DE3003329A1

DE3003329A1 - Kernbrennstoffelement

Info

Publication number: DE3003329A1
Application number: DE19803003329
Authority: DE
Inventors: Masayuki Shimada
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1979-01-31
Filing date: 1980-01-30
Publication date: 1980-08-07
Also published as: FR2448212B1; FR2448212A1; US4302295A; JPS55101893A; DE3003329C2; GB2040543B; GB2040543A

Description

Die Erfindung betrifft ein Kernbrennstoffelement mit
einem Umhüllungsrohr und darin aufgenommenem Kernbrennstoff material, um die Unfallgefahr bei einem Bruch des
Umhüllungsrohres zu minimieren.

In einem Kernreaktor sind mehrere Brennstoffelementanordnungen vorgesehen. Die Brennstoffelementanordnung
in einem Siedewasserreaktor (BWR) besteht aus mehreren
Brennstoffelementen (Stangen), die in Form eines Gitters in einem Kanal angeordnet sind. In einem Schnellen Brutreaktor besteht die Brennstoffelementanordnung aus einer Anzahl von Brennstoffelementen (Stiften), die in Honigwabenform in einemUmhüllungsrohr angeordnet sind. Das
Brennstoffelement wird durch Einbringen einer Anzahl von Tabletten oder Pellets in ein Umhüllungsrohr in Paketform präpariert. Es hat einen Hohlraum in seinem oberen
Abschnitt. Die Tabletten oder Pellets werden durch Preßformen und anschließendes Sintern eines Brennstoffmaterials wie Uran-Dioxid hergestellt. Das so präparierte Brenn-

stoffelement wird in einem Reaktor einer Kernspaltungsreaktion unterzogen, und die gewaltige, durch die Kernspaltung erzeugte Hitze wird durch ein Kühlmittel nach außen abgeführt.

Wenn das Umhüllungsrohr während des Reaktorbetriebes unerwünscht bricht, tritt das Spaltprodukt im Reaktor aus, was zu einer Verunreinigung in und um den Reaktor sowie
zu einer Störung des Reaktorbetriebes führt. Um Bruch
eines Brennstoffelementes in einem frühen Stadium zu

erfassen und dadurch ernste Unfälle zu vermeiden, wird

gewöhnlich ein Markierungsgas besonderer Zusammensetzung dicht in das Umhüllungsrohr eingebracht. Wenn das Umhüllungsrohr im Reaktor gebrochen ist, wird das austretende Markierungsgas meßtechnisch erfaßt. Aus der Zusammensetzung

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des ausgetretenen Markierungsgases läßt sich feststellen, welches der Umhüllungsrohre gebrochen ist. Dieses Verfahren zum Aufspüren eines Unfalls wird als "Gasmarkieren" bezeichnet, und das dazu verwendete Brennstoffelement wird als "Markierungsgas-Brennstoffelement" bezeichnet. Ein übliches Markierungsgas-Brennstoffelement hat eine besondere Kapsel mit einem darin dicht aufgenommenen Markierungsgas, wobei diese Kapsel in ein Umhüllungsrohr eingebracht wird. Das Markierungsgas wird durch be- sondere Mittel aus der Kapsel in das Umhüllungsrohr übertragen. Zum Beispiel ist ein übliches Brennstoffelement dieser Art von CA. Strand und R.E. Schenter in "Nuclear Technology" Bd. 26, S. 472 bis 479, August 1979 beschrieben. In diesem Fall wird eine Kapsel aus rostfreiem Stahl mit darin dicht aufgenommenem Markierungsgas und einem dünnen Folienabschnitt in den Hohlraum eines Umhüllungsrohres eingebracht. Das Brennstoffelement wird durch Abdichten der beiden Enden des Umhüllungsrohres fertiggestellt. Der dünne Folienabschnitt der Kapsel wird dadurch aufgebrochen, daß eine Eindringspitze magnetisch so bewegt wird, daß das Markierungsgas in das Umhüllungsrohr einströmen kann. Es ist auch ein Verfahren bekannt, bei welchem der dünne Folienabschnitt der Kapsel durch eine Eindringspitze geöffnet wird, welche aufgrund thermischer Ausdehnung bei Temperaturzunahme im Reaktor bewegt wird. Die japanische Patentanmeldung 22635/78 beschreibt eine weitere Technik. In diesem Fall wird eine Kapsel, die ein Markierungsgas enthält, mittels einer Legierung abgedichtet, deren Schmelzpunkt tiefer als die Betriebstemperatur des Reaktors liegt, so daß die Legierung beim Betrieb des Reaktors schmilzt, um das Markierungsgas in das Umhüllungsrohr eintreten zu lassen. Im allgemeinen wird das durch Brechen des Umhüllungsrohres in das Reaktorgefäß ausströmende Markierungsgas mittels

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eines Massenspektrometers erfaßt, wie er in Fig. 1 aus "Nuclear Technology", Bd. 26, S. 473 gezeigt ist (s.o.).

Das übliche Markierungsgas-Brennstoffelement eröffnet Möglichkeiten für weitere Verbesserungen. Insbesondere bei gasdichten Kapseln mit einem dünnen Folienabschnitt, die in ein Umhüllungsrohr eingebracht werden, muß das Brennstoffelement sehr sorgfältig montiert werden, so daß der dünne Folienabschnitt dabei nicht aufreißt, was zu einer unwirksamen Montage führt. Ferner muß das Brennstoffelement sehr sorgfältig gehandhabt werden, um ein unerwünschtes Aufreißen des Folienabschnittes zu vermeiden. Schließlich ist es äußerst schwierig, eine Markierungsgas enthaltende Kapsel mit einem dünnen Folienabschnitt abzudichten. Wird eine Eindringspitze verwendet, die durch thermische Ausdehnung bewegt wird, um den dünnen Folienabschnitt aufzubrechen, so ergeben sich Schwierigkeiten hinsichtlich der Realisierung einer ausreichenden Kraft für die Eindringspitze zum Aufbrechen des Folienabschnittes, was zu einer geringen Verläßlichkeit führt. Die Verwendung einer abdichtenden Legierung mit niedrigem Schmelzpunkt ist hinsichtlich der Verläßlichkeit ebenfalls nicht zufriedenstellend. Insbesondere tendiert die Dichtlegierung dazu, aufgrund von Stößen oder Schwingungen beim Herstellen des Brennstoffelements sich abzuschälen oder abzufallen, wenn die Legierung nicht fest an die Kapsel angeheftet ist. Wenn gefordert ist, das Markierungsgas vor dem Betrieb des Kernreaktors in das Umhüllungsrohr austreten zu lassen, müssen viele Abschnitte des Brenstoffelementes von außen erwärmt werden, was zu ungünstigen Einflüssen auf das Material des Brennstoffelementes führt. Schließlich schmilzt eine Legierung mit niedrigem Schmelzpunkt in einigen Fällen aufgrund ungenügender Wärmeleitung . während des Betriebes des Kernreaktors nicht.

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Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Kernbrennstoffelement der eingangs genannten Art mit einer sehr einfachen und verläßlichen Gasmarkierung ohne Verwendung von mit Markierungsgas gefüllten Kapseln zu schaffen, wobei die oben genannten Nachteile, insbesondere die Schwierigkeiten aufgrund von Stoßen und Schwingungen bei der Montage und beim Transport,vermieden und einfache Montage und Handhabung gewährleistet sein sollen.

Diese Aufgabe ist gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß zusätzlich in das Umhüllungsrohr Metallfolie eingebracht ist, in welche ein Markierungsgas implantiert ist. Isotope von Xenon, Krypton usw. werden als Markierungsgas in die Metallfolie durch die Ionen-Implantations- Methode implantiert. Die Metallfolie wird aus einem Material hergestellt, das keine nachteiligen Einflüsse auf den Betrieb des Kernreaktors hat, wobei dieses Material vorzugsweise aus der Gruppe Aluminium oder einer Aluminiumlegierung, rostfreiem Stahl und Zirkon oder einer Zirkonlegierung ausgewählt wird , welche ferner in einigen Fällen zur Sauerstoffanlagerung in . einem Leichtwasserreaktor verwendet werden.

Die Erfindung ist im folgenden anhand schematischer Zeichnungen an einem Ausführungsbeispiel mit weiteren Einzelheiten näher erläutert. Es zeigen

Fig. 1 einen schematischen Längsschnitt durch ein

Kernbrennstoffelement mit einer durch ein Markierungsgas implantierten Metallfolie

gemäß der Erfindung;

Fig. 2 ein Schema einer Vorrichtung zum Herstellen einer mit Markierungsgas implantierten Metallfolie, die bei der Erfindung benutzt wird,und

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Fig. 3 ein Diagramm, welches die Verteilung des

implantierten Markierungsgas in einer Metallfolie darstellt.

Fig. 1 zeigt ein Kernbrennstoffelement gemäß einer Ausführung der Erfindung. In ein Umhüllungsrohr 1 sind mehrere Pellets oder Tabletten 2 eingefüllt, die durch Formen von Uran-Dioxid und nachfolgendes Sintern hergestellt sind. In einen Hohlraum 3 des Umhüllungsrohres 1 ist Metallfolie 5, die mittels eines Ionen-Implantationsverfahrens mit einem Markierungsgas implantiert ist, sowie eine Feder 4 eingebracht. Beide offenen Enden des Umhüllunsgrohres 1 sind mittels Anschlagstopfen 6 und 7 abgedichtet. Im allgemeinen bestehen das Umhüllungsrohr.

und die Anschlagstopfen 6,7 aus einer Zirkon-Legierung für einen Siedewasserreaktor (BWR) und aus rostfreiem Stahl für einen Schnellen Brutreaktor. Die Feder 4 dient dazu, die Tabletten 2 und die Metallfolie 5 korrekt positioniert zu halten. Bei der Ausführung nach Fig. 1 ist Metallfolie 5 auf den zu einem Paket geschichteten Tabletten 2 angeordnet. Die Metallfolie kann jedoch auch unter oder zwischen den Tabletten angeordnet sein.

Die mit Markierungsgas implantierte Metallfolie kann durch eine Ionen-Implantationsvorrichtung und ein damit durchführbares Verfahren hergestellt werden, wie zum Beispiel in der US-PS 4 051 063 (Nelson et al.) und US-PS 4 124 (Terasawa et al) beschrieben ist. Fig. 2 zeigt, wie Krypton in eine Aluminiumfolie mittels einer Vorrichtung implantiert ist, die in der zuletzt genannten US-PS beschrieben ist. Wie in der Zeichnung gezeigt ist, wird Krypton aus einem Gasbehälter 10 durch ein Druckregelventil in eine Ionenquelle 11 geschickt und dort in Krypton verwandelt. Das Krypton-Ion (Kr ) wird mittels eines Beschleunigers auf eine Energie von 5oKeV beschleunigt und läuft durch

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eine Magnet-Ablenkvorrichtung 13, um in eine Aluminium-Metallfolie 15 implantiert zu werden, die in einer Implantationskammer 14 angeordnet ist. Um die Ionenquelle 11, den Beschleuniger 12 und die Implantationskammer 14 zu evakuieren, ist eine Evakuierungsvorrichtung 16 vorgesehen.

Bei der Implantation in eine Aluminiumfolie dringt Kr

bei einer Beschleunigungsenergie von 5o KeV etwa 300 A in die Folie ein und hat darin über die Tiefe der Folie eine Verteilung, wie sie in Fig. 3 dargestellt ist. Die maximale Markierungsgasmenge, die in eine Metallfolie implantiert werden kann, das heißt die Sättigungsmenge, ist durch die Beschleunigungsenergie bestimmt, welche dem Markierungsgas mitgeteilt wird. Wenn ein Markierungsgas mit einer Beschleunigungsenergie von 5oKeV in eine Aluminiumfolie implantiert wird, beträgt die Sättigungsmenge

1 7 des Markierungsgases etwa 1x10 Kr/cm².

Das ionisierte Implantierungsgas, welches in eine Metallfolie implantiert ist, wird in der Metallfolie in Form von individuellen Atomen oder in Form einer Anhäufung von Atomen zurückgehalten, die Blasen bilden, und wird thermisch diffundiert und aus der Folie nach außen hin abgeschieden, wenn die Folie erwärmt wird. Die Abscheidung des Implantierungsgases wird mit Erhöhung der Erwärmungstemperatur gefördert. Durch das Erwärmen wird jedoch nicht alles in der Metallfolie implantierte Markierungsgas stets abgeschieden oder wieder freigegeben. Zum Beispiel wird bei einer Temperatur von 450⁰C, welcher der Hohlraum eines Brennstoffelementes im Anfangsstadium des Betriebes eines Kernreaktors ausgesetzt wird, etwa 55 % des in eine Aluminiumfolie implantierten Kr-Gases wieder abgeschieden, so daß etwa 45% des Kr-Gases in der Aluminiumfolie zurückgehalten werden. Natürlich sollte die Restmenge,

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die in der Folie verbleibt, in Betracht gezogen werden, wenn die Menge an Markierungsgas bestimmt wird, die in die Folie zu implantieren ist. Mit anderen Worten sollte die Folie soviel Implantierungsgas abscheiden, daß es zu einer Erfassung durch eine Meßvorrichtung ausreicht. Wenn Kr-Ionen auf ein Energieniveau von 500 KeV beschleunigt und in eine rostfreie Stahlfolie in einer Menge von 2x 10 Kr/cm² implantiert werden, beginnt eine Abscheidung implantierten Kr-Gases aus der Folie bei 820⁰C , und im wesentliehen alle Kf-Atome werden bei 120ü°C wieder abgeschieden.

Im allgemeinen wird eine Menge an Markierungsgas in eine Metallfolie implantiert, welche etwa dem Zweifachen der zur Erfassung ausreichenden Menge entspricht. Die erforderliehe Fläche einer Metallfolie wird durch die Sättigungsiüenge des Markierungsgases bestimmt, die ihrerseits durch die dem ionisierten Markierungsgas mitgeteilte Beschleunigungsenergie definiert ist. Wenn ein Markierungsgas in beide Oberflächen einer Metallfolie implantiert wird, genügt natürlich für eine Oberfläche der Folie, wenn Sie halb so groß wie die erforderliche Gesamtfläche ist.

Eine Metallfolie mit einer Dicke, die größer als die Eindringteile des ionisierten Markierunggases ist, kann die gewünschte Funktion erfüllen. Fig. 3 zeigt,

daß für eine Metallfolie die Dicke von etwa 1000 A hinsichtlich ihrer Markierungsgasaufnahmefunktion ausreicht. Es ist jedoch im Hinblick auf die Herstellung und die mechanische Festigkeit zweckmäßig, eine Metallfolie von etwa 1 bis 3 μπι Stärke zu verwenden. Auch die Form der Metallfolie ist beliebig, sofern sie nur in ein Umhüllungsrohr hineingebracht werden kann. Zum Beispiel können mehrere kreisrunde Folien von etwa 5,5 mm Durchmesser als Paket oder getrennt voneinander in ein Umhüllungsrohr mit einem Innendurchmesser von 5,6 mm eingebracht werden. Es ist ferner möglich, eine bandförmige

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Folie in eine Spule eines kleineren Durchmessers als der Innendurchmesser eines Umhüllungsrohres zu wickeln und die Spule in das Umhüllungsrohr einzubringen. Markierungsgas kann in eine Metallfolie beliebiger Gestalt implan- tiert werden, oder es kann eine mit Markierungsgas implantierte Metallfolie in beliebige Gestalt gebracht werden. Wenn ein Markierungsgas in eine rostfreie Stahlfolie implantiert ist, sollte die Folie zweckmäßig zwischen Kernbrennstoff-Tabletten angeordnet werden, weil eine ziemlich hohe Temperatur zum Abscheiden des implantierten Markierungsgases erforderlich ist.

Im allgemeinen werden Isotope von Kr und Xe in Form einer Mischung oder unabhängig voneinander als Markierungsgas verwendet. Es ist möglich, ein Mischgas in eine Metallfolie zu implantieren. Es ist auch möglich, die Markiegungsgaskomponenten einzeln und nacheinander in eine Metallfolie zu implantieren.

' Gemäß einer bevorzugten Ausführung der Erfindung wird jede Komponente des Markierungsgases getrennt in eine einzige Metallfolie besonderer Form implantiert, und • mehrere mit Gas implantierte Folien werden in Kombination in ein Umhüllungsrohr eingebracht. Bei dieser Ausführung ist es möglich, die Anordnung so zu treffen, daß die Art der Markierungsgas-Komponente aufgrund der Form der Metallfolie unterschieden werden kann. Dies ermöglicht es, eine gewünschte Menge eines gewünschten Markierungsgases wirksam in ein Umhüllungsrohr einzubringen. Zusätzlich kann das Mischungsverhältnis der Komponente durch Abzählen der Anzahl der Metallfolien exakt eingestellt werden.

Ein Markierungsgas aus Kr wurde mittels eines Ionen-ImplantationsVerfahrens in eine bandförmige Aluminium-

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folie von 3μΐη Stärke, 2 cm Breite und 650 cm Länge implantiert. Das Volumen der Folie betrug 2cm χ 650 cm χ 0,0003 cm = 0,39 cm³. Das Kr-Gas wurde mit einer Beschleunigungsenergie von 50 KeV in beide Oberflächen der Folie implantiert, worauf die Folie in eine Spule voi 5 mm Durchmesser und 2cm Höhe gewickelt wurde. Die Spule war ausreichend klein zur Beschickung eines Umhüllungsrohres eines Brennstoffelementes. Kr wurde in die Folie in einer Menge von 4x10 Kr/cm2 implantiert, was einer etwas kleineren Menge als der Sättigungsmenge bei einer Beschleunigungsenergie von 50KeV, d.h. 1 χ 10 Kr/cm² entspricht. In diesem Fall ist die Gesamtmenge des implan-

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2,600 cm²). Etwa 5,5 χ 10 Kr-Atome werden aus der Folie abgeschieden, wenn sie 5 Minuten lang bei 4 50⁰C erwärmt wird. 2 cm³ Kr-Gas enthalten bei Normalbedingungen

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5,4 χ 10 Kr-Atome, was für die Verwendung als Markierungsgas ausreicht. Mit anderen Worten reicht die aus der Folie bei dem oben beschriebenen Experiment freigegebene Menge an Kr-Atomen für die Verwendung als Markierungsgas.

Wie oben im einzelnen beschrieben wird ein Markierungsgas in eine Metallfolie bei der Erfindung eingeschlossen, was dazu führt, daß das eingeschlossene Markierungsgas nur bei Erwärmung der Metallfolie abgeschieden oder freigegeben wird. Mit anderen Worten wird das eingeschlossene Markierungsgas nicht durch Stöße oder Schwingungen bei der Herstellung oder dem Transport eines Brennstoffelementes freigegeben, wodurch das Brennstoffelement sehr leicht handhabbar ist. Außerdem kann eine übliche Vorrichtung zur Montage eines Brennstoffelementes verwendet werden; der Einsatz einer SpezialVorrichtung ist nicht erforderlich.Es wird auch darauf verwiesen,

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daß Metallfolien verschiedener Gestalt zum gesonderten Einschließen von verschiedenen Markierungsgaskomponenten verwendet werden können, was ermöglicht, die Markierungsgaskomponente an der Gestalt der Metallfolie zu erkennen. In diesem Fall können die Markierungsgaskomponenten sehr einfach in einem gewünschten Verhältnis gemischt werden.

Ein in eine Metallfolie implantiertes Markierungsgas wird aus der Metallfolie gemäß der Erhöhung der ümgebungstemperatur wieder abgeschieden, welche sich beim Einschalten des Reaktorbetriebes einstellt. Als Folge davon wird ein Umhüllungsrohr mit dem Markierungsgas in einer zum meßtechnischen Erfassen ausreichenden Menge gefüllt, wodurch ein Gasmarkieren ermöglicht wird.

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Claims

K 12 853/7h

TOKYO S Π IBT* U ΠΑ DEMKI

KABUSHIKI KAISHA

72 Horikawa-cho,

Saiwai-ku, Kawasaki-shi, Japan

Kernbrennstoffelement

Patentansprüche

Aj. Kernbrennstoffelement mit einem Umhüllungsrohr und darin aufgenommenem Kernbrennstoffmaterial, dadurch gekennzeichnet, daß zusätzlich in das Umhüllungsrohr (1) Metallfolie (5) eingebracht ist, in welche ein Markierungsgas implantiert ist. \
2. Brennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallfolie (5) aus einem Metall besteht, welches aus der Gruppe Aluminium, Aluminiumlegierungen, Zirkon, Zirkonlegierungen und rostfreiem Stahl ausgewählt ist.
3. Brenstoffelement nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Markierungsgas in bei- de Oberflächen der Metallfolie (5) implantiert ist.
4. Brennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die mit Markierungsgas implantierte Metallfolie (5) in einen Hohlraum

(3) des Umhüllungsrohres eingebracht ist.

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5. Brennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die mit Markierungsgas implantierte Metallfolie (5) zwischen Tabletten aus Brenstoffmaterial angeordnet ist.
6. Brennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Komponenten des Markierungsgases individuell in Metallfolien unterschiedlicher Gestalt derart implantiert sind, daß die Markierungsgaskomponente an der Gestalt der Metallfolie erkannt werden kann,und daß Metallfolien unterschiedlicher Gestalt in das Usxihüllungsrohr (1) gemäß einer gewünschten Zusammensetzung des Markierungsgases eingebracht sind.

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