DE2849162A1

DE2849162A1 - Verfahren zur trennung von gasfoermigen isotopenverbindungen

Info

Publication number: DE2849162A1
Application number: DE19782849162
Authority: DE
Inventors: Klaus Dipl Phys Gregorius; Karl Dipl Phys Janner
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1978-11-13
Filing date: 1978-11-13
Publication date: 1980-05-14
Also published as: GB2037609B; US4342727A; FR2441412B1; GB2037609A; BR7907333A; AU5273179A; DE2849162C2; AU531363B2; CA1133422A; JPS5567322A; JPS6344414B2; FR2441412A1

Description

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KRAFTtfiWK UWIOK AKTIENGESELLSCHAFT Unser Zeichen

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Verfahren zur Trennung von gasförmigen Isotopeny erbindungen ^ __«_^. __™^_«________

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung von gasförmigen Isotopenverbindungen, insbesondere des UFg, mit Hilfe selektiver Anregung der einen Isctopenverbindung durch eine Laserstrahlung nach adiabatischer Entspannung des Gases. Ziel solcher Verfahren ist es, den Ausgangsstoff für die Kernbrennstoxfherstellung in seinem Gehalt am spaltbaren Uranisotyp 235 von 0,7 % (der natürlichen Isotopenzusammensetzung) auf etwa 3 % anzuheben und damit die Voraussetzung für den Eins atz als Kernbrennstoff in Leichtwasserreaktoren zu schaffen. Viele der bisher gemachten Vorschläge laufen darauf hinaus, ein Uranisotyp bzw-, dessen Verbindung als UFg durch Laseranregung in einen höher angeregten, also energiereicheren Zustand zu bringen und dadurch in die Lage zu versetzen, bevorzugt

MU 2 Ant / 3.11.1978

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mit einem Reaktionspartner eiii-3 chemische Reaktion einzugehen und die daraus entspringenden Reaktionsprodukte aus dem ursprünglichen Gas/remisch durch z*B. physikalische Mittel abzutrenner,. Es hat sich dabei als besonders vorteilhaft herausgestellt, das zuzuführende gasförmige Isotopengemisch durch adiabatische Entspannung sehr stark abzukühlen, beispielsweise auf 30 - 50 K, da auf diese Weis8 eine klare Trennung der Spektren tim die Isotop!everSchiebung, insbesondere in den Q-Zweigen des UFg auftritt. Dies ermöglicht eine selektive Erfassung nur der einen Isotopenverbindung mit Hilfe eines Laserstrahles, dessen Frequenz dementsprechend eingestellt wird. Zur weiteren Erläuterung eines derartigen Isotopentrennverfahrens sei auf die deutsche Patentanmeldung P 24 477 62 hingewiesen.

Neben diesen durch Laseranregung ermöglichten chemischen Reaktionen besteht auch die Möglichkeit, die Entspannungsbedingungen so zu wählen, daß im Gasstrahl Kondensation eintritt und die 235 UFg-Moleküle durch isotopenspezifische Laseranregung an der Kondensation oder einer Anlagerung an kondensierende oder bereits kondensierte Teilchen zu hindern. Der damit entstehende große Massenunterschied zwischen den im ursprünglichen Gasstrahl entstehenden Teilchen kann dann zur Trennung derselben ausgenützt werden, wie es z.B. in der deutschen Patentanmeldung P 26 59 590 vorgeschlagen wird.

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Von diesem Stand der Technik ausgehend stellte sich nun die Aufgabe, ein Verfahren zu finden, bei dem sich die isotopenspezifische Anregung mit Hilfe einer Laserstrahlung relativ niedriger Energie erreichen läßt und mit dem es möglich ist, isotopenspezifisch unterschiedliche Massenverhältnisse in dem die EntspannungsdUse verlassenden Gasstrahl zu schaffen sowie diese Teilchen unterschiedlicher Masse mit Hilfe in ihnen erzeugter Trägheitskräfte voneinander zu scheiden.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß im Bereich der nach adiabatischer Entspannung erreichten tiefen Temperaturen Kondensation eintritt, die Jedoch für die eine Isotopenverbindung durch selektive Anregung verhindert wird und daß in der Nähe des Endes des Bestrahlungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige Strömungsablenkung erzeugt wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine Änderung der Isotopenverteilung in der Gasströmung erzwungen und durch Abschäler eine Aufteilung der Strömung in angereicherte und abgereicherte Anteile, die getrennt abgeführt werden, erreicht wird. Eine weitere Möglichkeit zur Lösung des Problems besteht in einer derartigen Führung der Entspannung, daß im Bereich der damit erzeugten tiefen Temperaturen Dimere zwischen den Uranisotopenmolekülen gebildet werden, dann die das abzutrennende Isotop, z.B. Uran 235 enthaltenden UFg-Dimere selektiv durch Laseranregung dissoziiert werden und daß in der Nähe des

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räumlichen Endes des Anregungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige Strömungsablenkung erzeugt wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine unterschiedliche Verteilung der dissoziierten und der nichtdissoziierten Dimere in der Gasströmung entsteht und durch Abschäler eine entsprechende Aufteilung der Strömung erreicht wird. Selbstverständlich können neben Dimeren auch andere Polymere gebildet werden, die sich in der genannten Weise dissoziieren lassen. Der Ausdruck Dimere wird in diesem Sinne in der gesamten Anmeldung gebraucht. Eine weitere Modifizierung dieses Verfahrens besteht darin, daß unter der bekannten Verwendung wenigstens eines Zusatzgases, beispielsweise Xenon, Dimere zwischen den Uranisotopenmolekülen und einem Zusatzgas gebildet werden, dann die 235 UFg enthaltenden Dimere selektiv durch Laseranregung dissoziiert werden und in der Nähe des räumlichen Endes des Anregungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige Strömungsablenkung erzwungen wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine unterschiedliche Verteilung der dissoziierten und nichtdissoziierten Dimere in der Gasströmung entsteht und durch Abschäler eine entsprechende Aufteilung der Strömung erreicht wird. Der Laser steht hier allgemein für schmalbandige elektromagnetische Strahlung, die auch durch mehr konventionelle Mittel wie z.B. Klystrons erzeugt sein kann. Der Ausdruck Anregung soll auch Polarisation einschließen.

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Das dj.-.!S©r Erfindung zugrunde liegende Prinzip läßt sj.cn auch κ.It anderen Worten folgendermaßen ausdrücken :

Die UF/;-haltige Gasitila&iung wird in an sich bekannter Weise in einer Düse und dem anschließenden Raum veitgehend auf c-o tiefe Temperaturen, z.B. 50 K entspannt., daß die dabei auftretende Einengung der Linien und Banden eine selektive Anregung zuläßt. Strömungs-

"10 parameter und Düsenform sind dabei so gewählt, daß im Bereich tiefer Temperaturen ohne Bestrahlung eine rasche Kondensation des UF^ oder Anlagerung an mindestens eine Zusatzgaskomponente eintritt. Durch Einstrahlung einer geeigreten Wellenlänge, Bandbreite und Leistungsdichte wird die Kondensation des 235 UFg im Tieftemperaturbereich des Gasstrahles selektiv verhindert. Ea bilden sich also Kondensationskomplexe, die 238 UF^ enthalten und eine verhältnismäßig große Masse haben, während das 235 UFg im wesentlichen molekular bleibt, also eine relativ kleine Masse besitzt. In der Nähe des Endes des Bestrahlungsbereiches wird durch mechanische Mittel eine Strömungsumlenkimg bewirkt, durch die dabei infolge der Verdichtung auftretende Temperaturerhöhung - es findet ein starker Verdichtungsstoß statt - wird die weitere Kondensation gestoppt. Infolge der bei der Umlenkung auftretenden Zentrifugalkräfte sammeln sich die schwereren Dimere bzw. kondensierten Teilchen außen und die leichteren Teilchen innen. Mittels Abschäler

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können dann die Bereiche mit schweren von Jenen mit leichten Teilchen in bekannter Weise getrennt werden. Die Trennwirkung ist im vorliegenden Fall erheblich größer, als bei dem bekannten Trenndüsenverfahren, da der Massenunterschied ein Ein-· oder Mehrfaches der Molekülmassen ist, gegenüber dem laotopeninassemmterschied von nur ca. 1 96 , Durch diese Verfahrensführung wird außerdem durch den im Diffusor auftretenden Verdichtungsstoß ein Teil des Entspannungsdruckabfalles wieder gewonnen, es findet also eine sogenannte DruckrUckgewinnung statt.

Zur weiteren Erläuterung dieses Verfahrens sei auf die Fig. 1-3 verwiesen, in denen ßchematisch Ausschnitte und Gesamtanordnung eines zur Durchführung dieser Verfahren dienenden Apparates dargestellt sind.

Die Fig. 1 zeigt einen schematischen Querschnitt durch Düse und Diffusor sowie Anregungszonen in etwa 100-fächer Vergrößerung. Die Entspannungsdüse ist mit 1 bezeichnet, der durch sie hindurchtretende Gasstrahl mit 2. Der die Düse verlassende Gasstrahl breitet sich radial aus und erreicht die radial um die Düsen herum angeordneten Diffusorräume 40. Die Zonen der Lasereinstrahlung sind als in diese Diffusorräume hineinragende strichpunktiert umrandete Zonen 3 dargestellt. Sie entstehen durch mehrfache Reflexion des verwendeten Laserstrahles. Durch Strömungspfeile ist für einen Diffusorraum 40 der Verlauf der Strömung dargestellt. Dieser ist dabei durch die Wände 43 begrenzt,

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wobei die Oberfläche an der Stelle 41 dieser Wand so gestaltet ist, daß die Strömung scharf umgelenkt wird und dabei die bereits besprochenen Zentrifugalkräfte entstehen. Ein Abschäler 42 trennt dabei den angereicherten Teilstrom 5 vom abgerelcher^en Teilstrom 6 Die hier dargestellte Parallelschaltung einzelner Trenneinrichtungen dient der Erhöhung des Durchsatzes und damit der Wirtschaftlichkeit, selbstverständlich wäre prinzipiell auch eine einfache Anordnung mit nur einem Diffusorraum 40 möglich.

Das mit dieser Einrichtung durchzuführende Verfahren läuft dann etwa folgendermaßen ab:

Die UFg-haltige Gasmischung 2 tritt in die konvergente Schlitzdüse 1 ein, entspannt sich dort und im anschließenden vor der Düse liegenden Entspannungsraum, bis die gewünschte Temperatur erreicht ist. Bei der durch die vorliegende Düsenform gegebenen, im wesentliehen radialen Strömung sind die Orte gleicher Temperatur, abgesehen von der Grenzschicht an der Düse, nahezu Zylindermantelflächen. Im anschließenden Ringraum wird, wie in der Fig. 1 dargestellt, der Gasstrom von einander überschneidenden im Querschnitt etwa ellipsenförmigen Laserstrahlen 3 durchsetzt. Frequenz und Bandbreite des Laserstrahles entsprechen dabei dem Q-Zweig der 235 UFg-Bande bei starker Abkühlung. Seine Leistungsdichte wird so groß gewählt, daß der wesentliche Teil der 235 UFg-Moleküle während der Aufenthaltsdauer im Be-

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Strahlungsgebiet monoinolekular bleibt, also nicht kondensiert. Dies ist der Fall, wenn ,iedes 235 UF^-Molekül während dieser Zeit etwa viermal angeregt wird. Durch stoßinduzierte Übergänge von der ·«> ■, auf andere Grundschwingungen und deren benetzbare Kombinationen ist eine sehr gering verbleibende Besetzung des Grundniveaus der 235 UF,--Moleküle erreichbar. Dies ist notwendig, um eine Kondensation des 235 UFg bzw. eine Anlagerung desselben an die übrigen kondensierten Moleküle zu vermeiden. Es sei hier auch darauf hingewiesen» daß anstelle einer Anregung durch Absorption auch eine selektive Polarisation, siehe DE-OS 23 11 584, für diesen Zweck herangezogen werden kann. Durch die Umlenkung der Strömung, noch im Bereich der Laserstrahlung, wird dann die bereits erwähnte räumliche Trennung der schwereren Teilchen von den leichten bewirkt.

Die Fig. 2 zeigt einen Querschnitt durch eine solche Trenneinrichtung, diese ist innerhalb einer rohrförmigen Halterungskonstruktion 7 aufgebaut und kann nach dem bekannten Prinzip der Stapeltechnik aus durch Fotoätzung ausgeschnittenen Metallfolien aufgebaut sein. Der Übersichtlichkeit halber sind Jedoch hier die einzelnen Teile durch unterschiedliche Schraffuren gekennzeichnet, über einen Kanal 11 gelangt der Gasstrom des Isotopengemi3ches zur Schlitzdüse 1 und von dort, wie in Fig. 1 dargestellt, in den Bestrahlungsraum, der in die Diffusoren mündet. Diese werden durch Körper 4, die radial angeordnet sind, gebildet. Sie sind mit einem radialen Schlitz zur Abführung des angereicherten

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Strömungsanteiles 5 versehen, dabei stellt die eine Wandung die die Strömung umlenkende Diffusorwand 43 dar, die andere Begrenzungswand den Abschäler 42. Zwischen diesen Körpern 4 verbleiben Zwischenräume, die der radialen Abführung des abgereicherten (6) Strömungsanteiles, also jenes Anteiles mit den schwereren Teilchen dient. In diesem Querschnitt sind außerdem noch Kanäle 12 für die an sich bekannte Absaugung der in den Randbezirken der Düse sich evtl. bildenden Grenzschichten vorgesehen.

Wie bereits erwähnt, kann dieser Aufbau mit Hilfe der Stapeltechnik erzeugt werden, jedoch können auch die einzelnen Körper 4 mit Hilfe von Stützringen 72 und auf dem gegenseitigen Sollabstand gehalten und damit die gewünschten Strömungsverhältnisse sichergestellt werden.

Einen Längsschnitt durch diese Anordnung zeigt Fig. 3, der etwa der Linie III-III von Fig. 2 entspricht. Die rohrförmige Halterungskonstruktion 7 ist in ein Gehäuse 10 eingebaut, das einen stirnseitigen Sammelraum 51, in den die Gasströme 5 einmünden sowie eine radiale Sammelkammer 61 enthält, in die über Schlitze 71 in der Halterungskonstruktion 7 die abgereicherten Strömungsanteile 6 gelangen, über die Stutzen 62 und 52 werden diese Strömungsanteile der Anreicherungsapparatur entnommen. Über den Anschluß erfolgt die Zufuhr des Isotopengemisches. Die An-Schlüsse 9 stehen in Verbindung mit den Kanälen 12

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für die Grenzschiebtabsaugung, Per Laserstrahl 3 tritt über Brews '„erfenster 13 iri Im·. Lestrahlungaraum ein und wird über einen Spiegel 31 mehrfach hin und her reflektiert und erzeugt auf .Hess· «"eise die in Fig. dargestelltem Bestrahlungszοaen. Pumpenanschlüsse sowie Versorgungsquelleo usw, änfl der- Übersichtlichkeit halber nicht dargestellt. Die eingangs erwähnte Druckrückgewinnung wird, wie bekannt, durch geeignete Wahl des Hinterdrucke3, aleo des Druckes nach den Diffusoren, ein gestellt.

Dieses Verfahren, das bisher am Beispiel der Kondensationsverhinderung zur Erzeugung von Teilchen großen Massenunterschiedes dargestellt wurde, läßt sich auch in abgewandelter Form entsprechend der Patentansprüche 2 und 3 durchführen. Nach dar ersten Variante sei ein Zusatzgas - siehe der eingangs erwähnte Stand der Technik - gewählt, welcher sich bei den eingestellten Bedingungen noch nicht oder nicht rasch an UFg anlagert, wie z.B. Helium. Durch Druck und Düsenform sind im Bestrahlungsbereich Bedingungen einstellbar, bei denen sich rasch UFg-Diniere bilden. Diese Dimere bestehen aus durch Van der Waal's Kräfte aneinander gebundene Moleküle von 235 UFg und 238 UFg sowie 235 UFg/235 UFg und ?38 UFg/238 UFg.

Da die Uranisotope ein natürliches Verhältnis von 1:14O haben, ergibt sich unter Vernachlässigung der Dimere 235 UFg/235 UFg ein Verhältnis der Dimere von 235 UFg/ 238 UFg zu den Dimeren 238 UFg/238 UFg von ca. 1:70.

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Nun wird die Frequenz der Strahlung 3 so gewählt, daß sie einer Schwingung der Dimere 235 UFg/238 UFg entspricht, z.B. der V-, Im Q-Zweig. Unter der Einwirkung dieser Strahlung dissoziieren diese Dimere, d.h. in der Strömung bildet sich ein monoraolokularer Anteil von 235 UFg mit einem monomclekularen Anteil von 238 UFg gleicher Gröi3e sowie verbleibenden Dimeren von 238 UFg/ 238 UFg, die wenigstens die doppelte Masse gegenüber den 235 UFg-Molekülen aufweisen. Damit ist dann die Voraussetzung für das beschriebene auf der Massenträgheit beruhende Trennverfahren gegeben. Anstelle der genannten Einstrahlungsfrequenz - \; , im Q-Zweig - ist es auch möglich, eine Frequenz zu wählen, die der langwelligeren Schwingung der beiden Moleküle des Dimeres gegeneinander entspricht, wobei dann ebenfalls die Dissoziation eintritt, Tn diesem Fall sind die Wellenlängen im Bereich der Größenordnungen 0,1 und 1 Millimeter, so daß dafür anstelle einer Laserstrahlung die für Mikrowellen bekannten, in ihrer Frequenz einstellbaren Einrichtungen, verwandt werden können, die im Vergleich zu den meL sten Lasern auch noch einen wesentlich höheren Wirkungsgrad haben. In diesem Falle kann der Bestrahlungsraum als entsprechend geschlitzter Hohlraumleiter bzw. Resonator ausgebildet sein.

Bei der zweiten Variante wird ein Zusatzgas gewählt, welches sich bei den gewählten Bedingungen im Bestrahlungsbereich rasch an das UFg anlagert, wie z.B. Xenon. Die Einstrahlungsfrequenz muß dann einer oder mehreren Schwingungen des Dimere3 von 235 UFg/Xe entsprechen.

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Die anderen Dimere 238 UFg/Xe bleiben von der Strahlung unbehelligt, so daß sich wiederum am Diffusoreintritt ein Gemisch aus leichten Molekülen 235 UF^ und Dimeren wesentlich größerer Masse 238 UFr/Xe befindet. Damit ist auch bei dieser Einstellung der BetriebszxJ.stände die Trennung nach dem Prinzip der Massenträgheit möglich.

Abschließend sei erwähnt, daß das in dieser Erfindung angewandte Prinzip der künstlichen Bildung von isotopenspezifisch aufgebauten Teilchen großer Massenunterschiede sich nicht nur für die Trennung von Uranisotopen, sondern auch in entsprechender Weise von Isotopen anderer Elemente anwenden lößt,

6 Patentansprüche
3 Figuren

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Claims

2349162 /- VPA 78 P 9 H δ BRD Patentansprüche

1. Verfahren zur Trennung von ga&?c v.-pigen Isotopenverbindungen, Insbesondere ies UBV_t mit Hilfe selektiver Anregung der einen Isotopenverbindung durch eine Laserstrahlung nach adiabatis-ihar Entspannung <?es Gases, dadurch gekerln^e lehnet, daß im Bereich der damit erreicht^*'- tiefen Temperaturen Kondensation eintritt, die *<?doch für die eine Isotopenverbindung durch selektive Anregung verhindert wird und daß in der Nähe des Endes des BeStrahlungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige Strömungsabienkung erzeugt wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine Änderung der Isotopenverteilung in der Gasströmung erzwungen und durch Abschäler eine Aufteilung der Strömung in angereicherte und abgereicherte Anteile, die getrennt abgeführt werden, erreicht wird.

2. Verfahren zur Trennung von gasförmigen Isotopenverbindungen, insbesondere des UF mit Hilfe selektiver Anregung der einen Isotopenver&indung durch eine Laserstrahlung nach adiabatischer Entspannung des Gases, dadurch gekennzeichnet, daß im Bereich der damit erzeugten tiefen Temperaturen Dimere

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ORIGINAL INSPECTED

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zwischen dan Uranisotopenmolekülen gebildet werden, dann die das abzutrennende Isotop - beispielsweise U enthaltenden UF^-Dimere selektiv d\ircii Anregung dissoziiert werden und daß in der Nähe des räumlichen Endes des Anregungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Difiusors eine derartige Strömungsablenkung erzwungen wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine unterschiedliche Verteilung der dissoziierten und der nichtdissoziierten Dimere in der Gasströmung entsteht und durch Abschäler einfe entsprechende Aufteilung der Strömung erreicht wird.

3. Verfahren iur Trennung von gasförmigen Isotopenverbindungen, insbesondere des UFg mit Hilfe selektiver Anregung der einen Isotopenverbindung durch eine Laserstrahlung nach adiabatischer Entspannung des Gases, dadurch gekennzeichnet, daß im Bereich der damit erzeugten tiefen Temperaturen Dimere zwischen den Uranisotopenmolekülen und wenigstens einem Zusatzgas - beispielsweise Xenon gebildet werden, dann die 235 UFg enthaltenden Dimere selektiv durch Anregung dissoziiert werden und in der Nähe des räumlichen Endes des Anregungsbereiches durch entsprechende Gestaltung eines Diffusors eine derartige Strömungsablenkung erzwungen wird, daß durch die dabei bewirkten Zentrifugalkräfte eine unterschiedliche Verteilung der dissoziierten und nichtdissoziierten Dimere in der Gasströmung entsteht und durch Abschäler eine entsprechende Aufteilung der Strömung erreicht wird.

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4. Verfahren nach den Ansprüchen 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß anstelle einer Lasereinrichtung eine andere elektromagnetische Strahlungsquelle, beispielsweise ein Mikrowellengenerator, verwendet wird.

5. Einrichtung zur Durchführung der Verfahren nach den Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß um eine schlitzförmige Düse (1) mehrere von schrägen Wänden (43) begrenzte und durch Abschäler (42) geteilte Diffusorräume (40) angeordnet sind, daß die durch die Abschäler (42) aufgeteilten Gasströme unterschiedlicher Anreicherung an 235 UFg in je eine axial bzw. radial angeordnete Sammelkammer (51 bzw. 61) gelangen, die von einem Gehäuse (10) gebildet werden, das mit axial angeordneten Brewsterfenstern (43) für den Durchlaß der über Spiegel (31) in bekannter Weise hin und her reflektierten Laserstrahlung (3) sowie mit Anschlüssen (8) für das Gasgemisch (9) für eine Grenzschichtabsaugung sowie (62 und 52) zur Abführung der abgereicherten bzw. angereicherten Gasströme (6 bzw. 5) versehen ist.

6. Einrichtung nach Anspruch 4, dadurch g e ke nnzeichnet, daß sie innerhalb einer rohrförmigen Halterungskonstruktion (7) nach dem bekannten Prinzip der Stapeltechnik aus durch Fotoätzung hergestellten Metallfolien aufgebaut ist.

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