DE2853547C2 - Von Strömungskanälen durchzogener Träger für Katalysatoren mit Querstromeffekt und Verwendung - Google Patents

Von Strömungskanälen durchzogener Träger für Katalysatoren mit Querstromeffekt und Verwendung

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DE2853547C2 DE2853547A DE2853547A DE2853547C2 DE 2853547 C2 DE2853547 C2 DE 2853547C2 DE 2853547 A DE2853547 A DE 2853547A DE 2853547 A DE2853547 A DE 2853547A DE 2853547 C2 DE2853547 C2 DE 2853547C2
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Description

Die Erfindung betrifft einen von Strömungskanalen durchzogenen Träger für Katalysatoren mit Quers:romeffekt sowie mit vergrößerter Oberfläche und verbessertem Ruckhaltevermögen gegenüber in Tauchdispersionen vorliegenden katahsefördernden Metalloxiden und die Verwendung dieses Trägers für die Herstellung von Katalysatoren für Abgasreinigungszwecke.
Die Schadstoffe von Abgasen, insbesondere von Abgasen aus den Verbrennungsmotoren der ständig zunehmenden Anzahl von Kraftfahrzeugen, stellen eine beachtliche Gefahr fur die Gesundheit von Mensch. Tier und Pflanzenwelt dar. Sie werden bereits in einigen Ländern durch die gesetzliche Festlegung maximal zulässiger Schadstoffkonzentrationen eingegrenzt. Unter den zur Lösung dieser Luftverschmut/ungsprnblemc vorgeschlagenen und bereits praktizierten Methoden haben die katalytischen Abgasreinigungsverfahren die größte Bedeutung erlangt.
An die dazu erforderlichen Katalysatoren worden hinsichtlich Aufheizverhalten. Wirksainkeii. Dauer Standsaktivität und mechanischer Stabilität g'öOte Anforderungen gestellt. Sie müssen, z. B. beim FinsJt/ m Kraftfahrzeugen, schon bei möglichst niedrigen Temperaturen wirksam werden und auf lange /eit in allen in Betracht kommenden Temperatur- und Raumgesehwindigkeitsberoichen einen hohen prozentualen Urnsat/ der zu entfernenden Schadstoffe (insbesondere Kuhlen Wasserstoffe. Kohlenmonoxid und Stickoxide) /ι. den unschädlichen Oxidations- und Rediiktionsprodiikten Kohlendioxid. Wasscrd.impi und Stickstof, verbürgen. Wegen der starken mechanischen Beanspruchungen wahrend des Dauerbetriebes müssen sie eine ausrei chemie mechanische Stabilität I sit/en und dürfen ilicse selbst bei längerer Überhitzung, wie sie gegebenenfalls durch Beaufschlagung mit unverbranntem Kraftstoll, /um Beispiel bei Zündungsausl'all in einen: oder mehleren /\lindern, auftreten kann, nicht verlieren. Sie müssen hier also einer Reihe von Bedingungen, die gleichzeitig schwer /u erfüllen sind b/.w. zueinander Verbindungen mit Nichtedelmetallen oder deren Verbindungen bzw. Nichtedelmetalle oder deren Verbindungen mit Edelmetallen oder ueren Verbindungen kombiniert werden. In vielen Fällen werden der aktiven Komponente noch geringe Mengen anderer Elemente, beispielsweise aus der Gruppe der Erdalkalimetalle, wie Magnesium. Calcium. Strontium oder Barium, aus der Gruppe der Seltenen Erden, wie z. B. Samarium. Lanthan. Cer. oder aus der IV. Gruppe des Periodensystems, wie z. B. Titan. Zirkonium oder Zinn, als sogenannte Promotoren zur Verbesserung bestimmter Eigenschaften des Systems zugesetzt.
Als erheblicher Nachteil der Katalysatoren mit keramischem strukturellem Verstärker, insbesondere der monolithischen Wabenkatalysatoren aus Cordierit. Mullit oder vAluminiumoxid. hat sich deren schlechte Wärmeleitfähigkeit und ihre Empfindlichkeit gegen mechanische Einflüsse und thermische Überhitzung erwiesen So wirken die im Fahrbetrieb auftretenden Erschütterungen durch die intermittierenden Impulse der Abgassäule, die Motorvibrationen und Fahrbewegungen in Verbindung mit Temperaturspitzen zermürbend und zerbröselnd auf die Keramik ein. Bei thermischer Überhitzung in dem räumlich eng begrenzten Monolithen kann es /um Sintern. Schmelzen und Verbacken des in Form von Monolithen oder Schutlkörpern vorliegenden strukturellen Verstärkers mit seinen Beschickungen komme" woraus teilweise oder vollständige Inaktivierung resultiert.
Des weiteren hat sich gezcgt. daß die Anbringung solcher Keramikwaben in Metallgehäusen wegen der unterschiedlichen Wärmedehnung von Keramik und Metall schwierig ist und aufwendige konstruktive Vorkehrungen erfordert, um bei den sich ständig im möglichen Intervall /wischen —30 und +1000 C ändernden Betriebstemperaturen auftretenden Relativ bewegungen eine elastische und gasdichte Halterung der W.iben zu gewährleisten.
Is hat daher nieht an Anstrengungen gefehlt, besser üceignete (irsatzmaterialion für die auf keramischer liasis aufgebauten Katalysatoren und eine günstigere räumliche Formgebung für diese zu suchen.
So beschreibt die Df-I-OS 24 40 bb4 einen aus maximal vier Schichten aufgebauten Katalvsator. bei dem ein hitze- und oxidationswidcrstandsfähigcr Träger aus einer Eisenlegierung in Form eines ausgedehnten und zu
einer Rolle aufgewickelten Blechs mit einer Sauerstoff enthaltenden, porösen Beschichtung belegt ist, welche die darauf angeordnete Katalysatorschicht aufnehmen soll und bevorzugt durch thermische, chemische oder elektrolytischc Oberflächenoxidation einer Aluminium enthaltenden Eisenlegierung mit eventueher nachträglicher Verstärkung mittels von außen aufgebrachtem Aluminiumoxids, erhalten wird.
Ferner ist in der DE-OS 23 02 746 ein von Strömungskanälen durchzogener Träger für Katalysatoren beschrieben, bestehend aus aufeinander angeordneten, abwechselnd glatten und gewellten Lagen aus hochtemperaturfestem und zunderbeständigem Stahl, welcher mit einem Katalysatormaterial, wie Platin oder Palladium oder einem Metalloxid, wie Kupferoxid oder Nickeloxid beschichtet ist. Es wird hier als bereits bekannt beschrieben, einen Metallträger aus Materialien mit einem hohen Nickelgehalt einzusetzen, wobei das Nickel nach der Umwandlung in Oxid katalytische Wirksamkeit zeigt. Die genannte Offenlegungsschnft _■· schlägt auch vor. entweder die Stahlbleche mit Kupfer oder Nicke! zu beschichten und die Beschichtung anschließend zu oxidieren oder sie unmittelbar mit einem katalytisch wirkenden Metalloxid zu belegen.
Nachteile dieses Katalysatorträgers sind darin zu -·■ sehen, daß er eine begrenzte geometrische Oberfläche aufweist, welche das Rückhaltevermögen gegenüber in Tauchdispersionen vorliegenden katalysefördernden, hochoberflächigen. hitzebeständigen Metalloxiden, wie y-AhOj, soweit beschränkt, daß man zur Erzielung eines :■< zur Imprägnierung mit der eigentlichen katalytisch aktiven Komponeni«-. ausreichend starken Belags an diesen Oxiden eine mehrmalige Wiederholung des Tauchvorgangs benötigt. Da der beKannte Träger von voneinander getrennten Strömun^skaaälen durchzogen r> wird, kommt das umzusetzende Gasgemisch nur in Form einzelner von den Wandungen der Strömungskanäle umschlossener längsströmender Gassäulen mit der aufgebrachten Katalysatormasse in Berührung, dadurch wird bei vorgegebener Gasströmungsgeschwmdigkeit -tu eine bestimmte, oft zu große Mindestlänge des Trägers erforderlich, um einen befriedigenden Stoffaustausch und damit verknüpft, einen ausreichenden Konversionsgrad zu erzielen. Schließlich treten zwischen den einzelnen längsverlaufenden diskreten Reaktionszonen. >"> zum Beispiel aufgrund örtlich mehr oder weniger unterschiedlicher Schichtdicken und Aktivitäten der Katalysatormasse Wärmegefälle auf, die nur über die spezifische Wärmeleitfähigkeit des Kanalwandmaterials ausgeglichen werden können. v<
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen von Strömungskanälen durchzogenen Träger für Katalysatoren, bestehend aus aufeinander angeordneten, abwechselnd glatten und gewellten Lagen aus hochtemperiiturfestem und /underbesiändigem Stahl /u schaffen. > welcher eine Querströmung /wischen den einzelnen Ströinungskanälcn erlaubt, eine geometrisch ν ergrolSer te Oberfläche aufweist, ein verbessertes Rückhaltever mögen gegenüber in Tauchdispersionen vorliegenden katalysefördernden Trägermaterials /eigi und welcher «" sich /ur Herstellung von Katalysatoren für ijie Reinigung der Abgase von Brennkraftmaschinen und Industrieanlagen eignet.
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, daß bei einem Triiger der genannten Gaming eine Lage aus gewelltem ""> Blech mit einer Lage aus ghiitcm Siebgewebe oder eine Lage aus glattem Blech mit einer Lage aus gewelltem Siebgewebe oder eine Lage aus gewelltem Siebgewebe mit einer Lage aus glattem Siebgewebe abwechselt, wobei das Siebgewebe eine Maschenweite von 0,18 bis 0,025 mm und eine Drahtstärke von 0,15 bis 0,025 mm aufweist und Blech bzw. Siebgewebe aus einer Legierung von Eisen, Chrom und Aluminium bestehen.
Die vom zu reinigenden Abgas regelmäßig längsdurchströmten Kanäle gestatten über die Öffnungen des Siebgewebes eine Querströmung zu benachbarten Kanälen, ohne daß dadurch ein zusätzlicher Rückstau aufgebaut wird. Vielmehr liefert der Querstromeffekt, in dem er einen gewissen Gasaustausch auch zwischen benachbarten Kanälen ermöglicht, eine verbesserte katalytische Konversionswirkung.
Durch die Verwendung von Lagen aus Siebgewebe in den Trägern ergibt sich eine bedeutende Oberflächenvergrößerung, die am größten ist, wenn ausschließlich Siebgewebebahnen in gewellter und glatter Ausführung Verwendung finden. Die vergrößerte Oberfläche steigert das Rückhaltevermögen gegenüber den Partikeln von Tauchdispersionen und erlaubt eine Verringerung der Verfahrensschritte beim Beschichten der
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Suspensionsbeschichtungs-Verfahren. Aufgrund des verbesserten Gasaustausches ist ferner eine Verkleinerung der Abmessungen des Trägers gegenüber herkömmlichen Trägern möglich.
Diese vorteilhaften Wirkungen lassen srch insbesondere über die Dimensionierung der die glatten und gewellten Blech- bzw. Siebgewebelagen bildenden Komponenten weiter beeinflussen und optimieren. Es hat sich als günstig herausgestellt, daß das verwendete Blech eine Wandstärke unterhalb von 0,15 mm hat und das Siebgewebe eine Maschenweite von 0,1—0.05. insbesondere 0,073 mm und eine Drahtstärke von 0,1—0.05. insbesondere 0.07 mm aufweist und die von den glatten und gewellten Lagen gebildeten einzelnen Strömungskanäle einen Querschnitt von unterhalb 1.5 mm'haben.
Für den praktischen Betrieb, insbesondere für die katalytische Reinigung der Abgase voi, Brennkraftmaschinen, wird eine Ausführungslorm bevorzugt, bei der die glatten und gewellten Lagen zu einem zahlreiche Strömungskanäle aufweisenden Zylinder mit spiralförmigem Querschnitt aufgewickelt sind.
Der Zylinder kann dann in einen Stahlmantel unter Vorspannung eingepreßt und gegebenenfalls in ihm angeschweißt werden
Die erfindungsgemäße Trägerkonstruktion kann vor oder nach dem Aufwickeln /u einem Zylinder mit einem katalysefördernden Trägermaterial beschichtet werden. Dessen Haftung wird verbessert, wenn man den aus der aluminiumhaltigen Chromstahl-Legierung bestehenden Träge vor oder nach dieser Beschichtung durch F.rhit/en an der Luft bei 750—1100 C wahrend 1 bis 7 Stunden an seiner Oberfläche mit einer Aluminiumoxidschicht versieht.
I ur den erfindungsgemälien Träger eignen sich besonders Bleche und Siebgewebe, welche aus einer Legierung ans bis /u 15riew.-% Chrom. 0.5—12Gcw.-% Aluminium. 0.1— 3 Gew.-% Cer oder Yttrium, Resi Eisen bestehen, Solche Legierungen lassen sich durch Erhitzen in einem oxidierenden Gas mit einer oberflächlichen Aluminiiimoxiclschicht verschen, welche in manchen Fällen die Haftung aufzubringender Katiilysaiormasscn günstig beeinflußt.
Bei dem erfindungsgemäßen Träger können die einzelnen Lagen an Umfang und/oder Stirnseite · punkluell oder insgesamt untereinander oder die letzte
Lage mit der vorgehenden Lage verschweißt sein, wozu insbesondere eine Elektronenstrahlverschweißung günstig ist-
Schließlich betrifft die Erfindung noch die Verwendung des beschriebenen Trägers zur Herstellung von Katalysatoren, vorzugsweise von Edelmetall- und/oder Unedelmetallkatalysatoren, welche auf katalyseförderndem Trägermaterial als Zwischenträger abgeschieden sind, für die Reinigung der Abgase von Brennkraftmaschinen und !ndustrieanlagen. κι
Weitere Vorteile des erfindungsgemäßen Trägers gegenüber den bekannten Keramik- und Metallkatalysatorträgern sind:
a) eine vergrößerte wirksame Oberfläche; r,
b) ein verbessertes Rückhaltevermögen gegenüber in Tauchdispersionen vorliegenden üblichen katalysefördernden Trägerstoffen;
c) eine Verringerung der Verfahrensschritte beim Aufbringen der katalysefördernden Trägerstoffe aus Tauchdispersionen;
d) eine Verbesserung des Katalyse-Effekts infolge der zusätzlichen Möglichkeit der Querdcrchströmung durch das zu reinigende Abgas;
e) ein verbesserter Wärmeaustausch innerhalb des >-> Trägers;
f) eine einfachere Herstellung des Trägers;
g) geringere Materialkosten.
In den folgenden Ausführungsbeispielen wird der w Vorteil der vereinfachten Beschichtbarkeit des neuen Trägers mit Tauchdispersionen von katalyseförderndem Trägermaterial herausgestellt
Beispiel 1
Beim Flächen vergleich eines Metallträger herkömmlicher Art (glattes und gewelltes Blech) mit einem erfindungsgemäßen Metallträger mit glattem Siebgewebe und gewelltem Blech ergab sich eine Flächenvergrößerung von 26%. Das Siebgewebe hatte eine 4» Maschen· eite von 0,18 mm und eine Drahtstärke von 0,1 mm, die Blechstärke betrug 0,1 mm. Die beiden Metallträger wurden in eine 36,6%ige wäßrige Dispersion von λ-Α1)Οι getaucht, die Kanäle freigeblasen und bei 150" C getrocknet.
Die Aluminiumoxidaufnahme nach 2 Tauchvorgän- -, gen betrug:
Blech-Trager
Siebgewebe/
Blech-Träger
1. Durchgang
2. Durchgang
8g
6g
14 g
16 g
13 g
29 g
Die Anzahl der Tauchvorgange kann somit auf die Hälfte reduziert werden.
Bei der Verwendung einer Siebgewebe-Maschenweite von 0,09 mm und einer Drahtstärke von 0,063 mm ergibt sich eine Flächenvergrößerung von 39%.
Beispiel
Beim Vergleich eines Metallträgers herkömmlicher Art (glattes und gewelltes Blech) mit einem erfindungsgemäßen Metallträger mit glattem Siebgew rbe und gewelltem Siebgewebe der in Beispiel 1 angegebenen Abmessungen ergab sich eine Flächenvergrößerung von 52%. Die Metallträger wurden in eine 35,5°/oige wäßrige Dispersion von y-AKOj getaucht, die Kanäle freigeblasen und bei 150° C getrocknet.
Die Aluminiumoxidaufnahme nach einem Tauchvorgang war folgende:
Blech-Träger Siebgewebe-Träger
8g
44g
Die Anzahl der Tauchvorgänge kann damit noch weiter reduziert werden.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Von Strömungskanalen durchzogener Träger für Katalysatoren mit Querstromeffekt, bestehend aus aufeinander angeordneten, abwechselnd glatten ■> und gewellten Lagen aus hochtemperaturestern und zunderbeständigem Stahl, dadurch gekennzeichnet, daß eine Lage aus gewelltem Blech mit einer Lage aus glattem Siebgewebe oder eine Lage aus glattem Blech mit einer Lige aus gewelltem to Siebgewebe oder eine Lage aus gewelltem Siebgewebe mit einer Lage aus glatten Siebgewebe abwechselt, wobei das Siebgewebe eine Maschenweite von 0.18 bis 0.025 mm und eine Drahtstärke von 0,15 bis 0.025 mm aufweist und Blech bzw. i> Siebgewebe aus einer Legierung von Eisen, Chrom und Aluminium bestehen.
2. Träger nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung aus bis zu 15 Gew.-% Chrom. 03 bis 12 Gew.-% Aluminium. 0.1 bis 3 Gew.-°/o Cer μ oder Yttrium. Rest Eisen besteht.
3. Verwendung des Trägers nach Anspruch ! oder 2. zur Herstellung von Katalysatoren für die Reinigung der Abgase von Brennkraftmaschinen und Industrieanlagen. :-■>
kontrovers verlaufen, genügen.
Bisher wurden neben Schüttbettkatalysatoren, d. h. Preßlingen oder Extrudaten von Trägerkatalysatoren oder Mischkatalysatoren vor allem monolithische Trägerkatalysatoren verwendet. Sie bestehen aus einem inerten, niederoberflächigen keramischen Skelett aus ζ. B. Cordierit. Mullit oder rt-AIuminiumoxid als strukturellem Verstärker, auf welches eine dünne, meist hochoberflächige Schicht aus einem hitzebeständigen, meist oxidischen Trägermaterial, wie Aluminiumoxid der sogenannten Gamma-Reihe, aufgebracht ist, wobei letztere wiederum die eigentliche katalytisch aktive Komponente trägt.
Diese kann aus Edelmetall, Edelmetallverbindungen oder Nichtedelmetallverbindungen bestehen. Aus der Gruppe der Edelmetalle werden beispielsweise Platin, Palladium, Rhodium, Ruthenium. Iridium. Gold und Silber eingesetzt. Als Nichtedelmetallverbindungen kommen z. B. die Oxide des Kupfers, Chroms, Mangans. Eisens. Kobalts. Nickels und deren Kombinationen, wie z. B. Kupferchromit. in Frage. Weitere Varianten entstehen dadurch
Edelmetalle oder de
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