DE3346253C2

DE3346253C2 -

Info

Publication number: DE3346253C2
Application number: DE3346253A
Authority: DE
Inventors: Hideo Katsuta Ibaraki Jp Akiyama; Akio Tokai Ibaraki Jp Todokoro; Osamu Katsuta Ibaraki Jp Takanobu
Original assignee: DORYOKURO KAKUNENRYO KAIHATSU JIGYODAN TOKIO/TOKYO JP
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1982-12-21
Filing date: 1983-12-21
Publication date: 1991-02-28
Also published as: GB2136627B; US4563335A; GB2136627A; JPS59114498A; GB8334103D0; DE3346253A1

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.

Aus der DE-OS 31 49 691 ist eine derartige Kernbrennstoff- Umwandlungseinrichtung bekannt, die aus einer Einheit zum Erhitzen und Denitrieren einer Uranylnitrate, Plutoniumnitrate oder Gemische davon enthaltenden Salpetersäurelösung, einer Einheit zum Zermahlen der denitrierten Produkte, einer mit der Mahleinheit über einen Förderer verbundenen Einheit zum Rösten und Reduzieren der gemahlenen Produkte, einer mit der Rösteinheit über einen Förderer verbundenen Einheit zum Feinzermahlen und Sichten der gerösteten und reduzierten Produkte und einer Einheit zur Beseitigung gasförmiger und flüssiger Abfallstoffe besteht. Die Denitrierungseinheit weist hierbei einen Mikrowellengenerator zum Erhitzen und Denitrieren der Salpetersäurelösung auf, wobei der Denitrierungsbehälter drehbar angeordnet ist. Bei dieser bekannten Vorrichtung erfolgt der Betrieb chargenweise von einer Einheit zur anderen.

Aus der DE-OS 29 09 858 ist ferner ein Gerät zur Wärmebehandlung von radioaktiven Stoffen durch Mikrowellenenergie bekannt, bei der ein Ofen mit einem Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter vorgesehen ist, in dem ebenfalls nur chargenweise gearbeitet werden kann.

Schließlich ist aus der FR-PS 25 04 112 eine Vorrichtung zum Denitrieren einer Salpetersäurelösung durch Bestrahlung mit Mikrowellen bekannt, um aus der Lösung ein Oxidprodukt zu erhalten, wobei mehrere becherförmige Aufnahmebehälter zur Aufnahme der Säurelösung auf einer Fördereinrichtung angeordnet und unabhängig voneinander fortlaufend durch einen Ofen befördert werden. Der Aufbau der Vorrichtung und der Fördereinrichtung ist relativ aufwendig.

Unter dem Begriff der Denitrierung ist zu verstehen, daß die Nitratlösung thermisch in der Endphase zersetzt und die Salpetersäure abgeführt wird. Es ist daher notwendig, die Anwendung der Mikrowellen zu unterbrechen, das erzeugte denitrierte Pul ver zu entfernen und die nächste Charge an zu behandelnder Nitratlösung in den Heizbehälter nach Vollendung jedes Durch laufs einzugeben, so daß der Betrieb mit Schwierigkeiten verbunden ist und einen geringen Wirkungsgrad hat. Da wei terhin die zu behandelnde Nitratlösung Kernbrennstoffmate rialien, die einen kritischen Zustand erreichen könnten, wie beispielsweise Plutonium, enthalten, ist eine geeignete Steuerung der Kritikalitätssicherheit während der Behandlung erforderlich, so daß es bezüglich der Menge an Nitratlösung Beschränkungen gibt, die während eines Durchlaufes dem Heiz behälter zugeführt werden kann. Das chargenweise arbeitende Verfahren ist daher für eine Massenbehandlung schwierig durchzuführen.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung der eingangs angegebenen Art so auszubilden, daß eine fortlaufende Behandlung der Nitratlösung bei einfachem Aufbau der Vorrichtung möglich ist.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Durch die Unterteilung eines drehbaren Behälters in mehrere Abteile ergibt sich ein einfacher und leicht zu wartender Aufbau der Vorrichtung, wobei durch die Drehbewegung des so unterteilten Behälters eine fortlaufende Behandlung möglich ist, die eine Massenverarbeitung mit hohem Wirkungsgrad ermöglicht, wobei die Einhaltung der Kritikalitätssicherheit in einfacher Weise gewährleistet werden kann. Da jedes Abteil wie eine unabhängige Zelle arbeitet, kann die Kritikalitätssicherheit dadurch eingehalten werden, daß die zu behandelnden Materialien in kleinen Mengen in die jeweiligen Abteile des Behälters eingebracht werden. Die in den Behälter eingegebene Nitratlösung wird somit während einer Umdrehung des Behälters der Reihe nach erhitzt, verdampft, konzentriert und denitriert.

Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den weiteren Ansprüchen angegeben.

Im folgenden werden anhand der Zeichnung Ausführungsbeispiele der Erfindung näher be schrieben. Es zeigt

Fig. 1 eine schematische Schnittansicht eines Ausführungsbeispiels der Er findung,

Fig. 2 eine schematische Draufsicht auf den Konzentrierungs- und Denitrierungs behälter, der bei dem in Fig. 1 dar gestellten Ausführungsbeispiel ver wandt wird,

Fig. 3 eine schematische Schnittansicht eines weiteren Ausführungsbeispiels, bei dem ein zusätzlicher Verdampfungskonzentratorbe hälter eingebaut ist, und

Fig. 4 eine schematische Schnittansicht noch eines Ausführungsbeispiels, bei dem ein abgewandelter zusätzlicher Verdampfungskonzentra torbehälter eingebaut ist.

Die Fig. 1 und 2 zeigen ein Grundausführungsbeispiel der Vorrichtung zum fortlaufenden Konzentrie ren und Denitrieren mit Mikrowellen. Obwohl es in der Zeich nung nicht dargestellt ist, ist die Vor richtung in einem abgeschirmten Kasten, wie beispielsweise einem Strahlenschutzkasten oder einer Strahlenschutzzelle, angeordnet und so aufgebaut, daß die Mikrowellen von einer Mikrowellenleistungsversorgungseinheit erzeugt werden, die außerhalb des abgeschirmten Kastens angeordnet ist, und der Vorrichtung über Wellenleiter 10 zugeführt werden. Ein Kon zentrierungs- und Denitrierungsbehälter ist in einem Ofen 1 angeordnet, in den die Mikrowellen eingeführt werden. Der Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter umfaßt einen kreisrunden Behälterkörper 3, der drehbar von einer zentra len Drehachse 2 gehalten ist, wobei vier Unterteilungsplat ten 5 radial im kreisrunden Behälterkörper 3 so angeordnet sind, daß sie die zu behandelnde Nitratlösung 4, beispiels weise eine Plutoniumnitratlösung, eine Uranylnitratlösung oder eine daraus gemischte Lösung unterteilen, die in den Behälter eingegeben wird. Wie es am besten in Fig. 2 darge stellt ist, ist das Innere des kreisrunden Behälterkörpers 3 in vier Abteile durch die Unterteilungsplatten 5 unter teilt, von denen jedes als unabhängiger Aufnahmebehälter wirkt. Eine das denitrierte Pulver aufnehmende Schale 6 ist neben dem Außenumfang des Behälterkörpers 3 angeordnet, und eine Einrichtung 7 zum Übertragen des denitrierten Pulvers, das in einem der Abteile des Konzentrierungs- und Deni trierungsbehälters erzeugt wird, in die Aufnahmeschale 6 ist gleichfalls vorgesehen. Die Übertragungseinrichtung kann beispielsweise dadurch gebildet sein, daß jedes Abteil einen derartigen Aufbau hat, daß das Abteil direkt neben der Aufnahmeschale 6 nach außen gekippt werden kann, um das denitrierte Pulver im Abteil in die Aufnahmeschale 6 auszu geben, oder daß eine Anordnung vorgesehen ist, bei der das denitrierte Pulver im Abteil durch Absaugen in die Aufnahme schale 6 übertragen wird. Die Vorrichtung kann auch mit ei nem Rohr 8 zum Einspeisen der zu behandelnden Nitratlösung in eines der Abteile im Konzentrierungs- und Denitrierungs behälter und einem Gasableitungsrohr 9 versehen sein, durch das die während der Behandlung erzeugten Gase vom Ofen 1 abgeführt werden. Obwohl es nicht dargestellt ist, werden die durch das Rohr 9 abgeführten Abgase in einen Verflüssi ger und anschließend einen Naßreiniger geleitet. Der Ofen 1, in dem der Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter ent halten ist und in den die Mikrowellen eingeleitet werden, ist vorzugsweise so ausgelegt, daß er einen Aufbau hat, bei dem die eingeführten Mikrowellen auf die Innenwände des Ofens treffen und wiederholt reflektiert werden, so daß sie wirksam zum Aufheizen oder Denitrieren der zu behandelnden Nitratlösung ausgenutzt werden können. Im typischen Fall ist eine gekrümmte Innenflächenform, beispielsweise eine Kugel form oder eine Sphäroidform, bevorzugt.

Bei dem in Fig. 1 und 2 dargestellten Ausführungsbeispiel führen vier Wellenleiter 10 in vier Abteile in Konzentrie rungs- und Denitrierungsbehälter jeweils. Es ist jedoch nicht unbedingt notwendig, so viele Wellenleiter vorzusehen, wie Abteile vorhanden sind. Es ist auch nicht notwendig, das Innere des Behälterkörpers 3 in vier Abteile zu unterteilen, vielmehr kann eine geeignete Anzahl von Abteilen in Hinblick auf die Steuerung der Kritikalitätssicherheit der Kernbrenn stoffmaterialien vorgesehen sein, wie es im folgenden be schrieben wird.

Im folgenden wird die Arbeitsweise der in Fig. 1 und 2 dar gestellten Vorrichtung beschrieben.

Die zu behandelnde Nitratlösung wird über das Zuleitungs rohr 8 in eines der Abteile (das Abteil, das sich unter dem Rohr 8 befindet) im Konzentrierungs- und Denitrierungsbe hälter eingeleitet. Da bei diesem Ausführungsbeispiel die Kritikalitätssicherheit der Kernbrennstoffmaterialien da durch gewährleistet wird, daß die Flachplattenform gesteuert wird, sollte die Höhe der zugeführten und zu behandelnden Nitratlösung unter einem vorbestimmten Wert von beispiels weise 33 mm für eine Plutoniumnitratlösung gehalten werden. Die zugeführte Nitratlösung 4 wird durch die über die Wellen leiter 10 kommenden Mikrowellen verdampft und konzentriert. Der Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter, der drehbar durch die Achse 2 gehalten ist, wie es oben beschrieben wur de, wird über einen Antriebsmechanismus 11 mit einem Motor so angetrieben, daß er sich fortlaufend mit einer bestimm ten Geschwindigkeit von beispielsweise etwa 1 bis 2 cm/min in der Mitte in radialer Richtung des kreisrunden Behälters oder schrittweise um eine bestimmte Winkelstrecke in vorbe stimmten Intervallen, beispielsweise um 45° in 30 Minuten- Intervallen im Uhrzeigersinn in Fig. 2 dreht. Die zu be handelnde Lösung wird somit in jedes Abteil der Reihe nach im Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter eingeführt, wobei die Lösung in jedem Abteil einer Konzentrierung durch Verdampfung und eine Denitrierung unabhängig von den anderen Abteilen ausgesetzt wird. Jedes Abteil, das diesen Behand lungen unterworfen wurde, erreicht somit eine Stelle direkt neben der Schale 6 zum Aufnehmen des denitrierten Pulvers, wobei an dieser Stelle die Lösung im Abteil weiter den Mikrowellen ausgesetzt ist, um den Denitrierungsvorgang zu vollenden, woraufhin das in dieser Weise gebildete denitrier te Pulver 7 durch die Übertragungseinrichtung in die Auf nahmeschale 6 übertragen wird. Das Abteil, von dem das de nitrierte Pulver entfernt wurde, wird wieder mit einer neuen Ladung an zu behandelnder Nitratlösung vom Zuleitungsrohr 8 für die nächste Behandlungsabfolge versorgt. Diese Arbeits vorgänge werden wiederholt durchgeführt. Bei der Vorrichtung wird somit jede Ladung an zu behandelnder Nitratlösung fortlaufend erhitzt, verdampft, konzentriert und denitriert und anschließend vom System ausgegeben, wäh rend der Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter sich ein mal vollständig dreht.

In Fig. 3 ist ein weiteres Ausführungsbeispiel dargestellt, das eine Zweistufenanordnung verwendet, bei der ein Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälter 16 in der ersten Stufe vor einem Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter 15 vor gesehen ist. Beide Behälter 15 und 16 haben im Grunde densel ben Aufbau, wie er im Obigen anhand von Fig. 1 und 2 beschrie ben wurde, so daß eine Beschreibung im einzelnen nicht noch mals erfolgt und gleiche Bauteile mit gleichen Bezugszeichen versehen sind. Der Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter 15 und der Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälter 16 sind in einem einzigen Ofen 1 angeordnet und miteinander über ein Übertra gungsrohr 17 für die konzentrierte Lösung verbunden. Das in Fig. 3 dargestellte Ausführungsbeispiel der Vorrichtung eignet sich zur Verwendung für den Fall, in dem die Anfangskonzentration der zu behandelnden Nitratlösung niedrig ist, oder in dem eine Massenverarbeitung von Lösung in größerem Maßstab benötigt wird, d. h. in dem es aus Gründen hinsichtlich der Steuerung der Kritikalitätssicherheit un möglich ist, ein einstufiges Denitrierungssystem zu verwen den, wie es in Fig. 1 dargestellt ist, um das gewünschte de nitrierte Pulver während einer Umdrehung eines einzelnen Kon zentrierungs- und Denitrierungsbehälters zu erhalten. Bei diesem Ausführungsbeispiel wird die zu behandelnde Nitratlö sung zunächst in den Behälterkörper 16 eingeführt, in dem die Lösung den Mikrowellen ausgesetzt und auf einen sehr hohen Konzentrationsgrad konzentriert wird, während sich der Behälter einmal dreht. Die konzentrierte Lösung wird anschließend über das Übertragungsrohr 17 dem Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter 15 zugeführt, in dem die Lösung weiter konzentriert wird.

Fig. 4 zeigt noch ein weiteres Ausführungsbeispiel, das auch eine Zweistufenanordnung verwendet und sich insbesondere dann eignet, wenn die Kritikalitätssicher heit durch eine Kontrolle der Flachplattenform aus Gründen des begrenzten Einbauraumes nicht gewährleistet werden kann. Bei diesem Ausführungsbeispiel ist ein Verdampfungskonzen tratorbehälter 20 als erste Stufe vorgesehen, der einen ortsfesten zylindrischen Behälterkörper 22 umfaßt, so daß die Kritikalitätssicherheit durch eine Kontrolle der Zylin derform gewährleistet werden kann. Ein rohrförmiger Wellen leiter 21 ist in den zylindrischen Behälterkörper 22 ein gesetzt. Der Wellenleiter 21 ist mit Öffnungen 23 nicht nur an seinem Ende, sondern auch in seinen Seiten versehen, um wirksam die Mikrowellen in der Nitratlösung 4 im Behälter körper 22 zu verteilen. Es ist wünschenswert, daß die Lö sung nicht in den Wellenleiter 21 eintritt, so daß die Öff nungen 23 vorzugsweise mit einer Abdichtung aus einem für Mikrowellen durchlässigen Material, wie beispielsweise aus einem Tetrafluoräthylenpolymerisat, abgedeckt sind. Auch bei diesem Ausführungsbeispiel wird die zu behandelnde Nitrat lösung zunächst über das Einleitungsrohr 8 in den Ver dampfungskonzentratorbehälter 20 eingeleitet und wird an schließend die konzentrierte Lösung über ein Übertragungs rohr 17 in den Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter 15 zur weiteren Konzentrations- und Denitrierungsbehandlung übertragen.

Wie es im Vorhergehenden dargestellt wurde, wird eine Vorrichtung zum fortlaufenden Konzentrieren und Denitrieren mit Hilfe von Mikrowellen geschaffen, die fortlaufend und sicher die Verdampfung, Konzentration und Denitrierung einer Nitratlösung durchführen kann, die Kern brennstoffmaterialien enthält. Diese Vorrichtung hat einen extrem hohen Arbeitswirkungsgrad, ist in der Lage, eine Mas senverarbeitung durchzuführen und kann leicht hergestellt und gewartet werden. Es ist daher ein ein facher und kompakter Aufbau der Vorrichtung insgesamt mög lich und es kann gleichfalls der Betriebsenergiewirkungsgrad drastisch verbessert werden.

Claims

1. Vorrichtung zum kontinuierlichen Behandeln einer Nitratlösung von Plutonium, Uranyl oder einem Gemisch daraus durch Erhitzen, Verdampfen, Konzentrieren und Denitrieren der Nitratlösung zu einem denitrierten Pulver, mit einem Ofen, in den Mikrowellen über eine Wellenleitereinrichtung eingeführt werden, einem Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter im Ofen, der einen kreisrunden Behälterkörper aufweist, der um seine mittlere Achse drehbar gehalten ist, einer Rohrleitung zum Zuführen der Nitratlösung, die die Nitratlösung von außen in den Ofen einleitet, und einem Gasableitungsrohr, das das während der Behandlung erzeugte Gas vom Ofen ableitet, dadurch gekennzeichnet, daß im Inneren des Behälterkörpers (3) eine Vielzahl von radial angeordneten Unterteilungsplatten (5) vorgesehen ist, die das Innere des Behälterkörpers (3) in eine Vielzahl von Abteilen unterteilen, wobei jedes Abteil eine Größe hat, die die aufzunehmende Menge an zu behandelndem Material so begrenzt, daß sie kleiner als die Menge ist, die zur Einhaltung der Kritikalitätssicherheit des Atomkernbrennstoffes nicht überschritten werden darf, und der Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter eine Schale (6) zum Aufnehmen des aus der Nitratlösung in einem der Abteile des Behälterkörpers (3) gebildeten denitrierten Pulvers, die an einer Stelle neben dem Außenumfang des Behälterkörpers (3) vorgesehen ist, und eine Einrichtung zum Übertragen des denitrierten Pulvers von einem der Abteile des Behälterkörpers (3) auf die Schale (6) aufweist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen im Ofen (1) angeordneten und dem Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter vorgeschalteten Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälter, der einen kreisförmigen Behälterkörper (16) aufweist, der um seine mittlere Achse drehbar gehalten ist und eine Vielzahl von Unterteilungsplatten aufweist, die radial im Inneren des Behälterkörpers (16) des Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälters angeordnet sind und das Innere des Behälterkörpers (16) des Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälters in eine Vielzahl von Abteilen unterteilen, wobei die Rohrleitung (8, 17) zum Zuführen der Nitratlösung einen ersten Leitungsteil (8) und einen zweiten Leitungsteil (17) umfaßt, der erste Leitungsteil (8) die Nitratlösung von außen in eines der Abteile des Behälterkörpers (16) des Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälters leitet, und der zweite Leitungsteil (17) eine im Behälterkörper (16) des Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälters erzeugte konzentrierte Nitratlösung in eines der Abteile des Behälterkörpers (3) des Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälters leitet.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen im Ofen (1) angeordneten und dem Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälter vorgeschalteten Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälter (20), der einen ortsfesten zylindrischen Behälterkörper (22) und einen rohrförmigen Wellenleiter (21) aufweist, der in den zylindrischen Behälterkörper (20) eingesetzt ist, wobei der rohrförmige Wellenleiter Öffnungen (23) an seinem Ende und an seinen Seiten aufweist, wobei die Rohrleitung (8, 17) zum Zuführen der Nitratlösung einen ersten Leitungsteil (8) und einen zweiten Leitungsteil (17) aufweist, der erste Leitungsteil (8) die Nitratlösung von außen in den Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälter (20) leitet und der zweite Leitungsteil (17) eine im Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälter (20) gebildete konzentrierte Nitratlösung in eines der Abteile des Behälterkörpers (3) des Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälters leitet.

4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1, 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Wellenleitereinrichtung eine Vielzahl von Wellenleiterrohren (10) umfaßt, von denen jedes auf eines der Abteile im Behälterkörper (3) des Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälters gerichtet ist.

5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1, 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß der kreisrunde Behälterkörper (3) des Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälters fortlaufend mit einer bestimmten Geschwindigkeit gedreht wird.

6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1, 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß der kreisrunde Behälterkörper (3) des Konzentrierungs- und Denitrierungsbehälters schrittweise über eine bestimmte Winkelstrecke in vorbestimmten Intervallen bewegt wird.

7. Vorrichtung nach Anspruch 2 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Wellenleitereinrichtung weitere Wellenleiterrohre (10) umfaßt, von denen jedes auf eines der Abteile im Behälterkörper (16) des Verdampfungs- und Konzentrierungsbehälters gerichtet ist.