscheidung derartiger Katalysatormaterialien abgeschieden werden.
Beispielsweise können diese Materialien durch aufeinanderfolgende Imprägnierung oder gleichzeitige
Imprägnierung bzw. Coimprägnierung, wie beispielsweise
allgemein in der US-PS 38 19 536 angegeben, so abgeschieden werden.
Im folgenden wird auf F i g. 2 Bezug genommen. Diese Figur erläutert den Einfluß des Luft-Brennstoffverhältnisses
eines Brennstoffgemischs, das in einem Verbrennungsmotor verbrannt wird, auf die Wirksam- js
keit der NO, CO, KW-Umwandlung, wenn ein Iridiumkatalysator verwendet wird. Hierfür wurde 0,6
Gew.% Iridiumkatalysator auf einen Träger gebracht und mit einem simulierten Abgasstrom, der CO, O2, H2,
H2O. CO2, CjH6, C3H8 und N2 enthielt, bei einer
Raumgeschwindigkeit von 60 000 h-' bei 4400C behandelt.
Aus der graphischen Darstellung ist ersichtlich, daß Iridium keine sehr gute Arbeit hinsichtlich der
KW-Beseitigung liefert. Aus der graphischen Darstellung
ergibt sich auch, daß das Iridium recht gute Arbeit hinsichtlich der NO-Reduktion bei beliebigem Redoxpotential
über 0,9 leistet, was anzeigt, daß man auf der mageren oder brennstoffarmen Seite arbeiten kann und
noch eine wirksame Behandlung von NO erreicht. Rechts bei stöchiometn^chen Bedingungen, wo das
Redoxpotential 1,0 ist, erreicht die NO-Umwandlung 90%.
Im folgenden wird nun auf Fi g. 3 Bezug genommen,
weiche die Wirkung des Luft-Brennstoffverhältnisses auf eine Umwandlung von NO, CO, KW für einen
kombinierten Katalysator erläutert, in dem der Anfangsteil des Katalysators aus 0,4 Gew.% Iridium
gebildet ist und der letztere Teil des Katalysators 0,35 Gew.% Platin und Palladium in einem Verhältnis von
Platin zu Palladium von etwa 2 zu 1 enthält. Die Katalysatorteile wurden aufeinanderfolgend angeordnet
und in der gleichen Weise, wie für den Iridiumkatalysator allein beschrieben, behandelt
Aus F i g. 3 ist nun ersichtlich, daß die KW-Umwandlung
außerordentlich gut ist und daß sie erheblich über diejenige gesteigert ist, die auf Iridium allein erhalten
wurde. Das kombinierte Katalysatorsystem ist noch zu etwa 80% wirksam für die Umwandlung von NO bei
einem Redoxpotential unterhalb 0,9 bis herunter zu etwa 0,87. Der Katalysator ist auch „ußerst selektiv,
indem die Umwandlung von NO zu Stitksioffgas anstatt
zu Ammoniak NH3 führt. Die Figur erläutert auch, daß man eine Umwandlung sämtlicher Materialien im
stationären Zustand von mehr als 80% über eine Fensterbreite von 0,23 Einheiten des Verhältnisses A/F
oder bei einem Redoxpotential von 0,56 erhalten kann. Es sei bemerkt, daß die Einarbeitung der sauerstoffspeichernden
Komponente in den auf drei Arten wirkenden Katalysator bzw. Dreiwegkaialysator, das in
drei Richtungen wirksame Selektivitätsfenster während kurzer magerer und reicher Übergänge weiter ausdehnt.
Wenn ein derartiges kombiniertes Katalysatorsystem verwendet wird, hat man eine weite Grenze, über
die eine Luft-Brennstoffkontrollvorrichtung das dem Motor zugeführte Luft-Rrennstoffverhältnis steuern
kann und noch eine geeignete Umwandlung des in dem Abgasstrom enthaltenen KW. CO und NO erreicht wird.
Rhodium arbeitet in der gleichen Weise wie Indiurr
Das Katalysatorsystem der Erfindung ermöglicht die bevorzugte Reduktion von NO durch CO in dem
Anf .ngsteil der Katalysatorumwandlungseinrichtung in
einer eng stöchiometrischen Umgebung. CO und KW werden auf dem Anfangskatalysator partie'l oxidiert.
Die Erfindung ermöglicht auch eine wirksamere Verwendung der knappen Metalle Iridium und Rhodium
und ermöglicht, daß sie ihre Wirksamkeit in der kleineren Frontzone der Umwandlungsvorrichtung
ausüben, anstatt daß die Materialien durch das gesamte Katalysatorsubstrat dispergiert werden, wodurch deren
Gesamtwirksamkeit erhöht wird.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen
Claims (1)
1. Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von
Verbrennungsmotorabgasen, bestehend aus einem Gehäuse mit Zu- und Ableitung, in dem ein
Katalysatorträger angeordnet ist, der in zwei Abschnitte unterschiedlicher ICatalysatorbelegung
unterteilt ist, dadurch gekennzeichnet, daß auf dem der Abgaszuleitung zugekehrten \o
Abschnitt (12) Rhodium und/oder Iridium, auf dem anderen Platin und/oder Palladium abgeschieden
sind.
Z Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen monolytischen Katalysatorträger, dessen
Abschnitt (12) ein Drittel des Gesamtvolumens ausmacht
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