DE3047346C2 - "Verkapselte elektrochemische Zelle" - Google Patents

"Verkapselte elektrochemische Zelle"

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DE3047346C2
DE3047346C2 DE3047346A DE3047346A DE3047346C2 DE 3047346 C2 DE3047346 C2 DE 3047346C2 DE 3047346 A DE3047346 A DE 3047346A DE 3047346 A DE3047346 A DE 3047346A DE 3047346 C2 DE3047346 C2 DE 3047346C2
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Description

Cl-l·
CHj X
hat, worin .v und j· gleich H oder Cl sind und // größer als 5000 ist.
5. Verkapselle elektrochemische Zelle nach Anspruch 1,2.3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Dichtung aus Nylon, Polypropylen, Äthylen-Telrafluoräihylen-Copolymcr und/oder hochdichiem Polyäthylen besteht, die Schicht eine Polyamidschichl ist und das Polyparaxylylen aus Polymonochlor-p-Xylylen und oder Polydichlor-p-Xylylen besteht.
Die vorliegende Erfindung betrifft eine verkapselte so elektrochemische Zelle mit einem positiven Elektroden- .'; Material, einem negativen Elektroden-Malerial und ei- ; nein Elektrolyten in einem Behälter, der an seinem offenen Ende durch einen Verschluß verschlossen ist, der aus einem Deckel, einer nichtleitenden Dichtung und einer Schicht aus einem Polyamid, einem Epoxyharz. Asphalt und/oder gehärteten Epoxy-Polyamid-Harz besteht, vvo- r bei die Dichtung und die Schichl zwischen dem Deckel und dem Behälter angeordnet sind und zusammengedrückt werden.
Die Fähigkeit ulkiiJjschcr Elektrolyten, eine metallische Oberfläche zu benetzen, ist eine der Hauptursachen der Undichtigkeiten alkalischer galvanischer Zeilen. Der alkalische Elektrolyt kann durch Benetzen der Oberfläche des Metalls effektiv durch eine verkapselte Metallober/lache »kriechen«. Aus diesem Grunde sind sorg/altige Vorsichtsmaßnahmen erforderlich gewesen, um zu verhindern, daß der Elektrolyt in alkalischen Zellen die (iicn/llache /wischen einem Verschluli und bestimmten Mciallteile 1 des Verschlusses berührt. 1 ypischc Zellcnsystcme. in denen dieses Problem auftritt umfassen SiIIu1I-o\id-/ink-/ellen. Nickel-('aJmium-/ellcn. ilurch I ti Γι '> depolansier.L· /eilen und alkalische Mangandioxid-A·!- lcn. Im Stand der I echnik lsi es eine übliche Maßnahme gewesen, isolierende Dichtungen /wischen dem Zellbchalter und dem Deckel ein/uset/en. um eine /ellendiehliing /u eihalicn. Allgemein gesagt muß die Dichtung aus
in einem Maici ial bestehen, das gegenüber dem in der Zelle und der /elleniimgebung enthaltenen l-.leklrolyien inen ist Außerdem muß es hinreichend flexibel und unter dem Di uck des Verschlusses resisieiit gegenüber Kaltllul* scm und diese Charakiensiiken beibehalten können, um cmc
i') gute Dichtung wahrend langer I ager/eiten /u gewährleisten MiiU'iialien. wie / U. Nvlon. Polypropylen. Äthvlen-Icii.illuoiathylcn-C iipoKmei und Polyäthylen hoher Dichte wurden Im Dichtiingsmalenalicn lürdicmei-Sk1Ii Anwendungs/wi/ckc als geeignet befunden.
Jedoch infolge der Neigung alkalischer Elektrolyten.
. wie /. B. wäßrigen Kaliuinhydroxid- und Nairiumhydro-
. xid-Lösungeii, metallische Oberflächen zu benetzen, hat ilie Verwendung von Dichtungen, wie z.B. Nylon, das
, Undichiigkeitsproblem noch nicht vollständig gelöst.
Unglücklicherweise entleert sich durch den ElekiiOlyiauslluü nicht nur die Elektrolytlösung aus der Zelle, sie kann auch eine korrosive Ablagerung auf der Dcckel-Bcbälier-Zwischenflüche verursachen, die niehl nur das äußere Erscheinungsbild der Zelle beeinflußt, sondern auch Schaden in der Vorrichtung verursachen kann, in der die Zelle verwendet worden ist. Wenn außerdem das Auslaufen während des Transports und der Lagerung beim Wiedervcrkäufer stattfindet, werden die Zellen unverkäuflich, wodurch sich ein Totalverlust ergibt.
Die US-PS 3922 178 beschreibt einen Verschluß für alkalische Batterien, bei dem ein Polyamid, insbesondere ein Fett-Polyamid, als Verschluß oder Schulzüberzug verwendet wird, um zu verhindern, daß alkalischer Elekliolyt die Oberflächen innerhalb der Zelle benelzl.
Die US-PS 37 13896 offcnbarl einen isolierenden Verschluß für alkalische Zellen, der aus einer Schicht von gehärtetem Epoxy-Polyamid-Harz besteht, der zwischen dem Metallbehälter und dem Metalldecke! gelegen ist und zusammengedrückt wird.
Es ist die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine elektrochemische Zelle, wie z.B. eine alkalische Batterie, mil einem verbesserten Verschluß zu schaffen, der das Auslaufen von Elektrolyt aus der Zelle verhindert.
Die Aufgabe der Erfindung wird dadurch gelöst, daß zwischen der Dichtung und der Schicht, die zwischen Deckel und Behälter angeordnet sind, ein dünner Film aus Polyparaxylylen angeordnet ist, wodurch eine flüssigkeitsdichtc Abdichtung zwischen dem Deckel und dem Behälter der Zelle gebildet wird.
Polyparaxylylen, auch Parylen genannt, ist der allgemeine Name für Angehörige einer thermoplastischen Polymerserie, deren grundlegende Bestandteile die Formel
CH,-
haben, worin .ν und;1 sowohl H alsauchClsein kann und // größer als 5000 ist.
Chlorsubstituierte Polyparaxylylene, wie z.B. PoIymonochlor-p-xylylen oder Poly-dichlor-p-xylylen, sind
bevorzugt. Das li.'1/ierc Polypaiaxylylen hai einen hohe· icn Verwcndiiiigsieiiipeiauiibereieh und gtoßere chenii-
Im (iegensat/ /u den meisten Polymeren wild l'oljpaijxylylen mehl als ein Polymer hergcstelit und vcikauli Siaiiilcssen gehl das f'tilyparux>l>lenverliihien von eincm Duner anstelle von einem Polymer aus und pi>l>niensieri es in kommerziellen Anlagen aul der Oberfläche eines Ciegensiandes. Im dies /u erreichen. muß das Dimer /uii.iehsi durch ein /weisiufen-I.rhil/ungsvcrrahien laufen Das feste Duner wird in einen reaktiven Dampf des Monomers umgewandelt und dann kondensiert dei Dampl. wenn er über Gegenstände von Raumtemperatur geleitet wird, /u einem pol>nieren Überzug. Zusätzliche Informationen und Ausrüstungen, die /um ilbiM/ieheii der Oberfläche von Gegenstanden mit einem Polypaiaxylylenfilm verwende! werden können, sind in der Verölleiiilicluuig der I η um Carbide Corporation unier dem 1 Mel »P.iryleii.' liiw/onmenlally Compatible Conlonual Coalings«. Copyright 1971, 1974. 1976 und 1979, enthalten l.s ist bekannt, daß Polyparaxylylenc durch die Damplphasenablagerung in einer Vielzahl von Formen heijiestelli werden. Hei Durchführung der Polymerisation in einem wäßrigen System kann Polypanuylylcn in Paiiikell'orm erhalten werden, Ls kann auch auf einem kalten Kühler abgeschieden werden, dann als ein freier I ihn abgesliippl werden, oder es kann auf der Oberfläche eines Gegenstandes als kontinuierlich anhaftender I bei/ug mil einer Dicke von 0,2 \\m bis 75 μηι oder mehr abgelagert werden. Das Verfahren zur Herstellung von Polyparaxylylen und das Verfahren zu dessen Damplabsehudung auf Substraten ist in den US-Patcntschriflen 3228 728, 3342 754, 3503903 und 3600 216 offenbart. Die Offenbarung dieser US-Patentschriften und die oben genannte Veröffentlichung wird durch diese Bezugnahme in die Offenbarung der vorliegenden Anmeldung aufgenommen.
Ty pische Polyamide, die zur Verwendung in der vorliegenden Erfindung geeignet sind, sind die Polyamide, die als Kondensationsproduktc von Polyamiden und den zweibasigen Säuren, die durch Dimerisation gewisser ungesättigter Fettsäuren erhallen werden, gebildet werden.
Die bevorzugten Polyamide sind die Fett-Polyamide, die auf den Seilen 597 bis 615 in Band )0 der »Encyclopedia of Polymer Science and Technology«, Intcrscicncc Publishers (John Wiley & Sons, Inc.), New York, beschrieben sind. Kurz gesagt werden die Fett-Polyamide durch Umsatz einer polybasigen Säure mit einem polyfunktionellen Amin hergestellt. Im allgemeinen sind die polybasigen Säuren grundsätzlich zweibasige Säuren, die durch Dimerisation von beispielsweise einer Ci «- ungesättigten Fettsäure, die aus einem ungesättigten Pflanzenöl erhalten wurde, gebildet werden. Solche Dimere werden dann mit einem Diamin, wie z. B. Äthylendiamin. Propylendiamin und dergleichen, umgesetzt. Die Fett-Polyamide können in jeder physikalischen Form Oder Konfiguration, die für die spezielle zu erreichende schützende Anwendung geeignet ist, verwendet werden. Beispielsweise kann das Fett-Polyamid als ein Überzug über der zu schützenden Oberfläche oder auch als Verschluß oder in anderer Konfiguration verwendet werden. Die US-PS 39 22 178 offenbart die Verwendung von Fetl-Polyamiden, und die Offenbarung dieser US-PS wird durch diese Bezugnahme in die Offenbarung der vorliegenden Anmeldung aufgenommen.
Die Verwendung von gehärteten Epoxy-Polyamid-Harzen ist in der US-PS 3713896 beschrieben, deren Offenbarung durch diese Bezugnahme in die vorliegende Anmeldung aufgenommen wird. Besonders Iw die erlmdungsgemäße Verwendung geeignete Mischungen von I poxy- und Polyaniid-llar/en liegen mi Bereich von 5 ' j dewichistcilen Polyamid aul IIcil I poxyd bis l'Ieil '· Polyamid aul 3 7eile l.poxyd.
Damit Jei Verschluß kaustischen I lek truly (en. wie /B. wäßriger Kaliumhydioxidlosuiig. besser wideisiehen kann, ist es erforderlich, die Mikronsse oder mikiorauhen Obei Machen des Deckels und des Behiiliers aus-Ui /ulüllen, wodurch jeder Durchlaß für einen HckiroluausliuU ausgeschlossen wird, l.s wurde beobachtet, daß die üblichen Dichtungen, wie /Ai Nylon, die /wischen dem Metallbehälter und dem Deckel stark /usammengeprelJt werden, /iemlich starre Materialien sind und sich I^ deshalb nicht exaki an die Oberfläche des Metalls anpassen können. line/usäl/hche Verbesserung wird bei Verwendung von lelt-Polyamiden. I-.poxyhar/eii. Asphalt oder gehartc.'n F.poxy -Polyamiden beobachtet, es wird jedoch angenommen, daß dadurch nicht alJe Mikrons.sc 2b oder Durchlässe zwischen der Grenzliäche des Deckels ί |und des Behälters ausgefüllt werden. Es wurde jedoch * ^gefunden, daß eine Zwischenschicht aus Polyparaxylylen die Mikrorisse an der Grenzfläche des Deckels und des Containers im wesentlichen ausfüllt und daher einen wirksamen Verschluß gegen den Austritt von Elektrolyt bildet. Die Dicke des Polyparaxylylenlllms kann variieren und kann vorzugsweise von 0.00025 bis 0.0038 cm und besonders bevorzugl von 0,00076 bis 0,0025 cm betragen. Paraxylylenfilme von 0,0038 cm Dicke oder mehr können reißen, wenn sie in die Zelle eingebaut werden und dadurch einen Weg für den Austritt von Elektrolyt aus der Zelle bilden. Vorzugsweise wird der Polyparaxylylcnfilm auf der Dichtung durch Dampfphasenablagerung und gleichzeitige Polymerisation des p-Xylylens abgeschieden.
Die bevorzugte Ausführungsform der vorliegenden Erfindung besteht in einem Verschluß, der aus einer Nylondichtung besteht, die einen in der Dampfphase abgeschiedenen Polyparaxylylenfilm, wie z.B. Polymonochlor-p-xylylen einer Dicke von O.OO25cm oder weniger aufweist, über dem eine Beschichtung aus Fett-Polyamid abgeschieden ist, die aus einer Lösung von etwa 50 g Fett-Polyamid pro Liter Lösungsmittel, wie z.B. Trichloräthylen, erhalten wurde. Der so erhaltene Verschluß wird zwischen den Grenzflächen des Deckels und des Behälters der Zellen verschiedener Größe in üblicher Weise zusammengedrückt, wodurch ein hervorragender l'euchtigkeitsdichter Verschluß für die Zelle erhalten wird. Es wird angenommen, daß das Polyparaxylylen es dem VerSchlußmittel ermöglicht, sich besser der Mikrostruktur der Grenzfläche des Behälters und des Deckels anzupassen und daß dadurch ein hochwjrksames VcrschlußmiiteJ erhalten wird, das in die Mikroslruktur hineingedrückt wird, wodurch die Wege für den Elektrolytaustnti vrschlossen werden.
Beispiel
Es wurden drei Partien von 50 Zellen hergestellt, wobei bei jeder eine negative Zinkelektrode, ein Elektrolyt aus einer wäßrigen NaOH oder KOH Lösung, eine einwertiges Silberoxid enthaltende positive Elektrode und ein doppelter Separator, bestehend aus einem cellulosischen Sperrfilm und einer elektrolyl-absorbierenden Schicht. die zwischen der negativen und der positiven Elektrode angeordnet ist, verwendet wird. Die Komponenten wurden in Knopfzellgehäusen verschiedener Größe angeordnet, die mit einem leitHihigen Deckel verschlossen wur-
den. indem ein Verschluß /wischen dei (iien/liachc des Ciuhiiuses und des Deckelsangc lidnei und zusammengedrückt wurde. In der Zellenparlie Nr. 1 wurde ein VerschluU ;iuseiner Nylondieliiung veiwendel, die mil einem I eit-Polvamid beschichiei war. d,e aus t ner I osungsmiiielmiseluing von 50g I eil-Polyamid in einem l.nei des als Lösungsmittel dienenden Ί nchloiäihvlcn ei hallen war.
Die Verschlüsse der /ellparlie Nr. 2 bestanden aus einer Nvlondiclming mil einer Silan-Schichi. über der em I ihn vDii 'Ol>mDnochli>r-p-\>I>len ahge!.chieden war. Das Polvmonochloi-p-xvJylen wurde durch I.rhil/cn des Dimers. Paia .vlvlen. durch eine Dampldruekreakiion
in
in Verbindung mn dei /ellpuriie Nr I weiter iihen beschrieben isl. Jede der /.eilen jedei Paine wurde dann 12 Mi'iiaie bei Raumtemperatur gelagert und dann wurde jede der /eilen untersucht, uir. lesi/uslellen. ob irgendein Auslluß und oder eine Siil/bildung an der (iren/llächt· der VeischluBmiiiel und des Containers und oder dei (iren/llache des Deckels und des Verschlusses /u heobachien war. Durch visuelle Beobachtung wurde lcstge-MeIIi. ob eine leichle Sal/bildung (L) unter 2()fadier Vergrößerung /u beobachlcn war. eine mutiere Sal/bildung (M) linier Wucher Vergrößerung oder eine starke Sal/bildung (II) ohne Vergrößerung an den positiven (Circ'i/fläehe des Verschlusses und des Deckels) und den negativen ((iicn/Uäehe des Behälters und des Verschlusses) Luden
des Monomers und anschließende Polymerisation und
IJesthichiung der Dichtung in einem hinslulenpro/eli ti /u beobachten war. Mit Sal/bildung lsi ein weißlicher
hergestellt. Dadurch schied sich ein Polypaiaxvlvlenlilni Kütksiand aul dem Verschlußgebiet der /eilen gemeini.
von eivui D.OO25cm Dicke auf der Dichtung ab. /ii-.ii/licli wurde auch das Auliicten von I lüssigkeil
Die /ellenparlie Nr. 3 verwendete einen Verschluß. sowohl am positiven als auch am negativen I.ndgebiei
dei jih tnier Nykuidicfilung bestand, aiii dei eine Sil.in- beobatlilet Diese Beobaclmingeii sind m de; Ί<ιbelle
j Schicht abgeschieden war. über welcher ':in Polypara- 2o,zusamniengeraßt und zeigen eindeutig, daß die erlin-
\j Iy lenlllm von 0.0025 ein Dicke abgeschieden wur. wie es dungsgemäßen Verschlüsse eine bemerkenswerte'Ve'rbes-
in Vei bindung mil der Zellpartie Nr. 2 oben beschrieben " sei ung bei der Herstellung llüssigkcitsdichlcr Vcrsclilüs-
isl. und dann wurde ein FeU-PoIyamidübeivug auf der '-'se \'ür alkalische Zellen darstellen.
Obeiseile des Polyparaxylylennims abgeschieden, wie es
Tabelle
Beobachteter Ausfluß und/oder Salzbildung
/CellengioUe Zellenparlie I
I'o.si- Nega
tives lives
Ende Ende		 0 "/, Total
I"*)		 Zcllcnpahic 2
i'osi- Nega
tives lives
Ende Ende		 1OL %ToIal
(***)		 Zellenpartie 'S
I'osi- Nega
tives lives
Ende Ende		 - % Tolal
(***)
*7.87 mm Durchmesser 9L 5L
3 W		 18% 14L
v28 H		 2L
16 H		 96% 1 H 4L 2%
3.56 mm Höhe
* 11.56 mm Durchmesser
4.19 mm Höhe		 5L
14 W		 — 44% 'H2W
■&8 H 		LH -98% 1 L
5W		 - 16%
**7,87 mm Durchmesser
3.56 mm Höhe
**9.50mm Durchmesser		 3L
2H		 10%,
0%		 J6L
3L
7 H		 42%
22%		 5L 10%
0%
2.67 mm H^he
j (nur !5 Zellen in dieser Panic)I M
* Elektrolyt KOH
** Elektrolvl NaOJ)
*** % Total= % Ausfluß (VV) und oder Sa!/bildung (L. M-H) beobachtet an einer oder mehreren Stellen der Zellen, bezogen aufdie
Gesamtzahl der Zellen.
I. ■= Leichte Salzbildung
M = Mittlere Salzbildung
H =Siarkc Salzbildung
W = ZcIIe is! feucht

Claims (4)

I'aU'iiWinspi üclu·:
1. Verkapselte eic!'rochemische /eile mit einem positiven Ilektroden-Matenal. einem negativen Ilekiroden-Maieiial und einem llekliolyien in einem Behälter, der an seinem offenen l-.nde durch einen Verschluli verschlossen ist. der aus einem Deckel, oner niehiJeilenden Dichtung und einer Schicht aus einem Polyamid, einem l-poxyluu/. Asphalt und oder einem gehärteten 1 poxy-Polyamid-Ilai/ besteht, uobei die Dichtung und die Schichl /wischen dem Deckel und dem Schulter angeordnet sind und /usamniengedrück! werden, dadurch gekeIiη/eιchnet. dall/wischen der DichIung und der Schicht ein dünner film aus Polyparaxvlyien angeordnet ist. wodurch eine flüssigkeHsdiehle Abdichtung /wischen dem Deckel und dem Behälter der /eile gebildet wird.
2. Verkapselte elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Polyparaxylylcn-Film 0,0025 mm bis 0,038 nun dick isl.
3. Verkapselte elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Polyparaxylylcn-Film 0,0076 mm bis 0,025 mm dick isl.
4. Verkapselte elektrochemische Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Polyparaxyiylcn-FiJni die Formel
DE3047346A 1979-12-21 1980-12-16 "Verkapselte elektrochemische Zelle" Expired DE3047346C2 (de)

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DE4217892A1 (de) * 1991-05-30 1992-12-03 Fuji Electric Co Ltd Energieerzeugungssystem mit einer festkoerperelektrolyt-brennstoffzellenanordnung sowie energieerzeugungsmodul und dichtvorrichtung fuer ein solches system

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