DE3146449A1

DE3146449A1 - Verfahren zur reduktion von schwefeldioxid

Info

Publication number: DE3146449A1
Application number: DE19813146449
Authority: DE
Inventors: Erfinder Wird Nachtraeglich Benannt Der
Original assignee: Foster Wheeler Energy Corp
Current assignee: Foster Wheeler Energy Corp
Priority date: 1980-11-24
Filing date: 1981-11-24
Publication date: 1982-05-27
Also published as: GB2087859A; JPS57118003A; US4328201A; CA1173217A; GB2087859B

Description

FOSTER WHEELER ENERGY CORPORATION, Livingston, N.J., VStA

Verfahren zur Reduktion von Schwefeldioxid

Zum Entfernen von Schwefeldioxid SOp aus damit verunreinigten Gasströmen sind bereits Verfahren bekannt, die zu einem an Schwefeldioxid konzentrierten Abgas führen. Ein derartiges Verfahren ist aus Steiner et al, Removal and Reduction of Sulfur Dioxides from Polluted Gas Streams, 15 American Chemical Society¹ s-Advances in Chemistry Series, No. 139, S. 180 (1975) bekannt. Die vorliegende Erfindung betrifft die Entfernung von Schwefeldioxid aus einem schwefeldioxidhaltigen Abgas

15 sowie seine umwandlung zu elementarem Schwefel.

Aus der US-PS 4 147 762 ist ein Verfahren zum. Entfernen von Schwefeldioxid aus schwefeldioxidhaltigern Abgas sowie zur Umwandlung des Schwefeldioxids zu elementarem Schwefel bekannt. Bei diesem Verfahren wird Wasserdampf in ein schwefeldioxidhaltiges Abgas eingeleitet und das Ganze durch einen Kohle enthaltenden --. Reaktor geführt. Das bekannte Verfahren besitzt zwei bedeutende Vorteile: (1) Es kann verhältnismäßig billige, stark schwefelhaltige Kohle als Reduktionsmittel verwendet werden, und (2) die Umwandlungsreaktion kann bei Temperaturen durchgeführt werden, die beträchtlich niedriger sind als die bei bisher bekannten Verfahren erforderlichen Temperaturen. Trotz dieser Vorteile besitzt das bekannte Verfahren zwei beträchtliche Nächteile: (1) Die Ausnutzung der als Reduktionsmittel verwendeten Kohle ist gering, und (2) die Ausbeute an elementarem Schwefel ist bei hohen Prozentsätzen an Schwefeldioxidentfernung niedrig, wobei zugleich unerwünschte Nebenprodukte erzeugt werden, wie beispielsweise Schwefelwasserstoff H₂S, Kohlenoxisulfid COS und Schwefelkohlenstoff CS₀.

3U6449

Aufgabe der Erfindung ist daher die Überwindung der beschriebenen Nachteile, die sich aus dem Verfahren gemäß der US-PS 4 147 762 ergeben, sowie die Erzielung weiterer Vorteile bei diesem Verfahren.

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Reduktion von Schwefeldioxid zu elementarem Schwefel, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man Wasserdampf und ein schwefeldioxidhaltiges Abgas in einen Reaktor einleitet, der ein Gemisch aus frischer und zurückgeführter Kohle enthält, und den Wasserdampf und das schwefeldioxidhaitige Abgas mit der Kohle bei einer Temperatur in Berührung bringt, die ausreicht, um das Schwefeldioxid zu elementarem Schwefel zu reduzieren.

15 '

Der Anteil an zurückgeführter Kohle kann in weiten

Bereichen variieren und liegt vorzugsweise bei 30 bis 90% und insbesondere bei 50 bis 80?^, bezogen auf das Gesamtgewicht der Kohlebeschickung für den Reaktor.

In einer bevorzugten Durchführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens wird granulierte Kohle, die zunächst zur Entfernung von Feinteilen vorzugsweise durch"ein Sieb mit 3,35 mm Maschenweite (Siebgröße Nr. 6, quadratisch) passiert wurde, vermöge ihrer Schwerkraft in den Reaktor eingebracht, wobei die Bewegungsrichtung der Kohle entgegengesetzt der Strömungsrichtung von Wasserdampf und schwefeldioxidhaltigern Abgas ist. Der elementare Schwefel, der aus dem Reaktor ent-.

fernt wird, kann kondensiert werden. Vorzugsweise beträgt die Mindesttemperatur des Reaktors 415 bis 667 ⁰C (779 bis 1232 ⁰F), die maximale Reaktortemperatur 666 bis 799 °C (1231 bis 1470 ⁰F) sowie die Kontaktzeit zwischen Wasserdampf und schwefeldioxidhaltigem Abgas sowie

35 Kohle 5,8 bis 13,4 ε.

β m ·

Zufolge der Verwendung von zurückgeführter Kohle gemäß der Erfindung wird eine beträchtliche Erhöhung der Ausbeute an elementarem Schwefel bei hohen prozentualen Umwandlungen von Schwefeldioxid erzielt. Durch Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann für eine bestimmte Beschickung eine prozentuale Umwandlung von Schwefeldioxid erwartet werden, die im Bereich von 85,3 bis 93,9% liegt, während die Ausbeute an elementarem Schwefel bei 78,3 bis 85,8%, bezogen auf das Gewicht des gesamten in der Gasbeschickung enthaltenen Schwefels, liegt. Wenn keine zurückgeführte Kohle verwendet wird, so liegt im Vergleich dazu die Ausbeute an elementarem Schwefel bei 70,0%, wenn die prozentuale Entfernung von Schwefeldioxid 84,4% be-

15 trägt.

Die Erhöhung der Ausbeute an elementarem Schwefel wird in höchst vorteilhafter Weise von einer Verringerung der Kosten für sowohl Rohmaterialien als auch Kapitalausstattung begleitet. Insbesondere wird der Bedarf an Frischk'ohle bevorzugt um 50 bis 80% verringert, und die erhöhte Ausbeute ermöglicht, daß selektive Anlagebereiche in ihrer Größe verringert werden.

· Außer der Erhöhung der Ausbeute von elementarem Schwefel erbringt die Verwendung von zurückgeführter Kohle in vorteilhafter Weise eine Verringerung der Menge an unerwünschten Nebenprodukten, wie Schwefelwasserstoff, Kohlenoxysulfid und Schwefelkohlenstoff. Dies scheint auf den geringeren Gehalt der zurückgeführten Kohle an flüchtigen Bestandteilen zurückzuführen sein sowie auf die unterdrückende Wirkung auf Nebenreaktionen, die sich aus der Verwendung eines weniger reaktionsfähigen Reduktionsmittels ergibt. Darüber hinaus führt die geringere Reaktionsfähigkeit der zurückgeführten

■ Kohle in vorteilhafter Weise zu einem besser steuerbaren Verfahren.·

"· 3U6U9

Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß die Reinheit des erzeugten elementaren Schwefels verbessert wird. Dies ergibt sich zufolge des niedrigeren Gehaltes an flüchtigen Bestandteilen der zurückgeführten Kohle sowie zufolge der Entfernung der meisten Feinteilchen durch Sieben.

Die Erfindung wird im folgenden an Hand einer Zeichnung naher erläutert, die ein Fließschema einer Pilotanlage darstellt, mit der die weiter unten beschriebenen Versuchsansätze durchgeführt wurden Zugleich wurden in dieser Pilotanlage bereits bekannte Verfahren zum Vergleich durchgeführt.

Um schwefeldioxidhaltiges Abgas zu simulieren, sind Quellen 10 für Luft, Stickstoff, Schwefeldioxid und Kohlendioxid vorgesehen. Wie in der erwähnten US-PS 4 147 762 beschrieben, wird Wasserdampf mit dem schwefeldioxidhaltigen Abgas vermischt, wodurch niedrigere Betriebstemperaturen ermöglicht werden. Im allgemeinen beträgt das Molverhältnis zwischen Wasserdampf und Schwefeldioxid 1 mol und vorzugsweise mehr als 1 mol Wasser je Mol Schwefeldioxid und insbesondere etvra. 3 mol oder mehr Wasser je mol Schwefeldioxid. Der Wasserdampf wird dadurch bereitgestellt, daß man Boilerkondensat aus einem Tank 11 in eine Verdampfungsschlange innerhalb eines mit Feuer beheizten Erhitzers 12 pumpt, wo der Wasserdampf mit dem schwefeldioxidhaltigen Abgas vermischt wird.

Der Wasserdampf und das schwefeldioxidhaltige Abgas treten nun in das untere Ende eines Reaktors 14 ein, wo das Gas in Gegenstrom zu einem nach unten bewegten Kohlenvorrat geführt wird. Vorzugsweise beträgt die Kontaktzeit zwischen dem Gasstrom und der Kohle 5,8 bis 13,4 s. Die Kohle, die in einem Speisetrichter 13 aufbewahrt ist, wird mit Hilfe ihres Eigengewichtes dem Reaktor

zugeführt. Eine Schütteleinfüllvorrichtung 15 ist an ihrem Einlaßende mit dem Reaktor 14 und an ihrem Auslaßende mit einem Aufwärmegefäß 16 für verbrauchte Kohle durch Flansch verbunden. Die Schütteleinfüllvorrichtung 15 "besitzt einen äußeren (nicht dargestellten) mit Druckluft betriebenen Kolben, damit die Kohle längs horizontaler Röhren bewegt werden kann, bis sie in das Aufnähmegefäß 16 fällt.

Längs dem vertikal angeordneten Reaktor 14 sind in Abständen von jeweils einer Viertel Reaktorlänge (quarter point intervals) ebenso wie im Einlaß und im Auslaß des Reaktors 14 Öffnungen für Temperaturproben angeordnet. Die Temperatur des Reaktors 14 wird auf einem Wert gehalten, der ausreicht, um die Reduktion von Schwefeldioxid zu gasförmigem, elementarem Schwefei zu ermöglichen, während der Kohlenstoffanteil der Kohle oxydiert wird. Vorzugsweise beträgt die Mindestreaktortemperatur, die kurz vor dem Punkt gemessen wird, an dem sich das Gas vbn der Kohle trennt, 415 bis 767.⁰C (779 bis 1232 ⁰F), während die Höchsttemperatur des Reaktors, die normalerweise an dem Punkt auftritt, der ein Viertel der Reaktorlänge vom Boden des Bettes aus nach oben hin liegt, 666 bis 799 ⁰C (1231 bis 1470 ⁰F)

25 beträgt.

Die Kohle, die bei dem Verfahren gemäß der Erfindung verwendet wird, ist ein Gemisch aus frischer und zurückgeführter Kohle. Im vorliegenden Falle wird unter frischer Kohle eine Kohle verstanden, die noch nicht mit schwefeldioxidhaltigern Abgas in Berührung war, während zurückgeführte Kohle eine solche ist, die bereits mit schwefeldioxidhaltigem Abgas in Kontakt war.

Der Prozentsatz an zurückgeführter Kohle in dem Gemisch kann über einen weiten Bereich variieren. Vorzugsweise beträgt der Prozentsatz an zurückgeführter

Kohle 30 Ms 90?£ und insbesondere 50 bis 80%, bezogen auf das gesamte Kohlengemisch. Wie sich weiter unten aus den Beispielen und Tabelle IV ergibt, kann durch Verwendung eines Gemisches aus frischer und zurückgeführter Kohle eine bedeutende Erhöhung der Ausbeute an elementarem Schwefel, verglichen mit dem Fall, in dem ausschließlich Frischkohle verwendet wird, erzielt werden* Da darüber hinaus die zurückgeführte Kohle einen niedrigeren Gehalt an flüchtigen Bestandteilen aufweist und ein weniger reaktionsfähiges Reduktionsmittel ist als frische Kohle, wird die Menge an unerwünschten Nebenprodukten, wie beispielsweise Schwefelwasserstoff, Kohlenoxysulfid und Schwefelkohlenstoff, verringert. Außerdem führt die geringere Reaktionsfähigkeit der zurückgeführten Kohle zu einem besser steuerbaren Verfahren, wodurch größere Abänderungsmöglichkeiten in den Betriebsparametern, wie Temperatur, Strömungsgeschwindigkeit, Schwefeldioxidkonzentration, zulässig werden, ohne daß die Ausbeute an elementarem Schwefel beein-

20 trächtigt wird.

Sämtliche übliche Arten herkömmlicher Kohle können bei dem Verfahren gemäß der Erfindung verwendet werden, einschließlich Anthrazit, Torf, Lignit, unterbituminöser, bituminöser, überbituminöser Kohle oder Koks. Vorzugsweise liegt die Kohle in körniger oder teilchenförmiger Form vor und wird vor ihrer Verwendung gesiebt. Vorzugsweise wird dafür ein Sieb mit einer Maschenweite von 3,35 mm (Sieb Nr. 6, quadratisch) verwendet·. In der Praxis wird die zurückgeführte Kohle an Ort und Stelle gesiebt, während die frische Kohle normalerweise auf der Zeche gesiebt wird. Die Entfernung von Feinteilchen durch das Sieben trägt mit zu der erhöhten Reinheit des erhaltenen elementaren Schwefels bei.

Das erzeugte Gas, das den Reaktor 14 verläßt, wird stufenweise gekühlt und kondensiert. Der Schwefelkühler 17 kühlt das hergestellte Gas auf etwa 149 ⁰C . · (300 ⁰F), wobei elementarer Schwefel kondensiert und in einem Auffanggefäß gesammelt wird. Der Rest des er-■ zeugten Gases wird anschließend in einem Wasserdampfkühler 18 auf unter 37,8 ⁰C (100 ⁰F) gekühlt. Das Kondensat wird in einer Trommel 19 gesammelt, und daß verbleibende, verhältnismäßig trockene Gas wird in Proben auf seine Bestandteile analysiert.

Durch Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens können für eine feste Gasbeladung"85,3 bis 93,9% des in dem behandelten Gas enthaltenen Schwefeldioxids reduziert werden. Außerdem kann man erwarten, daß die Ausbeute an elementarem Schwefel für eine bestimmte Gasbeladung in dem Bereich von 78,3 bis 85,8%, bezogen auf das Gewicht des gesamten Schwefels in der Beschickung, liegt. Die Reinheit des erhaltenen elementaren Schwefels

'20 ' übersteigt 99%. Diese hohe Reinheit ist sowohl auf das Sieben der Kohle sowie auf den geringeren Gehalt der zurückgeführten Kohle an flüchtigen Bestandteilen zurückzuführen.

In den folgenden Beispielen wurden die angeführten Daten beim Betreiben der Pilotanlage erhalten, wie sie in der Zeichnung dargestellt ist und vorstehend beschrieben wurde. Die verwendete frische Kohle war in sämtlichen Untersuchungsansätzen Sophia-Jacoba-Anthrazitkohle aus der' Bundesrepublik Deutschland. Ihre Zusammensetzung ist in der Tabelle I zusammengefaßt.

Tabelle I

3U6U9

Untersuchung von Sophia-Jacoba-Anthrazitkohle Grob- und Elementaranalyse

	Wie erhalten	Trocken
Grob-Analyse, Gevf.-%
Fixierter Kohlenstoff	88,03	90,11
Flüchtige Bestandteile	6,07	6,21
Asche	3,60	3,68
Feuchtigkeit	2,30	——
insgesamt	100,00	100,00
Elementaranalyse, Gew.-%
Kohlenstoff	88,15	90,23
Wasserstoff	3,25	3,33
Sauerstoff	0,86	0,88
Stickstoff	1,02	1,04
Schwefel	0,82	0,84
Asche	3,60	3,68
Feuchtigkeit	2,30	_—
insgesamt	10.0.00	100,00

Eine Siebanalyse der frischen Kohle, wie sie in den Versuchsansätzen verwendet wurde, ist in der folgenden Tabelle II zusammengafaßt.

3H6449

Tabelle II

Untersuchung von Sophia-Jacoba-Anthrazitkohle Siebanalyse ' -

Sieb rund
7,62 cm
6,35 cm
5,08 cm
3,81 cm
3,18 cm
2,54 cm
1,91 cm
1,27 cm
0,95 cm

(3 in.) (2-1/2 in.) (2 in.) (1-1/2 in.) (1-1/4 in.) (1 in.) (3/4 in.) (1/2 in.) (3/8 in.)

quadratisch 4,76 mm (Nr. 4) 3,35 mm (Nr. 6) 2,38 mm (Nr. 8) 1,70 mm (Nr. 12) 1,40 mm (Nr. 14) 1,19 mm (Nr. 16) 1,00 mm (Nr. 18) 850/um(Nr. 20) 710,um (Nr. 25) 595/um (Nr..30> 297/um (Nr. 50) 149/um (Nr. 100) 105/um (Nr. 140) 74 ,um (Nr. 200) 4 h,um (Mr. '52 5)

% Zurückgehaltenes

% Durchgelassenes

0,71	99,29
24,44	76,85
53,83	23,02
3,96	19,06
3,92	.15,14
4,28	10,86
1,02	9,84
2,16	• 7,68
0,71	6,97
1,80	5,17
0,82	4,35
0,71	- 3,64
1,45	2,19
0,94	1,25
0,31	0,94
0,24	0,70
0,27	0,43

""" " ' 31 A6449

-13-Beispiel 1

Das vorliegende Beispiel zeigt die Datengrundlage, dergegenüber das erfindungsgemäße Verfahren verglichen -werden muß. Die Ansätze 1 und 2 wurden über eine Zeitdauer von drei Tagen durchgeführt. Der Reaktor wurde lediglich mit frischer Kohle beschickt, d.h. es wurde keine zurückgeführte Kohle verwendet. Der Aschegehalt der verwendeten und nicht gesiebten Kohle am Ende jedes Tages betrug 7,89% bzw. 5,70% für die Ansätze 1 bzw. 2. Der Gehalt an flüchtigen Bestandteilen in der verbrauchten Kohle aus Ansatz 1 betrug 3,65% gegenüber 6,21% für die trockene und ungebrauchte frische Kohle. Die Analyse für die verbrauchte Kohle sowie für den elementaren Schwefel ist für die meisten der Versuchsansätze in der Tabelle III zusammengefaßt. Die folgenden Zusammenfassungen beziehen sich auf die Ergebnisse der Ansätze 1 und 2.

3U6449

10

Ansatz

Zusammensetzung der Beschickung Mol-% (Gew.-?Q

SO₂ 19,1 (37,9)

N₂ 5,7 ( 4,9)

9,5 (12,9) 42,7 (23,7) Steuerluft - 23,0 (20,6)

Geschwindigkeit in Nm⁵/h (Sft³/hr) bei 15,6 ⁰C (60 ⁰F)" 6,34 (223,8)

co₂ H₂O

Ansatz

19,2 (37,8)

5,7 ( 4,9)

9,6 (13,0)

42,4 (23,6) 23,1 (20_r7)

6,31 (222,9)

15

20

25

30

35

Zusatz des trockenen, gasförmigen Produkts Mol-% (Gew.-%)

N₂	40,0 (31,2)	(⁰F)	543 (1010)	29,9 (24,9)
CO	0,7 ( 0,55)	706 (1303)	1,9 .( 1,6)
CH₄	2,0 (0,88)	586 (1087)	2,5 ( 1,2)
co₂	42,5 (52,0)	430 ( 806)	.39,3 (51,4)
C₂H₄	0,0 ( 0,0)	409 ( 768)	0,0 ( 0,0)
C₂H₆	0,0 ( 0,0)	0,0 ( 0,0)
H₂S	1,6 ( 1,5)	11,8 (12,0)
COS	2,4 ( 4,0)	3,3 ( 5,9)
cs₂	0,3 (0,64)	0,39 (0,89)
H₂	5,5 ( 0,30)	10,1 (0,60)
so₂	5,0 ( 8,9)	0,8 ( 1,5)
Geschwindigkeit in
Nm³/h (Sft³/hr) bei
15,6 ⁰C (60 ⁰P)	3,75 (132,5)	4,99 (177,3
Reaktortemperatur ⁰C
Gaseinlaß	578 (1072)
1/4 Bett	732 (1349)
1/2 Bett	528 ( 982)
3/4 Bett	409 ( 769)
Gasauslaß	441 ( 826)

3U6U9

Mittlerer Reaktordruck, bar (psia)

Ansatz 1

Ansatz 2

1,15 (16,7) 1,15 (16,7)

Gas-Verweildauer, s (bezogen auf Oberflächengeschwindigkeit, mittlere Temperatur und Einlaßzusammensetzung )

13,1

KohlenausiaBgeschwindigkeit

cg/s (lb/hr) 39,1 (3,1) 60,5 (4,8)

in % von Reaktorinhalt/h 3,3 5,1

Volumetrische Expansion 1,03 Verhältnis von gasförmigen Produkten zu.Beschickung (frei von elementarem Schwefel und Feuchtigkeit)

S0₂-Umwandlung (Entfernung),% 84,4

1,38

96,7

Schwefel im Produkt,

in % des Schwefels der Beschickung

aus HpS	5,0	49,0
aus.COS	7,5	13,6
aus SO₂	15,6	3,3
aus CSp	1,9	3,3
Elementarer Schwefel	70,0	30,8
Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr)	45,4 (3,60)	45,4 (3,60)
Reinheit des elementaren
Schwefels, %	97,28	—,_

.:.. : .:. .:. '. 3H6449 -16-

Beispiel 2

Die Wirkung der Verwendung von zurückgeführter Kohle bei einer Gasströmungsgeschwindigkeit von 50% der maximalen Strömung, die die Pilotanlage bewältigen kann, wurde in den Ansätzen 3 bis 6 während einer Zeitdauer von fünf Tagen untersucht. Die Untersuchung wurde damit begonnen, daß der Reaktor mit teilweise verbrauchter Kohle aus der Vervollständigung von Ansatz"2 gefüllt wurde.

Der Kohlebeschickungstrichter besaß die Größe für eine Volumenreserve von einer Reaktorfüllung eines 1:1-Gemisches aus frischer Kohle und zurückgeführter Kohle. Während der fünftägigen Betriebsdauer wurde die verbrauchte Kohle durch ein Sieb mit einer Maschenweite von 3,35 mm (0,6, quadratisch) hindurchgesiebt und anschließend durch den Reaktor zurückgeführt. Dies wurde dadurch bewerkstelligt, daß man den Betrieb täglich unterbrach und die Menge an verbrauchter Kohle, die für jeden Tag gesammelt wurde, zusammen mit- einer genügenden Menge frischer Kohle zurückführte, um dieselbe Reserve in dem Beschickungstrichter (etwa 1 Reaktorvclumen) wiederherzustellen, wie sie am Anfang des Tages existiert hatte. Die frische und die zurückgeführte Kohle wurden vor ihrer Einfüllung in den Beschickungstrichter gut miteinander vermischt. Ein Betriebstag reichte aus, um etwa ein Reaktorvolumen Kohle zu ersetzen. Durchschnittlich 8O,6?o der Kohle, die während der fünf Tage dem Reaktor zugeführt worden war, bestanden aus zurückgeführter Kohle. Die gesiebte Kohle, die zur Zurückführung verwendet wurde, wurde auf ihren Aschegehalt und den Gehalt an flüchtigen Bestandteilen analysiert. Der Prozentsatz an Asche in der zurückgeführten Kohle belief sich auf 3,65 bis 5,18$. Der Gehalt an flüchtigen Materialien in der zurückgeführten Kohle belief sich auf 1,78 bis 3,89%.

Im folgenden sind die Ergebnisse der Ansätze 3 bis 6 tabellarisch zusammengefaßt.

3H6U9

Zusammensetzung der Beschickung Mol-96(Gew. -%)

SO₂ N₂ co₂ H₂O

Steuerluft Geschwindigkeit in Nm³/h (Sft³/hr) bei 15,6 ⁰C (60 ⁰P)

Ansatz 3

19,2 (37,9)

5,8 (4,9)

9,6 (13,0)

42,2 (23,5)

23,2 (20,7)

Ansatz 4

19,2 (37,9)

5,8 (4,9)

9,6 (13,0)

42,2 (23,5)

23,2 (20,7)

6,29 (222,1) 6,30 (222,4)

Zusatz des trockenen,	42,0	(31,5)	42,3 (31,5)
gasförmigen Produkts	0,02	(0,02)	0,035 (0,02)
Mol-% (Gew.-%)	0,74	(0,31)	0,81 (0, 35)
N₂	51,2	(60,4)	48,6 (56,8)
CO	0,0	(0,0)	0,0 (0,0)
CH₄	0,0	(0,0)	0,0 (0,0)
co₂	1,3	(1,2)	1,2 (1,0)
C₂H₄	0,59	(1,0)	0,89 (1,4)
^C2^H6	0,08	(0,2)	0,13 (0,3)
H₂S	1,0	(0,06)	. 1,1 (0,06)
COS	3,1	(5,3)	5,0 (8,5)
CS₂
H₂
SO₀

Geschwindigkeit in Nm³/h (Sft³/hr) bei 15,6 ⁰C (60 ⁰F)

Reaktortemperatur C ( F) Gaseinlaß 1/4 Bett 1/2 Bett 3/4 Bett Gasauslaß 3,57 (126,2) 3,55 (125,3)

559 (1039)

700 (1291)

589 (1092)

442 (827)

408 (767)

551 (1023)

707 (1305)

612 (1134)

415 (779)

387 (729)

10

Ansatz

Geschwindigkeit in Nm³/h (Sft³/hr) bei

15,6 ⁰C (60 ⁰F)

Ansatz

Zusammensetzung der	i)	19,2	(37,9)	19,1	(37,8)
Beschickung MoI-^(GeW*-9	5,8	(4,9)	5,7	(4,9)
so₂	9,6	(13,0)	9,6	(13,0)
N₂	42,2	(23,5)	42,5	(23,6)
co₂	23,2	(20,7)	23,1	(20,7)
H₂O
Steuerluft

6,30 (222,5) 6,31 (223,0)

25

Zusatz des trockenen, gasförmigen Produkts -# (Gew.-%)

N₂	39,8	(29,4)	41,5 (31,0)
CO	0,02	(0,015)	0,0(0,0)
CH₄	0,21	(0,090)	0,35 (0,15)
co₂	53,2	(61,9) "	52,6 (61,8)
C₂H₄.	0,0	(0,0)	0,0 (0,0)
C₂H₆ ·	0,0	(0,0)	.0,0 (0,0)
H₂S ■	2,2	(2,0)	1,4 (1,3)
COS	1,3	(2,0)	0,85 (1,3)
cs₂	0,15	(0,30)	0,07 (0,14)
H₂	0,7	(0,037)	0,72 (0,038)
so₂	2,5	(4,2)	2,5 (4,3)
Geschwindigkeit in
Nm³/h (Sft³/hr) bei

15,6 ⁰C (60 ⁰F)

Reaktortemperatur ⁰C. (⁰F)

Gaseinlaß 1/4 Bett 1/2 Bett 3/4 Bett 35 Gasauslaß

3,77 (133,2) 3,61 (127,7)

572 (1062)

666 (1231)

572 (1061)

434 (814)

427 (800)

547 (1016)

701 (1293)

603 (1118)

455 (851)

436 (817)

""· ■ '** - · 3U6U9

Ansatz 3 Ansatz 4 Mittlerer Reaktordruck, bar
(psia) 1,17 (17,0) 1,17 (17,0)

5 Gas-Verweildauer, s 13,3 13,4

(bezogen auf Oberflächengeschwindigkeit, mittlere Temperatur und Einlaßzusammensetzung) 10

Kohlenauslaßge schwindigkeit

cg/s (lb/hr) 37,8 (3,0) 32,8 (2,6)

in % von Reaktorinhalt/h 3,2 2,8

15 Volumetrische Expansion. 0,98 0,98

Verhältnis von gasförmigen Produkten zu Beschickung (frei von elementarem Schwefel

und Feuchtigkeit) 20

S0₂-Umwandlung (Entfernung),% 90,8 85,3

Schwefel im Produkt, in % des Schwefels der Beschickung

25 aus H₂S 3,9' 3,6

aus COS 1,8 2,6

aus SO₂ 9,2 14,7

aus CS₂ 0,5 0,8

Elementarer Schwefel 84,6 78,3

30 Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr) 45,4 (3,60) 45,3 (3,60)

Reinheit des elementaren

Schwefels, % 99,06

Mittlerer Reaktordruck, bar
(psla)

Ansatz 5

Ansatz 6

1,15 (16,7) 1,19, (17,2)

Gas-Verweildauer, s
(bezogen auf Oberflächenge schwindigkeit, mittlere
Temperatur und Einlaßzusammensetzung)

13,1

13,3

Kohlenauslaßge schwindigkeit

cg/s (lb/hr) 54,2 (4,3) 51,7 (4,1)

in % von Reaktorinhalt/hr 4,6 · 4,4

Volumetrische Expansion 1,04 Verhältnis von gasförmigen
Produkten zu Beschickung
(frei von elementarem Schwefel
und Feuchtigkeit)

SO₂-Umwandlung(Entfernung),% 92,2 1,00

92,5

Schwefel im Produkt,

in % des Schwefels der Beschickung

aus HpS ' 6,9

aus COS . " 4,2

aus SO₂ ' . 7,8

aus CS₂ 0,9

Elementarer Schwefel 80,2

Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr) 45,4 (3,60)

Reinheit des elementaren Schwefels, %

99,61

4,2

2,6

7,5

0,4 85,3 45,4 (3,60)

99,33

"" ' " -* 31Α64Λ9

-21- . Beispiel 3

Die Wirkung der Verwendung von zurückgeführter Kohle mit einer Gasströmungsgeschwindigkeit von 100% der maximalen Strömung, die die Pilotanlage verkraften kann, wurde in den Ansätzen 7 bis 10 untersucht. Hierfür wurden drei aufeinanderfolgende Betriebstage ausgenutzt, und an einem vierten Tag wurde nach einer eintägigen Unterbrechung ein Ansatz untersucht, wie er unten in Beispiel 4 erörtert ist.

Die Untersuchung wurde mit dem Kohlebett und der Speisetrichterbeschickung begonnen, die sich in dem ^eI Beendigung des Ansatzes 6 vorliegenden Zustand befanden. Das Verfahren zur Rückführung der verbrauchten Kohle war dem in Beispiel 2 beschriebenen gleich. Im Mittel waren 50% der während der Ansätze 7 bis 10 dem Reaktor zugeführten Kohle zurückgeführte Kohle. Die gesiebte zurückgeführte Kohle enthielt zwischen 5»0 und 5,3% Asche. Die Ergebnisse der Ansätze 7 bis 10 sind im folgenden tabellarisch zusammengefaßt.

10

	-22-	Ansatz 7'	(41,5)	3H6449	(40,9)
			(5,4)		(5,4)
			(14,3)		(14,1)
Zusammensetzung der	ew.-^l	21,3	(25,6)	Ansatz 8	(25,3)
Beschickung^ Mol-% (G		6,4	(13,2)		(14,3)
SO₀		10,6
		46,7		20,9
co₂		15,0	(401,3)	6,3	(407,5)
H₂O			10,5
Steuerluft			46,1
Geschwindigkeit in		11,3	16,2
Nm⁵/h (Sft⁵/hr) bei
15,6 ⁰C (60 ⁰F)
		11,6

15

20

Zusatz des trockenen, gasförmigen Produkts Mol-% (Gew.-%)

■ ^N2	33,9	(24,4)	33,9 (24,7)
CO	0,10	(0,068)	0,0 (0,0)
CH₄	0,33	(0,14)	0,69 (0,29)
co₂	58,7	(66,4)	59,4 (68,0)
C₂H₄	0,0	(0,0)	0,0'(0,0)
^C2%	0,0	(0,0)	0,0 (0,0)
H₂S	1,5	(1,3)	2,1 (1,9)
COS	0,77	(1,2)	0,7.2 (1,1)
cs₂	0,14	(0,27)	0,11 (0,22)
H₂	0,86	(0,044)	0,80 (0,043)
so₂	3,7	(6,1)	2,3 C3,8)
Geschwindigkeit in
Nm³/h (Sft⁵/hr) bei

15,6 ⁰C (60 ⁰F) ;

Reaktortemperatur C ( F)

Gaseinlaß

1/4 Bett

1/2 Bett

3/4 Bett Gasauslaß

6,06 (214,2) 6,44 (227,4)

573 (1064) 793 (1460) 769 (1416) 667 (1232 630 (1165)

581 (1078) 781 (1437) 775 (1426) 631 (1168)

582 (1080)

20 25 30 35

	* * φ, _fc Λ. 0, * _Λ -23-	der	•	6	in	6	Ansatz 9	(41,0)	3U6U9	(40,9)
		-% (Gew.-%)		0	bei			(5,4)	Ansatz 10	(5,4)
Zusammensetzung		46				(14,1)		(14,1)
Beschickung, Mol			1	,0	(25,2)		(25,3)
so₂	21		,3	(14,3)	20,9	(14,3)
N₂			,5		6,3
CO₂	1	,0		10,5
H₂O	,2	406,4)	46,1	407,2)
Steuerluft		16,3
Geschwindigkeit
Nm³/h (Sft³/hr)	,5(
15,6 ⁰C (60 ⁰F)		11,5(

Zusatz des trockenen, gasförmigen Produkts Mol-% (Gew.-%)

N₂	36,8 (26,7)	35,4 (25,7)
CO	0,14 (0,098)	0,11(0,081)
CH₄	0,61 (0,25)	0,60 (0,25)
co₂	54,3.(61,8)	56,5 (64,4)
C₂H₄	0,0 (0,0)	0,0 (0,0)
C₂H₆	0,0 (0,0)	0,0 (0,0)
H₂S	1,2 (1,1)	1,2 (1,0)
COS	0,79 (1,2)	0,53 (0,81)
cs₂	0,1 (0,22)	0,07 (0,14)
H₂	0,91(0,047)	1,0(0,050)
SO₂	5,2 (8,6)	4,6 (7,6)
Geschwindigkeit in
Nm³/h (Sft³/hr) bei
15,6 ⁰C (60 ⁰F)	5,94(209', 5)	6,17(217,8)
Reaktortemperatur C ( F)
Gaseinlaß	580 (1076)	582 (1079)
1/4 Bett	780 (1435)	775 (1427)
1/2 Bett	756 (1394)	751 (1383)
3/4 Bett	606 (1123)	622 (1151)
Gasauslaß	549 (1020)	586 (1086)

Mittlerer Reaktordruck, bar (psia)

Ansatz 7

3U6U9

Ansatz 8

1,37 (19,9) 1,36 (19,7)

10

15

20

25

Gas-Verweildauer, s 7,3

(bezogen auf Oberflächengeschwindigkeit, mittlere Temperatur und Einlaß-Zusammensetzung)

Kohlenauslaßgeschwindigkeit

cg/s (lb/hr) 26,5 I

in % von Reaktorinhalt/h 2*2

Volumetrische Expansion 1,00 Verhältnis von gasförmigen
Produkten zu Beschickung
(frei von elementarem Schwefel
und Feuchtigkeit).

SO^-Umwandlung (Entfernung),^ 90,7

7,3

30

Schwefel im Produkt,

in % des Schwefels der Beschickung

aus H₂S 3,8

aus COS 1,9

aus SO₂ 9,3

aus CS₂ 0,7

Elementarer Schwefel 84,3

Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr) 90,6 (7,19)

25,2 (2,0) .2,1

1,04

93,9

5,6

1,9 ■ 6,1

0,6 85,8. 90,6 (7,19)

Reinheit des elementaren Schwefels, %

99,27

3U6U9

Mittlerer Reaktordruck, bar (psia)

Kohlenauslaßgeschwindigkeit

cg/s (lb/hr)

in % von Reaktorinhalt/h Ansatz 9

Ansatz

1,14 (16,5) 1,08 (15,7)

6,2

31,5 (2,5)
2,7

5,8

55,4 (4,4) 4,7

Volumetrische Expansion 0,95 Verhältnis von gasförmigen Produkten zu Beschickung (frei von elementarem Schwefel und Feuchtigkeit)

SO₂-Umwandlung (Entfernung),% 87,1 0,99

Schwefel im Produkt,

in % des Schwefels der Beschickung

aus H₂S 2,9

aus COS 1,9

aus SO₂ 12,9

aus GS₂ 0,5

Elementarer Schwefel 81,8

Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr) 90,6 (7,19)

88,2

3,1

1,3 11,8

0,4 83,4 90,6 (7,19)

Reinheit des elementaren Schwefels, %

99,09

BeIspiel 4

Die Wirkung der Verwendung von zurückgeführter Kohle, wobei die Beschickung von 100.auf 50% des maximalen Durchflusses/ den die Pilotanlage verkraften kann, verändert wurde, wurde in den Ansätzen 11 bis 14 untersucht. Zwei Versuche, die zwei nicht aufeinanderfolgende Tage lang dauerten, wurden durchgeführt, Es wurden zunächst die -Bezugsdaten bei 100%igem Plandurchfluß ermittelt, wonach die Verfahrensparameter (Steuerungsluft, Temperaturprofil und Geschwindigkeit der verbrauchten Kohle) für eine Absenkung auf 50% Durchfluß eingestellt wurden. Nach Wiederherstellung des Fließgleichgewichtes wurde ein neuer Satz Versuchsdaten gewonnen. Es dauerte 3 bis 4 h, um die Verfahrensparameter zwischen den unterschiedlichen Beladungen einzustellen. Das Koppeln der beiden Ansätze stellt einen vollständigen Versuch über das Ansprechen auf eine Veränderung der Beladung dar.. Auf diese Weise stellen die Ansätze 11 und 12 einen vollständigen Versuch dar, während die Ansätze 13 und 14 den zweiten vollständigen Versuch ausmachen. Durchschnittlich 50% der Kohle, die während dieser vier Ansätze dem Reaktor zugeführt wurde, bestanden aus zurückgeführter Kohle.

In Ansatz 12 wurde die höchste Reinheit des Schwefels erzielt, die während des gesamten Versuehsprοgrammes erhalten worden ist, nämlich 99,71%. Der Aschegehalt in der verbrauchten Kohle am Ende des ersten und" zweiten Versuchstages betrug 5,42 bzw. 6,22%.. Wie sich aus den unten angegebenen Daten ersehen läßt, wurde die Ausbeute an elementarem Schwefel mit der Verringerung der Beladung ebenfalls verringert. Die Ansätze 11/12 ergaben Schwefelausbeuten von 77,7/73,0%, während die Ansätze 13/14 Schwefelausbeuten von 83,1/79,2% ergaben* Im folgenden sind die Versuchsergebnisse der Ansätze 11 bis 14 tabellarisch zusammengefaßt.

3U6U9

Ansatz 11

Ansatz 12

Zusammensetzung	der	in	20,9	(40,9)	19,2	(37,9)
Beschickung Mol-% (Gew.-%)	bei	6,3	(5,4)	5,7	(4,9)
so₂		10,5	(14,1)	9,6	(13,0)
N₂		46,1	(25,3)	42,4	(23,5)
co₂		16,2	(14,3)	23,1	(20,7)
H₂O
Steuerluft
Geschwindigkeit	11,5	(407,4)	6,31	(222,8)
Nm³/h (Sft³/hr)
15,6 ⁰C (60 ⁰F)

Zusatz des trockenen, gasförmigen Produkts 15 Mol-% (Gew.-90

N₂-	33,6 (24,5)	37,6 (27,6)
CO	0,15 (0,11)	0,38 (0,28)
CH₄	■ 1,0 (0,42)	0,35 (0,15)
co₂	55,1 (63,2)	53,2 (61,4)
^C2^H4	0,0 (0,0)	0,0 (0,0)
^C2^H6	0,0 (0,0)	0,0 (0,0)
H₂S	2,5 (2,2) .	3,7 (3,3)
COS	1,5 (2,3)	0,73 (1,1)
cs₂	0,17 (0,34)	0,11 (0,23)
H₂	2,0 (0,10)	0,47 (0,025)
so₂	4,0 (6,7)	3,5 (5,9)
Geschwindigkeit in
Nm⁵/h (Sft³/hr) bei
15,6 ⁰C (60 ⁰F)	6,50 (229,5)	3,99 (141,0)
Reaktortemperatur ⁹C (⁰F)
Gaseinlaß	572 (1061)	556 (1034)
1/4 Bett	799 (1470)	702 (1296)
1/2 Bett	781 (1437)	640 (1183)
3/4 Bett	595 (1103)	505 (942)
Gasauslaß	549 (1020)	550 (1021)

Zusammensetzung der Beschickung Mol-% (Gew.-#)

SO₂

co₂ H₂O

Steuerluft Geschwindigkeit in Nm³/h (Sft³/hr) bei 15,6 ⁰C (60 ⁰F)

Ansatz

20,9 (40,9)

6,3 (5,4)
10,5 (14,1)

46.1 (25,3)

16.2 (14,3)

Ansatz 14

19,3 (38,0) 5,8 (4,9) 9,6 (13,0)

42.1 (23,4)

23.2 (20,7)

11,6 (407,9) 6,28 (221,7)

Zusatz des trockenen, gasförmigen Produkts Mol-% (Gew.-öQ

N₂	34,4 (25,0)	39,5 (28,8)
CÖ	0,083 (0,062)	0,0 (0,0)
CH₄	0,79 (0,33)	0,47 (0,20)
co₂	57,0 (65,2)	52,9 (60,7)
C₂H₄	0,0 (0,0)	0,0 (0,0)
^C2^H6	0,0 (0,0)	0,0 (0,0)
H₂S	1,3 (1,1)	0,9· (0,81)
COS	0,78 (1,2)	0,43 (0,68)
cs₂	0,12 (0,24)	0,08 (0,16)
H₂	1,4 (0,075)	0,68 (0,035)
so₂	4,1 (6,8)	5,1 (8,6)
Geschwindigkeit in
Nm³/h (Sft⁵/hr) bei
15.,6 ⁰C (60 ⁰F)	6,34 (224,1)	3,79 (134,2)
Reaktortemperatur C (°F)
Gaseinlaß	576 (1068)	629 "(1164)
1/4 Bett	787 (1448)	682 (1259)
1/2 Bett	752 (1386)	663 (1225)
3/4 Bett	620 (1148)	552 (1026)
Gasauslaß	591 (1096)	574 (1065)

3H6449

Mittlerer Reaktordruck, bar (psia)

Gas-Verweildauer, s (bezogen auf Oberflächengeschwindigkeit, mittlere Temperatur und Einlaßzusammensetzung)

Ansatz 11

Ansatz 12

1,14 (.16,5) 1,06 (15,4)

11,3

Kohlenauslaßgeschwindigkeit

cg/s (lb/hr) in % von Reaktorinhalt/h 40,3 (3,2) 42,8 (3,4) 3,4 3,6

Volumetrische Expansion 1,05 Verhältnis von gasförmigen Produkten zu Beschickung (frei von elementarem Schwefel und Feuchtigkeit)

S0₂-Umwandlung(Sntfernung),% 89,3

Reinheit des elementaren Schwefels, % 1,10

88,3

in % des Schwefels der Beschickung	6,7	12,2
aus H₂S	4,0	2,4
aus COS	10,7	11,7
aus SO₂	0,9	0,7
aus CS₂	77,7	73,0
Elementarer Schwefel	90,6 (7,19)	45,4 (3,60)
Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr)

99,71

Ansätz 13 Ansatz 14 Mittlerer Reaktordruck, bar
(psia) 1,08 (15,7) 1,07 (15,5)

5 Gas-Verweildauer, s 5,8 11,1

(bezogen auf Oberflächengeschwindigkeit, mittlere Temperatur und Einlaßzusammensetzung)

Kohlenauslaßgeschwihdigkeit

cg/s (lb/hr) 55,4 (4,4) 36,5 (2,9)

in % von Reaktorinhalt/h 4,7 3,1

15 · Volumetrische Expansion 1,02 1,05

Verhältnis- von gasförmigen Produkten zu Beschickung (frei von elementarem Schwefel

und Feuchtigkeit) 20

SO^-Umwandlung(Entfernung), % 89,3 83,9

in % des Schwefels der Beschickung

aus	H₂S
aus	COS
aus	SO₂
aus	CSp

3,5	2,8
2,1	1,4
10,7	16,1
0,6	0,5
83,1	79,2
90,6 (7,19)	45,4 (3,60)

Elementarer Schwefel Geschwindigkeit-cg/s (lb/hr)

Reinheit des elementaren

Schwefels, % —-

In der folgenden Tabelle III sind die Analysen des elementaren Schwefels sowie der verbrauchten Kohle für die meisten der Versuchsansätze zusammengefaßt.

Tabelle III

Bei- Anspiel satz

(D

Analyse des Schwefels und der verbrauchten Kohle Schwefelproben

Proben verbrauchter Kohle

Schwefel % Kohlen- % Asche(2> % flüchtige stoff Bestandteile

1	1	97,28	0,83	7,89	3,65
	2	—	—	5,70	—
2	3	99,06	0,66	5,18	3,89
	4	—	—	4,05	—
	5	99,61	0,25	3,65	1,78
	6	99,33	0,24	5,11	2,13
3	7	—	—	5,01	—
	8	99,27	0,45	5,28	3,64
	9	—	—"	5,08	—
	10	99,09	0,61	5,02	—
4	12	99,71	0,18	5,42	3,62
	14	—	—	6,22	3,59

(1) Jedem Betriebstag wurde eine Ansatznummer zugeteilt unabhängig davon, ob ein Versuch mit erfolgreichen Daten vervollständigt werden konnte.

(2) Die Kohle wurde vor der Probenahme für die Beispiele 2, 3 und 4 gesiebt. Die Proben gemäß Beispiel 1 enthielten Feinteilchen.

In der folgenden Tabelle IV sind die Versuchsergebnisse für die verschiedenen Ansätze zusammengefaßt.

% Umwandlung
(Entfernung

An- von SO₂)

Tabelle IV Zusammenfassung der Versuchsergebnisse

% Ausbeute an Reinheit des Menge an zurückgeführter

elementarem elementaren Kohle als % der Gesamt-

Schwefel in Schwefels menge an verbrauchter % Schwefel der Kohle

Beschickung

1	84,4	70,0	97,28
2	96,7	30,8	—
3	9.0,8' ■	8.4,6	99,06
4	85,3	78,3	—
VJl	92,2	80,2	99,61
6	92,·5	85,3	99,-33
7 .	90,7	84,3
8	93,, 9	85,8	99,27
9	87,1	81,8
10	88,2	83,4'	99,09
11	89,3	77,7
12	88,3	73,0	99,71
13	89,3	83,1	—
14	83,9	79,2

Maximale
Reaktortemperatur ⁰C (⁰F)

706 (1303) 732 (1349)

700 (1291)

707 (1305) 666 (1231)

701 (1293) 793 (1460) 781 (1437) 78.0 (1435) 775 (1427) 799 (1470)

702 (1296) 787 (1448) 682 (1259)

v>l (V) I

• ι t

OJ CD

CD

"■ - 3H6449

Wie sich aus Tabelle IV ergibt, ist eine beträchtliche Verbesserung in der Ausbeute an elementarem Schwefel zu verzeichnen, -wenn ein Gemisch aus frischer und zurückgeführter Kohle verwendet wird. Ansatz 1, bei dem lediglich frische Kohle verwendet wurde, führte zu 70,0% Ausbeute an elementarem Schwefel bei 84,4% Umwandlung von Schwefeldioxid. Im Vergleich dazu führte Ansatz 4, bei dem ein Gemisch aus frischer und zurückgeführter Kohle verwendet wurde, zu einer Ausbeute von 78,3% an elementarem Schwefel bei 85,3% Umwandlung von Schwefeldioxid. Wie sich darüber hinaus aus Ansatz 2 ergibt, ist ein beträchtlicher Abfall in der Ausbeute an elementarem Schwefel bei Verwendung von lediglich frischer Kohle zu verzeichnen, wenn versucht wird, die prozentuale Umwandlung von Schwefeldioxid zu erhöhen. Wenn im Gegensatz dazu ein Gemisch aus frischer und zurückgeführter Kohle verwendet wird, bleibt die Ausbeute an elementarem Schwefel hoch, selbst wenn die prozentuale Entfernung von Schwefeldioxid erhöht wird.

20 . ■

Die verbesserte Ausbeute an elementarem Schwefel ist wahrscheinlich auf den niedrigeren Gehalt der zurückgeführten Kohle an flüchtigen Bestandteilen sowie auf ihre niedrigere Reaktionsfähigkeit als Reduktionsmittel zurückzuführen. Diese beiden Faktoren führen zu einer Unterdrückung der Bildung von unerwünschten Nebenprodukten, wie Schwefelwasserstoff, Kohlenoxysulfid und Schwefelkohlenstoff, wodurch mehr Schwefel für eine Überführung in seine elementare Form übrigbleibt.

30 .

Die Reinheit des elementaren Schwefels lag, wie aus Tabelle IV ersichtlich ist, widerspruchsfrei über 99%, wenn zurückgeführte Kohle verwendet wurde, während sie bei Nichtrüekführung der Kohle 97,28% betrug. Diese Verbesserung in der Reinheit ist auf den niedrigeren Gehalt

der zurückgeführten Kohle an flüchtigen Bestandteilen .sowie auf das Sieben der Kohle zur Entfernung von Fein-

' — ■" "-·■- 3 H6449

teilen zurückzuführen.

Selbstverständlich können bei dem erfindungsgemäßen Verfahren und der dazu verwendeten Vorrichtung verschiedene Modifikationen vorgenommen werden. . .

Wa/Gu

Claims

-·. .: 10059 Reichel u. Reichel .:l."T * .:. *:· '··' - O1/C//Q Pctrksiraße 13 J I 4 b 4 4 U 60G0 Frankfurt a. M. 1 FOSTER WHEELER ENERGY CORPORATION, Livingston, N.J. VStA Patentansprüche

1. Verfahren zur Reduktion von Schwefeldioxid zu elementarem Schwefel,

dadurch gekennzeichnet, daß man Wasserdampf und ein schwefeldioxidhaltiges Abgas in einen Reaktor einführt, der ein Gemisch aus frischer und zurückgeführter Kohle enthält, und den Wasserdampf und das schwefeldioxidhaltige Abgas mit der Kohle bei einer Temperatur in Berührung bringt, die ausreicht, um das Schwefeldioxid zu elementarem Schwefel zu reduzieren.

15 .

2♦ Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,

daß die zurückgeführte Kohle 30 bis 90 und insbesondere '■'"

-...50 bis 80?'· des gesamten Kohlegemisches ausmacht. * ,

·»? 20

3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,

daß man die Kohle vermöge ihres Eigengewichtes in den Reaktor einbringt.

25 .

4. Verfahren gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet,

daß man die Kohle im Gegenstrom zu dem Strom aus Wasserdampf und schwefeldioxidhaltigern Abgas führt. 30

5. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,

daß man als Kohle granulierte Kohle verwendet und sie einem Siebverfahren unterwirft, um vor ihrer.Einführung in den Reaktor Feinteilchen zu entfernen.

3H6449

6. Verfahren gemäß Anspruch 5,
dadurch gekennzeichnet-', daß man ein Sieb mit einer Maschenweite von 3,35 mm (quadratisches Sieb Nr. 6) verwendet.

7. Verfahren gemäß Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß man aus dem Reaktor elementaren Schwefel entfernt und kondensiert.

8. Verfahren gemäß Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß man als Mindestreaktortemperatur eine Temperatur von 415 bis 66? °C (779 bis 1232 ⁰F) und als maximale Reaktortemperatur eine Temperatur von 666 bis 799 °C.(1231 bis 1470 ⁰F) wählt. -

9. Verfahren gemäß Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet, daß man als Kontaktzeit zwischen dem Wasserdampf und dem • schwefeldioxidhaltigen Abgas und der Kohle eine Zeitdauer von 5,8 bis 13,4 s wählt.

10. Verfahren gemäß Anspruch 1, ' ■ ' dadurch gekennzeichnet, daß man eine prozentuale Schwefeldioxidentfernung von 85,3 bis 93,9% und eine Ausbeute an elementarem "Schwefel von 78,3 bis 85,854, bezogen auf das Gewicht des gesamten Schwefelgehaltes von Wasserdampf und schwefeldioxidhaltigern Abgas, erzielt.

11. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Kohle Anthrazitkohle verwendet.