DE2834531A1 - Verfahren und vorrichtung zur isotopentrennung - Google Patents

Description

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2&34531

78-R-3295

UNITED STATES DEPARTMENT OF ENERGY, Washington, D.C, UoS=A. Verfahren und Vorrichtung zur Isotopentrennung

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur gesteuerten homogenen Kondensation und zur Verwendung derselben bei der aerodynamischen Isotopentrennung oder Anreicherung.

Aerodynamische Isotopentrennverfahren können zweckmäßigerweise gekennzeichnet werden als solche, bei denen die Diffusion ungleichartiger Massen,normalerweise in einer binären oder ternären Gasmischung, erfolgt, und zwar hauptsächlich betrieben durch einen Druckgradienten, erzeugt durch geometrische Effekte. Derartige Verfahren können entweder im Gleichgewicht oder Nichtgleichgewicht erfolgen, und zwar mit StrömungsVerdünnungsniveaus, die sich variieren von einem nahezu freien molekularen Zustand, d.h. nahezu kollisionslos, bis nahezu einem Kontinuum. Die Verfahren zur aerodynamischen Isotopentrennung umfassen folgendes: 1. das Trennverfahren mit grkrümmter Düse; 2. das Verfahren mit entgegengesetzten Strömen oder Strahlen, eine Variante der gekrümmten Düse; 3. das Überschallvortexrohrverfahren; 4. das Trennungsprobenverfahren; 5. das Strahl- oder Jet-Membranverfahren; 6. das Verfahren mit gekreuztem Strahl; und 7. das Geschwindigkeitsschlupfverfahren. Hinsichtlich einer Diskussion dieser Verfahren sei auf die folgende Literaturstelle hingewiesen? R. Compargue et al., "On Aerodynamic Separation Methods", veröffentlicht in "Nuclear Energy Maturity", herausgegeben von Pierre Zaleski (Pergamon Press, 1975).

Man erkennt, daß es bei jedem aerodynamischen Verfahren zweck-

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mäßig ist, die Massendifferenz zwischen dem die leichteren Isotopenspezies führenden Anteil (Fraktion) und dem die schwereren Isotopenspezies oder -Arten führenden Anteil zu maximieren, da dies den Trennungswirkungsgrad in jeder einzelnen Stufe erhöht. Bei sämtlichen aerodynamischen Verfahren des Standes der Technik bleibt das Speisegas über die ganze Trennung hinweg gasförmig, so daß die einzige auftretende Massendifferenz die der Isotopenarten selbst ist. Wenn jedoch der Molanteil des die speziellen Isotopenarten enthaltenden Speisegases zum Kondensieren gebracht werden kann, während die anderen Isotopenarten ein Gas verbleiben, dann kann die Diffusion der zwei Arten voneinander weg stark vergrößert werden.

Wegen der Unfähigkeit bekannter aerodynamischer Verfahren, die Kondensation derart zu steuern, daß sie mindestens bevoi'iugt für eine spezielle Isotopenart erfolgt, wurde die Kondensation als ein zu vermeidendes Problem angesehen. Es ist jedoch bekannt, daß die Kondensationswahrscheinlichkeit eines Moleküls eine Funktion seines Vibrations- oder Schwingungszustandes ist. In "Condensation of Vibrationally Excited Gas", 22 JETP Letters 3Ο2 (1975) zeigten Basov u.a., daß die Isotope des Kohlenstoffs durch nichtselektive Anregung von CO₂-Molekülen gefolgt von heterogener Kondensation an den Wänden des Enthaltungsrohres getrennt werden können. Die von den russischen Autoren gegebene Erläuterung für den Trennungseffekt besteht darin, daß das

CÖ^-MolekÜl eine größere Gesamtschwingungsenergie aufnimmt

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als das C0~-Molekül. Dies scheint vernünftig, da die Schwin-

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gungsenergiezustände von CO₀ mit dichterem Abstand angeordnet

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sind als die des ^C02" Somit besteht bei Kollisionen bei niedrigerer Temperatur, wo die molekulare kinetische Energie kleiner ist als die Differenz des Schwingungsenergieabstands zwischen den Molekülen das wahrscheinlichste Resultat in einem Austausch der Schwingungsenergie vom Licht zu den schweren Molekülen» Die Autoren vermuten, daß der Überschuß an Schwingungsenergie im schwereren Molekül als eine örtliche Punktwärmequelle auftritt, wenn das Molekül auf die Wand auftrifft, wodurch dessen Anhaftwahrscheinlichkeit reduziert und seine Kondensation verzögert wird»

Ein kürzlich erschienener russischer^f&tikel erweitert Arbeiten von Basov u.a. und zeigt die Borisotoptrennung durch selektive Anregung mit einem CO₂~Laser, vgl« dazu Gochelashvili et al., "Methods for Selective Hetereogeneous Separation of Vibrationally Excited Molecules", 43 Sov. Phys.-JETP 274 (1976). Die Trennung wurde erreicht durch Absorbieren von BCl., an der Wand eines aus rostfreiem Stahl bestehenden auf 160 K abgekühlten Rohrs. Die Innenseite des Rohrs wurde durch den C0_- Laser bestrahlt.

Diese beiden Isotopentrennungsdemonstrationen hängen von der heterogenen Reaktion des betreffenden Moleküls mit einer gekühlten Wand ab. Kollisionen mit der Wand ergeben entweder eine bevorzugte Kondensation oder Absorption der Molekulararten oder -spezies mit der niedrigsten Schwingungsenergie.

Zusammenfassung der Erfindung. Der vorliegenden Erfindung liegt die Erkenntnis zugrunde, daß die homogene Kondensation von molekularen Gasen, wie beispielsweise einem eine Mischung von Isotopen enthaltenden molekularem Speisegas, derart gesteuert werden kann, daß die Kondensation bezüglich derjenigen Moleküle verhindert werden kann, die nur eine spezielle Isotopenart enthalten, und zwar unter Bedingungen, bei denen sämtliche anderen Moleküle des Speisegases die Tendenz zur Kondensation haben. Dieser Sperr- oder Verhinderungseffekt wird erzeugt durch selektives schwingungsttiäßiges Anregen derjenigen Moleküle, die diese speziellen Isotopenarten enthalten. Diese gesteuerte Kondensation kann die Basis eines Isotopentrennverfahrens bilden, und zwar durch Anwendung von irgendeinem der verschiedenen aerodynamischen Verfahren auf einen fließenden Strom aus Kondensatteilchen und Speisegas zur Trennung der Kondensatteilchen aus dem Gas.

Ganz allgemein sieht die Erfindung ein Verfahren zur Erzeugung der gesteuerten homogenen Kondensation eines molekularen Speisegases, welches eine Vielzahl von Isotopen enthält, vor, wobei folgende Schritte vorgesehen sind: a) überschallmäßiges (supersonisches) Strömen des Speisegases durch eine Expansionsdüse unter Strömungsbedingungen, bei denen die Expansion des super-

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sonisch strömenden Speisegases die Kondensation des Gases erzeugt, wenn das Gas nicht schwingungsmäßig angeregt ist, und b) Bestrahlung des supersonisch strömenden Gases mit Laserstrahlung einer Wellenlänge, die selektiv diejenigen Moleküle im Speisegas anregt, die ein spezielles Isotop enthalten. Dieses Verfahren zur Erzeugung einer gesteuerten homogenen Kondensation kann ohne weiteres als Basis für ein Isotopentrennverfahren verwendet werden, einfach durch Einschluß des zusätzlichen Schrittes der aerodynamischen Trennung von Kondensatteilchen aus dem strömenden Gasstrom.

Die Erfindung ist ganz allgemein aufzufassen und kann zur Trennung einer großen Verschiedenheit von elementaren Isotopen verwendet werden. Die Erfindung ist besonders zweckmäßig für die Trennung von Uranisotopen bei Verwendung von UF,- als molekulares Speisegas.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich insbesondere aus den Ansprüchen sowie aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:

Fig. 1 ein schematisch.es Strömungödiagramm der erfindungsgemäßen gesteuerten Kondensation und aerodynamischen Isotopentrennung oder Anreicherung;

Fig. 2 einen schematischen Querschnitt durch eine gekrümmte supersonische Düse, die zweckmäßig ist bei der aerodynamischen Isotopentrennung durch gesteuerte Kondensation;

Fig. 3 einen schematischen Querschnitt einer Vorrichtung für die gesteuerte Kondensation und aerodynamische Isotopentrennung unter Verwendung einer freien Strahlexpansion;

Fig. 4 einen schematischen Querschnitt einer Vorrichtung für die gesteuerte Kondensation und aerodynamische Isotopen-

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trennung unter Verwendung einer Probe oder Sonde;

Fig. 5 schematisch einen Versuchsaufbau/ verwendet zur Demonstration des Effekts der C(X, -Laserstrahlung auf die SFg-Kondensation;

Fig. 6 eine Darstellung der Absorption abhängig vom Startdruck für zwei gesonderte SF,.-Mischungen;

Fig. 7 eine Darstellung der Absorption als Funktion des Abstandes gegenüber dem Düsenhals für ein Speisegas bestehend aus 2% SF₆ in He.

Die Anfaiigsstufe bei der Bildung eines Kondensationskernes umfaßt die Bildung von Dimeren, Trimeren und Polymeren höherer Ordnung. Das Vorhandensein der Schwingunqsanregung dient zum Sperren der Bildung der Dimere und Trimere einer ausgewählten Isotopenart in einer frühen Stufe der Kondensation und reduziert das Anhaftproblem angeregter Moleküle über die Kondensationszone hinweg. Auf diese Weise beeinflußt die Schwingungsanregung gründlich das darauffolgende Kondensationsverfahren, welches anfänglich vom Vorhandensein derartiger Dimerer und Trimerer abhängt. Demgemäß dient das Vorhandensein der Schwingungsanregung zur Steuerung des Kondensationsprozesses. Wenn die Schwingungsanregung nur in einer speziellen Isotopenart erfolgt, dann kann die Kondensation dieser speziellen Art selektiv gesperrt oder gesteuert werden. Die Erfindung richtet sich auf a) die Verwendung einer derartigen selektiven Schwingungsanregung zur Erzeugung einer gesteuerten homogenen Kondensation, und b) die Verwendung einer derartigen gesteuerten Kondensation in einem aerodynamischen Isotopentrennverfahren.

Fig. 1 .zeigt ein schematisches Flußdiagramm dar gesteuerten Kondensation zur aerodynamischen Isotopentrennung gemäß der Erfindung. Im Speisegas 1 ist ein die zu trennenden Isotope enthaltendes Molekulargas mit einem Trägergas im gewünschten Verhältnis gemischt. Typischerweise ist ein beträchtlicher Überschuß an Trägergas vorhanden, wobei das Verhältnis aus

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Trägergas zu Molekulargas routinemäßig in der Größenordnung von mindestens 10 : 1 und häufig 20 : 1 oder mehr beträgt, und zwar abhängig von den gewünschten Betriebsbedingungen. Das Molekulargas ist normalerweise ein mehratomiges Molekül, kann aber in einigen Fällen ein diatomisch.es oder zweiatomisches Molekül, abhängig von den zu trennenden elementaren Isotopen sein. Das Molekulargas muß einen angemessenen Dampfdruck bei der Temperatur und dem Druck in der Plenumkammer 2 besitzen, so daß das Verhältnis aus Trägergas zu Molekulargas in der Kammer 2 sich nicht vom gewünschten Verhältnis ändert. Zudem muß das Molekulargas ein solches sein, welches solche Moleküle besitzt, die eine spezielle Isotopenart enthalten, welche selektive Schwingungsanregung erfahren. Das Trägergas sollte ein Gamma derart besitzen, daß die Speisegasmischung beim Expandieren durch die Überschalldüse3 sich hinreichend abkühlt, um den Beginn der Kondensierung des Molekulargases zu bewirken. Die edlen, d.h. einatomigen Gase und auch Stickstoff sind für diesen Zweck geeignet. Das Trägergas sollte nicht mit dem Molekulargas reagieren und sollte nicht die Strahlung absorbieren, welche selektiv bestimmte Moleküle des Molekulargases anregt.

Die Speisegasmischung aus der Kammer 2 strömt supersonisch durch die Expansionsdüse 3. Die Strömungsbedingungen sind derart, daß ein Einsetzen der Kondensation in einer Zone 4 stromabwärts für diejenigen Moleküle auftritt, die nicht strömungsmäßig angeregt sind. Die Kondensation in Zone 4 ist homogen und nicht heterogen und hängt nicht vom Vorhandensein von Wänden ab. Die Kondensations zone 4 wird durch Laser 5 bestrahlt, um selektiv diejenigen Moleküle in der Speisegasmischung anzuregen, die eine spezielle Isotopenart enthalten. Obwohl es zweckmäßig ist, den Fluß des Bestrahlungsstrahls hinreichend intensiv zu machen, um Mehrfachphotonenabsorption zu erzeugen, so sollte er doch nicht so intensiv sein, daß die Fotodissoziation oder Fotoionisation hervorgerufen wird. Diese Bestrahlung dient zur Verhinderung oder Sperrung der Kondensation derjenigen Moleküle, die selektiv angeregt sind. Infolgedessen fließt aus der Bestrahlungszone 9 eine Mischung aus Gas und Kondensatteilchen, wobei das Gas mehr an einer Isotopenart enthält und

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die Kondensatteilchen mehr von der anderen IsotopeireSrtr ertt" · halten. Es ist zweckmäßig, daß die Bestrahlungszone 9 und die Kondensationszone 4 im wesentlichen koextensiv und inklusiv sind. Der Grund dafür besteht darin, daß bei den meisten Molekülen eine ziemlich schnelle Relaxation der durch die Strahlung vom Laser 5 aufgeprägten Schwingungsanregung einsetzt. Wenn somit die Condensationszone 4 sich im wesentlichen stromabwärts gegenüber der Strahlungszone 5 erstreckt, so fangen die sehwingungsmäßig angeregten Moleküle an zu kondensieren. Diese Kondensation ist nicht gesteuert und führt zur Verdünnung jeglichen selektiven Effekts, der in Kondensation in der Strahlungszone 5 erzeugt wurde. Es ist somit vorzuziehen, daß sich die Bestrahlungszone 5 etwas stromaufwärts vom Einsetzen der Kondensation aus und strmabwärts erstreckt zum Punkt der signifikanten physikalischen Trennung von Molekülen und Teilchen. Unter diesen Umständen verhindert oder sperrt die Schwingungsanregung die Kondensation, wenn die angeregten Moleküle den Kondensationseinsatz erreichen, und die angeregten Moleküle werden bis zum Punkt physikalischer Trennung unkondensiert gehalten. In Zone 6 werden die Kondensatteilchen vom Gas in einem signifikanten Ausmaß getrennt, was einen Strom 7 angereichert im speziellen interessierenden Isotop und einen Strom 8 verarmt an diesem Isotop zur Folge hat. Die Separation oder Trennung kann in der Zone 6 auf verschiedene Weisen erreicht werden, die alle von aerodynamischen Effekten abhängen.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung, welches eine gekrümmte Düse verwendet, 1st schematisch im Querschnitt in Fig. 2 gezeigt. Speisegas 10 wird in das Plenum 11 eingeführt und fließt "sonisch" (im Gegensatz zu supersonisch) durch den Hals

12 der supersonischen Dreh- oder Wendedüse 13. In der Zone 14 der Düse 13 expandiert das Speisegas und erfährt eine schnelle Abkühlung bis zum Kondensationsexnsatz 15. Die Lage, wo der Kondensationseinsatz 15 auftritt, hängt von der Form der Düse

13 und den Strömungsbedingungen ab. Am Kondensationseinsatz tritt die Kernbildung des Molekulargases auf und die Kondensatteilchen 16 bilden sich. Bei NichtVorhandensein der selektiven

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Schwingungsanregung des Molekulargases haben alle das Bestreben, zu kondensieren. Dies wird jedoch durch die Bestrahlung des strömenden Gases in Düse 13 in Zone 17, die als die Bestrahlungszone bezeichnet wird, durch Laserstrahlung einer Wellenlänge verhindert, welche schwingungsmäßig nur diejenigen Moleküle, die eine spezielle Isotopenart enthalten, anregt. Infolge dieser Bestrahlung wird die Kondensation selektiv ausgewählter Moleküle verhindert oder gesperrt, so daß die Kondensationsteilchen 16 eine größere Menge an nicht angeregten Molekülen enthalten. Die Krümmung der Düse 13 erzeugt eine Zentrifugalwirkung, die an den Kondensatteilchen viel größer ist als am Gas. Infolgedessen verarmt die Zone 18 an Kondensatteilchen, wohingegen solche Teilchen in Zone 19 wachsen und sich ansammeln. Am Punkt 24, wo eine Trennvorrichtung 21 den Speisestrom aufspaltet, weist der Strömungskanal 20 supersonische Diffusoren 30 und 30" auf. Der Diffusor3«ist im angereicherten Strom 22 angeordnet, wohingegen der Diffusor 30' im verarmten Strom 23 angeordnet ist. Der Zweck der Diffusoren 30, 30' besteht darin, die Druckrückgewinnung zu optimieren, bevor die verarbeiteten Ströme 22, 23 zur nächsten Stufe laufen. Wie in Fig. 2 gezeigt, ist der Strom 22 mit dem leichteren Isotop angereichert und der Strom 23 ist am leichteren Isotop verarmt.

Fig. 3 zeigt einen schematischen Querschnitt eines weiteren Ausführungsbeispiels der Erfindung, bei dem die aerodynamische Isotopentrennung durch eine freie Strahl- oder Jet-Expansion erreicht wird. Bei diesem Ausführungsbeispiel erfolgt die gesteuerte Kondensation in der gleichen Weise wie beim Ausführungsbeispiel gemäß Fig. 2, wobei aber eine gerade supersonische Düse 25 die gekrümmte Düse 13 der Fig. 2 ersetzt, so daß keine Zentrifugalkraft auf das Gas und die Kondensatteilchen einwirkt. Stattdessen sind beide durch Wände 26 der Düse 25 eingeschränkt, bis sie in einen Niederdrucktank 27 austreten. Dies erzeugt eine freie Strahlexpansion, in der das Gas expandiert, und zwar radial nach außen in den Tank 27 hinein, wie dies durch die Gasströmungslinien 28, 28" gezeigt ist. Infolge ihrer Trägheit werden jedoch die Kondensatteilchen 16 auf eine Zone nahe der Mittellinie des Strahls beschränkt, wie dies durch die Teilchen-

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strömungslinien 29 gezeigt ist. Der Kern des Strahls, der einen hohen Anteil an kondensierten Teilchen enthält, wird durch eine Trenn- oder Abschöpfvorrichtung 32 gesammelt und bildet den verarmten Strom 33. Das Gas bildet jedoch den angereicherten Strom 34.

Fig. 4 ist ein schematischer Querschnitt eines weiteren Ausführungsbeispiels. Bei diesem Ausführungsbeispiel erfolgt die gesteuerte Kondensation in der gleichen Weise wie bei den Ausführungsbeispielen der Fig. 2 und 3, und es wird wiederumg eine gerade supersonische Düse 25 verwendet, wobei aber der Niederdrucktank 27 der Fig. 3 durch eine Sonde 35 ersetzt ist. Hier wird ein stark gekrümmtes Flußfeld des Gases erzeugt durch Bogenschock 36 und den Fluß um die Sonde 35 herum. Dadurch, daß man den richtigen Gegendruck innerhalb der Sonde 35 aufrechterhält, kann der größte Teil des Gasstromes gezwungen werden, vgl. 28, 28', um die Sonde 35 herum und nicht durch die Sonde zu fließen. Die schweren Kondensatteilchen 16 sind jedoch nicht in der Lage, dieser schnellen Wendung des Gases zu folgen und fließen stattdessen bei 29 in die Sonde oder Probe 35. Diese Trennung hat einen angereicherten Strom 38 und einen verarmten Strom 37 zur Folge.

Die Wechselwirkung von 10,6 Mikrometer CO_-Laserstrahlung mit supersonisch fließenden SFg-Molekülen bildet ein Beispiel der Art und Weise, wie die Schwingungsanregung zur Steuerung der Kondensation dient. Da die Bindungsenergie des SFg-Dimers wesentlich kleiner ist als ein Infrarotquantum 13,6 Mikrometer, ist die Lebenszeit des angeregten Dimers sehr kurz. Somit haben die SFg-Moleküle in einem schwingungsmäßig angeregten Zustand die Tendenz, als Monomere zu verbleiben. Fig. 5 zeigt schematisch den Versuchsaufbau zur Demonstration dieser Tatsache.

Die Düse 40 besitzt ein Flächenverhältnis von 10 : 1 und die Halshöhe ist 0,325 mm. Die optische Pfadlänge im Testabschnitt 44 beträgt 20 cm. Der CO^-Laser (in Fig. 5 nicht gezeigt) war ein CRL Modell 42, betrieben im Ausgangsleistungsbereich von 10 bis 15 Watt. Ein mit flüssigem Helium gekühlter 16 Mikrometer-

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Diodenlaser 41 wurde verwendet, um die SF^-Monomerfraktion

an der Position 1 bis 3 cm stromabwärts gegenüber dem C0„-Laserstrahl zu überwachen. Die Absorption der Rotationslinien R(18)-R(24) der SF,-V.-Schwingungsmode wurde während der supersonischen Strömung durch ein Infrarotspektrometer 43 überwacht. Die Absorption [ A = In(I /1)3 einer speziellen Rotationslinie wurde mit CO₂-LaserstrahLung und ohne CO₂-Laserstrahlung gemessen, und die beiden Ergebnisse wurden verglichen. Zur Ermittlung der Kondensatxonscharakteristika hinsichtlich der SFg-Molfraktion und der Anfangsdrücke wurde ein breiter Bereich an Anfangsdrücken im Versorgungstank 42 verwendet, und zwar von 1624 bis 150 Torr mit 5% und 2% SF,-Konzentrationen im He-Trägergas. Zudem wurde in einigen Versuchen N„ als Trägergas verwendet.

Fig. 6 zeigt die Veränderung der Absorption bei Start- oder Anfangsdrücken der SF_fi-Mischungen. Wenn 2% SF_fi in Helium 2 cm stromabwärts gegenüber dem CO₂-Strahl überwacht wurde, so setzte die Kondensation ein um 700 Torr Start- oder Anfangsdruck herum, wie sich durch eine scharfe nach unten gerichtete Krümmung der Absorptionswerte nach einem anfänglichen nahezu linearen Anstieg der Absorption mit ansteigenden Drücken er-• gibt. Fig. 7 ist eine Darstellung der Absorption als Funktion des Abstandes vom Düsenhals. Der schnelle Abfall der Absorption zeigt an, daß die Kondensation fortschreitet, wenn die Gasexpansion dich in der geformten Düse fortsetzt. Obwohl dies nicht in Fig. 7 gezeigt ist, wurde eine nahezu konstante Monomerkonzentration über 5 cm Abstand festgestellt, wenn der Anfangsdruck auf ungefähr 250 Torr reduziert wurde. Der Einsatz der Kondensation trat bei einem niedrigeren Druck für die 5% SFg in Η-Mischung auf, und die Abnahme des Monomeranteils (Fraktion) bei dieser Mischung war schneller als für die 2% SFg in He-Mischung, die zum Erhalt der Daten in Fig. 7 verwendet wurde. Die Umwandlung der Absorption zu absoluten Monomerdichten kann erfolgen durch integrierte Absorptionsmessungen, ist aber für die vorliegende Diskussion nicht erforderlich.

Die Tabelle faßt die Versuchsergebnisse zusammen, welche den Effekt der 10,6 Mikrometer CO₂-Laserstrahlung auf die Monomer-

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konzentration in dem supersonisch fließenden Strom darstellen. Die Änderungen der Monomerfraktion sind gegeben als Verhältnisse der Absorptionswerte der Rotationslinie mit und ohne CO₂-BeStrahlung. Für jeden Wert des Absorptionsverhältnisses wurden mehrere Versuchsdaten gemittelt und die angegebene Unsicherheit deutet die Ausbreitung der Datenpunkte an. Für die 5%-Mischung war der Anstieg der Monomerfraktion unter CO₂-Laserbestrahlung ungefähr 14% im Zwischendruckbereich. Für die 2%-Mischung betrug der Anstieg des Monomeranteils (Fraktion) 60% bzw. 24% für die 1624 bzw. 765 Torr-Anfangsdrücke. Es wurde im wesentlichen keine Änderung des Monomeranteils bei 150 Torr Anfangsdrück festgestellt.

Tabelle

SF ,--Konzentration D	Expansion^'	Verhältnis
in He	Druck in Torr
5%	1624	1.03 + 0.02
	817	1.14 + 0.04
	150	0.94 +0.05
2%	1624	1.6 + 0.2
	765	1.24 + 0.06
	150	0.98 + 0.04

A(CO₂ aus)

Dies sind die Anfangsdrücke im Versorgungstank 42. Die Drücke innerhalb des Testabschnitts 44 während der Expansionsabkühlung ändern sich nahezu linear mit den Versorgungstankdrücken bei NichtVorhandensein von Kondensation.

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Die Änderungen in den Monomeranteilen sind als Verhältnisse der Absorptionswerte der Absorption A = [in (I /IjJ einer SF,-Rotationslinie mit und ohne C0„-Laserstrahlung angegeben.

Die vorstehenden experimentellen Daten können hinsichtlich der Kondensationseigenschaften unter Bezugnahme auf die Fig. 6 und 7 erläutert werden. Bei 150 Torr gibt es für die 5% und 2%-Mischungen im wesentlichen keine Kondensation unabhängig davon, ob CO₂-Laserstrahlung vorliegt. Dies ergibt sich aus der Tatsache, daß die Monomerdichten über den Abstandsbereich von 1 bis 5cm vom Düsenhals im wesentlichen konstant sind. Der Grund für den nahezu 1 betragenden Wert des Absorptionsverhältnisses bei 1624 Torr für die 5%-Mischung ist nicht klar; es kann jedoch gut sein, daß die Schwingungsrelaxation unter diesen Strömungsbedingungen so schnell ist, daß in der Zeitdauer zwischen der CO--Laserbestrahlung und der Sondenwirkung mit dem Diodenstrahl substantielle Kondensation auftritt. Basierend auf der verbrauchten CO„-Laserleistung (ungefähr 7 Watt) liegt der

20 Photonenfluß in der Größenordnung von 4 χ 10 Photonen pro Sekunde. Dies ist ein verhältnismäßig niedriges Leistungsniveau, was nur einen relativ kleinen Anteil ( > 15%) der SF_C-Moleküle unter der supersonischen Strömungsbedingung (5% SF_g in He bei ungefähr 100 K) schwingungsmäßig anregt. Nichtsdestoweniger liefern die Versuchsergebnisse einen starken Beweis dafür, daß die Schwingungsanregung von SF, die Kondensation verhindert.

Obwohl die vorstehenden Versuchsdaten ohne isotopische selektive Schwingungsanregung der SFg-Moleküle erhalten wurden, ist es bekannt, daß Laserstrahlung vorgesehen werden kann, um nur diese Moleküle eines mehratomigen Gases anzuregen, die eine spezielle Isotopenart enthalten. So lehrt beispielsweise US-Patentanmeldung Ser.No. 570,924 vom22. April 1975, daß die Mehrfachphotonenabsorption von einem intensiven Strahl aus Infrarotlaserstrahlung verwendet werden kann, um selektive chemische Reaktionen in Molekulararten einzuleiten, die Isotopentrennung zur Folge haben. Spezielle dort angegebene Beispiele lehren, daß die isotopenselektive intensive C0„-Laser-

34 Strahlung verwendet werden kann, um S in natürlichem SFg und B in natürlichem BCl₃ anzureichern.

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Die erfindungsgemäße isotopenselektive CO₂-Laserbestrahlung von supersonisch fließendem SF_g oder BGl₃ hat somit eine gesteuerte Kondensation zur Folge, die ihrerseits verwendet werden kann, um durch aerodynamische Mittel die Isotopentrennung oder Anreicherung zu erzeugen. Weniger intensive CCU-Laserflüsse sind erforderlich, als sie zur Erzeugung einer chemischen Reaktion notwendig sind, obwohl eine gewisse Mehrfachphotonenabsorption zweckmäßig ist. Ein zur Erzeugung der isotopenselektiven Schwxngungsanregung in UF_g zur Hervorrufung einer gesteuerten Kondensation aus einem supersonischen Fluß ist ein HF-gepumpter CdSe-optischer parametrischer Oszillator, der im Bereich von 628 cm abstimmbar ist.

Zusammenfassend sieht die Erfindung somit das überschallmäßige oder supersonische Fließen eines Molekulargases unter entsprechenden Bedingungen durch eine Expansionsdüse vor, um die homogene Kondensation des Gases zu erzeugen. Wenn das Gas schwingungsmäßig angeregt ist, so wird die Kondensation gesperrt. Somit erzeugt die selektive Schwingungsanregung einer Isotopenart im Gas ein Mittel zur Steuerung der Kondensation des Gases. Eine derartige selektive Schwingungsanregung kann ohne weiteres mittels der Laserbestrahlung des supersonisch fließenden Gases erreicht werden. Die gesteuerte Kondensation kann ihrerseits als Basis der Isotopentrennung und Anreicherung verwendet werden, und zwar dadurch, daß man den Strom aus Gas und Kondensatteilchen einem aerodynamischen Verfahren unterwirft, wodurch die Kondensatteilchen von der Hauptgasströmung getrennt werden.

- Patentansprüche -

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eerseite

Claims (16)

Patentansprüche

1. Verfahren zur Erzeugung der gesteuerten homogenen Kondensation eines molekularen Speisegases, welches eine Vielzahl von Isotopen enthält, gekennzeichnet durch a) supersonisches Strömen oder Fließen des Speisegases durch eine Expansionsdüse unter Strömungsbedingungen, bei denen die Expansion des supersonisch fließenden Speisegases die Kondensation dieses Gases bewirkt, wenn dieses nicht schwingungsmäßig angeregt ist, und b) Bestrahlung des supersonisch fließenden Gases mit Laserstrahlung einer Wellenlänge, die selektiv diejenigen Moleküle in dem ein spezielles Isotop enthaltenden Speisegas anregen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das molekulare Speisegas mit einem Trägergas gemischt ist.

3. Vorrichtung zur Erzeugung der gesteuerten homogenen Kondensation eines molekularen Speisegases, welches eine Vielzahl von Isotopen enthält, gekennzeichnet durch eine supersonische Düse, die Kondensation in dem Speisegas erzeugt, wenn dieses Gas supersonisch durch die Düse fließt und das Gas nicht schwxngungsmäßig angeregt ist. Mittel zur Erzeugung supersonischer Strömungsbedingungen in der Düse, wodurch die Kondensation des Molekulargases dann auftritt, wenn das Gas nicht schwingungsmäßig angeregt ist, und Mittel zur Bestrahlung des supersonisch fließenden Gasstromes mit Laserstrahlung einer Wellenlänge, die selektiv diejenigen Moleküle in dem Speisegas anregt, die ein spezielles Isotop enthalten.

4. Vorrichtung, insbesondere nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche zum Erhalt elementarer in einem speziellen Isotop angereicherter Werte, gekennzeichnet durch folgende Kombination: a) eine supersonische Düse, die die Kondensation in einem molekularen Speisegas hervorruft, welches eine Vielzahl von zu trennenden Isotopen enthält, und zwar dann.

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wenn das Gas supersonisch durch die Düse strömt und das Gas nicht schwingungsmäßig angeregt ist, b) Mittel zur Erzeugung supersonischer Strömungsbedingungen in der Düse, wodurch die Kondensation des molekularen Speisegases dann erfolgt, wenn das Gas nicht schwingungsmäßig angeregt ist, c) Mittel zur Bestrahlung der supersonisch fließenden Gasströmung mit Laserstrahlung einer Wellenlänge, die selektiv diejenigen Moleküle in dem Speisegas anregt, die ein spezielles Isotop enthalten, und d) aerodynamische Mittel zur Trennung der Kondensatteilchen von dem fließenden Gasstrom.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlungszone in der Düse sich im wesentlichen mit der Kondensationszone in der Düse erstreckt.

6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlungszone sich stromaufwärts gegenüber der Zone des Kondensationseinsatzes erstreckt.

7. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Düse eine gekrümmte Düse ist mit einer Drehzone entweder stromabwärts oder die Expansionszone umfassend mit einem Krümmungsradius ausreichend zur Ausübung einer substantiellen Zentrifugalkraft auf den durch die Wende-oder Drehzone fliessenden Strom, wobei die Vorrichtung Ablenk- oder Abschöpfmittel am Ausgang der Wendezone besitzt, um die Kondensatteilchen von dem fließenden Gasstrom zu trennen.

8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das molekulare Speisegas UF, ist, mit dem ein Trägergas vermischt ist, welches aus der aus einatomigen Gasen und N~ gebildeten Klasse besteht, daß die supersonisch fließende Gasmischung hinreichend abgekühlt wird vor dem Einsatz der Kondensation, daß im wesentlichen sämtliche UF,-Moleküle auf Grund-

zustand reduziert werden, und daß die Mittel zur Bestrahlung der supersonisch fließenden Gasmischung ein Infrarotlaser sind, der auf den Spektralbereich von 628 cm hinreichend abstimm-

235 bar ist, um selektiv schwingungsmäßig die U enthaltenden ÜF_fi-Moleküle anzuregen.

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9. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Düse eine gerade Düse ist und am Austrittsende einen Niederdruckexpansionstank aufweist, der darin eine freie Strahlexpansion des fließenden aus der Düse austretenden Stroms gestattet, wobei der Tank auf der Achse der freien Strahlexpansion Abtrenn- oder Abschöpfmittel (32) aufweist, um die Kondensatteilchen von dem Gas in der freien Strahlexpansion abzutrennen.

10. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet,

daß die Düse eine gerade Düse ist und axial stromabwärts gegenüber der Kondensationszone eine hohle Sonde (35) aufweist, die derart angeordnet ist, daß ein substantieller Teil der Kondensatteilchen durch die Sone fließt, während die Mehrheit des Gases darum herum fließt.

11". Verfahren zum Erhalt elementarer Werte angereichert mit einem speziellen Isotop, gekennzeichnet durch a) supersonisches Fließen eines molekularen Speisegases, welches eine Vielzahl von zu trennenden Isotopen enthält, durch eine Expansionsdüse unter Strömungsbedingungen, bei denen die Expansionsabkühlung des supersonisch fließenden molekularen Speisegases die Kondensation des Gases dann erzeugt, wenn dieses nicht schwingungsmäßig angeregt ist, b) Bestrahlung des supersonisch fließenden Gases mit Laserstrahlung einer Wellenlänge, die selektiv diejenigen Moleküle in dem Speisegas anregt, die ein spezielles Isotop enthalten, und c) aerodynamische Trennung der Kondensatteilchen von dem strömenden Gasstrom.

12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet,

daß die Strahlungszone im wesentlichen koextensiv mit der Kondensationszone und diese aufweisend ausgebildet ist.

13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlungszone sich stromabwärts von der Zone des Kondensationseinsatzes aus erstreckt.

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14. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das molekulare Speisegas mit einem Trägergas vermischt ist.

15. Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß.das supersonisch fließende Gas in der Kondensationszone einer substantiellen Zentrifugalkraft unterworfen ist, die das fließende Gas von den Kondensatteilchen trennt.

16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das molekulare Speisegas UF, ist und daß das Trägergas N₂ ist, daß die supersonisch fließende Gasmischung hinreichend abgekühlt wird vor dem Einsetzen der Kondensation, so daß im wesentlichen sämtliche UF,-Moleküle auf den Grundzustand redu-

ziert werden, und daß der supersonisch fließende Strom mit Infrarotlaserstrahlung nahe 628 cm bestrahlt wird, was selek-

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tiv schwingungsmäßig die U enthaltenden UF,.-Moleküle anregt.

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