DE2649825B2 - Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen - Google Patents

Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen

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Description

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Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen, bestehend aus einem Gehäuse mit Zu- und Ableitung, in dem ein Katalysatorträger angeordnet ist, der in zwei Abschnitte unterschiedlicher Katalysatorbelegung unterteilt ist
Es wird eine Umwandlungsvorrichtung mit auf drei Arten wirksamem Katalysator zur gleichzeitigen Behandlung von Kohlenmonoxid (CO), unverbrannten Kohlenwasserstoffen (KW) und Stickstoffoxiden (NO) so angegeben, die in einem Gasstrom aus einem Verbrennungsmotor angeroffen werden.
Rhodium und Iridium sind bekannte Katalysatoren, und es ist bekannt, daß sie selektiv hinsichtlich der Reduktion von NO durch CU \n einpr Umgebung sind, wo die Summe der vorliegenden oxidierenden Spezies, nämlich CO und O2, etwas größer ist, als die Summe der vorliegenden reduzierenden Spezies, nämlich CO, H2 und KW. Daß Rhodium und Iridium selektiv sind, bedeutet, daß sie NO zu N2 anstatt zu Ammoniak (NH]) reduzieren. Im allgemeinen werden unverbrannte Kohlenwasserstoffe, die über Rhodium und Iridium wandern, nicht durch diese Materialien oxidiert. Im wesentlichen findet auf diesen Materialien statt, daß NO und CO auf angrenzenden Stellen chemisorbiert werden und der Sauerstoff des NO wird von dem CO oder H2 aufgenommen, um dadurch insgesamt ein Molekül Stickstoffgas je zwei Moleküle gebildetem Kohlendioxid zu bilden.
Auf den meisten Grundmetall- oder Edelmetallkatalysatoren erfordert die NO-Reduktion eine gesamtreduzierende Atmosphäre, nicht eine oxidierende oder geringfügig oxidierende Atmosphäre, wie bei Rhodium und Iridium toleriert werden kann. Der Grund dafür, daß diese anderen Katalysatoren eine reduzierende Atmosphäre erfordern, geht auf die bevorzugte Oxidation von CO durch irgendwelchen in dem Abgasstrom vorliegenden Sauerstoff zurück. Diese bevorzugte Oxidation läßt das NO unumgesetzt. Somit muß, wenn die meisten der allgemein bekannten Grund- oder Edelmetallkatalysatoren verwendet werden und eine NO-Reduktion erwünscht ist, der dem Katalysator zugeführte Abgasstrom netto reduzierend sein, indem die oxidierenden Spezies NO und O2 etwas weniger als die Summe der reduzierenden Spezies CO, H2 und Kohlenwasserstoffe sind.
Einzeln sind diese Stoffe leicht zu entfernen. So wird gemäß DE-OS 22 41582 lediglich NO, katalytisch
entfernt Bei einer Anwendung, wo ein Katalysator zur Behandlung von Autoabgas zur gleichzeitigen Reduzierung von NO, CO und KW verwendet wird, besteht eine Ausführungsform darin, daß die selektiven Metollkatalysatoren Rhodium und Iridium zusammen mit Platin und/oder Palladium zugesetzt werden. Diese Materialien werden gleichmäßig über die Länge des Katalysatorsubstrats entweder durch Imprägnieren oder aufeinanderfolgende Imprägnierung aus deren Salzlösungen in bekannter Weise abgeschieden. Es ist notwendig, Platin und/oder Iridium nicht die gewünschte Aktivität für die KW-Oxidation besitzen. Jedoch wird in einem Katalysator, in dem Rhodium, Iridium, Platin und Palladium in einer im allgemeinen gleichmäßigen Art über die gesamte Ausdehnung des Substrats abgeschieden sind, die Selektivität von Rhodium und Iridium hinsichtlich der Reduktion von NO in einer geringfügig oxidierenden Umgebung nicht voll ausgenutzt Dies ist darauf zurückzuführen, daß NO, CO und O2 Moleküle auf allen Stellen, gleich ob selektiv oder nicht selektiv, ehemiEorbieren und reagieren. Daher würden jegliche NO-Moleküle, welche auf Platin- oder Palladiumstellen auftreffen, durch CO nicht selektiv reduziert und würden einfach die katalytische Aktivität dieser Stellen hinsichtlich der Oxidation von KW und CO wirkungslos machen.
Gemäß der DE-CS 2158 877 soll dieser Fehler dadurch behoben werden, daß kein einzelnes Katalysatorbett angewandt wird, sondern ein erstes Katalysatorbett zur Reduktion der Stickoxide und ein zweites Katalysatorbett zur Oxidation der Abgase. Darüber hinaus muß in einer Mittelstufe noch eine Umschaltung der Sekundärluft auf das zweite Katalysatorbett bewirkt werden, also ein äußerst umständliches Vorgehen. Demgegenüber kommt man im Rahmen der Erfindung mit einem einzigen Katalysatorbett aus und braucht keinerlei Umschaltung einer Sekundärluft. Zudem werden sämtliche drei Komponenten auf einem einzigen Katalysatorträger reduziert
Die erfindungsgemäße Vorrichtung zur katalytischen Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen, bestehend aus einem Gehäuse mit Zu- und Ableitung, in dem ein Katalysatorträger angeordnet ist, der in zwei Abschnitte unterschiedlicher Katalysatorbelegung unterteilt ist, ist dadurch gekennzeichnet, daß auf dem der Abgaszuleitung zugekehrten Abschnitt Rhodium und/oder Iridium, auf dem anderen Platin und/oder Palladium abgeschieden sind.
Vorteilhaft ist, daß der Träger aus einem monolytischen Katalysatorträger besteht, dessen der Abgaszuleitung zugekehrter Abschnitt ein Drittel des Gesamtvolumeis ausmacht.
Der der Abgaszuleitung zugekehrte Abschnitt reduziert NO zu N2 und oxidiert einen Teil oder die Gesamtmenge des CO zu COj. Der andere Abschnitt oxidiert KW und irgendwelches verbliebenes CO.
Nachfolgend werden die Zeichnungen beschrieben, in denen die F i g. 1 eine schematische Zeichnung der gemäß den Lehren der Erfindung ausgebildeten katalytischen Umwandlungsvorrichtung und die F i g. 2 und 3 graphische Darstellungen von an Abgasströmen erhaltenen Daten, die durch Iridium allein im Fall von F i g. 2 und durch eine Umwandlungsvorrichtung gemäß den Lehren der Erfindung im Fall von F i g. 3 behandelt wurden, wiedergegeben.
Im folgenden wird eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung beschrieben.
In Fig, 1 ist mit dem Bezugszeichen 10 die erfindungsgemäße Vorrichtung wiedergegeben, die ein Konvertergehäuse 11 und darin den Träger 12 aufweist Der Träger erstreckt sich in seinem Anfangsabschnitt über etwa ein Drittel der Länge in der Richtung, in der die Gase durch das Konvertergehäuse wandern, wie durch Pfeil A angegeben.
Ein aus der Gruppe von Rhodium und Iridium ausgewählter Katalysator ist lediglich auf dem Anfangsabschnitt des Tiigers 12 abgeschieden. Rhodium und Iridium können selbst einzeln vorliegen oder beide Materialien können vorliegen. Diese Materialien können in einer Menge von 0,01 bis 0,2 Gew.% des Trägers, auf dem sie abgeschieden sind, vorliegen. Der restliche Abschnitt des Katalysatorträgers weist einen Katalysator aus der Gruppe von Platin und/oder Palladium auf. Wiederum können Platin und Palladium dort einzeln oder in kombinierter Form vorliegen. Diese Materialien können in einer Menge entsprechend 0,1 bis 04 Gew.% des Trägerteils, auf dem sie vorliegen, vorhanden sein.
Die Katalysatormaterialien, nämlich das Platin, Palladium, Rhodium und iridium, können auf ihren entsprechenden Trägern oder einzelnen Teilchen eines einzigen Trägers oder Pellets durch irgendwelche beliebigen bekannten Verfahren zur Abscheidung derartiger Katalysatormaterialien abgeschieden werden. Beispielsweise können diese Materialien durch aufeinanderfolgende Imprägnierung oder gleichzeitige Imprägnierung bzw. Coimprägnierung, wie beispielsweise allgemein in der US-PS 38 19 536 angsgeben, abgeschieden werden.
Im folgenden wird auf Fig.2 Bezug genommen. Diese Figur erläutert den Einfluß des Luft-Brennstoffverhältnisses eines Brennstoffgemischs, das in einem Verbrennungsmotor verbrannt wird, auf die Wirksamkeit der NO, CO, KW-Umwandlung, wenn ein Iridiumkatalysator verwendet wird. Hierfür wurde 0,6 Gew.% Iridiumkatalysator auf einen Träger gebracht und mit einem simulierten Abgasstrom, der CO, O2, H2, H2O, CO2, C3H6, C3H8 und N2 enthielt, bei einer Raumgeschwiiidigkeit von 60 000 h-' bei 4400C behandelt. Aus der graphischen Darstellung ist ersichtlich, daß Iridium keine sehr gute Arbeit hinsichtlich der KW-Beseitigung liefert Aus der graphischen Darstellung ergibt sich auch, daß das Iridium recht gute Arbeit hinsichtlich der NO-Reduktion bei beliebigem Redoxpotential über 0,9 leistet, was anzeigt, daß man auf der mageren oder brennstoffarmen Seite arbeiten kann und noch eine wirksame Behandlung von NO erreicht Rechts bei stöchiometrischen Bedingungen, wo das Redoxpotential 1,0 ist, erreicht die NO-Umwandiung 90%,
Im folgenden wird nun auf F i g. 3 Bezug genommen, weiche die Wirkung des Luft-Brennstoffverhältnisses auf eine Umwandlung von NO, CO, KW für einen kombinierten Katalysator erläutert, in dem der Anfangsteil des Katalysators aus 0,4 Gew.% Iridium gebildet ist und der letztere Teil des Katalysators 035 Gew.% Platin und Palladium in einem Verhältnis von Platin zu Palladium von etwa 2 zu 1 enthält Die Katalysatorteile wurden aufeinanderfolgend angeordnet und in der gleichen Weise, wie für den Iridiumkatalysator allein beschrieben, behandelt
Aus F i g. 3 ist nun ersichtlich, daß die KW-Umwandlung außerordentlich gut ist und daß sie erheblich über diejenige gesteigert ist die auf Iridium allein erhalten wurde. Das kombinierte Katalysatorsystem ist noch zu etwa 80% wirksam für die Umwandlung von NO bei einem Redoxpotential unterhalb 0,9 bis herunter zu etwa 0,87. Der Katalysator ist auch äußerst selektiv, indem die Umwandlung von NO zu Sv- icstoffgas anstatt zu Ammoniak NH3 führt Die Figur erläu'ert auch, daß man eine Umwandlung sämtlicher Materialien im stationären Zustand von mehr als 80% über eine Fensterbreite von 0,23 Einheiten des Verhältnisses A/F oder bei einem Redoxpotential von 0,56 erhalten kann. Es sei bemerkt daß die Einarbeitung der sauerstoffspeichernden Komponente in den auf drei Arten wirkenden Katalysator bzw. Dreiwegkatalysator, das in
so drei Richtungen wirksame Selektivitätsfaister während kurzer magerer und reicher Obergänge weiter ausdehnt Wenn ein derartiges kombiniertes Katalysatorsystem verwendet wird, hat man eine weite Grenze, über die eine Luft-Brennstoffkontrollvorrichtung das dem
j5 Motor zugeführte Luft-Brennstoffverhältnis steuern kann und noch eine geeignete Umwandlung des in dem
Abgasstrom enthaltenen KW, CO und NO erreicht wird. Rhodium arbeitet in der gleichen Weise wie Iridium. Das Katalysatorsystem der Erfindung ermöglicht die
bevorzugte Reduktion von NO durch CO in dem Anfangsteil der Katalysatorumwandlungseinrichtung in einer eng stöchiometrischen Umgebung. CO und KW werden auf dem Anfangskatalysator partiell oxidiert Die Erfindung ermöglicht auch eine wirksamere Verwendung der knappen Metalle Iridium und Rhodium und ermöglicht daß sie ihre Wirksamkeit in der kleineren Frontzone der Umwandlungsvorrichtung ausüben, anstatt daß die Materialien durch das gesamte Katalysatorsubstrat dispergiert werden, wodurch deren
Gesamtwirksamkeit erhöht wird. Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Vorrichtung zur katalytischer! Reinigung von Verbrennungsmotorabgasen, bestehend aus einem Gehäuse mit Zu- und Ableitung, in dem ein Katalysatorträger angeordnet ist, der in zwei Abschnitte unterschiedlicher Katalysatorbelegung unterteilt ist, dadurch gekennzeichnet, daß auf dem der Abgaszuleitung zugekehrten Abschnitt (12) Rhodium und/oder Iridium, auf dem anderen Platin und/oder Palladium abgeschieden sind.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen monolytischen Katalysatorträger, des- is sen Abschnitt (12) ein Drittel des Gesamtvolumens ausmacht
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