DE3008794C2 - - Google Patents

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Regenerieren eines in einem Adsorber enthaltenen, verbrauchten, kohlenstoffhaltigen Adsorbens, der insbesondere für die Trockenentschwefelung eines Schwefeloxids enthaltenden Abgases benutzt worden ist, durch Erwärmung desselben in einer Inertgasatmosphäre.
Für die Trockenentschwefelung der Abgase von stationären Gaserzeugern sind in der Praxis Verfahren angewandt wor­ den, bei denen ein kohlenstoffhaltiges Adsorbens ver­ wendet und in einem Fließbett (Wirbelschicht) mit den Abgasen in Berührung gebracht wird. Bei einem solchen Verfahren wird zeitweilig Ammoniak in das Fließbett eingeführt, um die Entschwefelungswirkung der Aktivkohle zu verbessern und/oder um gleichzeitig eine Denitrierung zu erzielen. In jedem Fall wird bei den genannten Trocken­ entschwefelungsverfahren im allgemeinen das kohlenstoff­ haltige Adsorbens zu einem passenden Zeitpunkt regene­ riert, um seine Adsorptionsleistung wiederherzustellen, da das Adsorbens bei der Kontaktierung mit Abgasen all­ mählich deaktiviert wird; das regenerierte Adsorbens kann dann erneut für die Kontaktierung mit Abgasen benutzt werden.
Bei den bisherigen Verfahren zum Regenerieren eines ver­ brauchten, kohlenstoffhaltigen Adsorbens wird letzteres in einer Inertgasatmosphäre erwärmt. Die bekannten Rege­ nerationsverfahren lassen sich dabei in zwei Arten unter­ teilen, nämlich einmal Prozesse, bei denen Inertgas selbst als Erwärmungsmedium benutzt wird, und zum anderen in Prozesse, bei denen Sand als Erwärmungsmedium benutzt wird. Bei den zuerst genannten wird ein Querstrom-Fließ­ bettregenerator benutzt, in welchem ein erwärmtes Inert­ gas in unmittelbarer Berührung mit einem Fließbett bzw. einer Wirbelschicht des verbrauchten Adsorbens gebracht wird. Bei den zweitgenannten Prozessen werden erwärmte Sandteilchen getrennt mit dem verbrauchten Adsorbens in einer Inertgasatmosphäre vermischt, wobei zur Regenerierung des verbrauchten Adsorbens hohe Temperaturen im Bereich von 500-650°C erforderlich sind. Die zuerst genannte Art ist demgegenüber darin vorteilhaft, daß vergleichs­ weise niedrige Temperaturen von 300-400°C für die Re­ generierung des verbrauchten Adsorbens ausreichen, weil das als Erwärmungsmedium benutzte Inertgas auch als Spülgas wirkt.
Unabhängig davon ist der zuerst genannte Prozeß auch deshalb nachteilig, weil sich bei der Verwendung eines Querstrom-Fließbetts selbstverständlich ein Temperatur­ gefälle einstellt. Wenn die Temperatur im unteren Tempe­ raturbereich (in der oberen Zone) des Fließbetts unter den Taupunkt eines desorbierten, korrosiv wirkenden Gases abfällt, besteht nicht nur die Möglichkeit für eine Korrosion im Regenerator, sondern auch für die Klumpenbildung des Kondensats des desorbierten Gases an den Aktivkohleteilchen. Bei Anwendung des Querstrom- Fließbetts müssen außerdem besondere Maßnahmen zum Schutz der Heizeinrichtungen und Leitungen vor dem Angriff des korrodierenden Gases getroffen werden, das aus der Aktiv­ kohle desorbiert und vom Inertgas mitgeführt wird.
Weiterhin ist ein Verfahren zum Regenerieren von ver­ brauchten, kohlenstoffhaltigen Adsorbentien mittels eines Gegenstrom-Fließbetts oder einer -Wirbelschicht bekannt, bei dem ebenfalls ein Inertgas als Erwärmungsmedium be­ nutzt wird. Bei diesem Verfahren wird ein erwärmtes In­ ertgas relativ zu einem abwärts strömenden oder rieselnden Fließbett aus verbrauchtem Adsorbens unter Kontaktierung des letzteren in Aufwärtsrichtung geleitet; dieses Ver­ fahren ist insofern vorteilhaft, als damit ein ausge­ zeichneter thermischer Wirkungsgrad erzielt werden kann. Nachteilig ist daran jedoch, daß die zur Durchführung des Verfahrens erforderliche Vorrichtung eine relativ große Querschnittsfläche besitzen muß, weil die Strömungsge­ schwindigkeit des Gasstroms herabgesetzt werden muß, um ein Verstreuen der ziemlich feinen Adsorbensteilchen zu verhindern. Außerdem kann sich bei diesem Verfahren das Problem einer Taukondensation ergeben, da die Auslaß­ öffnung für das Heizgas in der Wirbelschicht gleichzeitig die Einlaßöffnung für das verbrauchte Adsorbens darstellt, so daß infolgedessen auch die Gastemperatur verringert wird. Aus den genannten Gründen wird dieses Verfahren in der Praxis nicht allgemein angewandt.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die bei den bisherigen Regenerationsverfahren auftretenden Nachteile und Probleme zu vermeiden. Insbesondere bezweckt die Er­ findung, ein Verfahren zum Regenerieren eines verbrauchten, kohlenstoffhaltigen Adsorbens zu schaffen, bei dem das verbrauchte Adsorbens unter Verwendung eines normalen Heizgases als Erwärmungsmedium indirekt erwärmt und ein Inertgas ausschließlich als Spülgas benutzt wird.
Diese Aufgabe wird durch die in den Patent­ ansprüchen gekennzeichneten Maßnahmen gelöst.
Das erfindungsgemäße Verfahren zum Regenerieren eines verbrauchten Adsorbens, das für die Trockenentschwefelung benutzt worden ist, durch Erwärmung desselben in einer Inertgasatmosphäre, weist folgende Schritte auf:
  • - das Inertgas wird mit dem verbrauchten, kohlenstoff­ haltigen Adsorbens vermischt,
  • - das erhaltene Gemisch wird in einer Strömung bzw. Rieselung in Abwärtsrichtung in eine Heizzone einge­ führt,
  • - das Gemisch wird in der Heizzone zum Wärmeaustausch mit einem Heizgas indirekt kontaktiert und dabei auf Regenerierungstemperatur erwärmt,
  • - das die desorbierten Stoffe mitführende bzw. aus­ spülende Inertgas wird anschließend vom Adsorbens getrennt.
Der in der Beschreibung benutzte Ausdruck "Inertgas" bezieht sich auf ein im wesentlichen sauerstoff­ freies Gas, das auch bei Kontaktierung mit Aktiv­ kohle bei der Regenerierungstemperatur im Bereich von 300-400°C keinerlei chemische Reaktion, wie Oxydation, herbeiführt. Ein solches Inertgas wird beispielsweise durch Verbrennung von Flüssiggas (LPG) erhalten. Das erfindungsgemäß aufbereitete kohlenstoffhaltige Adsorbens kann beispielsweise Aktivkohle, aktivierte Holzkohle oder Halbkoks sein. Der benutzte Ausdruck "Heiz- oder Erwärmungsgas" bezieht sich auf ein Gas, welches die Temperatur der Aktivkohle durch indirekte Kontaktierung mit dieser auf die Regenerierungstemperatur zu erhöhen vermag.
Im folgenden sind bevorzugte Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand der Zeichnung im einzelnen erläutert. Es zeigen die
Fig. 1 und 2 Fließdiagramme bevorzugter Ausführungsbeispiele der Erfindung.
Fig. 2 zeigt insbesondere ein Ausführungsbeispiel, bei dem ein zusätzliches Inertgas in der Nähe eines Rektifikators in einer Trennzone zugeführt wird und ein Kühler unter der Trennzone angeordnet ist.
Bei dem Verfahren gemäß Ausführungsbeispielen wird ein Inertgas mit verbrauchter Aktivkohle (Adsorbens) ver­ mischt. Dieses Gemisch wird durch eine Anzahl von Röhren, die im wesentlichen senkrecht bzw. abwärts gerichtet in einer Erwärmungs- oder Heizzone angeordnet sind, in Abwärtsrichtung geleitet. Außerdem wird ein Heizgas unter indirekter Erwärmung der in den Röhren befindlichen ver­ brauchten Aktivkohle in einem aufwärts gerichteten Strom durch die Heizzone geleitet. Die aus der verbrauchten Aktivkohle desorbierbaren Stoffe werden mittels des Inertgases herausgespült. Die desorbierten Stoffe wer­ den zusammen mit dem Inertgas in eine getrennte, unter der Heizzone angeordnete Trennzone geleitet und von der Aktivkohle getrennt.
Nachstehend ist die Erfindung in Verbindung mit den Fig. 1 und 2 näher erläutert. Die z. B. bei der Trockenentschwefelung verbrauchte Aktivkohle wird über ein oberes Ventil V 1 einem Regenerator 1 zugeführt, der gemäß den Figuren aus einer Speicherzone 2, einer Misch­ zone 3, einer Heizzone 4 und einer Trennzone 5 besteht. Die verbrauchte Aktivkohle wird dabei zunächst in der Speicherzone 2 zwischengespeichert. Anschließend wird die verbrauchte Aktivkohle über Fallröhren 6 in die Mischzone 3 eingeführt und in dieser mit einem Spül- Inertgas vermischt, das über eine Leitung 7 seitlich in diese Mischzone eingeleitet wird. Das Gemisch aus Aktivkohle und Inertgas wird dann erwärmt, während beide Komponenten gemeinsam eine Anzahl von praktisch senkrecht in der Heizzone 4 angeordneten Heizröhren 8 durchströmen.
Da hierbei in der Heizzone 4 ein Erwärmungs- bzw. Heizgas über eine Leitung 9 an die Außenseiten der einzelnen Heizröhren 6 herangeführt wird, kommen die verbrauchte Aktivkohle und das Inertgas innerhalb der Heizröhren 8 in indirekte Wärmeaustauschbeziehung mit diesem Heizgas, um dadurch auf Regenerationstemperatur erwärmt zu werden. Die hierbei aus der verbrauchten Aktivkohle desorbierten und freigesetzten Stoffe, wie SO2 usw., werden unter der Wirkung des Inertgases von der Aktivkohle weggespült und treten mit der regenerier­ ten Aktivkohle und dem Inertgas in Abwärtsrichtung in die Trennzone 5 ein. In der Trennzone 5 werden die de­ sorbierten Stoffe zusammen mit dem Inertgas von der regenerierten Aktivkohle getrennt und über einen Gas­ auslaß im oberen Bereich der Trennzone zu einer Leitung 10 abgeführt, während die regenerierte Aktivkohle über ein unteres Ventil V 2 aus dem Regenerator ausgetragen wird. Bei dieser Vorrichtung ist zusätzlich ein Rekti­ fikator 11 vorgesehen.
Fig. 2 veranschaulicht ein anderes Ausführungsbeispiel, bei dem zusätzliches Inertgas über eine Leitung 14 in der Nähe des Rektifikators 11 innerhalb der Trennzone zugeführt wird und unterhalb der Trennzone 5 ein Kühler 15 zum Kühlen der regenerierten Aktivkohle vorgesehen ist. Bei diesem Ausführungsbeispiel werden die desorbier­ ten Stoffe, die korrodierende Gase enthalten, durch das zusätzlich eingeführte Inertgas praktisch vollständig von der regenerierten Aktivkohle abgeführt, so daß keine Gefahr besteht, daß derartige Gase den auf einer Kondensationstemperatur im Bereich von 40-150°C gehaltenen Kühler erreichen. Diese Anordnung ist somit deshalb vorteilhaft, weil der Kühler 15 aus normalen, unvergüteten Werkstoffen bestehen kann. Die Menge des zusätzlich eingeleiteten Inertgases liegt vorzugsweise bei 10-30% der Gesamtmenge an Inertgas.
Das nach dem indirekten Wärmeaustausch mit der ver­ brauchten Aktivkohle und dem Inertgas in den Heizröhren über den oberen Bereich der Heizzone aus dem Regenerator entlassene Heizgas wird weiterhin mittels eines in den Leitungen 9 eingeschalteten Umwälzgebläses 12 zu einem Heißwindofen 13 geführt, in diesem auf die erforderliche Temperatur erwärmt und anschließend über Leitungen 9 zur Heizzone 5 zurückgeführt. Zusätzlich können nicht darge­ stellte Puffer oder dgl., wie bei herkömmlichen Röhren­ wärmetauschern, auf zweckmäßige Weise an der Außenseite der Röhren in der Heizzone angeordnet sein. Obgleich bei den beschriebenen Ausführungsbeispielen die verbrauchte Aktivkohle durch die Heizröhren geleitet wird, während das Heizgas die Heizröhren außenseitig umspült, kann die Anordnung auch selbstverständlich so getroffen sein, daß das Heizgas die Heizröhren durchströmt, während die verbrauchte Aktivkohle außerhalb der Heizröhren fließt.
Beim vorstehend beschriebenen Verfahren gemäß der Erfin­ dung wird das verbrauchte kohlenstoffhaltige Adsorbens bei der Abwärtsströmung durch die Heizzone allmählich erwärmt, wobei die an ihm adsorbierten Stoffe desorbiert bzw. freigesetzt werden. Diese desorbierten Stoffe wer­ den durch das sich im Gleichstrom mit dem Adsorbens be­ wegende Inertgas mitgerissen bzw. ausgetrieben und dabei zur Hochtemperaturseite hin befördert. Beim erfindungsge­ mäßen Verfahren besteht also keine Möglichkeit für ein erneutes Kondensieren dieser desorbierten Stoffe. Da weiterhin beim erfindungsgemäßen Verfahren das kohlenstoff­ haltige Adsorbens und das Erwärmungs- bzw. Heizgas im Gegenstrom strömen, wird ein hervorragender thermischer Wirkungsgrad erreicht. Da weiterhin keine Möglichkeit für eine unmittelbare Berührung zwichen dem kohlenstoff­ haltigen Adsorbens und dem Heizgas besteht, bietet das erfindungsgemäße Verfahren den zusätzlichen Vorteil, daß die Strömung des kohlenstoffhaltigen Adsorbens nicht ge­ stört wird und ein normales sauerstoffhaltiges heißes Gas als Heizgas benutzt werden kann. Darüber hinaus be­ steht beim erfindungsgemäßen Verfahren zum Erwärmen eines verbrauchten kohlenstoffhaltigen Adsorbens durch indirekten Wärmeaustausch keinerlei Gefahr dafür, daß sich korro­ dierende, desorbierte Stoffe mit dem Heizgas vermischen. Schließlich sind auch keine speziellen Maßnahmen erfor­ derlich, um die Leitungen für die Rückführung des Heizgases sowie die zugeordneten Ausrüstungen vor Korrosion zu schützen.

Claims (3)

1. Verfahren zum Regenerieren eines in einem Adsorber enthaltenen, verbrauchten, kohlen­ stoffhaltigen Adsorbens, das insbesondere für die Trockenentschwefelung eines Schwefeloxide enthaltenden Abgases benutzt worden ist, durch Erwärmung desselben in einer Inertgasatmosphäre, dadurch gekennzeichnet,
daß das Inertgas mit dem verbrauchten Adsorbens vermischt wird, daß das erhaltene Gemisch in einer Strömung bzw. Rieselung in Abwärtsrichtung in eine Heizzone einge­ führt wird,
daß das Gemisch in der Heizzone zum Wärmeaustausch mit einem Heizgas indirekt kontaktiert und dabei auf Rege­ nerierungstemperatur erwärmt wird,
und daß das die desorbierten Stoffe mitführende bzw. ausspülende Inertgas vom Adsorbens getrennt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus verbrauchtem kohlenstoffhaltigen Adsorbens und Inertgas durch eine Anzahl von in der Heizzone angeordneten Heizröhren in Abwärtsrichtung geleitet wird, während das Heizgas innerhalb der Heizzone längs der Außenseiten der Heizröhren in Aufwärtsrichtung strömt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß zusätzliches Inertgas in einer Trenn­ zone dem Spülgas zugeführt wird, wenn dieses vom Adsorbens getrennt wird.
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