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KRAFTtfiWK UWIOK AKTIENGESELLSCHAFT Unser Zeichen
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Verfahren zur Trennung von gasförmigen Isotopeny
erbindungen ^ __«_^. __™^_«________
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur
Trennung von gasförmigen Isotopenverbindungen, insbesondere des UFg, mit Hilfe selektiver Anregung der
einen Isctopenverbindung durch eine Laserstrahlung nach adiabatischer Entspannung des Gases. Ziel solcher Verfahren
ist es, den Ausgangsstoff für die Kernbrennstoxfherstellung
in seinem Gehalt am spaltbaren Uranisotyp 235 von 0,7 % (der natürlichen Isotopenzusammensetzung)
auf etwa 3 % anzuheben und damit die Voraussetzung für den Eins atz als Kernbrennstoff in Leichtwasserreaktoren
zu schaffen. Viele der bisher gemachten Vorschläge laufen darauf hinaus, ein Uranisotyp bzw-,
dessen Verbindung als UFg durch Laseranregung in einen
höher angeregten, also energiereicheren Zustand zu bringen und dadurch in die Lage zu versetzen, bevorzugt
MU 2 Ant / 3.11.1978
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mit einem Reaktionspartner eiii-3 chemische Reaktion
einzugehen und die daraus entspringenden Reaktionsprodukte aus dem ursprünglichen Gas/remisch durch z*B.
physikalische Mittel abzutrenner,. Es hat sich dabei als
besonders vorteilhaft herausgestellt, das zuzuführende gasförmige Isotopengemisch durch adiabatische Entspannung
sehr stark abzukühlen, beispielsweise auf 30 - 50 K, da auf diese Weis8 eine klare Trennung der Spektren tim die
Isotop!everSchiebung, insbesondere in den Q-Zweigen
des UFg auftritt. Dies ermöglicht eine selektive
Erfassung nur der einen Isotopenverbindung mit Hilfe eines Laserstrahles, dessen Frequenz dementsprechend
eingestellt wird. Zur weiteren Erläuterung eines derartigen Isotopentrennverfahrens sei auf die deutsche
Patentanmeldung P 24 477 62 hingewiesen.
Neben diesen durch Laseranregung ermöglichten chemischen Reaktionen besteht auch die Möglichkeit, die Entspannungsbedingungen
so zu wählen, daß im Gasstrahl Kondensation eintritt und die 235 UFg-Moleküle durch
isotopenspezifische Laseranregung an der Kondensation oder einer Anlagerung an kondensierende oder bereits
kondensierte Teilchen zu hindern. Der damit entstehende große Massenunterschied zwischen den im ursprünglichen
Gasstrahl entstehenden Teilchen kann dann zur Trennung derselben ausgenützt werden, wie es z.B. in der
deutschen Patentanmeldung P 26 59 590 vorgeschlagen wird.
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Von diesem Stand der Technik ausgehend stellte sich nun die Aufgabe, ein Verfahren zu finden, bei dem sich
die isotopenspezifische Anregung mit Hilfe einer Laserstrahlung relativ niedriger Energie erreichen
läßt und mit dem es möglich ist, isotopenspezifisch unterschiedliche Massenverhältnisse in dem die EntspannungsdUse
verlassenden Gasstrahl zu schaffen sowie diese Teilchen unterschiedlicher Masse mit Hilfe in
ihnen erzeugter Trägheitskräfte voneinander zu scheiden.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß im Bereich der nach adiabatischer Entspannung erreichten
tiefen Temperaturen Kondensation eintritt, die Jedoch für die eine Isotopenverbindung durch selektive
Anregung verhindert wird und daß in der Nähe des Endes des Bestrahlungsbereiches durch entsprechende Gestaltung
eines Diffusors eine derartige Strömungsablenkung erzeugt wird, daß durch die dabei bewirkten
Zentrifugalkräfte eine Änderung der Isotopenverteilung in der Gasströmung erzwungen und durch Abschäler eine
Aufteilung der Strömung in angereicherte und abgereicherte
Anteile, die getrennt abgeführt werden, erreicht wird. Eine weitere Möglichkeit zur Lösung des
Problems besteht in einer derartigen Führung der Entspannung, daß im Bereich der damit erzeugten tiefen
Temperaturen Dimere zwischen den Uranisotopenmolekülen
gebildet werden, dann die das abzutrennende Isotop, z.B. Uran 235 enthaltenden UFg-Dimere selektiv durch Laseranregung
dissoziiert werden und daß in der Nähe des
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räumlichen Endes des Anregungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige
Strömungsablenkung erzeugt wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine unterschiedliche Verteilung
der dissoziierten und der nichtdissoziierten Dimere in der Gasströmung entsteht und durch Abschäler
eine entsprechende Aufteilung der Strömung erreicht wird. Selbstverständlich können neben Dimeren auch
andere Polymere gebildet werden, die sich in der genannten Weise dissoziieren lassen. Der Ausdruck Dimere
wird in diesem Sinne in der gesamten Anmeldung gebraucht. Eine weitere Modifizierung dieses Verfahrens besteht
darin, daß unter der bekannten Verwendung wenigstens eines Zusatzgases, beispielsweise Xenon, Dimere
zwischen den Uranisotopenmolekülen und einem Zusatzgas gebildet werden, dann die 235 UFg enthaltenden
Dimere selektiv durch Laseranregung dissoziiert werden und in der Nähe des räumlichen Endes des Anregungsbereiches
durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige Strömungsablenkung erzwungen wird, daß
durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine unterschiedliche
Verteilung der dissoziierten und nichtdissoziierten Dimere in der Gasströmung entsteht und
durch Abschäler eine entsprechende Aufteilung der Strömung erreicht wird. Der Laser steht hier allgemein
für schmalbandige elektromagnetische Strahlung, die auch durch mehr konventionelle Mittel wie z.B. Klystrons erzeugt
sein kann. Der Ausdruck Anregung soll auch Polarisation einschließen.
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Das dj.-.!S©r Erfindung zugrunde liegende Prinzip läßt
sj.cn auch κ.It anderen Worten folgendermaßen ausdrücken
:
Die UF/;-haltige Gasitila&iung wird in an sich bekannter
Weise in einer Düse und dem anschließenden Raum veitgehend
auf c-o tiefe Temperaturen, z.B. 50 K entspannt.,
daß die dabei auftretende Einengung der Linien und Banden eine selektive Anregung zuläßt. Strömungs-
"10 parameter und Düsenform sind dabei so gewählt, daß
im Bereich tiefer Temperaturen ohne Bestrahlung eine rasche Kondensation des UF^ oder Anlagerung an
mindestens eine Zusatzgaskomponente eintritt. Durch Einstrahlung einer geeigreten Wellenlänge, Bandbreite
und Leistungsdichte wird die Kondensation des 235 UFg
im Tieftemperaturbereich des Gasstrahles selektiv verhindert. Ea bilden sich also Kondensationskomplexe,
die 238 UF^ enthalten und eine verhältnismäßig große
Masse haben, während das 235 UFg im wesentlichen
molekular bleibt, also eine relativ kleine Masse besitzt. In der Nähe des Endes des Bestrahlungsbereiches
wird durch mechanische Mittel eine Strömungsumlenkimg bewirkt, durch die dabei infolge der Verdichtung
auftretende Temperaturerhöhung - es findet ein starker Verdichtungsstoß statt - wird die weitere
Kondensation gestoppt. Infolge der bei der Umlenkung auftretenden Zentrifugalkräfte sammeln sich die
schwereren Dimere bzw. kondensierten Teilchen außen und die leichteren Teilchen innen. Mittels Abschäler
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können dann die Bereiche mit schweren von Jenen mit
leichten Teilchen in bekannter Weise getrennt werden. Die Trennwirkung ist im vorliegenden Fall erheblich
größer, als bei dem bekannten Trenndüsenverfahren, da der Massenunterschied ein Ein-· oder Mehrfaches der
Molekülmassen ist, gegenüber dem laotopeninassemmterschied
von nur ca. 1 96 , Durch diese Verfahrensführung
wird außerdem durch den im Diffusor auftretenden Verdichtungsstoß ein Teil des Entspannungsdruckabfalles
wieder gewonnen, es findet also eine sogenannte DruckrUckgewinnung statt.
Zur weiteren Erläuterung dieses Verfahrens sei auf die Fig. 1-3 verwiesen, in denen ßchematisch Ausschnitte
und Gesamtanordnung eines zur Durchführung dieser Verfahren dienenden Apparates dargestellt sind.
Die Fig. 1 zeigt einen schematischen Querschnitt durch Düse und Diffusor sowie Anregungszonen in etwa 100-fächer
Vergrößerung. Die Entspannungsdüse ist mit 1 bezeichnet, der durch sie hindurchtretende Gasstrahl
mit 2. Der die Düse verlassende Gasstrahl breitet sich radial aus und erreicht die radial um die Düsen
herum angeordneten Diffusorräume 40. Die Zonen der Lasereinstrahlung sind als in diese Diffusorräume
hineinragende strichpunktiert umrandete Zonen 3 dargestellt. Sie entstehen durch mehrfache Reflexion des verwendeten
Laserstrahles. Durch Strömungspfeile ist für einen Diffusorraum 40 der Verlauf der Strömung dargestellt.
Dieser ist dabei durch die Wände 43 begrenzt,
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wobei die Oberfläche an der Stelle 41 dieser Wand so gestaltet ist, daß die Strömung scharf umgelenkt wird
und dabei die bereits besprochenen Zentrifugalkräfte
entstehen. Ein Abschäler 42 trennt dabei den angereicherten Teilstrom 5 vom abgerelcher^en Teilstrom 6
Die hier dargestellte Parallelschaltung einzelner Trenneinrichtungen dient der Erhöhung des Durchsatzes
und damit der Wirtschaftlichkeit, selbstverständlich wäre prinzipiell auch eine einfache Anordnung mit nur
einem Diffusorraum 40 möglich.
Das mit dieser Einrichtung durchzuführende Verfahren läuft dann etwa folgendermaßen ab:
Die UFg-haltige Gasmischung 2 tritt in die konvergente
Schlitzdüse 1 ein, entspannt sich dort und im anschließenden vor der Düse liegenden Entspannungsraum,
bis die gewünschte Temperatur erreicht ist. Bei der durch die vorliegende Düsenform gegebenen, im wesentliehen
radialen Strömung sind die Orte gleicher Temperatur, abgesehen von der Grenzschicht an der Düse, nahezu
Zylindermantelflächen. Im anschließenden Ringraum wird, wie in der Fig. 1 dargestellt, der Gasstrom von einander
überschneidenden im Querschnitt etwa ellipsenförmigen Laserstrahlen 3 durchsetzt. Frequenz und Bandbreite
des Laserstrahles entsprechen dabei dem Q-Zweig der 235 UFg-Bande bei starker Abkühlung. Seine Leistungsdichte
wird so groß gewählt, daß der wesentliche Teil der 235 UFg-Moleküle während der Aufenthaltsdauer im Be-
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Strahlungsgebiet monoinolekular bleibt, also nicht kondensiert.
Dies ist der Fall, wenn ,iedes 235 UF^-Molekül
während dieser Zeit etwa viermal angeregt wird. Durch stoßinduzierte Übergänge von der ·«>
■, auf andere Grundschwingungen und deren benetzbare Kombinationen ist
eine sehr gering verbleibende Besetzung des Grundniveaus der 235 UF,--Moleküle erreichbar. Dies ist notwendig,
um eine Kondensation des 235 UFg bzw. eine Anlagerung
desselben an die übrigen kondensierten Moleküle zu vermeiden. Es sei hier auch darauf hingewiesen» daß anstelle
einer Anregung durch Absorption auch eine selektive Polarisation, siehe DE-OS 23 11 584, für diesen Zweck
herangezogen werden kann. Durch die Umlenkung der Strömung, noch im Bereich der Laserstrahlung, wird dann
die bereits erwähnte räumliche Trennung der schwereren Teilchen von den leichten bewirkt.
Die Fig. 2 zeigt einen Querschnitt durch eine solche Trenneinrichtung, diese ist innerhalb einer rohrförmigen
Halterungskonstruktion 7 aufgebaut und kann nach dem bekannten Prinzip der Stapeltechnik aus durch
Fotoätzung ausgeschnittenen Metallfolien aufgebaut sein. Der Übersichtlichkeit halber sind Jedoch hier die einzelnen
Teile durch unterschiedliche Schraffuren gekennzeichnet,
über einen Kanal 11 gelangt der Gasstrom des Isotopengemi3ches zur Schlitzdüse 1 und von dort,
wie in Fig. 1 dargestellt, in den Bestrahlungsraum, der in die Diffusoren mündet. Diese werden durch Körper 4,
die radial angeordnet sind, gebildet. Sie sind mit einem radialen Schlitz zur Abführung des angereicherten
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Strömungsanteiles 5 versehen, dabei stellt die eine Wandung die die Strömung umlenkende Diffusorwand 43
dar, die andere Begrenzungswand den Abschäler 42. Zwischen diesen Körpern 4 verbleiben Zwischenräume,
die der radialen Abführung des abgereicherten (6) Strömungsanteiles, also jenes Anteiles mit den
schwereren Teilchen dient. In diesem Querschnitt sind außerdem noch Kanäle 12 für die an sich bekannte
Absaugung der in den Randbezirken der Düse sich evtl. bildenden Grenzschichten vorgesehen.
Wie bereits erwähnt, kann dieser Aufbau mit Hilfe der Stapeltechnik erzeugt werden, jedoch können auch die
einzelnen Körper 4 mit Hilfe von Stützringen 72 und auf dem gegenseitigen Sollabstand gehalten und damit
die gewünschten Strömungsverhältnisse sichergestellt werden.
Einen Längsschnitt durch diese Anordnung zeigt Fig. 3, der etwa der Linie III-III von Fig. 2 entspricht. Die
rohrförmige Halterungskonstruktion 7 ist in ein Gehäuse 10 eingebaut, das einen stirnseitigen Sammelraum
51, in den die Gasströme 5 einmünden sowie eine radiale Sammelkammer 61 enthält, in die über
Schlitze 71 in der Halterungskonstruktion 7 die abgereicherten Strömungsanteile 6 gelangen, über die
Stutzen 62 und 52 werden diese Strömungsanteile der Anreicherungsapparatur entnommen. Über den Anschluß
erfolgt die Zufuhr des Isotopengemisches. Die An-Schlüsse 9 stehen in Verbindung mit den Kanälen 12
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für die Grenzschiebtabsaugung, Per Laserstrahl 3 tritt
über Brews '„erfenster 13 iri Im·. Lestrahlungaraum ein
und wird über einen Spiegel 31 mehrfach hin und her
reflektiert und erzeugt auf .Hess· «"eise die in Fig.
dargestelltem Bestrahlungszοaen. Pumpenanschlüsse sowie
Versorgungsquelleo usw, änfl der- Übersichtlichkeit halber
nicht dargestellt. Die eingangs erwähnte Druckrückgewinnung wird, wie bekannt, durch geeignete Wahl des
Hinterdrucke3, aleo des Druckes nach den Diffusoren, ein
gestellt.
Dieses Verfahren, das bisher am Beispiel der Kondensationsverhinderung
zur Erzeugung von Teilchen großen Massenunterschiedes dargestellt wurde, läßt sich auch
in abgewandelter Form entsprechend der Patentansprüche 2 und 3 durchführen. Nach dar ersten Variante
sei ein Zusatzgas - siehe der eingangs erwähnte Stand der Technik - gewählt, welcher sich bei den eingestellten
Bedingungen noch nicht oder nicht rasch an UFg anlagert, wie z.B. Helium. Durch Druck und Düsenform
sind im Bestrahlungsbereich Bedingungen einstellbar, bei denen sich rasch UFg-Diniere bilden. Diese Dimere
bestehen aus durch Van der Waal's Kräfte aneinander gebundene Moleküle von 235 UFg und 238 UFg sowie
235 UFg/235 UFg und ?38 UFg/238 UFg.
Da die Uranisotope ein natürliches Verhältnis von 1:14O
haben, ergibt sich unter Vernachlässigung der Dimere 235 UFg/235 UFg ein Verhältnis der Dimere von 235 UFg/
238 UFg zu den Dimeren 238 UFg/238 UFg von ca. 1:70.
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Nun wird die Frequenz der Strahlung 3 so gewählt, daß
sie einer Schwingung der Dimere 235 UFg/238 UFg entspricht,
z.B. der V-, Im Q-Zweig. Unter der Einwirkung
dieser Strahlung dissoziieren diese Dimere, d.h. in der Strömung bildet sich ein monoraolokularer Anteil von
235 UFg mit einem monomclekularen Anteil von 238 UFg
gleicher Gröi3e sowie verbleibenden Dimeren von 238 UFg/
238 UFg, die wenigstens die doppelte Masse gegenüber
den 235 UFg-Molekülen aufweisen. Damit ist dann die
Voraussetzung für das beschriebene auf der Massenträgheit beruhende Trennverfahren gegeben. Anstelle der
genannten Einstrahlungsfrequenz - \; , im Q-Zweig - ist es
auch möglich, eine Frequenz zu wählen, die der langwelligeren Schwingung der beiden Moleküle des Dimeres
gegeneinander entspricht, wobei dann ebenfalls die Dissoziation eintritt, Tn diesem Fall sind die Wellenlängen
im Bereich der Größenordnungen 0,1 und 1 Millimeter, so daß dafür anstelle einer Laserstrahlung die
für Mikrowellen bekannten, in ihrer Frequenz einstellbaren Einrichtungen, verwandt werden können, die im
Vergleich zu den meL sten Lasern auch noch einen wesentlich höheren Wirkungsgrad haben. In diesem Falle kann
der Bestrahlungsraum als entsprechend geschlitzter Hohlraumleiter bzw. Resonator ausgebildet sein.
Bei der zweiten Variante wird ein Zusatzgas gewählt, welches sich bei den gewählten Bedingungen im Bestrahlungsbereich
rasch an das UFg anlagert, wie z.B. Xenon. Die Einstrahlungsfrequenz muß dann einer oder mehreren
Schwingungen des Dimere3 von 235 UFg/Xe entsprechen.
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Die anderen Dimere 238 UFg/Xe bleiben von der Strahlung
unbehelligt, so daß sich wiederum am Diffusoreintritt
ein Gemisch aus leichten Molekülen 235 UF^ und Dimeren
wesentlich größerer Masse 238 UFr/Xe befindet. Damit ist
auch bei dieser Einstellung der BetriebszxJ.stände die
Trennung nach dem Prinzip der Massenträgheit möglich.
Abschließend sei erwähnt, daß das in dieser Erfindung angewandte Prinzip der künstlichen Bildung von isotopenspezifisch
aufgebauten Teilchen großer Massenunterschiede sich nicht nur für die Trennung von Uranisotopen,
sondern auch in entsprechender Weise von Isotopen anderer Elemente anwenden lößt,
6 Patentansprüche
3 Figuren
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