DE2923053C2 - Verfahren und Einrichtung zum Aufbereiten von Quecksilber aus radioaktiven Abfallösungen - Google Patents

Verfahren und Einrichtung zum Aufbereiten von Quecksilber aus radioaktiven Abfallösungen

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DE2923053C2 DE19792923053 DE2923053A DE2923053C2 DE 2923053 C2 DE2923053 C2 DE 2923053C2 DE 19792923053 DE19792923053 DE 19792923053 DE 2923053 A DE2923053 A DE 2923053A DE 2923053 C2 DE2923053 C2 DE 2923053C2
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6000 Frankfurt Franz Josef Gattys Ingenieurbüro für Chem. Maschinen- und Apparatebau
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    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/30—Processing
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Description

4. Einrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Filter (3) zusätzlich mittels einer außenliegenden Anpreßvorrichtung (7) zwischen den beiden Getiäuseteilen (1,2) eingespannt ist
Die Erfindung betrifft e'x.i Verfahren gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 sowie eine Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.
Bei der Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffelementen, die wegen der notwendigen großen Neutronendichte im Kernreaktor aus einer Uran-Aluminium-Legierung in Form von aluminiumplattierten Platten oder Rohren bestehen, werden die Aluminium- und Uran-Anteile der abgebrannten Brennelemente in heißer Salpetersäure aufgelöst; daher haben diese Lösungen einen großen Anteil an Aluminiumsalzen. Um dabei die Auflösung des Aluminiumanteils zu beschleunigen, wird für diesen Vorgang Quecksilber als Katalysator zugesetzt. Die Abfallösung enthält daher sehr lästige und giftige Quecksilberverunreinigungen, die zwar kein atomares Zerfallprodukt sind, aber bei Ausscheidungsprozessen stets stark kontaminiert sind.
Das Ausscheiden des Quecksilbers wird bisher durch eines der beiden folgenden Verfahren durchgeführt:
1. Ausscheiden von Quecksilbermetall in der Denitrationsstufe des Verfestigungsvorganges unter Ausnutzung des elektrochemischen Potentials.
2. Abdampfung von flüchtigen Quecksilbersalzen und Quecksilbermetall bei der Aufarbeitung der Kernbrennstoffelemente unter Ausnutzung der bekannten Neigung von Quecksilberverbindungen zur Verflüchtigung sowie Ausscheidung des Quecksilbermetalls an Kupferfüllungen.
In beiden Fällen ist das Verfahren sehr zeitraubend, kompliziert und führt auch nicht zu vollkommener Ausscheidung des Quecksilbers. Ferner wird die ganze Apparatur mit Quecksilber verunreinigt. Im übrigen ist das dabei anfallende Produkt nur sehr schwer zu handhaben.
Nach der Quecksilberausscheidung wird die Abfallösung eingetrocknet und nach Zugabe geeigneter Zuschläge seminkontinuierlich oder vollkontinuierlich zu einer glasartigen Masse verschmolzen.
Es isi im Rahmen der nicht radioaktiven Chemie aus der deutschen Offenlegungsschrift 23 21 196 bekannt. Quecksilber als Quecksilbersulfid aus Abwasser auszufällen. Es ist auch bekannt, vgl. die deutsche Offenlegungsschrift 26 52 858, ausgefällte Verbindungen radioaktiver Isotope zusammen mit glasbildenden Substanzen zu verglasen.
In diesen Schriften wird aber weder auf die Filtrierung if mittels eines Glasfilters noch auf dessen Aufschmelzen zusammen mit den niedergeschlagenen Verbindungen hingewiesen.
Demgegenüber liegt die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe darin, das nach einer chemischen Fällungsreaktion abfiltrierte Quecksilbersulfid in einfacher Weise und unter Vermeidung der Kontamination der Umgebung in Glas einzuschmelzen.
Die Lösung dieser Aufgabe erfolgt mit den im kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 angegebenen Merkmalen.
Die Erfindung betrifft aber auch eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, die durch die im Arapruch 2 angegebenen Merkmale gekennzeichnet ist.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der erfindungsgemäßen Einrichtung sind Gegenstand von Unteransprüchen.
Nachstehend wird ein Ausführungsbeispiel der Erfindung näher erläutert:
Bei der vorzunehmenden chemischen Ausfällung des Quecksilbers findet z. B. folgende schnell verlaufende Reaktion statt.
Hg(NO3J2 + H2S = HgS + 2 HNO3.
<>o H2S wird als Gas oder in Form von Salzen in die salpetersäurehaltige Abfallösung unter intensivem Rühren bei einer Temperatur von ca. 600C von außen zugeführt Das dabei entstehende HgS hat ein ungewöhnlich extremes Löslichkeitsprodukt von 3 · 10-54 Mol/l; es findet also praktisch totale Ausscheidung des Quecksilbers statt Außerdem löst sich HgS nur in Königswasser (MNO3 + HCI) unter Bildung von HgCI2 und Ausscheidung von Schwefel. Die anderen, sich bildenden Sulfide sind in Salpetersäure löslich.
Es ist daraus ersichtlich, daß unter diesen Bedingungen eine selektive Ausscheidung von HgS, das keinem Auflösungsvorgang unterliegen kann, stattfindet.
Der Schmelzpunkt von HgS liegt bei 4000C und ist somit um etwa 500C höher als der Schmelzpunkt für Quecksilbermetall.
Die Einsatzlösung mit dem Quecksilbersulfid wird nach intensivem Durchmischen mittels einer Membranpumpe oder unter Stickstoffdruck über ein kastenförmiges Gehäuse aus Glas gepumpt, das in der Zeichnung
beispielsweise dargestellt ist
Dieses Gehäuse besteht aus einem Unterteil f und einem Oberteil 2; der Innenraum ist durch einen horizontalen Zwischenboden 3 unterteilt, der ebenso wie der Unterteil 1 und der Oberteil 2 aus Glas, z. B.
Phosphatglas oder Borsilikatglas besteht.
Zum Unterschied von den beiden anderen genannten Bauteilen stellt der Zwischenboden 3 ein feinporöses Glasfilter mit einer Porenweitc von etwa ΙΟμπι dar.
Dieses Filter kann aus einer Schicht oder auch aus mehreren, z, B, zwei übereinanderliegenden Schichten bestehen, die sich in der Durchflußrichtung der Lösung von unten nach oben gegen siebartige Meiallflächen abstützen,
In dem Filter schlägt sich das mit der Einsatzlösung vermischt durch einen unteren Anschluß 4 zugeführte Quecksilbersulfid nieder, während die gereinigte Lösung in den oberen Raum eintritt und von dort über einen Auslrittssnschluß 5 abgeführt wird. to
Das Filter 3 ist zwischen dem Unterteil 1 und dem Oberteil 2 des kastenförmigen Gehäuses mit Verwendung besonderer Leimschichten 6 abdichtend befestigt; es wird durch eine außenliegende Anpreßvorrichtung 7 zusätzlich eingespannt
Nach Aufnahme des Quecksilbersulfids wird das Gehäuse 1,2 — vorher sind die Anschlüsse 4,5 von den mit ihnen verbundenen Leitungen zu trennen und dicht zu verschließen — zusammen mit dem Filter 3 mittels einer nicht dargestellten, an einem Griffe des Gehäuses anschließbaren Ausziehvorrichtung in einen Schutzsack gezogen. Auf diese Weise wird das durch Quecksilbersulfid verunreinigte Filter 3 zusammen mit dem Gehäuse l, 2 kontaminationsfrei für die Umgebung in einen Schmelzofen transportiert
Dort wird die ganze Glasstruktur (Teile 1, 2, 3) zunächst zu einer homogenen Masse aufgeschmolzen. Dazu können gegebenenfalls auch noch andere radioaktive Abfallstoffe hinzukommen. Aus dieser Schmelzmasse werden dann in einer aus der Glastechnik grundsätzlich bekannten Weise feste Glasblöcke hergestellt, in denen sowohl das Quecksilbersulfid als auch die etwaigen sonstigen radioaktiven Stoffe für die Umgebung unschädlich eingeschlossen sind.
Inzwischen ist ein neues Gehäuse I1 2 mit einem neuen Filter 3 mittels der zugehörigen Anschlüsse 4, 5 für Eintritt bzw. Austritt an die entsprechenden Leitungen angeschlossen, so daß der gleiche Vorgang wiederholt werden kann.
Hierzu ! Blatt zeichnungen

Claims (1)

  1. Patentansprüche;
    J, Verfahren zum Aufbereiten von Quecksilber aus radioaktiven Abfassungen, bei dem das Quecksilber als Sulfid ausgefällt und dieses von der Lösung abfiltriert wird, dadurch gekennzeichnet, daß ein feinporöses Glasfilter (3) verwendet wird und daß das Glasfilter (3) mit dem niedergeschlagenen Quecksilbersulfid zu einer homogenen Masse aufgeschmolzen wird, aus der dann Glasblöcke hergestellt werden.
    Z Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß das Filter (3) als Zwischenboden in einem aus Glas bestehenden unterteilten Gehäuse (1,2) fest verleimt angeordnet ist und daß das Gehäuse (1, 2) einen in den unterhalb des Filters liegenden Raum führenden Anschluß (4) zum Zuführen der Abfallösung und einen aus dem oberhalb des Filters (3) liegenden Raum führenden Anschluß (5) zum Abführen der vom Quecksilbersulfid getrennten Lösung aufweist
    3. Einrichtung nach Ansprach 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Filter (3) aus mehreren übereinanderliegenden Glasschichten besteht, die sich in der Durchströmrichtung der Lösung gegen je ein Metallsieb abstützen.
DE19792923053 1979-06-07 1979-06-07 Verfahren und Einrichtung zum Aufbereiten von Quecksilber aus radioaktiven Abfallösungen Expired DE2923053C2 (de)

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JPS524264B2 (de) * 1972-04-26 1977-02-02
US4020004A (en) * 1975-11-21 1977-04-26 The United States Of America As Represented By The United States Energy Research And Development Administration Conversion of radioactive ferrocyanide compounds to immobile glasses

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