DE3323060A1 - Verfahren zur fixierung von radioaktivem krypton sowie vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents
Verfahren zur fixierung von radioaktivem krypton sowie vorrichtung zur durchfuehrung des verfahrensInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren gemäß Oberbegriff des Anspruchs 1 sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des
Verfahrens. ■ ■
Durch die DE-OS 31 02 636 sowie die Veröffentlichung"
"KfK-Nachrichten", Jahrgang 14, 2/82, S. 109-115, sind Verfah- '
ren zur Fixierung von radioaktivem Krypton bekannt sowie auch ■
Vorrichtungen zur Durchführung dieser Verfahren. Im Ringraum zwischen einem Metall-Außenzylinder, der als Einbettungseiektrode
geschaltet ist, und einem darin konzentrisch angeordneten Metall-Innenzylinder oder Metallstab, der als: Zerstäubungselektrode geschaltet ist und aus einem Einbettungsmetall,
beispielsweise Titan, besteht,· befindet sich Kryptongas unter
-2 '
einem Druck von etwa 10 Torr. In diesem Ringraum wird ein
Glimmentladungsplasina erzeugt. Am Innenzylinder, liegt eine . ;-
hohe negative Zerstäubungsspannung von 2 bis 4 kV, und am · :
Außenzylinder eine negative Einbettungsspannung von nur einigen j
hundert Volt an. Durch die hohe Zerstäubungsspannung werden ;
positive Kryptonionen.aus dem Entladungsplasma zur Zerstäubungselektrode
hin mit hoher Geschwindigkeit bewegt. Beim Auftreffen auf die Zerstäubungselektrode werden Metallatome abgestäubt,
die sich auf der Innenseite des Außenzylinders bzw. der Einbettungselektrode ablagern. Bei diesem Aufstäuben des Einbettungsmetalles
auf.die Einbettungselektrode wird ein großer Teil der Kryptoniönen mit eingebettet. Nach exfolgter Fixierung
des radioaktiven Kryptons bzw. nach Verbrauch der.Zerstäubungselektrode wird die Zylinderanordnung zu einem endlagerfähigen
Produkt verschlossen. · '
Nachteilig ist# daß beim bekannten Verfahren und bei der
bekannten Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zusätzliche meist teure metallische Rohstoffe für die Zerstäubungselektrode verbraucht werden müssen, in die Endlagerstätten
gehen und zusätzliches Endlagervolumen bilden.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht deshalb
darin, das Verfahren zur Fixierung von radioaktivem Krypton gemäß Oberbegriff des Anspruchs 1 so auszubilden, daß auf die
Verwendung.zusätzlicher Rohstoffe für das Einbettungsmetall
in. der Zerstäubungselektrode verzichtet werden kann. Außerdem soll eine geeignete Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens
angegeben werden. .. ·
Die Aufgabe wird .durch die im Kennzeichen des Anspruchs
1 angegebene Ausbildung gelöst. Eine Vorrichtung zur Durchführung des.Verfahrens ist im Anspruch 9 angegeben.
Die erfindungsgemäße Ausbildung sieht vor, anstelle einer fertigen Zerstäubungselektrode aus zusätzlichem, nicht
33230G0
radioaktivem Einbettungsmetall zunächst eine Zerstäubunciselektrode
durch Abscheiden eines radioaktiven Einbettungsmetalles aus einer Spaltproduktlösung unmittelbar zu gewinnen,
wobei als Elektrodenträgermaterial ein preiswertes Metall geringer Menge verwendet werden kann,und danach das Krypton mit
Hilfe des radioaktiven Einbettungsmetalles durch .Erzeugung eines Kryptonplasmas durch Aufstäuben des radioaktiven Einbettungsmetalles
auf die Einbettungselektrode im Einbettungsmetall zu fixieren.
Durch die erfindungsgemäße Ausbildung können auf. einfache
und nutzbringende Art und Weise aus der Spaltprodukt-Aufarbeitung gewonnene radioaktive Metalle als Einbettungsmetalle unmittelbar genutzt werden. Durch Nutzung-dieser radioaktiven
Metalle für die Kryptonfixierung kann aufwendiges und kostspieliges Endlagervolumen eingespart werden, zum einen,
weil die radioaktiven Einbettungsmetalle nicht mehr gesondert einer Endlagerung zugeführt zu'werden brauchen und zum anderen,
weil zusätzliche Rohstoffe für die Zerstäubungselektrode nicht mehr notwendig sind und daher auch nicht mehr in die Endlagerstätten
gehen.
Vorteilhafte und zweckmäßige Weiterbildungen des erfindungsgemäßen
Verfahrens sind in den Unteransprüchen 2 bis 8 angegeben. Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht den Aufbau
der Zerstäubungselektrode aus mehreren Einbettungsmetallen oder Einbettungsmetallegierungen, wobei die Metalle und
Metallegierungen auch verunreinigt sein können. Gegenüber dem Stand der Technik ist es nicht mehr notwendig, Reinmetalle
(radioaktive) zu verwenden. Das Abscheiden des Einbettungs-
metalles aus der Spaltproduktlösung kann auf einfache Art und Weise elektrolytisch erfolgen, wie das im Anspruch 6 angegeben
ist.
Die für die Fixierung des Kryptons notwendige Erzeugung eines Plasmas kann in an sich bekannter Weise durch Gasentladung
in der Kryptonatmosphäre erfolgen, wie dies im Anspruch 7 angegeben ist.
Eine zweckmäßige Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens ist"im Anspruch 9 angegeben. Vorteilhafte
und zweckmäßige weitere Ausgestaltungen dieser Vorrich- · tung sind in den weiteren ünteränsprüchen 10 bis 14 angegeben.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung wird vorteilhafterweise so ausgeführt, daß sie nach Fixierung des Kryptons bzw. Verbrauchs
des Einbettungsmetalles als' Endlagerbehälter unmittelbar •dienen kann.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung dient im ersten Verfahrensschritt
als Elektrolysebehälter zur Aufnahme der Spaltproduktlösung als.Elektrolyten. Der Außen- und Innenzylinder
sind in diesem Verfahrensschritt als Elektrolyseelektroden gesdaltet. Nach.Beendigung der elektrochemischen Abscheidung
des Einbettungsmetalles auf der zentralen Zerstäubungselektrode
weiteren
dient die erfindungsgemäße Vorrichtung in den/Verfahrensschritten zur Aufnahme der Kryptonatmosphäre, zur Erzeugung
eines. Kryptonentladungsplasmas und zur Durchführung des Kryptonfixierungsvorganges.
Die Erfindung soll nun anhand der beigefügten Zeichnung, die ein Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung
zeigt, näher erläutert werden.
• Es zeigt:
• Es zeigt:
Fig. 1 eine erfindungsgemäße Vorrichtung in perspektivischer
schematischer Darstellung als . Elektrolysegerät zu Beginn der elektrolytischen Abscheidung von radioaktivem Metall
aus einer
Spaltproduktlösung auf einer Innenzylinder-Elektrode
zur Bildung einer Zerstäubungselektrode, Fig. 2 die erfindungsgemäße Vorrichtung nach Fig. 1 '
nach erfolgter.elektrolytischer Abscheidung des Metalles ,
Fig. 3 die erfindungsgemäße Vorrichtung nach den Fig. 1 und 2 in perspektivischer schematischer Darstellung als Zerstäubungsvorrichtung zur Fixierung von Krypton zu Beginn der Einbettung des Kryptons im Einbettungsmetall auf einer "Außenzylinder-Einbettungselektrode, Fig. 4 die Vorrichtung nach Fig. 3 nach erfolgter
Fig. 3 die erfindungsgemäße Vorrichtung nach den Fig. 1 und 2 in perspektivischer schematischer Darstellung als Zerstäubungsvorrichtung zur Fixierung von Krypton zu Beginn der Einbettung des Kryptons im Einbettungsmetall auf einer "Außenzylinder-Einbettungselektrode, Fig. 4 die Vorrichtung nach Fig. 3 nach erfolgter
Zerstäubung mit Kryptonfixierung und
Fig. 5 die erfindungsgemäße Vorrichtung nach Fig. 4 · . ·
im senkrechten Schnitt, komplettiert durch eine Kühleinrichtung und Mittel zur Endlagerung.
Die Zeichnung zeigt eine Vorrichtung im wesentlichen in Form eines Behälters 2 mit einem Außenzylinder:4 und einem
Innenzylinder 6, zwischen denen ein Ringraum 8 gebildet ist. Außen- und Innenzylinder sind als Elektroden geschaltet..
Der Behälter weist einen Boden 10 auf und ist mit Hilfe
■ eines Deckels 12 verschließbar (Fig. 5). .
In den Fig. 1 und 2 ist der Behälter 2 als Elektrolysergerät
eingesetzt, in dessen· Ringraum .8 als Elektrolyt feine·
Spaltproduktlösung 14 eingefüllt ist, aus der durch.Anlegen einer Spannung (Innenzylinder negativ und Außenzylinder positiv)
radioaktive Einbettungsmetalle auf der Innenzylinder-Elektrode 6 abgeschieden werden, bis eine ausreichend starke
Einbettungsmetallbeschichtung 16 erreicht ist (Fig. 2). Der Außen- und Innenzylinder bestehen beispielsweise aus Stahl.
In der Fig. 1 ist der Behälter 2 zu Beginn des Elektrolysevorganges gezeigt. Es hat sich schon eine dünne Ein-,
be ttungsme tails chi cht -16 auf dem Inhenzylinder gebildet. Die Fig. 2 zeigt den Endzustand, in dem die Einbettuhgsmetall-Beschichtung
16 voll ausgebildet ist.
Die Fig. 3 und 4 zeigen nun die erfindungsgemäße Vorrichtung als Zerstäubungsvorrichtung, wobei der Ausgangszustand
der Vorrichtung der Zustand gemäß Fig. 2 ist. Die Innenzylinderbeschichtung 16 aus dem Einbettungsmetall, wird
als Zerstäubungselektrode geschaltet. An dieser Zerstäubungselektrode
liegt eine negative Spannung von 2 bis 3 kV an. Der Außenzylinder 4 ist als Einbettungselektrode geschaltet.
An ihm liegt eine negative Einbettungsspannung von nur einigen hundert Volt an. Im Ringraum 8 zwischen dem Äußenzylinder
4 und der Zerstäubungselektrode 16 wird jetzt eine Kryptonätmosphäre
18 aufgebaut bei einem Kryptondruck von etwa
-2
10 Torr. Zur Erzeugung eines Kryptonplasmas brennt im
10 Torr. Zur Erzeugung eines Kryptonplasmas brennt im
Ringraum 8 eine. .Glimmentladung, für die nähere konstruktive
■ ' . . -11 -
Einzelheiten nicht dargestellt, sind, da eine solche GllMl~
entladung-in einer Zylinderanordnung der vorliegenden Art
Stand der Technik ist. , ■
Durch die hohe negative Zerstäubungsspannung von 2 bis
3 kV werden positive Kryptonionen aus dem.Entladungsplasma
zur Zerstäubungselektrode 16 hin beschleunigt^ auf der
die Kryptonionen mit großer Geschwindigkeit auftreffen und das Einbettungsmetall allmählich abstäuben. Das abgestäubte
Metall wird auf der Innenseite der Einbettungselektrode bzw. des Außenzylinders 4 aufgefangen. Ein. großer Teil der auf der
Einbettungselektrode auftreffenden Kryptonionen wird in der
aufwachsenden Schicht 19 aus dem radioaktiven Einbettungsmetall eingebettet,· und zwar in Form von winzigen Bläschen.20,
wie dies in der Fig. 4 schematisch dargestellt ist. Nach erfolgter Fixierung des Kryptons auf der Einbettungselektrode
ist der größte Teil des Einbettungsmetalls 16 der Zerstäubungselektrode verbraucht, wie dies ebenfalls der Fig. 4 in
schematischer Darstellung entnehmbar ist.
Bei dieser Krypton-Fixierung durch Glimmentladung und
Metal!zerstäubung werden Konzentrationen bis 200 Normliter
Krypton pro Liter Einbettungsmetall erreicht·.
Als Einbettungsmetall für die Zerstäubungselektrode bzw. Beschichtung 16 der Innenelektrode 6 wird vorzugsweise
radioaktives Palladium oder radioaktives Molybdän aus der Spaltproduktlösung gewählt. Es können aber.auch andere·radioaktive
Metalle der Spaltproduktlösung wie Zirkonium, Niob, Technetium, Ruthenium oder Rhodium oder Kombinationen dieser
-12-
Metalle mit oder ohne radioaktives Palladium und/oder radioaktives
Molybdän als Zerstäubungselektrode gewählt werden. Außerdem sind, auch radioaktive Metallegierungen· als Zer- '.
stäubungselektrodenmaterial geeignet.
Die bei der Krypton-Fixierung durch Glimmentladung und
Metal!zerstäubung aufgewandte elektrische Leistung kann, falls
erforderlich, durch Wasserkühlung der Zylinderelektroden, insbesondere der Außenzylinderelektrode 4, abgeführt werden,
wie dies in der Fig. 5 schematisch dargestellt ist, in der der Außenzylinder 4 von einer Wasserkühlung 22 umgeben ist.
Die Fig. 5 zeigt die Vorrichtung bzw. den Behälter 2
nach Beendigung der Kryptonfixierung. Der Behälter kann
dann unmittelbar der Endlagerung zugeführt werden, nachdem der Zylinderdeckel 12 aufgebracht worden ist, beispielsweise
durch Anschweißen.
Claims (13)
- Ansprüche:'.' Verfahren zur Fixierung von radioaktivem Krypton durch Einbetten von Kryptonionen in aufgestäubtes Einbettungsmetall, indem zwischen einer das aufzustäubende Einbettungsmetall aufweisenden Zerstäubungselektrode und einer Einbettungselektrode ein Krypton-Plasma erzeugt wird, aus dem positive Kryptonionen mit hoher Geschwindigkeit auf die.Zerstäubungselektrode zum Abstäuben von Einbettungsmetall gelenkt werden, das sich unter Einbettung von Kryptonionen auf der Einbettungselektrode ablagert, dadurch gekennzeichnet, daß die Zerstäubungselektrode und die Einbettungselektrode zunächst in eine Spaltproduktlösung eingebracht werden,, aus __ der dann wenigstens ein radioaktives Einbettungsmetall un- ·. mittelbar auf der Zerstäubungselektrode abgeschieden wird, daß anschließend die mit dem radioaktivem Einbettungsmetall oder den radioaktiven Einbettungsmetallen beladene Zerstäubungselektrode und die -Einbettungselektrode in eine Atmosphäre aus radioaktivem Krypton gebracht werden, und daß danach zum Einbetten der Kryptonionen in das radioaktive Einbettungsmetall oder die radioaktiven Einbettungsmetalle.K/K-2-das Piasina erzeugt wird und das radioaktive'Einbettungsmetall oder die radioaktiven Einbettungsmetalle auf die Einbettungselektrode aufgestäubt werden.
- 2.. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet» daß als Einbettungsmetalle radioaktives Palladium aus der Spaltproduktlösung, auf der Zerstäubungselektrode abgeschieden wird. . ■ '
- 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Einbettungsmetall radioaktives Molybdän aus der Spaltproduktlösung auf der Zerstäbungselektrode abgeschieden wird.
- 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Einbettungsmetalle radioaktives Palladium und radioaktives Molybdän aus der Spal'tproduktlösung auf der Zerstäubungselektrode abgeschieden werden..
- •5. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Einbettungsmetalle radioaktives Zirkonium, Niob, Technetium, Ruthenium oder Rhodium oder eine beliebige Kombination dieser Metalle mit oder ohne radioaktivem Palladium und/oder radioaktivem Molybdän auf der Zerstäubungselektrode abgeschieden werden. ·
- 6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß als Einbettungsmetalle zusätzlich oder allein radioaktive MetallegierungenV ·auf der Zerstäubungselektrode eingesetzt werden..
- 7. Verfahren nach einein der vorhergehenden Ansprüche, dadurch .gekennzeichnet, daß die Einbettungsmetalle aus der Spaltproduktlösung auf der Zerstäubungselektrode elektrochemisch (elektrolytisch) abgeschieden werden.
- 8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Plasma in an sich bekannter Weise durch Gasentladung in der Kryptonatmosphäre erzeugt wird.
- 9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einemder vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch einen Behälter (2) aus einem als eine erste Elektrode ausgebildeten Metal'l-Außenzylinder (4) und einem " darin konzentrisch angeordneten, als eine zweite Elektrode ausgebildeten Metall-Innenzylinder (6), zwischen denen ein Ringraum (8) gebildet ist zur Aufnahme der Spaltproduktlösung (14), der Krypton-Atmosphäre (18) sowie des Plasmas. ·
- 10. Vorrichtung nach Anspruch 9, d ad ure h ge k e η η. zeichnet, daß der Außen- und Innenzylinder aus Stahl oder einem anderen endlagergeexgneten Metall oder einer endlagergeeigneten Metallegierung bestehen..
- 11. Vorrichtung nach Anspruch 9 öder 10, dadurch ge kenn ze i chnet , daß der Außenzylinder (4)-4-als Einbettungselektrode und der Innenzylinder (6) als ' ' Zerstäubungselektrode ausgebildet und schaltbar sind.
- 12. Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 11,dadurch gekennzeichnet, daß an die Zerstäubungselektrode (6) eine negative Spannung von 2 bis 3 kV und an die Einbettungselektrode (4) eine negative Spannung von nur wenigen hundert Volt anlegbar ist.
- 13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 9 bis 12, d a •durch gekennzeichnet, daß die Zerstäubungselektrode (6) mit einem Einbettungsmetall (16) und/oder einer Einbettungsmetallegierung nach einem der Ansprüche 2 bis 6 beschichtet ist..14. Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 10, dadurch .gekenn ze i chnet., daß der Behälter (2) als Elektrolysebehälter für die Spaltproduktlösung (14) als Elektrolyt ·ausgebildet ist zur Beschichtung der. Zerstäubungselektrode(6) mit dem Einbettungsmetall (16) und daß der Außen- und der Innenzylinder (4, 6) als Elektrolyseelektroden schaltbar sind.-5-
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