DE3042090A1 - Reaktor fuer katalytische reaktionen - Google Patents
Reaktor fuer katalytische reaktionenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen Reaktor für katalytische Reaktionen.
Die Erfindung betrifft insbesondere eine Verbesserung der Gasmischvorrichtung eines Reaktors für die katalytische
Reaktion von Gasen.
Bei einigen chemischen Prozessen, bei denen eine katalytische Reaktion von Gasen in der "eise stattfindet, daß man
das Gas durch zwei, drei oder mehrere Katalysatorbetten leitet, ist es oftmals notwendig, das Gas oder Gasgemisch,
das durch ein bestimmtes Katalysatorbett hindurchgeleitet wird (nachstehend als "erstes Gas" bezeichnet), mit einem
anderen Gas oder Gasgemisch (das nachstehend als "das zweite Gas" bezeichnet wird) zu vermischen, bevor man die Gase in
das nächste Katalysatorbett einleitet. Dies ist beispielsweise beim Herstellungsprozeß von Styrol durch katalytische
Dehydrierung von Äthylbenzol der Fall. Da die Dehydrierungsreaktion
endotherm ist, nimmt die Temperatur des Reaktionsgases beim Durchlauf des Gases durch das Katalysatorbett ab
und die Dehydrierungsreaktion läuft daher in dem nächsten Katalysatorbett nicht mehr mit zufriedenstellender Geschwindigkeit
ab. Es ist daher notwendig, Heißdampf in das abströmende Gas einzublasen, um seine Temperatur zu erhöhen.
Um einen gleichförmigen Fortschritt der Reaktion und eine hohe Umwaiidlungsrate zu erreichen, soll der Heißdampf, der
zwischen den Katalysatorschichten eingeblasen wird, mit dem Reaktionsgas mit höchster Homogenität vermischt werden.
Andererseits wird es bevorzugt, daß der Reaktor klein ist und demgemäß sollte der Raum zwischen den Katalysatorbetten,
der für die Vermischung des ersten Gases und des zweiten Gases verfügbar ist, so klein wie möglich sein.
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Bislang sind schon einige Anstrengungen unternommen worden, um die obengenannten Ziele zu harmonisieren. Ein
Beispiel hierfür ist das Einblasen des zweiten Gases in radialer Richtung in einen axialen Strom des ersten Gases. Ein
weiteres Beispiel ist das gleichzeitige Ausblasen des ersten und des zweiten Gases aus Düsen, die in einem Doppelrohr vorgesehen
sind, damit die Gase zum Zeitpunkt des Ausblasens vermischt werden. Diese Methoden sind aber immer noch nicht
zufriedenstellend, da die ungenügende Homogenität des Verrnischens
oder die komplexe Gestalt der Mischvorrichtung zu Kachteilen hinsichtlich der Konstruktion und der Wartung
führt.
Zur Überwindung dieser Probleme wurden Versuche durchgeführt, und es wurde ein verbesserter Reaktor für katalytische
Reaktionen von Gasen entwickelt, der eine relativ einfache Struktur hat, ohne daß ein großer Raum zwischen den
Katalysatorschichten vorhanden ist. Es handelt sich somit um einen klein-dimensionierten Reaktor, der trotzdem eine
hohe Homogenität des Gasvermischens hat.
Der erfindungsgemäße Reaktor hat mehrere Schichten von gepacktem Katalysator. Der erste Gasstrom, der eine stromaufwärts
gelegene Katalysatorschicht passiert hat, wird mit dem zweiten Gas vermischt, bevor er ein stromabwärts gelegenes
Katalysatorbett passiert. Der erfindungsgemäße Reaktor ist dadurch gekennzeichnet, daß er mit einer Gasmischvorrichtung versehen ist, die mindestens eine vertikale Separatorplatte, welche auf der Rückseite eines Tragegitters
für das stromaufwärts gelegene Katalysatorbett angeordnet ist, ein Gasverteilungsrohr für das zweite Gas, das mehrere Düsen aufweist, und das hinter der Separatorplatte angeordnet ist, und eine Gasdispergierungsplatte, die mehrere Schlitze oder Perforationen aufweist, und die hinter
dem Gasvertei-lungsrohr angeordnet ist, enthält.
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Die Erfindung wird in den beigefügten Zeichnungen näher erläutert.
Die Figuren 1, 2 und 3 zeigen die Grundzüge einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen katalytischen Reaktors.
Die Figur 1 ist eine Längs schnitt an sieht unter teil/weis er
Weglassung von unwichtigen Teilen. Die Figur 2 ist eine Pfeilansicht in A-A-Ricntung der Figur 1. Die Figur 3 ist
gleichfalls eine Pfeilansicht in E-B-Richtung der Figur 1.
Die Figuren 4 und 5 zeigen Einzelheiten eines Beispiels des Gasverteilungsrohrs. Die Figur 4 ist eine Seitenansicht mit
teilv/eisem liegschnitt, um den Schnitt zu zeigen. Die Figur
ist eine Querschnittsansicht in C-C-Richtung der Figur 4.
Die Figuren 6A, 6B und 6C zeigen verschiedene Ausführungsfornen der vertikalen Separatorplatte bei der gleichen
Querschnittsposition wie in Figur 2.
Die Figuren 7A, 7B, 7C, 7D und 7E zeigen verschiedene Ausführungsformen
des Gasverteilungsrohrs bei der gleichen
Querschnittsposition wie in Figur 2, wobei die vertikalen Separatorplatten weggelassen sind.
Die Figuren 8A und 8B zeigen andere Ausführungsformen der Separatorplatte wie in Figur 3.
Die Figuren 9A und 9B sollen die Dimensionsbeziehung zwischen
den Teilen des erfindungsgemäßen Reaktors erläutern.
Die Figur 10 zeigt die Stellen der Probeabnahmen, bei denen
die Methankonzentration gemessen wurde, um den Mischeffekt von Luft und !-!ethan in einer Ausführungsforn der vorliegenden
Erfindung zu bestimmen.
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Die Fig. 11 und 12 sind Diagramme, die Abweichungen der
Methankonzentration vom Durchschnitt an den in Fig. 10 angegebenen Stellen darstellen. Die Fig. 11A, 11B und 11C
zeigen Vergleichswerte, die in einem herkömmlichen Reaktor ohne die erfindungsgemäß vorgesehene Gasmischvorrichtung
erhalten worden sind.Fig. 12 zeigt die Ergebnisse, die in dem erfindungsgemäßen Reaktor erhalten worden sind.
Der erfindungsgemäße katalytische Reaktor 1 ist als Gefäß
2 vom Kolonnentyp konstruiert, wobei von der Oberseite das erste Gas PrG eingeleitet wird. Während das erste Gas,
nachdem es das erste Katalysatorbett 3 durchlaufen hat,zu dem zweiten Katalysatorbett strömt, wird es durch die
vertikale Separatorplatte 5 in mehrere Abschnitte aufgeteilt. Das zweite Gas ScG wird in rechtwinkeliger Richtung
oder geringfügig im Gegenstrom zum Strom des ersten Gases
TrG durch die Düsen 61, 61, eingeleitet, vorausgesetzt,
daß in dem Gasverteilungsrohr 6 eine Vormischung in jedem
Abschnitt erfolgt. Danach werden die zwei Gase in dem Raum unter dem Gasverteilungsrohr weiter gemischt und sodann
durch die Gasdispergierungsplatte 7 einem gründlichen Endvermischen unterworfen.
Die vertikale Separatorplatte 5 ist auf der Rückseite des Tragegitters für das erste Katalysatorbett 3 an einem Ort
auf der Durchmessermittellinie des Gitters angebracht.Der
Raum, der sich von dem Gitter 31 zu der Mittelachse des Gasverteilungsrohres 6 erstreckt, wird als erste Mischzone
I definiert, wobei ihre Höhe mindestens 0,18 mal so groß sein sollte wie der Innendurchmesser der Kolonne.Der
Abstand von dem Gitter bis zu dem oberen Teil des Gasverteilungsrohres, der der vorgenannten Höhe der ersten Mischzone
entspricht, ist - obgleich er vom Durchmesser des Rohrs
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abhängt - gewöhnlich mindestens 0,14 mal so groß wie der
Innendurchmesser D.
Die Separatorplatte 6 braucht nicht notwendigerweise entlang der gesamten Höhe der ersten Mischzone I sich zu erstrecken,
sondern sie ist bereits dann wirksam, wenn sie mindestens 1/2 mal so hoch ist wie diese Zone.
Die Gaseinblasdüsen 61, 61, des Gasverteilungsrohrs
sind vorzugsweise in solchen Richtungen angeordnet,daß die
Einblasrichtungen des zweiten Gases ScG zu dem Strom des ersten Gases PrG rechtwinkelig (90°) sind oder daß sie sich
im Gegenstrom im Winkelbereich von 90 bis 135° befinden. In der Vorrichtung des Beispiels der Fig.5 sind beispielsweise
drei Reihen von Düsen in Richtungen von 90°, 112,5° und
135° vorgesehen. Es wurde festgestellt, daß ein im Gegenstrom erfolgendes Ausblasen in Richtungen von mehr als 135°'
einen ziemlich niedrigen Mischeffekt bewirken. Weiterhin ist im Fall, daß das zweite Gas Wasserdampf oder ein Gas
mit hoher Temperatur ist, ein direktes Aufblasen des Hochtemperaturgases auf das Gitter deswegen unzweckmäßig,weil
das Gitter durch die Wärmeeinwirkung beschädigt werden könnte. Der wichtige Punkt besteht darin, daß die Mengen des
zweiten Gases, die in jeder Einheit der Querschnittfläche der Kolonne ausgeblasen werden, so gleichförmig wie möglich
anzuordnen. Zu diesem Zweck ist es zweckmäßig, die Konfiguration des Gasverteilungsrohres aus den unten angegebenen
Varianten auszuwählen und den Ort, die Anzahl oder die Größe der Düsen zu regulieren.
Der Raum, der sich von der Mittelachse des Gasverteilungsrohres 6 zu der Gasdxspergierungsplatte 7 erstreckt,wird als
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zweite Mischzone II definiert. Durch Versuche wurde festgestellt, daß die Höhe dieser Zone mindestens 0,06 mal so groß
sein sollte wie der Innendurchmesser der Kolonne.
Die Gestalt der Gasdispergierungsplatte 7 wird so ausgewählt,
daß der geringste Druckabfall des ersten Gases PrG und des zweiten Gases ScG bewirkt wird, und daß die beste Vermischung
dieser Gase erhalten wird.Bei vielen Ausführungsformen liegt
die geeignete offene Fläche der Platte im Bereich von 35 bis 60%. Eine offene Fläche von weniger als 35% bewirkt einen zu
großen Druckabfall, während eine offene Fläche von mehr als 60% einen nicht ausreichenden Mischeffekt ergibt. Im Fall einer
Platte mit Schlitzen ist es vorteilhaft, die Schlitze nahezu in rechtwinkeliger Richtung zu der Richtung des zweiten
Gases ScG anzuordnen, welches aus dem Gasverteilungsrohr 6 ausgeblasen wird. Anders ausgedrückt: Es ist zweckmäßig,die
Schlitze so anzuordnen, daß sie parallel zu der Achse des Gasverteilungsrohres liegen. Auch im Fall, daß die Platte
mit Schlitzen in Kombination mit einem Paar von Gasverteilungsrohren 6, die in die Reaktorwand in radialer Richtung
eingesetzt sind, wie in den Fig. 1 und 2 gezeigt wird, verwendet wird, empfiehlt es sich, eine Gasdispergierungsplatte
mit einer halbkreisförmig gebildeten, nicht geöffneten Fläche 71, wie in Fig. 3 gezeigt, an einem Ort gerade unterhalb
des Befestigungsteils des zweiten Gasverteilungsrohres an der Reaktorhülle zu verwenden.
Der Raum zwischen der Gasverteilungsplatte 7 und der oberen Seite der zweiten Katalysatorschicht 4 wird als dritte Mischzone
III definiert. Ihre Höhe sollte mindestens 0,12 mal so groß sein wie der Innendurchmesser D des Reaktors.
In dem erfindungsgemäßen Reaktor für katalytische Reaktionen
wird durch Verwendung der obenbeschriebenen Gasmischvorrichtung eine hochhomogene Vermischung der Gase erhalten. Dies
stellt den wichtigsten Vorteil dar, weil hierdurch eine
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wirksame katalytische Reaktion ermöglicht wird, welche zu
einer erhöhten Umwandlungsrate pro Durchlauf der Reaktanten durch den Reaktor führt. Es ist weiterhin möglich, den erforderlichen
Raum zwischen den Katalysatorschichten für eine hochhomogene Vermischung zu vermindern. Die Summe der Mindesthöhen
der oben beschriebenen Mischzonen I, II und III ist nur 0,36 mal so groß wie der Innendurchmesser des Reaktors,
Es ist niemals erwartet worden, daß eine zufriedenstellende Vermischung in einem derart geringen Raum erhalten werden
könnte. Durch die Erfindung können daher klein-dimensionierte Reaktoren realisiert werden.
Die Erfindung umfaßt verschiedene Ausführungsformen, die für den Fachmann auf der Hand liegen.
So kann beispielsweise die vertikale Separatorplatte bzw. Trennplatte 5 nicht nur vom Typ gemäß den Figuren 1 und 2
- wobei eine Platte in der Kitte der Kolonne angeordnet ist - sein, sondern es können auch mehrere parallele, sich
kreuzende Platten und/oder konzentrische Zylinder verwendet werden, wie es in den Figuren 6A, 6B bzw. 6C dargestellt
ist.
Weiterhin ist das Gasverteilungsrohr 6 nicht auf das in den
Figuren 1 und 2 dargestellte Paar von gegenüberstehenden Rohren beschränkt. Vielmehr kann auch nur ein Rohr verwendet
werden, wie es in Figur 7A dargestellt ist, oder es können Rohre vom Pfeilkopftyp gemäß Figur 7B und vo m Quertyp
gemäß Figur 7E verwendet werden, welche den gleichen Effekt haben (im letzteren Falle wird das zweite Gas ScG
aufwärts zu dem kreuzenden Teil eingeführt). Weiterhin können alternativ Rohre vom kreisförmigen Typ und ein Paar
Rohre vom halbkreisförmigen Typ verwendet werden, wie es in den Figuren 6C und 6D gezeigt wird.
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Es wird bevorzugt, eine geeignete Kombination aus vertikaler Separatorplatte und Gasverteilungsrohr auszuwählen. Empfohlene
Kombinationen sind beispielsweise wie folgt: Gemäß Figur 6A und Figur 7A, gemäß Figur 6B und Figur 7B oder 7E,
und gemäß Figur 6C und Figur 7C oder 7D.
Die Gasdispergierungsplatte 7 kann verschiedene Ausführungsformen einschließen. Zusätzliche Beispiele zu der Ausführungsform
gemäß Figur 3 sind wie folgt: das Gitter gemäß Figur 8A und die perforierte Platte gemäß Figur 8B. Das Gitter
kann durch zwei mit Schlitzen versehene Platten, welche miteinander in Berührung oder mit einem bestimmten Abstand
voneinander angeordnet sind, gebildet sein.
Venn der Reaktor drei oder mehrere Katalysatorschichten enthält
und wenn das zweite und das dritte Gas zum Vermischen zwischen den Schichten eingeführt werden, dann wird es empfohlen,
die erfindungsgemäß vorgesehene Gasmischvorrichtung zu verwenden.
Die Erfindung wird in dem Beispiel erläutert. Beispiel
Ein Reaktor für katalytische Reaktionen mit der Konstruktion
gemäß den Figuren 1 bis 3 wurde hergestellt, wobei die folgenden Abmessungen der in den Figuren 9A und 9B definierten
Teile verwendet wurden. Die Katalysatorbetten wurden mit einem Katalysator bepackt.
d = 0,084 D
I1 = 0,14 D I2 = 0,022 D 1 = 0,182 D
I4 = 0,224 D I5 = 0,17 D Ig = 0,042 D
I7 = 0,028 D
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Die offene Fläche der Gasdispergierungsplatte betrug 48^S.
Das erste Gas wurde dadurch hergestellt, daß Methan zu Luft zu einem Methangehalt von 500 ppm zugegeben wurde. Das erhaltene
Gas wurde von der Oberseite des Reaktors mit einer Geschwindigkeit von 0,40 oder 0,77 m/s zugeführt. Das zweite
Gas, das aus Luft bestand, wurde durch das Gasverteilungsrohr mit einer Geschwindigkeit von 46,5 oder 63 m/s
eingeblasen. Das Volunenverhältnis des ersten Gases zu dem zweiten Gas betrug 10 : 8.
Um das Ausmaß der Vermischung dieser Gase zu bestimmen, wurden
Gasproben an der oberen Oberfläche des zweiten ■Katalysatorbettes abgenommen und ihr Methangehalt wurde gemessen. Die
Messungen (d.h. wo die Gasproben abgenommen wurden) erfolgten am Punkt entlang den drei Linien X-X, Y-Y und Z-Z gemäß Fig.
10, wobei auf den Linien jeweils elf Punkte vorhanden waren.
Sodann wurden die Abweichungen der durchschnittlichen Methankonzentration
an den oben angegebenen Punkten auf der Grundlage der erhaltenen Vierte errechnet.
Die erhaltenen Ergebnisse sind in dem Diagramm gemäß Figur 12 zusammengestellt.
Zum Vergleich wurden die gleichen Versuche wie folgt durchgeführt
:
A Es wurde weder eine vertikale Separatorplatte, noch eine Gasverteilungsplatte noch eine Gasdispergierungsplatte
verwendet.
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B Es wurde nur ein Gasverteilungsrohr verwendet und sowohl die vertikale Separatorplatte als auch die Gasdispergierungsplatte
wurden weggelassen; und
C es wurden die Gasverteilungsplatte und die Gasdispergierungsplatte
ohne die vertikale Separatorplatte verwendet .
Die Abweichungen der Methankonzentration wurden auf die gleiche V7eise errechnet. Die erhaltenen Werte sind in den Diagrammen
der Figuren 11A, 11B und 11C zusammengestellt.
Aus dem Vergleich der Diagramme der Figuren 11A, 11B und 11C
mit dem Diagramm der Figur 12 ergibt sich, daß die Ungleichheit der Methankonzentrationen an den Heßpunkten in dem erfindungsgemäßen
katalytischen Reaktor kleiner ist und daß demgemäß das Vermischen der Gase zufriedenstellend durchgeführt
wird.
Ende der Beschreibung.
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Claims (11)
1. Reaktor für katalytische Reaktionen mit mehreren Betten
eines gepackten Katalysators, in dem ein erstes Gas, das durch ein stromaufwärts gelegenes Katalysatorbett hindurchgegangen
ist, mit dem zweiten Gas vermischt wird, bevor es durch ein stromabwärts gelegenes Katalysatorbett geleitet
wird, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor mit einer Gasmischvorrichtung versehen ist, welche mindestens
eine vertikale Separatorplatte (5), die auf der Rückseite eines Tragegitters für das stromaufwärts gelegene
Katalysatorbett angeordnet ist, ein Gasverteilungsrohr (6) für das zweite Gas mit mehreren Düsen (61), welches hinter
äer Separrcorclatte s,5; angeordnet ist und eine Gasdisper-σ;.·ΞηΐΓ:·:;3Ό?.ί.r■':.■:-
'■■":'■ r.it m^;:reren Schlitzen odar Perforaiio-
ORfG(NAL /NSPECTED
nen, die hinter dem Gasverteilungsrohr (6) angeordnet ist, enthält.
2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichnet, daß die Höhe der ersten Mischzone, die
dem Raum zwischen der Rückseite des stromaufwärts gelegenen Katalysatorbettes und der Achse des zweiten Gasverteilungsrohres
entspricht, mindestens 0,18 mal so groß ist wie der Innendurchmesser des Reaktors, und daß die
Höhe der vertikalen Separatorplatte mindestens 1/2 mal so groß ist wie die Höhe der ersten Mischzone.
3. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichnet,
daß die Höhe der zweiten Mischzone, die zwischen der Achse des Gasverteilungsrohres und der
Gasdispergierungsplatte gebildet wird, mindestens 0,06 mal so groß ist wie der Innendurchmesser des Reaktors.
4. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η
zeichnet, daß die Höhe der dritten Mischzone, die zwischen der Gasdispergierungsplatte und der Oberseite
des stromabwärts gelegenen Katalysatorbettes gebildet wird, mindestens 0,12 mal so groß ist wie der
Innendurchmesser des Reaktors.
5. Katalytischer Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Höhe der ersten Mischzone,
die zwischen der Rückseite des stromaufwärts gelegenen Katalysatorbettes und der Achse des zweiten Gasverteilungsrohres
gebildet ist, mindestens 0,18 mal so groß ist wie der Innendurchmesser des Reaktors, und daß die Höhe der
vertikalen Separatorplatte mindestens 1/2 mal so groß ist wie die Höhe der ersten Mischzone, wobei die Höhe der zweiten
Mischzone, die zwischen der Achse des Gasverteilungsrohres und der Gasdispergierungsplatte gebildet ist, mindestens
0,06 mal so groß ist wie der Innendurchmesser des
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Reaktors und wobei die Höhe der dritten Mischzone, die zwischen der Gasdispergierungsplatte und der oberen
Oberfläche des stromabwärts gelegenen Katalysatorbettes gebildet ist, mindestens 0,12 mal so groß ist wie
der Innendurchmesser des Reaktors.
6. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Düsen (61) des
zweiten Gasverteilungsrohres so gerichtet sind, daß sie das Gas im Winkelbereich von 90 bis 135° gegenläufig
zum Strom des ersten Gases ausblasen, und daß die Gasverteilungsrohre in jedem Abschnitt installiert
sind, der durch mehrere vertikale Separatorplatten in der ersten Mischzone gebildet worden ist, oder daß der
Ort, die Anzahl oder der Durchmesser der Düsen in einer solchen Weise ausgewählt sind, daß das zweite Gas in
einer Menge verteilt wird, welche der Querschnittfläche der Abschnitte proportional ist.
7. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichnet,
daß die offene Fläche der Gasdispergierungsflache 35 bis 60% beträgt.
8. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η zeichnet,
daß die Dispergierungsplatte mehrere Schlitze aufweist, und daß die Liegrichtung der Schlitze
im wesentlichen parallel zu der Achse des Gasverteilungsrohrs ist.
9. Reaktor nach Anspruch 8, dadurch g e k e η η
zeichnet, daß die Gasdispergierungsplatte mit Schlitzen eine halbkreisförmig gebildete, nicht geöffnete
Fläche an einem Ort gerade unterhalb des Befestigungsteils des zweiten Gasverteilungsrohres an der Reaktorhülle
hat.
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10. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Anzahl der Katalysatorbetten
drei oder mehr ist, und daß die vertikalen Separatorplatten, die zweiten Gasverteilungsrohre
und die Gasdispergierungsplatten in jedem Raum zwischen den Katalysatorbetten angeordnet sind.
11. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch
gekennzeichnet, daß der erste Gasstrom aus Äthylbenzol und der zweite Gasstrom aus Wasserdampf besteht,
und daß der Reaktor zur Herstellung von Styrol durch katalytische Dehydrierung vorgesehen ist.
53002 070912
Applications Claiming Priority (1)
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