DE2741852A1 - Verfahren zum dampfreformieren von kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren zum dampfreformieren von kohlenwasserstoffen

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DE2741852A1 DE19772741852 DE2741852A DE2741852A1 DE 2741852 A1 DE2741852 A1 DE 2741852A1 DE 19772741852 DE19772741852 DE 19772741852 DE 2741852 A DE2741852 A DE 2741852A DE 2741852 A1 DE2741852 A1 DE 2741852A1
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Duffer B Crawford
Joseph R Leblanc
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Description

Pullman Incorporated, Chicago, Illinois, V. St. A. Verfahren zum Dampfreformieren von Kohlenwasserstoffen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und ein System für die Herstellung von wasserstoffreichem Gas durch Üampfreformierung von Kohlenwasserstoffen und insbesondere ein energiewirtschaftliches Verfahren und System für die Herstellung eines Ammoniaksynthesegases einschliei3Lich der Verfahrensstufen einer Primärurid einer Seiuindiirreformierung zur Herstellung eines wasserstoffrn Lehen GaHva , wöbe i dLe l'rltriärreformierung in tier Weise durchgeführt wird, duJJ parallel zueinander ein Teil der Kohlenwasserstoffbeschickung durch Strahlungswärme und ein anderer Teil der Kohlenwasserstof !'beschickung durch indirekten Wärme aus tausch mit dem Abfluß der Sekundärreformierung erhitzt wird.
Aus der Uo-Po 5 094 391 ist ein Dampfreformierungsofen bekannt, der· einen Strah Lungshe izabschnitt und einen Konvektionsheizabschnitt aufweist, wobei für die Dampfreformierung parallel zueinander ein Teil der Kohlenwasserstoffe zu Rohren in den Strahlungsheizabsehnitt und der Rest zu Rohren in dem Konventionsabschnitt geführt wird.
Ein herkömmlicher Dampfreformierungsofen ist in der US-PS 3 257 172 beschrieben, und in einem herkömmlichen Verfahren, wie es in der US-PS .5 4'H 593 beschrieben ist, ist der Dampfreformierungsofen das einzige System für die Durchführung der Dampfreformierung.
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Aus der US-PS 3 5^9 335 ist ein Reaktor, bei dem die Kohlenwasserstoffe im unteren Teil eines Innenkante Is, über dem ein Behälter für einen Sekundärkatalysator angeordnet ist, dampfreformiert werden und ein Verfahren zur Primär- und Sekundärreformierung im gleichen Reaktor bekannt.
Aus der US-PS 3 751 228 ist eine Vorrichtung zur Reformierung von Kohlenwasserstoffen unter Druck mit einer Wärmeaustauscherkammer mit Reaktionsrohren für die Durchführung einer Primärreformierung und einer Schachtkammer an den offenen Enden der Reaktionsrohre für die Durchführung einer Sekundärreformierung bekannt.
Aus der US-PS 3 958 951 ist ein Reformierungsofen mit einem Konvektionsabschnitt, Mitteln zur Verhinderung des Übergangs von Strahlungswärme von den Brennern zum Konvektionsabschnitt, einem zentral von dem oberen Ende des Ofens herabhängenden Abflußrohr, einem umgebenden Rohrmantel, der von dem zentral angeordneten Abflußrohr herabhängt, und Reformierungsrohren, die von dem Rohrmantel nach unten führen und mit dem von dem Abflußrohr umschlossenen Raum in Verbindung stehen, bekannt.
Aus der US-PS 3 870 476 ist ein Druckbehälter für die Durchführung katalytischer endothermer Umsetzungen, in dessen oberem Teil sich eine Trägerplatte für eine Anzahl von Mantelrohren, innerhalb derer Reaktionsrohre angeordnet sind, befindet, bekannt.
In dem Verfahren und dem System gemäß der Erfindung für die Herstellung eines wasserstoffreichen Gases aus Kohlenwasserstoffen durch eine Primärreformierung mit nachfolgender Sekundärreformierung werden parallel zueinander ein erstes Gemisch von Kohlenwasserstoffen und Dampf durch Strahlungswärme und ein zweites Gemisch
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von Kohlenwasserstoffen und Dampf durch indirekten Wärmeaustausch mit dem Abfluß der Sekundärreformierung auf Reformierungsbedingungen erhitzt und in Gegenwart eines Dampfreformierungskatalysators reformiert, und die Abflüsse der Primärreformierung werden miteinander vereinigt und zusammen der Sekundärreformierung zugeführt, um ein wasserstoffreiches Gas zu bilden.
In den Zeichnungen ist
Figur 1 ein Fließschema, das eine Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung veranschaulicht; und
Figur 2 eine spezielle Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung, bei dem ein Dampfreformierungsofen mit sowohl einem Strahlungsheizabschnitt als auch einem Konvektionsheizabschnitt verwendet wird.
Die Erfindung ist eine Verbesserung des Verfahrens zum Reformieren von Kohlenwasserstoffen, bei dem auf eine Primärreformierung eine Sekundärreformierung folgt. Insbesondere wird gemäß der Erfindung die Kohlenwasserstoffbeschickung in parallele Ströme auf geteilt und, nach einer Vorwärmung, ein Teil der Kohlenwasserstoffbeschickung durch Strahlungswärme und ein anderer Teil durch indirekten Wärmeaustausch mit dem Abfluß der Sekundärreformierung auf Reformierungsbedingungen erhitzt. Die Erfindung ermöglicht eine energiewirtschaftliche Synthese, da eine beträchtliche Menge der für die primäre Dampfreformierung erforderlichen Wärme aus dem Verfahren selbst erhalten wird, so daß der Gesamtheitsölverbrauch für die Primärreformierung gesenkt werden kann. Bisher war die Primär re formierung ein Verfahren mit großem Verbrauch an Brennmaterial, bei dem die dem Verfahrensstrom durch einen herkömmlichen Strah-
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lungsofen zugeführte Wärme nach der Sekundärreformierung in der Form von Dampf durch Erhitzen von Wasser'von beträchtlich unter den für die Primärreformierung angewandten Temperaturen zurückgewonnen wird. Die Erfindung ist insbesondere anwendbar bei einem wärmewirtschaftlichen Ammoniakverfahren, bei dem die großen Mengen an Dampf, die gewöhnlich in einem herkömmlichen Verfahren erzeugt werden, beträchtlich gesenkt sind, so daß das gesamte Ammoniakverfahren unter geringem Energieverbrauch durchgeführt werden kann, indem der Brennstoffverbrauch für die Primärreformierung gesenkt und trotzdem die gewünschte Menge an Dampf erzeugt wird.
Die Herstellung eines wasserstoffreichen Gases oder Synthesegases durch Dampfreformierung ist bekannt. Die Ausgangsreaktion wird durch die folgende Gleichung veranschaulicht:
CxH + XlI2O » xCO + (x + y/2)H2
oder
H2U > CO
Diese endotherme Umsetzung ist reversibel, d.h. es bildet sich in exothermer Umsetzung Methan:
CO + 3H2 > CH^ + H2O
D.h. das ^roduktgas der Primärreformierung ist ein teilreformiertes wasserstoffreiches Gas, v/eil eine vollständige Umwandlung von Kohlenwasserstoffen zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid nicht erfolgt.
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Bei der Primärdampfreformierung werden Kohlenwasserstoffe in Gegenwart eines Dampfreformlerungskatalysators unter Bedingungen, bei denen die Erzeugung eines wasserstoffreichen Gases begünstigt wird, mit Dampf in Kontakt gebracht. Das Beschickungsmaterial besteht aus gasförmigen Kohlenwasserstoffen oder flüssigen, verdampfbaren Kohlenwasserstoffen, wie Naturgas, Äthan, Propan, LPG oder Naphthas, die im Gasolinbereich sieden und dergleichen. Die verwendbaren Dampfreformierungskatalysatoren sind Nickel, Nickeloxid, Chromoxid, Molybdän, Gemische davon usw. Dampfreformierungskatalysatoren sowie die Verfahrensbedingungen sind beispielsweise aus der US-PS 3 119 607 bekannt und bilden nicht Gegenstand der Erfindung. Die Dampfreformierung wird bei einem Verhältnis Dampf zu Kohlenstoff von 2:1 bis 6:1, vorzugsweise 3:1 bis 4,5:1, durchgeführt, so daß die Auslaßtemperaturen zwischen etwa 730 und 925°C» vorzugsweise zwischen etwa 790 und 8700C, gehalten werden. Der Druck kann in dem Bereich von etwa Atmosphärendruck bis zu 75 bar (1100 psi) liegen und liegt vorzugsweise zwischen 20 und 60 bar. Bei einer bevorzugten Durchführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung liegt der Druck vorzugsweise zwischen etwa 35 und 45 bar (atmospheres).
Das Erhitzen der Kohlenwasserstoffbeschickung auf Bedingungen, bei denen die Primärreformierung erfolgt, wird gewöhnlich in einem Rohr durchgeführt. Daher werden die Temperaturen, auf die die Kohlenwasserstoffbcschickung erhitzt wird, durch die Abmessungen des Rohrs und die Art des Rohrmetalls bestimmt. Bei einer speziellen Durchführung form des Verfahrens gemäß der Erfindung werden die Rohre mit dem Dampfreformierungskatalysator, gewöhnlich einem Nickeloxid auf einem inerten Träger, das an Ort und Stelle mit Wasserstoff reduziert wird, gefüllt, wobei das Erhitzen durch die Rohrwand und die Umsetzung innerhalb des Rohres erfolgt. Gemäß der Erfindung kann das Erhitzen der Kohlenwasserstoffbeschickung auf
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Bedingungen, bei denen eine Primärreformierung erfolgt, auch durchgeführt werden, bevor der Dampfreformierungskatalysator anwesend ist. Dies erfolgt gewöhnlich in mehreren Heiz- und Katalysatorkontaktstufen und wird gewöhnlich als adiabatische Dampfreformierung bezeichnet (vgl. US-PS 3 771 261). Eine solche adiabatische Reformierung kann auch nur bei einem der parallelen Ströme erfolgen.
Anders als bei den herkömmlichen Verfahren, bei denen eine einzelne Vorrichtung, wie ein Dampfreformierungsofen oder ein spezieller Reformer für die Durchführung der primären Dampfreformierung verwendet wird, wird gemäß der Erfindung ein herkömmlicher Reformierungsofen und ein Austauscherreaktor verwendet, so daß die Kohlenwasserstoffbeschickung aufgeteilt und in der Form paralleler Ströme teilreformiert werden kann. Gemäß der Erfindung werden etwa 15 bis 60 Volum-# der Kohlenwasserstoffbeschickung zu dem Austauscherreaktor und 85 bis 4o Volum-# zu dem herkömmlichen Reformierungsofen geführt. Vorzugsweise werden etwa 25 bis 50 Volum-ji der Kohlenwasserstoffbeschickung dem Austauscherreaktor zugeführt. Gemäß einer speziellen AusfUhrungsform der Erfindung enthält der Reformierungsofen nicht nur einen Strahlungsheizabschnitt sondern außerdem einen Konvektionsheizabschnitt, so daß parallel zueinander drei Beschickungsströme erhitzt werden können. Der dritte, durch den Konvektionsheizabschnitt geführte Strom, kann zwischen 5 und Volum-# der Kohlenwasserstoffbeschickung enthalten. Die von Jedem der parallelen Ströme erhaltenen teilreformierten Gase können für die Sekundärreformierung miteinander vereinigt werden. Die Bedingungen, d.h. die Menge an Dampf oder die Auslaßtemperatüren, können bei jedem der parallelen Ströme verschieden sein, so daß auch die Reformierung in jedem der Ströme etwas verschieden ist. Damit kann auch die Zusammensetzung des teilreformierten Gases von jedem der parallelen Ströme verschieden sein.
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Nach der Primärreformierung wird durch eine Sekundärreformierung der vereinigten teilreformierten Gase weiterer Wasserstoff gebildet. Das teilreformierte Gas wird mit Sauerstoff, gewöhnlich als Luft, und weiterem Dampf, falls erforderlich, in Gegenwart eines bei erhöhter Temperatur gehaltenen Katalysators und bei etwa dem Druck der Primärreformierung umgesetzt. Die Bedingungen im Sekundärreformer sind derart, daß die Auslaßtemperatur zwischen etwa 870 und 10750C, vorzugsweise zwischen etwa 9I0 und 10200C, beträgt. Vorzugsweise wird, insbesondere für die Ammoniakerzeugung, Luft verwendet, um den für die Sekundärreformierung erforderlichen Sauerstoff zu liefern, weil sie billig und unmittelbar verfügbar ist; jedoch kann auch Sauerstoff oder mit Sauerstoff angereicherte Luft verwendet werden. Geeignete Katalysatoren für die Sekundärreformierung sind Nickel, Nickeloxid, Kobaltoxid, Chromoxid, Molybdänoxid usw. Der bevorzugte Katalysator ist Nickel. Die herkömmliche Folge von Primärreformer und Sekundärreformer und die Einzelheiten des Sekundärreformers sind in der US-PS 3 441 393 beschrieben.
Der Abfluß des Sekundärreformers enthält große Wärmemengen und wird gemäß der Erfindung verwendet, um die Wärme für einen Austauscherreaktor zu liefern. Da ein beträchtlicher Teil der Kohlenwassers toffbe Schickung durch einen solchen Austauscherreaktor geführt werden kann, kann dadurch der normale Brennstoffverbrauch für eine Dampfreformierung beträchtlich gesenkt werden. Durch die Verwendung des Parallelreformersystems gemäß der Erfindung wird eine Senkung der für die Reformierung von 2600 Mol/h Naturgas als KohlenwasserstoffbeSchickung normalerweise notwendigen Strahlungswärme von 25 bis 100 MMBTU/h möglich.
Wasserstoff und wasserstoffreiche Gase werden in vielen technisch wichtigen Verfahren verwendet. Beispielsweise werden Gemische
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von Wasserstoff und Kohlenmonoxid für die Synthese von Kohlenwasserstoffen und oxydierten Kohlenwasserstoffen, wie Alkoholen oder Ketonen, verwendet. Viele bekannte Erdölraffinierungsverfahren, wie die Hydrodesulfurisierung, erfordern Wasserstoff. Ein besonders wichtiges Verwendungsgebiet des gemäß der Erfindung erzeugten wasserstoff reichen Gases ist die Ammoniaksynthese.
Figur 1 veranschaulicht eine spezielle Ausführungsform der Erfindung, bei der ein herkömmlicher Dampfreformierungsofen parallel mit einem Austauscherreaktor, in dem eine weitere primäre Dampfreformierung erfolgt, verwendet wird. Eine Kohlenwasserstoffbeschickung, die Naturgas, Äthan, Propan oder Naphtha sein kann, wird in Leitung 11 eingeführt und im Vorwärmer 12 auf etwa 370 bis 4300C, vorzugsweise etwa 400°C, vorgewärmt. Der Vorwärmer 12 kann im Konvektionsabschnitt eines Primärreformierungsofens 13 angeordnet sein. Von dort wird die gasförmige Kohlenwasserstoffbeschickung durch Leitung 14 einem Vorbehandler 15 zugeführt. Die KohlenwasserstoffbeschLckung kann eine Vorbehandlung erfordern, um unerwünschte Komponenten, clic sich nachteilig auf die folgenden Verfahroriüijtui'en uuuwirken, zu beseitigen oder ihre Konzentration zu senken. Beispielsweise enthalten viele Kohlenwasserstoffbeschickungen Schwefel, das ein Gift für den Dampfreformierungskatalysator ist. In einem solchen Fall ist der Vorbehandler 15 ein bekannter Entschwefler, wie eine Zinkoxidkammer. Der Abfluß des Vorbehandlers 15 wird durch Leitung 16 geführt und mit Dampf, der durch Leitung 17 zutritt, vermischt. Das Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf hat eine Temperatur von etwa 35O0C und steht unter einem Druck von 1 bis 75 bar (1 to 75 atmospheres).
Dei dieser Ausführungsform des Verfahrens gemäß der Erfindung wird das Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf in zwei
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parallele Ströme, die durch die Leitungen 18 und 19 geführt werden, aufgeteilt. Alternativ kann die Kohlcnwasserstoffbeschickung aufgeteilt werden und jedem Teil Wasserdampf zugesetzt werden, wobei das Verhältnis Dampf zu Kohlenstoff in beiden parallelen Strömen verschieden sein kann. Ein Teil der Kohlenwasserstoffbeschickung (40 bis 35 Volurn-#) und Dampf wird durch Leitung 18 dem Wärmeaustauscher 20, der innerhalb des Konvektionsabschnittes des Reformierungsofens 13 angeordnet sein kann, zugeführt und darin vorgewärmt. Dann wird das Gemisch durch Leitung 21 in eine Anzahl Dampfreforrnierungsrohre 22, die in Reihen in dem Prirnärreformie rungsofen 1j5 angeordnet sind und durch Einrichtungen zur Erzeugung von Strahlungswärme, wie nach unten gerichteten Brennern zwischen den Reihen von Rohren 22 oder seitlich ausgerichteten Brennern, erhitzt werden, eingeführt. Die Dampfreformierungsrohre 22 sind mit herkömmlichem Dampfreformierungskatalysator, wie einem technischen Nickelkatalysator, gefüllt. Der Abfluß, ein teilreformiertes Gas, strömt aus den Rohren 22 durch Leitung 23 zu dem Sekundärreformer 24. Verfahrenaluft und Dampf werden durch Leitung 25 in den Sekundärreforrner 24 eingeführt, um die Sekundärreforrnierung zu bewirken. Ein weiterem Gemisch von Kohlenwasseratoffbeschickung (15 bis 6o Volum-$) und Dampf wird durch Leitung 19 in den Wärmeaustauscher 26 geführt und dort vorgewärmt und dann durch Leitung 27 einem Austaus eher reale tor 28 zugeführt. Der Austauscherreaktor 28 enthält Rohre 29, die mit Dampfreformierungskatalysator gefüllt sind. Das Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf wird durch die Rohre 2(J geführt, und der Abfluß, ein teilreformiertes Gas, strömt durch Leitung jjo aus den Rohren 29 des Austauscherreaktors 28 aus. Das teiLreformierte Gas in Leitung 30 wird mit dem teilreformierten Gas in Leitung 23, das eine andere Zusammensetzung haben kann, vereinigt, und das Gemisch wird in den Sekundärreformer 24 eingeführt.
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Gemäß der Erfindung wird der Abfluß des Sekundärreformers 24 verwendet, um die Reaktionswärme für das· Gemisch von Kohlenwasserstoff beschickung und Dampf durch indirekten Wärmeaustausch zu liefern, während das Gemisch durch den Austauscherreaktor 28 geführt wird, um die Primärreformierung der Kohlenwasserstoffe in dem Gemisch durchzuführen. Der Austauscherreaktor 28 kann ein Rohr--und-Mantel-Wärmeaustauscher sein. Der Abfluß des Sekundärreformers 24 wird durch Leitung j51 an der Mantelseite des Austauscherreaktors 28 eingeführt, um die Kohlenwasserstoffe in den Rohren 29 zu erhitzen. Das Reformergas tritt durch Leitung 32 aus dem Austauscherreaktor 28 aus, und das wasserstoffreiche Gas kann als solches verwendet oder in irgendeiner bekannten Weise weiter verarbeitet werden. Die Rohre 29 können teilweise oder praktisch über ihre ganze Länge mit Dampfreformierungskatalysator gefüllt sein. Das reformierte Gas kann aber auch durch die Rohre geführt werden, während der Katalysator an der Mantelseite angeordnet ist, und das Gemisch aus Kohlenwasserstoff und Dampf durch den Katalysator geführt wird. Auch kann der Austauscherreaktor 28 für eine adiabatische Reformierung mit einer Anzahl Heiz- und Katalysatorkontaktstufen ausgebildet sein. Der Druckunterschied zwischen dem Gemisch von Kohlenwasserstoff beschickung und Dampf in den Rohren 29 und dem reformierten Gas an der Mantelseite des Austauscherreaktors 28 ist gering, so daß dünnwandige Rohre in dem Austauscherreaktor 28 verwendet werden können. Die Mantelseite des Austauscherreaktors 28 muß aber so ausgebildet sein, daß sie dem Druck, bei dem das Reformierungsverfahren durchgeführt wird, standzuhalten vermag. Bei den bevorzugten Verfahrensdrücken ist der Austauscherreaktor 28 ein Hochdruckbehälter.
Figur 2 veranschaulicht eine Ausführungsform mit einem Dampfreformierungsofen, bei dem Dampfreformierungsröhre sowohl in dem Konvektionsabschnitt als auch im Strahlungsabschnitt angeordnet
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sind. Eine Kohlenwasserstoffbeschickung wird durch Leitung 51 eingeführt und im Vorwärmer 52, der ein Wärmeaustauscher im Konvektionsabschnitt des Ofens 53 sein kann, vorgewärmt. Dann wird das Gas durch Leitung 54 zu einem Vorbehandler 55 geführt. Der Abfluß des Vorbehandlers 55 wird durch Leitung 56 abgezogen und mit Wasserdampf, der durch Leitung 57 eingeführt wird, vermischt.
Bei dieser Ausführungsform wird das Gemisch von Kohlenwasserstoffen und Dampf parallel in die Leitungen 58, 59 und 6o eingeführt. Der in Leitung 58 eingeleitete Teil von Kohlenwasserstoffbeschickung (35 bis 8o Volum-#) und Dampf wird im Wärmeaustauscher 61, der im Konvektionsheizabschnitt des Ofens 53 angeordnet sein kann, vorgewärmt, und das Gemisch wird dann durch Leitung 62 in eine Anzahl von in Reihen im Strahlungsabschnitt 64 des Ofens 53 angeordnete Rohre 63 eingeführt. In dem Strahlungsabschnitt 64 sind (nicht-gezeigte) Brenner zur Erzeugung von Strahlungswärme angeordnet. Die Rohre 63 sind mit technischem Dampfreformierungskatalysator gefüllt. Zum Erhitzen des Gemisches mit Strahlungswärme kann aber auch ein adiabatischer Reformer verwendet werden. Der Abfluß der Rohre 63 oder das teilreformierte Gas wird durch Leitung 65 dem Sekundärreformer 66 zugeführt. Bei'dieser Ausführungsform wird ein Teil der Kohlenwasserstoffbeschickung (5 bis 20 Volum-$£) und Dampf durch Leitung 59 zum Wärmeaustauscher 67 geführt, wo das Gemisch vorgewärmt wird, und dann durch Leitung 68 zu einer Anzahl von Rohren 69, die im Konvektionsabschnitt 70 des Dampfreformierungsofens 53 angeordnet sind. Das Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf in den Rohren 69 steht unter dem Druck des Dampfreformierungsverfahrens, während der Druck an der Außenseite der Rohre 69 im wesentlichen Umgebungsdruck ist. Auch die Rohre 69 sind mit Dampfreformierungskatalysator gefüllt. Der Abfluß aus den Rohren 69 wird durch Leitung 71 geführt und darin mit den ande-
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ren teilreforrnierten Gasen vereinigt und in den Sekundärreformer 66 eingeführt. Ein drittes Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung (15 biü 6() Volum-#) und Dampf wird durch Leitung 60 in den Wärmeaustauscher 72 im Konvektionsabschnitt des Ofens 53 geführt, und darin vorgewärmt und dann durch Leitung 73 in einen Austauscherreaktor 74 geführt. Dieses Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf wird durch die Rohre 75 geführt, die Dampfreformieru ngskatalysator enthalten können. In diesen Rohren werden die Kohlenwasserstoffe teilweise zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid reformiert. Der Abfluß aus den Rohren 75 wird durch Leitung 76 geführt und darin mit den anderen teilreformierten Gasen vermischt und in den Sekundärreformer 66 eingeführt.
Durch Leitung 77 wird ein Gemisch von Luft und Wasserdampf in den Sekundärreformer 66 eingeführt, um die Sekundärreformierung durchzuführen. Der Abfluß des Sekundärreformers 66, das reformierte Gas, wird durch Leitung 78 in die Mantelseite des Austauscherreaktors Jh eingeführt, um die für die Reformierung des Gemisches von Kohlenwasserstoffen und Wasserdampf in den Rohren 75 erforderliche Wärme zu Liefern. Das reformierte Gas tritt durch Leitung 79 aus dem Aiu'.truujeherreaktor 74 aus.
Gernäß einem speziellen Beispiel wird eine aus Naturgas bestehende Kohlenwasserstoffbeschickung in einer Menge von 2636,9 Mol/h durch Leitung 51 eingeführt und im Vorwärmer 52 auf etwa 40G'C vorgewärmt. Dann wird das Gas durch Leitung 54 durch eine Zinkoxidkatrimer 55 geführt. Nach der Behandlung wird das Gas durch Leitung 56 abgezogen und in dieser Leitung mit 10004 Mol/h Wasserdampf, der durch Leitung 57 zugeführt wird, vermischt. Das Gemisch von Kohlenwasserstoff und Dampf wird für die Primärreformierung in drei Teile aufgeteilt. Ein Teil des Gemisches von Kohlenwasser-
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stoffen und Dampf, 59^2,5 Mol/h oder etwa 47#, wird in Leitung 58 eingeführt, im Wärme aus tauscher 61 auf etwa 5000C erhitzt und dann durch eine Anzahl von Rohren 63 im Strahlungsabschnitt des Dampfreformierungsofens 53 geführt. Die Bedingungen des teilreformierten Gases aus den Rohren 63 am Auslaß des Ofens 53 sind etwa 8500C und ein Druck von etwa 47 bar (atmospheres). Ein weiterer Teil des Gemisches aus Kohlenwasserstoffen und Dampf, 1569*9 Mol/h oder etwa 12$, wird durch Leitung 59 zum Wärmeaustauscher 67 geführt und dort vorgewärmt und dann durch Leitung 68 den Rohren 69* die im Konvektionsabschnitt 70 des Dampfreformierungsofens 53 angeordnet sind, zugeführt. Der Abfluß oder das teilreformierte Gas aus den Rohren 69 mit einer Auslaßtemperatur von etwa 8500C und einem Druck von etwa 47 bar (atmospheres) wird mit dem Gas aus den Rohren 63 vereinigt. Ein dritter Teil des Gemisches von Kohlenwasserstoffen und Dampf, 5128,5 Mol/h oder etwa 41$, wird durch Leitung 6ü dem Wärmeaustauscher J2 zugeführt und dort vorgewärmt. Dieses Gemisch wird dann dem Austauscherreaktor 74 zugeführt, wo es durch die Rohre 75, die einen technischen Nickeldampfreformierungskatalysator enthalten, geführt wird. Der Abfluß der Rohre hat eine Auslaütemperatur von etwa 8110C und einen Druck von etwa 47 bar (atmospheres). Die vereinigten teilreforniierten Gase, 16127,5 Mol/h, werden mit einer Temperatur von etwa 8080C in den Sekundärreformer 66 eingeführt. Außerdem wird in den Sekundärreformer 66 ein Gemisch aus Luft, 4122,9 Mol/h (naß) und Dampf, 389>7 Mol/h, mit einer Temperatur von etwa 6930C eingeführt. Der Abfluß des Sekundärreformers 66 hat eine Temperatur von etwa 9790C und wird durch Leitung 78 in die Mantelseite des Austauscherreaktors 74 geleitet, um die für die Reformierung der Kohlenwasserstoffe in den Rohren 75 erforderliche Wärme zu liefern.
Die Parallelreformierung gemäß der Erfindung ermöglicht eine
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andere Einstellung der Dampferzeugung als die derzeit angewandten Primärreforrnierungsverfahren. Bei der Herstellung von Ammoniak können schätzungsweise 2 bis 6 MMBTU/ST Ammoniak eingespart wer den, wenn die Parallelreforrnierung gemäß der Erfindung angewandt wird. In anderen Verfahren können die Einsparungen zwischen 25 bis über 50$ der für die Prirnärreformierung erforderlichen Energie in DTU/h betragen.
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Claims (12)

Dr.rcr.na»..VprV..r.uch R/iJch Pa L: man I nc >r.x>:'ated, Chicago, Illinois, V. .St. Λ. Vcr't'ahi'i-t) /.n :i i lampj're form Leren von KuhLenwassers tof f en Patentansprüche
1. Verfahren zum Dampfreformieren v;m Kohlenwasserstoffen mit Primär- und .".eiaindärrc: f urin ic run/1;, d a durch ρ; e lc e η η ζ n L c h net, daß i.ian paralleL zueinander
(a) ein e rute υ Gnniisch von KohLenwasyern tof fbeschickung und üat:if)f durch Strahlungswärme auf Bedingungen, bei denen eine Pritnärreformierung erfoLgt, erhitzt und diese Kohlenwasserstoffe in Gegenwart eines DampfreformierungskataLysators unter ULLdung eines ersten teilreformierten Abflusses reformiert;
(b) ein zweites Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf durch indirekten Wärmeaustausch mit dem Abfluß der Seicundärreformierung auf Bedingungen, bei denen eine Primärreformierung erfolgt, erhitzt, und diese Kohlen-
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wasse rstof Ve in Gegenwart eines Dampfreformierungskatalysators tint,er Bildung eines zweiten te I !reform Lerten Abflusses reformiert; und
Abflüsse einem oekundärreformer, in dem die Sekundärreforniierang erfolgt, r.u Leitet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η - ν. G ich η e t , daß die Kohlenwasserstoffe in Rohren, die den :)ampf ref ormierungs.catalysator enthalten, erhitzt und reformiert werden.
). Verfahren nach Anspruch 1 , da d u r· c h g e k e η η - λ v. L c Ii η e t , dalJ wenigstens ein Gemisch von Kohlenwasserstoff beschickung und Dampf zunächst erhitzt und dann adiabatisch in Gegenwart eines DampfreformierungskataLysators reformiert wird.
h. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e η η /, e i c h η ο t , dalJ l'j bis (>() Vo I um-'^ der· KohLenwassc.-r-stof fbe- :; ch I '■!< ung durch I nd i γ·(.Ί< ten Waniieaiiü tausch in i t dem AbfLuÜ eier Uekundär'refori.iierung erhitzt würden.
'). Verfahren nach Anspruch 1, dadurch g e k e η η ζ e i c h η e t , daß 25 bis 50 Voium-^ der Kohienwassei'stoffbeschickung durch indirekten Wärmeaustausch mit dem Abfluß der Sekundärrtjformierung erhitzt werden.
6. Verfahren mich Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reformierungsdruck etwa 20 bis 6o bar (20 to bü atmospheres) beträgt.
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7. Verfahren zum Dampfreformieren von Kohlenwasserstoffen mit Primär- und Sekundärrcformierung, dad.urch gekenn- <■: e : c h ii e t , daß man parallel zueinander
(a) ein erstes Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf durch Strahlungswärme auf Bedingungen, bei denen eine Prirnärreformierung erfolgt, erhitzt und diese Kohlenwasserstoffe in Gegenwart eines Dampfreformierungskatulysators unter Bildung eines ersten teilreformierten Abflusses reformiert;
(b) ein zweites Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf durch Konvektionswärme bei im wesentlichen Umgebungsdruck auf Bedingungen, bei denen eine Primärreformierung erfolgt, erhitzt, und diese Kohlenwasserstoffe in Gegenwart eines Dampfreformierungskatalysators unter Bildung eines zweiten teilreformierten Abflusses reformiert;
(c) ein drittes Gemisch von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf durch indirekten Wärmeaustausch mit dem Abfluß der Sekundärreformierung auf Bedingungen, bei denen ein Primärreformierung erfolgt, erhitzt und diese Kohlenwasserstoffe in Gegenwart eines Dampfreformierungskatalysators unter Bildung eines dritten teilreformierten Abflusses reformiert; und
ersten, zweiten und dritten teilreformierten Abfluß miteinander vereinigt und einem Sekundärreformer, in dem die Sekundärreformierung erfolgt, zuleitet.
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8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Kohlenwasserstoffe in Rohren, die den Dampfreformierungskatalysator enthalten, erhitzt und reformiert werden.
9· Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Teil der Kohlenwasserstoffbeschickung zunächst erhitzt und dann adiabatisch in Gegenwart eines Dampfreformierungskatalysators reformiert wird.
10. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß 5 bis 20 Volum-# der Kohlenwasserstoffbeschickung durch Konvektionswärme bei im wesentlichen Umgebungsdruck erhitzt werden.
11. System für die Dampfreformierung von Kohlenwasserstoffen, bestehend aus
(1 ) in Parallelschaltung
(a) einem Dampfreforrnierungsofen mit einem Strahlungsabschnitt, Reformierungsrohren in diesem Strahlungsabschnitt und Einrichtungen zur Erzeugung von Strahlungswärme für die Reformierung eines ersten Gemisches von Kohlenwasserstoffbeschickung und Dampf;
(b) einem Austauscherreaktor mit einer Einrichtung für einen indirekten Wärmeaustausch zur Reformierung eines zweiten Gemisches von KohlenwasserstoffbeSchickung und Dampf, die durch diese Einrichtung strömt;
(2) einem Sekundärreformer; und
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(5) einer Hinrichtung zur Vereinigung der Abflüsse des Dampfrefor.-nlerungsofens und des Wärmeaustauschers und Führen der vereinigten Abflüsse zu einem Sekundärreformer.
12. System nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Austauscherreaktor ein aus Mantel und Rohren bestehender Wärmeaustauscher ist.
1.3. System nach Anspruch 12, dadurch gekennz e i c h η e t , daß der Mantel ein Hochdruckbehälter ist.
1 <k System nach Anspruch 12, gekennzeichnet d u r c h Mittel, zum Leiten des Abflusses des Sekundärreformers zum ManteL des Auutauscherreaktors.
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