DE3315969A1 - System zur umwandlung von kohlendioxid zwecks gewinnung von sauerstoff - Google Patents
System zur umwandlung von kohlendioxid zwecks gewinnung von sauerstoffInfo
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Description
PATENTANWALT 2· Mai 1983
C ?. RiCHARD KNEISSL DE 93 Dr.K/sch
Wictonmayerstr. 46
U-8000 MÜNCHEN 22
UNITED TECHNOLOGIES CORP., Hartford, Ct./V.St.A.
System zur Umwandlung von Kohlendioxid zwecks Gewinnung von Sauerstoff
Be^-η reibung
Die Erfindung bezieht sich auf die Rückgewinnung von Gasen und die Bildung von Kohlenstoff und insbesondere auf einen
kontinuierlichen Betrieb von integrierten Systemen dieser Art.
In vielen Fällen ist es nötig, Sauerstoff aus ausgeatmetem
Kohlendioxid von Säugern zurückzugewinnen, beispielsweise in einem Unterseeboot oder in einem Raumschiff. Diese Rückgewinnung
erfolgt im allgemeinen dadurch„ daß man die mit
Kohlendioxid beladene Luft durch einen Kohlendioxidkonzentrator
hindurchführt und daß man hierauf das konzentrierte
Kohlendioxid einem Kohlendioxidreduktionssystem zuleitet ο Es gibt eine Anzahl von Kohlendioxidreduktionsverfahren, bei
denen chemische und elektrochemische Maßnahmen zur Verwendung gelangen. Gegenwärtig werden die Sabatier- und Bosch-Verfahren
bevorzugt, welche gemeinsam mit einer Masserelektrolyse verwendet
werden» Die für die Sabatier-Reaktion (CO2*4H2—>
2H2 0+C*1*) erforderlichen Einrichtungen sind einfach, aber
das Molverhältnis WasserstoffsKohlendioxid von 4s1 liegt
über dem WasserstoffsKohlendioxid-MolverhSltnis, das in den
erwähnten Fahrzeugen verfügbar ist (beispielsweise ist in Raumschiffen dieses Verhältnis ungefähr 2ff6s1)f weshalb nicht·=
umgesetztes Kohlendioxid Übrigbleibt.
Andere Kohlendioxidreduktionstechniken, wie das Bo«cb-Verfahren.,
benötigen mehrere aufeinanderfolgende Reaktionen mit einem günstigeren Gleichgewicht für.die erwünschte Sauerstoff
rückgewinnung aus Kohlendioxid. Viasserstoff aus dem
Sauerstoffgewinnungssystem kann mit dem Kohlendioxid im
KohlendioKidreduktionssystem vereinigt Herden, wobei Wasser
und fester Kohlenstoff entstehen. Das Masser wird dann dem Sauerstoffregenerationssystem zugeführt^ wo es unter Bildung
von Sauerstoff für die Mannschaft und Masserstoff für das
Kohlendioxidreduktionssystem elektrolysiert wird. Dabei schließt sich der Sauerstoffkreislauf.
Das Bosch-System erfordert in seinem gegenwärtigen Entwicklungszustand
die Verwendung eines expandierbaren Eisenkatalysators, der bei 7000C betrieben wird. Fester Kohlenstoff
mit einer niedrigen Packungsdichte von ungefähr 0/5 g/cm3 wird auf dem Katalysator abgeschieden. Die anfängliche
Aktivität des Eisenkatalysators, der üblicherweise die Form von Stahlwolle aufweist, nimmt nach der Kohlenstoffabscheidung
zu. Der Grund hierfür liegt vermutlich darin, daß das Kohlenstoff enthaltende Eisen mehr aktive Eisenünd/oder
Eisencarbidbestandteile enthält.
Aber auch bei diesem System ergeben sich Schwierigkeiten. Die Handhabung bzw. Beseitigung des Kohlenstoffprodukts
macht Schwierigkeiten. Der Kohlenstoff reagiert
mit dem Eisenkatalysator, wobei Eisencarbide gebildet werden, die durch die gebildete Kohlenstoffmasse wandern. Dies stellt
ein schwieriges Problem bei der Abtrennung des Kohlenstoffs vom Katalysator dar, was einen Verbrauch an Katalysator zur
Folge hat, weshalb zusätzliches expandierbares Katalysatormaterial erforderlich ist. Der Kohlenstoff wird als Feststoff
niedriger Packungsdichte (0,5 g/cm3) abgeschieden, was große Lagerungsprobleme mit sich bringt. Wegen der auftretenden
hohen Temperaturen müssen Problemverunreinigungen, wie z. B. Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, Methan und Wasserstoff,
gehandhabt werden.
Demgemäß besteht ein Bedarf für ein Verfahren zur Rückgewinnung von Sauerstoff aus Kohlendioxid, welches die obigen
Schwierigkeiten nicht aufweist.
331596Ü
Die vorliegende Erfindung geeilt eine Verbesserung des herkömmlichen Verfahrens sur Rückgewinnung ¥οη Sauerstoff aus
Kohlendioxidabgasen dar^bei ä©adas Kohlendioxid mit Masserstoff unter Bildung eines Gemische aus tethan und Wasser umgesetzt wird, worauf dann das Wasser unter Bildung von
Wasserstoffgas und Sauerstoff elektrolysiert wird. Dieses
Verfahren wird dadurch verbessert, daß das gebildete Methan über eine auf eine Temperatur von ungefähr 10000C bis ungefähr
12000C erhitzte Oberfläche eines fo©i hohen Temperaturen
stabilen Glases geleitet wird* wobei Wasserstoffgas zur
Umsetzung - mit Idem Kohlendioxid und außerdem eine Kohlenstoffabscheidung
mit einer Dichte vor. mehr als ungefähr 2 g/cm3 erhalten wird« Dieses Verfahren hat den Vorteil, daB die
großen Mengen Kohlenmonoxid des üblichen Bosch-Systems nicht auftreten, daß ein Kohlenstoff hoher Qualität erhalten wird,
der weniger Lagerungsvolumen einnimmt, nmd daß das escpanäierbare
Katalysatormaterial nieht verwendet werden muß? das vergiftet werden kann oder aus anderen Gründen erneuert werden muß.
Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert.
In den Zeichnungen zeigen?
Fig. 1 ein erfindungsgemäSes Sauerstoffrückgewinnungssystem?
und
Fig. 2 eine typische Vorrichtung für dl© Bildung von Kohlen·= stoff hoher Dichte geisäß der Erfindung«
Fig. 2 eine typische Vorrichtung für dl© Bildung von Kohlen·= stoff hoher Dichte geisäß der Erfindung«
Fig. 1 zeigt eia zweistufiges Verfahren für die Rückgewinnung
von Sauerstoff aus Kohlendioxid· Das Kohlendioxid wird über
einem Hydrierungskatalysator (wie so B0 Hamilton Standard
UhSC 151G - 20 Gevio-% Ruthenium auf Äluminiumoxidgranalienl
im ersten Reaktor 1 hydriert, wobei Methan und Wasser erhalten
wird, wie es sich durch die exotherme Reaktion: CO2 + 4H-—^ CH4 + 2H2O beschreiben läßt. Das den ersten Reaktor
verlassende Gas wird abgekühlt, und der bei dieser Reaktion gebildete Wasserdampf wird in einem üblichen Kühler/
Separator 2 abgekühlt und abgetrennt. (Bemerkung: Für die Anwendung in der Raumfahrt wird die Anwendung von Kühlern/
Separatoren mit einer porösen Platte bevorzugt.) Luft aus der Kabine des Fahrzeugs kann für die Wasserdampfkondensation
verwendet werden. Der nichtkondensierbares Methan enthaltende Gasstrom wird dann zu einem regenarativen Wärmeaustauscher
3 geführt, wo er vor dem Eintritt in die zweite Stufe erhitzt wird.
Im zweiten Reaktor 4 wird das Methan in dichten Kohlenstoff (mehr als 2 g/cm3) und Wasserstoff über einer glatten nichtkatalytischen
Glasoberfläche bei ungefähr 10000C bis ungefähr 12000C entsprechend der folgenden endothermen Reaktion:
CH4—) C + 2H2 zersetzt. Der bei dieser Reaktion gebildete
Wasserstoff wird dann dem Wasserstoffbeschickungsstrom zugesetzt, der mit einem Wasserstoffgas:Kohlendioxid-Verhältnis
von annähernd 2,2 bis 2,8:1 verwendet wird. Dies ergibt ein gesamtes Molverhältnis der Reaktionsteilnehmer im Gasstrom
von 4,2 bis 4,8:1. Dieses Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlendioxid stellt sicher, daß das gesamte zuströmende
Kohlendioxid bis zum Ende umgesetzt wird.
Für die Zersetzung des Methans und zur Bildung des Kohlenstoffs hoher Dichte auf einer Glasoberfläche kann jedes bei
hoher Temperatur stabile Glas verwendet werden, das bei Temperaturen von 10000C bis 12000C weder weich wird, noch
sich deformiert. Beispiele für brauchbare Hochtemperaturgläser
sind Quarz und Gläser mit hohem Kieselsäuregehalt (wie z. B. Vycor der Corning Glass Works, Corning, New York)
Das Glas kann in Form von festen Stäben, Platten oder hohlen Rohren oder Zylindern verwendet werden. Der auf der Glasoberfläche
abgeschiedene Kohlenstoff karin einfach dadurch entfernt werden, daß man das Glas auf eine feste Oberfläche
klopft und den gebildeten Kohlenstoff abhebt.
Das Erhitzen des Systems kann mit jeder geeigneten Vorrichtung erfolgen, obwohl Widerstandsofenheizung bevorzugt
wird. Eine brauchbare Widerstandsofenanlage verwendet Standardziegel und Globar-Siliciumcarbidstäbe, die von der
Norton Company, Worcester, Massachusetts, erhaltlich sind. Wenn ein üblicher Widerstandsheizer verwendet wird, dann
werden die Wicklungen rund um die Glaskammer oder die anderweitige Erhitzungskammer gelegt, welche die Glasstäbeoder
-rohre enthält, wobei ausreichend Strom dem Widerstandheizer zugeführt wird, um die gewünschte Temperatur
zu erreichen.
Eine Widerstandsheizungsanordnung ist in Fig. 2 gezeigt, wobei das Glasrohr 8 in üblichen ZiegeIscheiben 13 angeordnet
und von einer Aluminiumoxidmuffe 14 umgeben ist. Sechs Globar-Siliciumcarbidstäbe 15 (zwei sind nur zu
sehen) von denen oben gesprochen wurde, und die eine aktive Heizlänge von 228,6 mm aufweisen, sind rund um die
Aluminiumoxidmuffe angeordnet, und die gesamte Einheit ist in einem üblichen Ziegelgehäuse angeordnet. Wenn
der Kohlenstoff auf der Innenseite des Glasrohrs abgeschieden werden soll, dann tritt das Methan bei 9 ein
und das Wasserstoffgas bei 10 aus. Wenn es jedoch erwünscht ist, daß der Kohlenstoff auf der Außenseite des Glasrohrs
abgeschieden wird, dann werden durch gestrichelte Linien angedeutete Kanäle 16 und 17, die durch die Ziegelscheiben
hindurchgehen, für die Einführung des Methangases 18 und die Abführung des Wasserstoffgases 19 verwendet.
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Zwar können Temperaturen von mehr als ungefähr 12000C
für die Abscheidung verwendet werden, aber aus Energie- und Stabilitätsgründen sind mehr als 1200eC unerwünscht.
Die Tatsache, daß bei dieser Stufe kein Katalysator erforderlich ist, erhöht die Toleranz gegenüber Verunreinigungen.
Beispielsweise kann mit Wasser gesättigtes Methan gemäß der Erfindung in Kohlenstoff hoher Dichte und Wasserstoffgas
überführt werden.
Die Methammenge, die durch das Glas oder über das Glas
strömt, hängt von der Oberfläche des Glases und der herrschenden Temperatur ab. Strömungsgeschwindigkeiten
von 10 cm3/min bis 1300 cm3/min bei Temperaturen von
10000C bis 12000C können dazu verwendet werden, Kohlen
stoff hoher Dichte auf der Außenseite von Glasstäben oder Rohren oder auf der Innenseite von Glasrohren mit Durchmessern
im Bereich von 3 mm bis 30 mm abzuscheiden. Eine bevorzugte Arbeitsweise ist die Abscheidung auf der Innenoberfläche
eines Glasrohrs von 22 mm Innendurchmesser bei einer Methanströmungsgeschwindigkeit von 50 cm3/min und
bei einer Temperatur von 12000C. Das Methan wird im allgemeinen
durch das System mit einem Druck zwischen Atmosphärendruck und 41370 Pa über dem atmosphärischem Druck hindurchgeführt.
Es wird zwar bevorzugt, laminare Strömung bei der Zuführung des Methans zu den Glasrohren im Reaktor zu verwenden,
aber es kann auch eine turbulente Strömung verwendet werden.
Es wurde ein Ofen mit Widerstandsheizung '
verwendet (siehe Fig. 2). Der
Ofen besaß sechs Siliciumcarbidwiderstandsheizstäbe mit einem Durchmesser von 1,25 cm und einer Länge von 46 cm,
die in einem Kreis rund um ein Aluminiumoxidrohr mit
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einem Durchmesser von 7 cm und einer Länge von 50 cm
angeordnet waren. Methan wurde durch ein Kieselsäurerohr hindurchgeführt, das in der Aluminiumosidrauffe angeordnet
war. Ein Platin/Platin-Rhodium-Thermoelement wurde verwendet, die Temperatur des Kieselsäurerohrs zu messen.
Der Innendurchmesser des Aluminiumoxidrohrs war mehr als 5 cm. Darin wurde ein Kieselsäurerohr mit 25 mm Innendurchmesser
und 28 mm Außendurchmesser angeordnet. Bei einem 5 1/2stündigen Versuch, der bei 12000C mit einer
Methanströmungsgeschwindigkeit von 100 cm*/min ausgeführt wurde, ergab sich ein abgeschiedener Kohlenstoff mit
einer Dichte von mehr als 2 g/cm3. Ein ähnlicher, 2,8 h
dauernder Versuch mit einer Methanströmungsgeschwindigkeit von 4 0 cm1/min ergab ebenfalls abgeschiedene Kohlenstoff
schichten hoher Dichte (mehr als 2 g/cm3).
Das cyclische Arbeiten beim erfindungsgemäßen Verfahret» 'st
aus Fig. 1 ersichtlich. Das aus dem Kühler/Wärmeaustauscher austretende Wasser wird in üblicher Weise elektrolysiert,
um Sauerstoff für die Atmung (beispielsweise in einem Raumschiff) und Wasserstoff für die Umsetzung mit ausgeatmetem
CO, herzustellen. Der Wärmeaustauscher kann außerdem für die Klimatisierung der Fahrzeugkabine verwendet werden. Der
Wärmeaustauscher dient sowohl zur Erhitzung des Methans als auch zur Abkühlung des Wasserstoffs vor der weiteren Reaktion.
Das Verfahren ist deshalb nicht nur hinsichtlich des Materials sondern auch hinsichtlich der Wärme sehr effizient.
Versuche mit der Methanzersetzung haben Kohlenstoff hoher Dichte ergeben, der sich auf einer nichtkatalytischen Glasoberfläche
bildet, wobei eine nahezu vollständige Methandissoziation stattfindet. Dieser Kohlenstoff kann leicht
nach dem Kühlen von der Glasoberfläche abgeschält werden.
Das Volumen des anfallenden Kohlenstoffs wird also ver-
. i Sk S » K .S iti
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ringert. Außerdem brauchen keine expandierbare Katalysatoren verwendet werden, wie dies weiter oben bei der Abhandlung
des Standes der Technik erörtert
Claims (5)
1. Verfahren zur Rückgewinnung von Sauerstoff aus Kohlendioxidabgasen,
bei welchem Kohlendioxid ait l*Jass©rstoff
unter Bildung eines Gemische aus Methan und Wasser umgesetzt wird und das Wasser unter Bildung von Wasserstoff=
gas und Sauerstoff elektrolysiert wird, dadurch gekenn·= zeichnet, daß man das gebildete Methan über ©ine auf eine
Temperatur von ungefähr 10000C bis ungefähr 12QQ®C gehaltene
Oberfläche eines bei hohen Temperaturen stabilen Glases führt, um eine Kohlenstoffabscheidung mit einer
Dichte von mehr als ungefähr 2 g/cm3 und !^asserstoffgas
für die Umsetzung mit dem Kohlendioxid herzustellen«
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennselehnet„ daß
die Methanströmung ungefähr 10 cm3/rain bis ungefähr 1300 cm3/min beträgt.
3. Verfahren nach Anspruch 1„ dadurch gekennzeichnet, daß
das Glas die Form von Rohren oder Stäben aufweist=
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die Erhitzung mit Hilfe von Widerstandsofenheisung erfolgt.
5. Verfahren nach Anspruch 1,
die Strömung im wesentlichen laminar
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