DE2809965A1 - Verfahren zum einkapseln von radioaktiven gasen - Google Patents

Verfahren zum einkapseln von radioaktiven gasen

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DE2809965A1
DE2809965A1 DE19782809965 DE2809965A DE2809965A1 DE 2809965 A1 DE2809965 A1 DE 2809965A1 DE 19782809965 DE19782809965 DE 19782809965 DE 2809965 A DE2809965 A DE 2809965A DE 2809965 A1 DE2809965 A1 DE 2809965A1
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gas
radioactive
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radioactive gas
amorphous
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DE19782809965
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Jerome John Cuomo
Richard Joseph Gambino
James Alden Van Vechten
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International Business Machines Corp
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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
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    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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Description

2BÜ9965
Anmelderin: International Business Machines
Corporation, Arruonk, N.Y. 10504
sa-bd
Verfahren zum Einkapseln von radioaktiven Gasen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Einkapseln von radioaktiven Gasen in Festkörpern.
Radioaktive Gase haben die nachteilige Eigenschaft/ daß zu ihrer Lagerung eine beträchtliche Sorgfalt erforderlich ist. Sie haben andererseits die günstigen Eigenschaften, als Strahlungsquellen eine größere Vielfalt von Strahlungsarten und eine größere Vielfalt von Energiequellen als Festkörpermaterialien zu bieten. Radioaktive Gase entstehen bei Reaktorvorgängen und bei der Wiedergewinnung von Kernbrennstoffen als möglicherweise gefährliche Nebenprodukte. Die hauptsächlichen Gase sind Krypton (Halbwertszeit 10,76 Jahre), Xenon (Halbwertszeit 5,3 Tage) und Xenon 135 (Halbwertszeit 9,2 !Stunden). Studien, über die von E. Csonger in Acta Physica, Band 28, Seiten 109 bis 114 (1970) berichtet wurde, machen idie Tatsache bekannt, daß die Aktivität von Kr in der Atmosphäre zwischen den Jahren 1954 und 1964 um den Faktor 10 geistiegen ist mit einem wenig niedrigeren, aber vergleichbaren
t
'Wert in den späteren Jahren. Die zunehmende Anhäufung von Kr [kann mit der Menge von gespaltenem Material in Kernprozessen !
I I
Iund Reaktoren in Beziehung gebracht werden. Die hauptsächliche !
Quelle scheint bei der Wiedergewinnung von Kernbrennstoffen zu ' j liegen. Es wird geschätzt, daß beim Andauern des gegewärtigen ; Zuwachses im nächsten Vierteljahrhundert die gesamte Aktivi- j
tat 10 Curie erreichen könnte. ι
ϊ0"6058
Die bekannten Verfahren zur Wiedergewinnung und zur Lagerung von radioaktiven Gasen sind Tieftemperaturverfahren. Sie beruhen auf der Absorption durch Holzkohle, die auf die Temperatur des flüssigen Stickstoffs gekühlt wird, und auf der
schließlichen versiegelten Unterbringung in Behältern. Diese bekannten Verfahren bergen jedoch den Nachteil in sich, daß, welche Behälterart auch verwendet wird, immer die Gefahr besteht, daß der Behälter fehlerhaft wird und daß das radioaktive Gas entweicht.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren anzugeben, durch welches radioaktive Gase sicher in Festkörpern eingekapselt werden. Dabei sollen diese Festkörper nicht nur zur Lagerung der radioaktiven Gase dienen, sondern sollen auch
als Strahlungsquellen sowie als Quellen für elektrische
Energie und für Wärmeenergie verwendbar sein.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung bei einem Verfahren
der eingangs genannten Art dadurch gelöst, daß in einer Vorrichtung eine amorphe Schicht aus mindestens zwei verschieden großen atomaren Bestandteilen in Gegenwart eines radioaktiven Gases gebildet wird, während gleichzeitig das radioaktive
Gas durch ein elektrisches und/oder magnetisches Feld in das amorphe Material eingetrieben wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist in vorteilhafter Weise so ausgebildet, daß auf einer als Substrat dienenden Elektrode eine amorphe Schicht aufgewachsen wird, deren Bestandteile
beim Aufwachsen zusammenbacken unter Bildung von hohlen
Zwischenräumen, in denen die Atome des radioaktiven Gases
eingelagert werden. Die amorphe Schicht wird dabei aus einer Seltenen Erde und mindestens einem Übergangsmetall gebildet. In vorteilhafter Weise wird die amorphe Schicht durch Katho-
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denzerstäubung, durch Ionenplattierung oder durch Ionenpumpen auf einer Auffangelektrode aufgewachsen.
Weitere vorteilhafte Merkmale des Verfahrens sind in den Unteransprüchen enthalten.
Eine vorteilhafte Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht aus einer evakuierbaren Kammer mit einer Kühlvorrichtung zur Verdichtung des zugeführten, im Bedarfsfalle mit einem anderen Gas gemischten, radioaktiven Gases, sowie durch eine weitere, mit der ersten durch ein Ventil verbundene, evakuierbare Kammer, in welcher eine Reihe von als Quellen des amorphen Materials dienenden Rohren und innerhalb dieser Rohre jeweils ein als Auffangelektrode dienender Stab angeordnet sind, und jeweils zwischen dem Rohr und dem innerhalb des Rohres angeordneten Stab ein elektrisches Feld ausgebildet ist.
Die Erfindung wird anhand von durch die Zeichnungen erläuterten Ausführungsbeispielen beschrieben.
Es zeigen jeweils in schematischer Darstellung:
Fig. 1 in Ansicht, das amorphe Material, in
welchem das radioaktive Gas enthalten ist,
Fig. 1A in einer vergrößerten Ansicht das amorphe
Material zur Verdeutlichung der relativen Größen der Teilchen und der Zwischenräume,
Fig. 2 ein Diagramm zur Erläuterung des Verfahrens
zum Einkapseln von radioaktivem Gas in dem amorphen Material,
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Fig. 2A eine graphische Darstellung der Beziehung
zwischen dem eingekapselten radioaktiven Gas und der bei der Einkapselung angelegten Spannung,
Fig. 3 eine Vorrichtung zum Herstellen des amorphen
Materials,
Fig. 4 eine andere Vorrichtung zum Herstellen des
amorphen Materials,
Fig. 5 eine ausführlichere Darstellung einer Vor
richtung zum Einkapseln von radioaktivem Gas und zur Bildung des amorphen Materials,
Fig. 6 eine Einrichtung zum Einkapseln eingefange
nem, radioaktivem Gas in einem festen Material, und
Fig. 7 eine andere Einrichtung zum Einkapseln von
eingefangenem, radioaktiven Gas in einem festen Material.
In Fig. 1 ist ein fester Körper aus amorphem Material mit 1 bezeichnet, der aus einer Reihe von diskreten Teilchen mit verschiedenen Größen 2 und 3 gebildet ist, und in dessen Zwischenräumen 4 radioaktives Gas eingekapselt v/erden kann. Das amorphe Material ist ein Festkörper. Es besteht im allgemeinen aus Metall, und die einzigen Erfordernisse bestehen darin, daß geeignete Hohlräume existieren, in denen das radioaktive Gas eingekapselt werden kann. Einige amorphe Materialien haben die Eigenart, bei Erhöhung der Temperatur zu rekristallisieren. Wenn diese Temperatur erreicht wird,
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·■ 7 ·-
entweicht sofort das gesamte eingekapselte Gas.
Das Verhältnis des eingekapselten, radioaktiven Gases zum amorphen Material ist eine wesentliche Größe,, die im allge= meinen ungefähr 30 Atomprozent beträgt.
Die nachfolgende Beschreibung ist zur Vereinfachung der Darstellung auf einatomige Gase und auf binäre Legierungen von amorphem Material beschränkt. Sowohl Atome als auch Moleküle werden als Teilchen bezeichnet f obwohl das Verfahren auf einen weiten Bereich von Gasen und viele Arten von Materialien anwendbar ist.
Die Beziehungen zwischen der Teilchengröße des amorphen Materials und der Zwischenräume, in denen das radioaktive Gas eingekapselt wird/ sind in Fig„ 1A vergrößert dargestellt« Es besteht natürlich eine Beziehung zwischen der Atomgröße des radioaktiven Gases und der Größe der Teilchen, die die Menge des unter einer Reihe von Bedingungen eingekapselten radioaktiven Gases bestimmen» In Fig„ 1A berühren sich die verschieden großen Teilchen 2 und 3 zum Zwecke der Darstellung tangential und sind miteinander verbunden» Tatsächlich sind unter der Bedingung, daß mindestens zwei verschiedene Teilchen=- größen im allgemeinen für die Bildung von amorphem Material erforderlich sind, die Teilchenpositionen willkürlich verteilt und etwas von den Einzelheiten des BildungsVorganges abhängig . Die Zwischenräume 4 zwischen den einzelnen Teilchen 2 und 3 machen etwa ein Viertel bis ein Drittel des gesamten Volumens des Materials aus.
Das amorphe Material dient als Festkörpereinkapselung für : radioaktives Gas in der Weise, daß bei der Bildung des amorphen, Festkörpers schrittweise Teile des Gases eingeschlossen werden.
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·■—— © *
Die hauptsächliche Bedingung für einen Festkörper, der ein großes Gasvolumen aufnehmen kann, besteht darin, daß Atome verschiedener Größen verwendet werden, von denen eine auch als Stabilisator für den entstehenden Festkörper dient. Systeme mit einem Element der Lanthaniden oder der Actiniden und mit einem Übergangsmetall sind brauchbar. Vorgeschlagene Ausführungsformen sind Gadolinium mit Co oder Fe oder Ni oder Cu. In ähnlicher Weise können ternäre Systeme verwendet werden, bei denen ein großes Atom, das von einem der Elemente der Lanthaniden oder der Actiniden bestehen kann, mit einem kleineren Atom, das aus Co, Fe, Ni oder Cu bestehen kann, und einem stabilisierenden Element, das aus einem der hitzebeständigen Metalle wie Mo, W, Cr, Ti oder V bestehen kann, verwendet werden. Bei der Verwendung von Seltenen Erden ist eine Mischung von mehreren Seltenen Erden, die als Mischmetall bekannt ist, besonders wirtschaftlich, Systeme mit großen Atomen, die verwendet werden können, bestehen z.B. aus PbFe. Eine Reihe von Kriterien bei der Bildung von amorphen Materialien ist in einem Artikel von A. S. Norwick und Sigfried Mader Im IBM Journal, September-November 1965, Seite 358 beschrieben.
Die Faktoren, die zu einer hohen Gaskonzentration in dem amorphen Material beitragen, sind die Größe der radioaktiven Gasatome die kleiner sein sollten als die Atome des amorphen Materials, um die Unterbringung in den Hohlräumen 4 zu erleichtern und die Kraft, mit welcher das Gas bei der Bildung des amorphen Körpers in das amorphe Material eingetrieben wird. Die Kraft wird erzeugt durch eine aufgeprägte Spannung, die während des Wachstums aufrechterhalten wird. Die Beziehung zwischen dem Radius der radioaktiven Gasatome zum Volumen, das im amorphen Material eingekapselt wird bei bestimmten Wachstumsbedingungen des amorphen Materials sind
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in der --Tabelle I dargestellt.
RADIUS S. Tabelle I ,ATOM-
0,93 VQLUMEN
1/12 IN 8 3
GAS 3,54 3,37
He 1„69 5,89
He 1,9O 15,30
Ar 20,22
Kx 28,73
Xe
EINKÄPSELHNGS-KONSTANTE
% (Volt)"2
3,79xiO~4 1,-aexio"4
Das radioaktive Gas wird durch die Teilchen des amorphen Materials eingeschlossen, während das Material durch Kathodenzerstäubung aufgewachsen wird, wobei ein elektrisches Feld in Form einer aufgeprägten Spannung V -aufrechterhalten wird, welches die Gasatome oder Moleküle in das amorphe Material eintreibt. Für das Wachstum gilt folgende Beziehung:
1) * Gas — Einkapselungskonstante X V, .
Für die Bildung des amorphen Materials lcönnen die bekannten Verfahren tier Kathodenzerstäubung oder der Ionenplattierung verwendet werden.
Ein Herstellungsprinzip ist in Fig. 2 dargestellt. Das amorphe Material 1 wird zwischen der Kathode 5 und der Auffangelektrode 6 gebildet. In der Darstellung entsteht das amorphe Material in Gegenwart eines Potential V , das dazu dient, die radioaktiven Gasatome 7 in das aufwachsende, amorphe Material einzutreiben. Die mit 8 bezeichneten Teilchen stellen die Atome oder Moleküle des amorphen Materials dar, deren Quelle
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die Kathode 5 ist. Bei diesem Verfahren wirkt die elektrische Spannung in der Weise, daß die radioaktiven Gasatome in den Hohlräumen zwischen den Molekülen oder Atomen der amorphen Schicht eingebettet werden, während ^diese Schicht aufwächst.
Die Konzentration des radioaktiven Gases im amorphen Material ist im allgemeinen proportional zum Quadrat der angelegten Spannung mit Abweichungen bei hohen Spannungen. Diese Beziehung ist in Fig. 2 dargestellt, in welcher die Konzentration im allgemeinen mit dem Quadrat der Spannung zunimmt, die
in der zweipoligen Anordnung in Fig. 2 der Spannung V, entspricht. Der Zusammenhang zwischen der Gaskonzentration und der angelegten Spannung ist beschrieben in .dem Artikel "Einbettung von Edelgasen in durch Kathodenzerstäubung gebildeten, amorphen Metallfilmen", von J. J. Cuomo und R. J. Gambino im Journal of Vacuum Science & Technology, Band 14, Nr. 1, Januar 1977, Seilte 152.
An sich kann das amorphe Material, in welchem das radioaktive Gas eingeschlossen wird durch jedes Herstellungsverfahren gebildet werden, bei welchem die Teilchen zusammenbacken und verschmelzen in Gegenwart eines Potentials, welches die radioaktiven Gasatome in das amorphe Material eintreibt. Die Verfahren der Kathodenzerstäubung, der Ionenplattierung und des Ionenpumpens sind hierfür geeignet. In den Fign. 3,4 und 5 ist das Kathodenzerstäubungsverfahren, die Ionenplattierung und das Ionenpumpen bei der Verwendung für dieses Verfahren schematisch dargestellt.
In Fig. 3 ist schematisch eine Vorrichtung zur Kathodenzerstäubung dargestellt. Das amorphe Material ist auf einer Anode 6 aufgebracht. Die Ionenstrahlquelle 9A enthält das radioaktive Gas und Einrichtungen zur Erzeugung einer Rieht-
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Wirkung. Die Ionenstrahlquelle 9A besteht aus einem Wechselstrom-Heizelement 10, das Elektronen abgibt. Diese werden zur Ionisierung des radioaktiven Gases 7 beschleunigt. Die Seitenwände 11 der Ionenstrahlquelle 9A liegen auf Plus-Potential, ebenso das ausrichtende Gitter 12Λ, während das beschleunigende Gitter 12B auf Negativ-Potential liegt. Dadurch werden die radioaktiven Gasatome 7 in Richtung des amorphen Materials 1 beschleunigt. Die Ionenstrahlquelle 9A wird von einer Kathode 9B umgeben, die als Quelle für das amorphe Material dient und die bewirkt, daß das amorphe Material 1, das sich auf der Auffangelektrode bildet, ganz aus amorphem Material besteht. Derjenige Teil des sich bildenden Festkörpers, der das radioaktive Gas enthalt, wird daher in der Mitte liegen. ' Nach diesem Prinzip lassen sich verschiedene Formen herstellen'.
In Fig. 4 ist eine Vorrichtung schematisch dargestellt, bei welcher das Verfahren der Ionenplattierung angewendet wird. Der Verdampfer 15 besteht aus einem Behälter 16, in dem sich ; die erhitzte Quelle des amorphen Materials 17 befindet. Das radioaktive Gas 7 befindet sich im Zwischenraum. Das elektrische Potential ist dargestellt durch die Spannung V-zwischen dem sich bildenden amorphen Festkörper 1 und den radioaktiven Gasatomen 7 ν Auf diese Weise wird den Molekülen oder Atomen des radioaktiven Gases 7 gleichzeitig mit dem Aufdampfen eine Beschleunigung erteilt, die bewirkt, daß sie in den Zwischenräumen des amorphen Materials 1 eingelagert werden. In Fig. 5 ist eine Vorrichtung'dargestellt, die nach dem Prinzip des Ionenpumpens arbeitet. Die beiden Kathoden sind mit 2OA und 2OB bezeichnet. Dazwischen liegt ein Magnetfeld, das durch einen nach rechts gerichteten Pfeil gekennzeichnet ist. Das Material der Kathoden 20A und 2OB ist die Quelle für das amorphe Material 8. Die Auftreffanöden 21A und 21B liegen zwischen den Kathoden 2OA und 2OB im Magnetfeld.
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Ein elektrisches Feld beschleunigt die Elektroden des radioaktiven Gases 7, die mit einem Pluszeichen in einem Kreis bezeichnet sind, zu den Kathoden 2OA und 2OB. Zur Verstärkung des Einfangens des radioaktiven Gases sind die Kathoden gekühlt, wie durch die Röhren 22 angedeutet ist. Das amorphe Material, bezeichnet durch die ausgefüllten Kreise, wird von den Kathoden 20A und 20B zerstäubt, mit den radioaktiven Gasen gemischt (mit offen Kreisen bezeichnet) und in dem amorphen Material an den Anoden 21A und 21B eingebettet. Es ist bei dieser Vorrichtung zu bemerken, daß die radioaktiven Gasatome als Ionen in Richtung auf die amorphe Materialquelle beschleunigt werden und von dieser als neutrale Atome reflektiert werden.
Wenn das Verfahren zu dem Zwecke angewendet wird, radioaktives Gas, das beispielsweise als Abfallprodukt bei einer Kernreaktion auftritt, zu kontrollieren und zu lagern, ist es notwendig, daß Vorsehungen getroffen werden, daß das resultierende amorphe Material eine zu seiner Handhabung notwendigerweise begrenzte Radioaktivität besitzt, und daß das gesamte radioaktive Gas in dem amorphen Material eingeschlossen^ ist. Diese Aufgabe kann mit einer seriellen Vorrichtung ge- ; löst werden, welche die Radioaktivität des Gases überwacht j und ein Wiederrumlaufen des Gasstromes ermöglicht. j
In Fig. 6 ist eine serielle Vorrichtung zur Kathodenzerstäubung dargestellt, bei welcher die Möglichkeit besteht, nichtradioaktive Gase zur Verringerung der Konzentration des radioaktiven Gases im amorphen Material im Bedarfsfalle einzuführen. Außerdem ist es möglich, die Radioaktivität des amorphen Materials am Ausgang zu überwachen, so daß im Bedarfsfalle das Gas erneut in den Umlauf gegeben werden kann, so daß das gesamte radioaktive Gas in dem gebildeten amorphen
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Festkörper in der gewünschten Konzentration eingekapselt wird. Die in Fig. 6 dargestellte Vorrichtung besteht aus mehreren Kathodenzerstäubungsanlagen 30 und 31, die durch die Rohrleitung 35 verbunden sind. Jede der Einrichtungen besitzt eine Anode zur Bildung des amorphen Materials 1 und Kathoden 33 und 34, die als Materialquellen dienen. Das elektrische Potential entsprechend der Fig. 2 ist nicht dargestellt. Der Strom des radioaktiven Gases durch das System wird durch das Ventil 35 gesteuert. Die Ventile 36 und 37 dienen dazu, zur Verdünnung nichtradioaktive Gase einzuführen. Wenn die endgültige Radioaktivität des amorphen Materials vergrößert werden soll, kann durch das Ventil 37 radioaktives Gas aus einer zweiten Quelle anstelle des verdünnten Gases zugeführt werden. Ein Strahlungsdetektor 38 dient dazu, festzustellen, ob das gesamte radioaktive Gas eingekapselt worden ist. Über das Ventil 39 und durch (nicht dargestellte) Rohrleitungen kann der Gasstrom im Bedarfsfalle nach außen geführt werden oder der Vorrichtung 30 wieder zugeführt werden. ;Den Vorrichtungen 30 und 31 können noch weitere zugefügt werjden. Mit der in Fig. 6 dargestellten Vorrichtung ist es möglich, !das gesamte radioaktive Gas in jeder gewünschten Konzentra-
•tion in dem amorphen Material einzukapseln.
,Die in Fig. 6 dargestellte Vorrichtung arbeitet nach demselben Prinzip wie diejenige der Fig. 2, bei welcher das radioaktive Gas in dem amorphen Material unter einer elektrischen Spannung eingelagert wird, jedoch mit dem Unterschied, daß eine flexible Möglichkeit besteht, die Konzentration des !radioaktiven Gases in dem amorphen Material zu verdünnen oder
zu vergrößern und bei der das radioaktive Gas wieder in Umlauf
gebracht werden kann, bis es vollständig eingekapselt ist. Gegebenenfalls kann über das amorphe Material eine radio-
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- 14 aktive Ausstrahlung verhindernder Überzug aufgebracht werden.
Mit der in Fig. 7 dargestellten Vorrichtung kann das Einkapseln von radioaktiven Gasen in amorphem Material gleichzeitig auf mehreren Auffangelektroden durchgeführt werden. Die Vorrichtung enthält eine Kammer 50, in die ein radioaktives Gas 51, beispielsweise Xenon , durch ein Ventil 52 eingeführt wird. Durch eine Leitung 53 kann im Bedarfsfalle ein weiteres Gas zur Verdünnung zugeführt werden. Die Kammer 50 kann von der übrigen Vorrichtung durch ein Drosselventil 54 abgetrennt werden. Sie ist mit einer Kühlvorrichtung 55 versehen, durch welche das Gas 51 kondensiert oder verfestigt wird. Die Kühlvorrichtung 55 kann beispielsweise aus einem Behälter mit flüssigem Stickstoff bestehen, so daß sich das Gas 51, wie durch den Bereich 51A angedeutet, verfestigt. Mit Hilfe der Kühlvorrichtung 55 kann eine größere Gasmenge in der Vorrichtung für die Einkapselung untergebracht werden.
In der zweiten Kammer 56 wird das amorphe Material mit dem eingekapselten radioaktiven Gas gebildet. Die Kammer 56 ist an die Vakuumpumpe 57 angeschlossen, gesteuert durch das Ventil 58. Das abgepumpte Gas kann über die Rohrleitung 59 wieder dem Eingang der Vorrichtung zugeführt werden. Die Menge des in der Kammer 56 vorhandenen, radioaktiven Gases kann durch einen Strahlungsdetektor 56 festgestellt werden. Über das Ventil 61 und die Rohrleitung 62 kann die Kammer zum Wiederumlaufen des Gases gefüllt oder mit dem Auslaß verbunden werden. In der Kammer 56 befindet sich eine Reihe von rohrförmigen Elektroden 63A bis E aus amorphem Material und eine Reihe von Stäben 64A bis E, auf denen sich das amorphe Material bildet. Jeweils einer der Stäbe 64A bis E ist innerhalb eines Rohres 63A bis E angeordnet. Die Stäbe,
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auf denen sich das amorphe Material bildet, können gekühlt werden, um die Materialablagerung zu verstärken und um die durch den radioaktiven Verfall erzeugte Wärme abzuführen. Die rohrförmigen Elektroden 63A bis E und die Stäbe 64A bis E sind auf einem Isolierstück 65 befestigt, so daß eine elektrische Spannung VA angelegt werden kann. Die Abschirmung 66 verhindert Kurzschlüße in der Nähe der Befestigung der rohrförmigen Elektroden und der Stäbe.
133 Im Betrieb, wenn beispielsweise als radioaktives Gas Xenon verwendet wird, werden beide Kammern 55 und 56 evakuiert mit Hilfe der Vakuumpumpe 7, wobei die Ventile 52 und 61 geschlossen und die Ventile 54 und 58 offen sind. Daraufhin wird das Ventil 54 geschlossen, um die Kammern zu trennen. Das radioaktive Gas 51, in diesem Beispiel Xenon 133, wird in die Kammer 50 durch öffnen des Ventils 52 eingeführt. Durch die Kühlvorrichtung 55 verfestigt sich das radioaktive Gas im Bereich 51A. Dann wird das Ventil 52 geschlossen und die Temperatur erhöht, bis sich das verfestigte Gas 51A wieder in Gas umzuwandeln beginnt mit einem Dampfdruck von 100 millitorr. Danach wird das Drosselventil 54 geöffnet, so daß das radioaktive Gas 51 in die Kammer 56 einströmen kann. Dann Wird an die rohrförmigen Elektroden 63A bis E eine Spannung V. von -2000 Volt und an die stabförmigen Elektroden eine Spannung von -150 Volt angelegt. Das Material der rohrförmigen Elektroden 63A bis E wird nun durch Kathodenzerstäubung auf den stangenförmigen Elektroden 64A bis E abgelagert, wobei das radioaktive Gas 51 eingekapselt wird. Wenn äer Plasmastrom, der zwischen den Elektroden 63A bis E und 64A bis E fließt, abfällt, ist das radioaktive Gas, Xenon Ln diesem Ausführungsbeispiel, verbraucht. Mit Hilfe der Kühlvorrichtung 55 können verbleibende Reste des Gases ver-Eestigt werden. Irgendwelche übrigbleibenden radioaktiven
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Gasreste können aus der Kammer 56 dadurch entfernt werden, daß das Ventil 54 geschlossen wird und die Vakuumpumpe zum Wiederumlauf in Betrieb genommen wird. Die Stäbe 64A bis E mit dem amorphen Material, in welchem das radioaktive Gas eingekapselt ist, können mit einem gewünschten Material überzogen und danach entfernt v/erden, sobald die Kammer 56 durch das Ventil 61 und die Leitung 62 leer gepumpt ist. Die Handhabung der Vorrichtung ist somit sehr einfach, besonders dann, wenn die rohrförmigen und stabförmigen Elektroden als auswechselbare Einheit angeordnet sind.
Der Energieverbrauch bei der Einkapselung besteht im Prinzip aus dem Plasmastrom multipliziert mit der elektrischen Spannung V . Der Wert beläuft sich im allgemeinen 0,1% der Energie des Spaltungsprozesses, bei welchem das radioaktive
or
Gas entsteht. Für das Gas Krypton ergab sich ein Wert von 100 Kilowattstunden pro Mol.
Das Material mit dem eingekapselten radioaktiven Gas kann vielfältig verwendet werden. Das Material kann dem radioaktiven Zerfall entsprechend ausgewählt und abgemessen sein. Beispielsweise ist es möglich, ein Material herzustellen, das für Neutronenabsorption geeignet ist.
Es ist einleuchtend, daß die Abstände zwischen den Atomen des amorphen Materials im wesentlichen durch die Einbettung der radioaktiven Gasatome und ihren anschließenden Zerfall unberührt bleiben. Diese Stabilität in den Abmessungen ist ein Vorteil gegenüber bekannten kristallinen Materialien.
Die folgenden Tabellen II und III erläutern Eigenschaften des nach dem Verfahren hergestellten Materials, wenn es als Wärme- oder Elektrizitätsguelle benutzt wird.
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Tabelle II Wärme
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- 17 -
Anfangsenergie für reines Isotop Isotop als Festkörper
Krypton Xenon
85
Xenon
135
4,4 Watt/cc 2100 Watt/cc 77000 Watt/cc
% Isotop
in den Spalt-
produkten
7,5 Atom % 19 Atom % 18 Atom %
Anfangsenergie für
Spaltprodukt
als Festkörper
0,33 Watt/cc
Watt/cc
14000 Watt/cc
Halbwerts zeit
10,8 Jahre 5,3 Tage 9,2 Std.
Aus diesen Beispielen ist ersichtlich, daß ein Liter radioaktives Krypton , das in ein amorphes Material eingekapselt ist, 330 Watt liefert. Diese Energie kann dazu verwendet werden, in einem durchschnittlichen Haushalt während einer Dekade !heißes Wasser zu liefern, und diese Wärmeenergie ist größer als die Energie die aufgewendet werden mußte, um das Material herzustellen,
Tabelle III Elektrizität
Anfangsenergieab-Material gäbe in Watt/cc
85
Krypton 133
135
enon !xenon
0,33
390
14000
Anfangss trom
-6
7x10 Amp/cc
5x10 Amp/cc
7x10 Amp/cc
Halbwerts zelt
10,8 Jahre 5,3 Tage 9,2 Stunden
Für die Anwendungen als Stromquelle ist es notwendig,, dünne Filme aus dem amorphen Material zu bilden, damit die emittier-
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ten Elektronen des radioaktiven Zerfalls eingefangen werden können, bevor sie einen großen Teil ihrer Energie verloren haben.
Für eine Reihe von Anwendungen können auch radioaktive Quellen hergestellt werden, die eine sorgfältig bemessene Charakteristik haben. Solche Charakteristiken sind beispielsweise :
1. Strahlungsart α, ß oder γ,
2. Charakteristische Energie
3. Aktivitätsniveau
4. Eindämmung der radioaktiven Substanz und von radioaktiven Zerfallsprodukten.
Das amorphe Material 1 kann nach dem Verfahren so hergestellt werden, daß bestimmte Spezifikationen erfüllt sind. Dies geschieht durch (a) Auswahl eines radioaktiven Gasisotops mit der gewünschten Strahlungsart und der gewünschten Strahlungsenergie, und (b) Einkapseln des Isotops in dem amorphen Material durch Kathodenzerstäubung des nichtradioaktiven Materials in einem Plasma, welches das radioaktive Isotop enthält.
Das Aktivitätsniveau wird bestimmt durch die Konzentration des radioaktiven Gases in dem amorphen Material. Die Konzentration kann leicht gesteuert werden, denn sie ist eine einfache Funktion, abhängig von der beim Aufwachsen des amorphen Materials angelegten Spannung. Die radioaktiven Zerfallsprodukte werden, selbst wenn sie gasförmig sind, innerhalb des amorphen Materials eingedämmt. Die folgende Tabelle IV enthält einige Angaben für Anordnungen mit radioaktiven Quellen.
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Tabelle IV Strahlungsart Energie Aktivitätsniveau
ß-Rückstreuung für ß ß 0,02 MeV niedrig
SchiGhtdickenmessung γ bis
1,0 MeV
Ionisations-Rauchdetek- α 5 MeV niedrig
toren
Zünder für Gasentladungs 0,72 MeV niedrig
lampen u. ä. 0,54 MeV niedrig
Es ist selbstverständlich, daß für spezielle Strukturen auch andere radioaktive Quellen hergestellt werden können. Beispielsweise können punktförmige radioaktive Quellen dadurch hergestellt werden, daß die Ablagerung des amorphen Materials durch eine Maske vorgenommen wird. Für Kontakt-Mikroradiographie kann eine planare Strahlungsquelle in der Weise hergestellt werden, daß ein Drucktuch mit dem das radioaktive Gas enthaltenden amorphen Material überzogen wird. Ein besonderer Vorteil dieser Herstellungsverfahren besteht darin, daß der Umgang mit größeren Mengen radioaktiven Materials vermieden wird.
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L e e r s e i t e

Claims (8)

  1. PATENTANSPRÜCHE
    Verfahren zum Einkapseln von radioaktiven Gasen in Festkörpern, dadurch gekennzeichnet, daß in einer Vorrichtung eine amorphe Schicht aus mindestens zwei verschieden großen atomaren Bestandteilen in Gegenwart eines radioaktiven Gases gebildet wird, während gleichzeitig das radioaktive Gas durch ein elektrisches und/oder magnetisches Feld in das amorphe Material eingetrieben wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auf einer als Substrat dienenden Elektrode eine amorphe Schicht aufgewachsen wird, deren Bestandteile beim Aufwachsen zusammenbacken, unter Bildung von hohlen Zwischenräumen, in denen die Atome das radioaktiven Gases eingelagert werden.
  3. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die amorphe Schicht aus einer Seltenen Erde und mindestens einem Übergangsmetall gebildet wird.
  4. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die amorphe Schicht durch Kathodenzerstäubung, durch Ionenplattierung oder durch Ionenpumpen auf einer Auffangelektrode aufgewachsen wird.
  5. 5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß ein radioaktiver Gasstrom in mehrere, hintereinandergeschaltete Vorrichtungen zum Aufwachsen einer amorphen Schicht geleitet wird, wobei in den einzelnen Vorrichtungen dem Gasstrom ein nichtradio- ι
    ΪΟ976058 809837/0869
    ^809965
    - 2 aktives Gas beigemischt v/erden kann.
  6. 6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Weiterleiten des Gasstromes beim Verlassen der letzten Vorrichtung, insbesondere das Wiedereinführen zum Eingang der ersten Vorrichtung durch einen am Ausgang der letzten der hintereinandergeschalteten Vorrichtungen angeordneten Strahlungsdetektor gesteuert wird.
  7. 7. Verfahren nach, einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, gekennzeichnet durch seine Anwendung zur Herstellung von Stromquellen, von Wärmequellen oder von radioaktiven Strahlungsquellen.
  8. 8. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine evakuierbare Kammer (50) mit einer Kühlvorrichtung (55) zur Verdichtung des zugeführten, im Bedarfsfalle mit einem anderen Gas gemischten, radioaktiven Gases, sowie durch eine weitere, mit der ersten durch ein Ventil (54) verbundene, evakuierbare Kammer (56) , in welcher eine Reihe von als Quellen des amorphen Materials dienenden Rohren (63A bis E) und innerhalb dieser Rohre jeweils ein als Auffangelektrode dienender Stab (64A bis E) angeordnet sind, und jeweils zwischen dem Rohr und dem innerhalb des Rohres angeordneten Stab ein elektrisches Feld ausgebildet ist.
    YO 976 058
    809837/0069
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