DE2731327C3

DE2731327C3 - Verfahren zur Filterung von Staub aus radioaktiven Abgasen und Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens

Info

Publication number: DE2731327C3
Application number: DE2731327A
Authority: DE
Inventors: Friedrich Dipl.-Ing. Dr. 7500 Karlsruhe Kaufmann; Herbert 7513 Stutensee Koschorke; Hartmut 7500 Karlsruhe Seiffert; Siegfried Dipl.-Ing. Dr. 7551 Au Weisenburger
Original assignee: Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date: 1977-07-12
Filing date: 1977-07-12
Publication date: 1981-01-22
Also published as: DE2731327A1; GB2002256B; GB2002256A; DE2731327B2; FR2397703B1; FR2397703A1; US4264341A

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Filterung von Staub aus radioaktiven Abgasen mit einer Tem* peratur von mehr als 500° Cj bei dem der abgefilterte Staub äri der Oberfläche eines keramischen Filterrriäterials gebunden wird und^ei dem zur Regenerierung des Filters eine mit dem Staub verunreinigte Schicht von dem Filtermaterial abgetragen und entgegen der Strömungsrichtung des Abgases aus dem Filter entfernt wird.

Zur Rückhaltung des Staubanteiles aus radioaktiven Abgasen, die Temperaturen von mehr als 500° C an der Stelle, an der sie gereinigt werden sollen, aufweisen, wurden bisher Filterkerzen aus poröser Keramik oder aus Metallfaservlies verwendet, w^ sie in einer Beschreibung einer Anlage zum Verbrennen

ίο von Abfällen mit unterschiedlichen Heizwerten und/ oder unterschiedlichem Verbrennungsluftbedarf, insbesondere von radioaktiven Abfällen,* bestehend aus einem Ofen mit sich hieran anschließender Nachverbrennungs- und Rauchgasreinigungs-Einrichtung (CH-PS 506026) erwähnt werden. Diese Arbeitsweise hat sich jedoch, insbesondere bei der Verfestigung von hochradioaktiven Abfällen in einer Glasoder Keramik-Matrix oder in einer glas- oder keramikähnlichen Matrix, im Dauerbetrieb nicht bewährt, sondern als Schwachpunkt einer Anlage, die ein solches Filtersystem benötigt, erwiesen. Mit langer werdender Versuchsdauer ließen sich die Filter zunehmend schlechter zurückblasen und mußten schließlich gewechselt werden.

Bei Trocknungsvorgängen großen Ausmaßes mit entsprechend abzuführenden Abgasmengen an Wasserdampf und nicht kondensierbaren Gasen, wie sie in Vorrichtungen neuerer Bauart zur Verfestigung wäßriger, hochradioaktiver Abfallkonzentrate unumgänglich sind, ist auch eine erhöhte Staubbildung auch bei Tropfentrocknung der Flüssigkeit gegeben.

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Filterverfahren zu schaffen, das längere Standzeiten des Filtersystems gewährleistet und bei dem auch sol-

J5 ehe Stoffe sowohl aus dem Abgas während des Filterns als auch vom Filtermaterial während des Regenerierens der Filter entfernen können, die in den bekannten Filteranlagen durch Klopfen, mechanisches Rütteln oder Rückblasen nur schwer odei gar nicht entfernt werden können. Es ist gleichfalls Aufgabe der Erfindung, eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens vorzustellen.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß auf der Oberfläche des Filtermaterials durch Zugäbe von Glasfritte, Alkalihydroxid oder einem Alkali- oder Erdalkalisalz eine Schmelze gebildet wird, und daß der Staub durch die durch das Filter fließende Schmelze gebunden und entfernt wird.

Vorteilhafterweise besteht das Filtermaterial aus

so schüttbaren Keramikformkörpern. Das Filtermaterial kann beispielsweise ein keramisches Granulat mit entweder glatter oder auch poröser Oberfläche sein, je nach dem benutzten Flußmittel und der Abgaszusammensetzung, oder aus Kugeln, Körnern oder Splitter bestehen. Vorteilhafterweise bestehen die Keramikformkörper im wesentlichen aus 9 Gew.-Teilen Al₂O,, 8 Gew.-Teilen ZrO₂ und 2,5 Gew.-Teilen SiO₂.

Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird nach der Erfindung eine Filtereinrichtung mit auswechselbaren Filterelementen aus Kera* mikmateriäl vorgeschlagen, die dadurch gekerinzeiclv net ist, daß innerhalb eines Ofens oder einer mit einer Haube verschließbaren Schmelzwanne ein auswerfe seibares Festbettfilter mit einer Füllung aus schüttbaren KeramikiGfrrikörpern angeordnet ist, im wesentlichen bestehend aus einem Keramikrohr mit einer Abgasableitung, versehen mit einer verschließbaren

Einfülleinrichtung für das rieselfähige Flußmittel, aus einem im unteren Teil des Keramikrohres angeordneten Rost zur Halterung der Füllung aus schüttbaren Keramikformkörpern, und daß das Festbettfilter über die Abgasableitung lösbar mit einem Abgassystem des Ofens bzw. der Schmelzwanne verbunden ist.

In einer vorteilhaften Ausführung der erfindungsgemäßen Einrichtung weist das Keramikrohr unterhalb des Einrüllniveaus der schüttbaren Keramikformkörper Durchbrüche oder Bohrungen zum seitlichen Durchleiten des Abgases auf. In einer weiieren Ausbildung der Erfindung ist um das Keramikrohr des Festbettfilters ein weiteres, eine Heizung enthaltendes Keramikrohr angeordnet, das ebenfalls Durchbrüche oder Bohrungen aufweisen kann.

Als Material für die Keramikrohre kann mit gutem Erfolg ein solches verwendet werden, dessen Hauptbestandteil AI,O₃ ist (mehr als 90 Gew.-%), das eine nennenswerte Menge Cr₂O₃ (zwischen 7 und 8 Gew.-%) und ca. 0,5 Gew.-% SiO^ enthält und eine ebenso große Menge (ca. 0,5 Gew.-%) für die Summe der Anteile an Fe₂O₃, MgO, Na₂O und K₂O aufweist. Ebenfalls als brauchbar können Keramikmaterialien angesehen werden, die in der Hauptsache aus Al₂O₃ und ZrO₂, wobei der Anteil an Al₂O₃ überwiegt (z. B. 45 bis 51 Gew.-% Al₂O₃ und 41 bis 32 Gew.-% ZrO₂) sowie 12 bis 16 Gew.- % SiO₂ bestehen mit etwa einem Prozent an anderen oxidischen Beimengungen (z. B. Na₂O, Fe₂O₃, TiO₂, CaO und MgO).

Die besonderen Vorteile eines solchen Filters bestehen darin, daß die auf den keramischen Formkörpern sich abscheidenden, radioaktive Stoffe enthaltenden Stäube aus dem Abgas mit Hilfe der durch das Filter fließenden Schmelze des Flußmittels in das Schmelzbad gespült werden und die Art bzw. Zusammensetzung des Flußmittels nach Maßgabe der Schmelzbadzusammensetzung gewählt werden kann. Hierdurch wird einerseits erreicht, daß keine zusätzlichen Fremdstoffe in das Schmelzbad gelanger,, die u. U. die Oualität des erstarrten Verfestigungsproduktes verringern könnten, andererseits wird die Reinigungswirkung bzw. der Dekontaminatiunsfaktor des dem Schmelzbad am nächsten liegenden Filters verbessert, sowie die Beseitigung solcher Filter nach dem Auswechseln vereinfacht, da die Stäube in der erkaltenden Schmelze bereits fest gebunden werden.

Die Erfindung wird im folgenden anhand eines Ausführungsbeispieles und der Zeichnungen näher erläutert, ohne auf die Angaben im Beispiel oder die Ausgestaltungen in den Zeichnungen beschränkt zu sein.

Ausführungsbeispiel

Mittels einer Düse wurde auf die Schmelzbadoberfläche einer elektrisch beheizten Keramikschmelzwanne eine simulierte hochradioaktive Abfallösung mit ca. 30 l/h und einer Tropfengröße von ca. 70 bis 80 μπι versprüht. Der Feststoffgehalt, ausgedrückt in Oxiden, betrug 280 g/l, die zugegebene Menge an Glasfrittenpulver 173 g/l= In diesem speziellen Fall bestand dieplasfritte aus Borosilikatglas. Als Zer* stäiibühgsmediüm diente Inertgas, wie z. B. N₂, mit ca, 8 mVh.

Die Temperatur im Reaktionsraum über der Schmelzbsdoperfläche betrug ca. 600 bis 800° C. Nach der Vortrocknung fiel ein Teil des Trockenrückstandes auf die Sehmelzbadoberfläche, der Rest gelangte mit dem Abgas in das Filter, das außerhalb des Sprühstrahles angeordnet war. Das mit Staubteilchen beladene Abgas trat dann seitlich oder von unten in das Filterbett ein. Dort herrschte eine Temperatur von ca. 950° bis 1100° C. Als Füllmaterial wurde ein Granulat aus Keramik verwendet mit einer Zusammen-Setzung von

Al₁O₃

ZrO₂

SiO

45,9 Gew.-%

40,8 Gew.-%

12,3 Gew.-%

Na,Ö 0,8 Gew.-%

Fe,O, 0,08 Gew.-%

TiO₂ 0,08 Gew.-%

CaO und MgO jeweils Spuren.

Die Keiamikkugeln wiesen Durchmesser zwischen 5 und 30 mm auf. Die im Abgas . .-.haltenen Stäube wurden dabei auf dem mit Glasschm ;ize mit einer Viskosität von ca. 80 Poise überzogenen Granulat, d. h. auf dem schmelzflüssigen Glasfilm, zurückgehalten und mit der kontinuierlich vom Filterbett abtrop-

fender. Schmelze direkt oder indirekt wieder in die Schmelze zurückgeführt oder eingebracht. In Zeitabständen von 5 bis 7 Stunden wurde durch eine Schleuse ca. 500 g GIa^f rute von oben in das Filterbett zugegeben. Das gereinigte Abgas wuide anschließend konventionell behandelt, d. h. es wurde zur Entfernung des Reststaubes mit Teilchengrößen von < 1 μπι einem Naßabscheider, darauf einem Kondensator und schließlich der chemischen Abgaswäsche zugeführt, bevor es an die Atmosphäre abgegeben wurde.

Fig. 1 zeigt schematisch ein Festbettfilter 1 mit Keramikkugeln 2, das innerhalb einer Keramikschmelzwanne 3 (in der Zeichnung nicht vollständig ausgeführt) angeordnet ist sowie die Abgasleitung 4. die die Schmelzwanne 3 mit dem Abgassystem (nicht dargestellt) verbindet. Das Festbettfilter 1, das im wesentlichen aus einem Keramikrohr 6 mit einer Abgasableitung 4, einer verschließbaren Einfülleinrichtung 7 für das Flußmittel und aus einem Rost 8 zur Halterung der schüttbaren Keramikformkörper, z. B. der Keramikkugeln 2, besteht, ist ca. 5 bis 10 cm über der Sehmelzbadoberfläche 9 angeordnet und kann an seiner Unterseite mit Abstandhaltern 10 ausgestattet sein. Die Abgasleitung 4 ist mit einem Flansch Λα mit dem Abgassystem verbunden.

Fig. 2 zeigt ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel des Teiles der erfindungsgemäßen Einrichtung, der innerhalb eines Ofens oder Schmelzwanne angeordnet ist. Hierbei ist das Keramikrohr 12, das den Rost 8 mit der Füllung 2 an schüttbaren Keramikformkörpern enthält, vor einem weiteren Keramikrohr 13 umgeben. Inder Wandung des Rohres 13 ist eine Heizung 14 angeordnet, so daß das Festbettfilter 1 auch bei Absinken der Temperatur in der Umgebung des Filters regenerie.t werden kann. In dem Falle, daß

6Q die Abgase nicht nur von unten, sondern auch von der Seite her das Filter durchdringen sollen, »st nicht nur das Keramikrohr 12 mit Durchbrächen 15, sondern auch das Rohr 13 mit Durchbrüchen oder Bohrungen 16 Versehen.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Filterung von Staub aus radioaktiven Abgasen mit einer Temperatur von mehr als 500° C, bei dem der abgefilterte Staub an der Oberfläche eines keramischen Filtermaterials gebunden wird und bei dem zur Regenerierung des Filters eine mit dem Staub verunreinigte Schicht von dem Filtermaterial abgetragen und entgegen der Strömungsrichtung des Abgases aus dem Filter entfernt wird, dadurch gekennzeichnet, daß auf der Oberfläche des Filtermaterials durch Zugabe von Glasfritte, Alkalihydroxid oder einem Alkali- oder Erdalkalisalz eine Schmelze gebildet wird, und daß der Staub durch die durch das Filter fließende Schmelze gebunden und entfernt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeicbret, daß das Filtermaterial aus schüttbaren Keraniikformkörpern besteht.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Keramikformkörper aus Kugein, Granalien, Körnern oder Splittern bestehen.

4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Keramikformkörper im weientlichen aus 9 Gew.-Teilen Al₂O₃, 8 Gew.-Teilen ZrO₂ und 2,5 Gew.-Teilen SiO₂ bestehen.

5. Filtereinrichtung mit auswechselbaren Filterelementen aus Keramikmaterial zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß innerl -Ib eines Ofens oder einer mit einer Haube (5) verschließbaren Schmelzwanne (3) ein auswe iiselbares Festbettfilter (1) mit einer Füllung (2) aus schüttbaren Keramikformkörpern angeordnet ist, im wesentlichen bestehend aus einem Keramikrohr (6, 12) mit einer Abgasleitung (4,4a), versehen mit einer verschließbaren Einfülleinrichtung (7) für das rietelfähige Flußmittel, aus einem im unteren Teil des Keramikrohres (6) angeordneten Rost (8) zur Halterung der Füllung (2), und daß das Festbeufilter (1) über die Abgasleitung (4, 4a) lösbar mit einem Abgassystem des Ofens bzw. der Schmelzwanne (3) verbunden ist.

6. Einrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Keramikrohr (6,12) unterhalb des Einfüllniveaus der schüttbaren Keramikformkörper (2) Durchbrüche (11, 15) oder Bohrungen zum seitlichen Durchleiten des Abgaies aufweist.

7. Einrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß um das Keramikrohr (12) des Festbettfilters (1) ein weiteres, eine Heizung (14) enthaltendes Keramikrohr (13) mit Durchbrüchen oder Bohrungen (16) angeordnet ist.