DE2731327A1 - Verfahren zur filterung von radioaktiven abgasen und regenerierung der filter und einrichtung zur durchfuehrung des verfahrens - Google Patents

Verfahren zur filterung von radioaktiven abgasen und regenerierung der filter und einrichtung zur durchfuehrung des verfahrens

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Description

GESELLSCHAFT FÜR Karlsruhe,den 24. Juni 191f KERNFORSCHUNG MBH PLA 7742 G l/ms
•3·
Verfahren zur Filterung von radioaktiven Abgasen und Regenerierung der Filter und Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens.
809883/0453
Beschreibung: t % U ·
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Filterung von radioaktiven Abgasen und Regenerierung der Filter bei Temperaturen von mehr als 500 C, bei welchem die gefilterten Stoffe zur Reinigung des Filters durch Abtrag der verunreinigten Schicht des Filtermaterials in Umkehr zur Beaufschlagungsrichtung entfernt werden.
Zur Rückhaltung des Staubanteiles aus radioaktiven Abgasen, die Tem-
o
peraturen von mehr als 500 C an der Stelle, an der sie gereinigt werden sollen, aufweisen, wurden bisher Filterkerzen aus poröser Keramik oder aus Metallfaservlies verwendet. Diese Arbeitsweise hat sich jedoch, insbesondere bei der Verfestigung von hochradioaktiven Abfällen in einer Glas- oder Keramik-Matrix oder in einer glas- oder keramikähnlichen Matrix, im Dauerbetrieb nicht bewährt, sondern als Schwachpunkt einer Anlage, die ein solches Filtersystem benötigt, erwiesen. Mit länger werdender Versuchsdauer ließen sich die Filter zunehmend schlechter zurückblasen und mußten schließlich gewechselt werden.
Bei Trocknungsvorgängen großen Ausmaßes mit entsprechend abzuführenden Abgasmengen an Wasserdampf und nicht kondensierbaren Gasen, wie sie in Vorrichtungen neuerer Bauart zur Verfestigung wäßriger hochradioaktiver Abfallkonzentrate unumgänglich sind, ist auch eine erhöhte Staubbildung auch bei Tropfentrocknung der Flüssigkeit gegeben.
Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, das die Nachteile der bisherigen Verfahrensweise bei der Verfestigung von hochradioaktiven Abfällen in einer Glas- oder Keramikmatrix oder in ähnlichen Matrices vermeidet und längere Standzeiten des als Schwachpunkt geltenden Filtersystems gewährleistet. Das Verfahren soll auch solche Stoffe sowohl aus dem Abgas während des Filterns als auch νοτ\ Filtermaterial während des Regenerierens der Filter entfernen können, die in konventionellen Filteranlagen durch Klopfen, mechanisches Rütteln oder Rückblasen nur schwer oder gar nicht entfernt werden können. Es ist gleichfalls Aufgabe der Erfindung, eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens vorzustellen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemHß dadurch gelöst, daß die verunreinigte Schicht des Filtermaterials entweder durch Energiezufuhr abgeschmolzen wird, oder mittels einer Reinigungsschmelze mit zugegebenem Flußmittel bei Betriebstemperatur regeneriert wird.
Vorteilhafterweiss besteht das Filtermaterial aus schüttbaren Keramikformkörpern. Das Flußmittel kann aus Glasfritte bestehsn. Anstelle von Glasfritte können auch Alkali-Hydroxide, wie z.B. NaOH oder KOH oder geeignete Alkali-oder Erdalkali-Salze als Flußmittel verwendet werden. Das Filtermaterial kann beispielsweise ein keramisches Granulat mit entweder glatter oder auch poröser Oberfläche sein, je nach dem benutzten Flußmittel und der Abgaszusammensetzung, oder aus Kugeln, Körnern oder Splitter bestehen. Vorteilhafterweise bestehen die Keramikformkörper im wesentlichen aus 9-Gew.-Teilen Al3O3, 8 Gew.-Teilen ZrO_ und 2,5 Gew.-Teilen SiO2.
Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird nach der Erfindung eine Einrichtung vorgeschlagen, die dadurch gekennzeichnet ist, daß innerhalb eines Ofens oder mit einer Haube verschließbaren Schmelzwanne ein auswechselbares Festbettfilter mit einer Füllung aus filterwirksaraem Keramikmaterial angeordnet ist, im wesentlichen bestehend aus einem Keramikrohr mit einer Abgasab leitung, versehen mit einer verschließbaren Einfülleinrichtung für das rieselfähige Flußmittel, aus einem im unteren Teil des Keramikrohres angeordneten Rost zur Halterung der Füllung aus filterwirksamem Keramikmaterial, und daß das Festbettfilter über die Abgasableitung lösbar mit einem Abgassystem des Ofens bzw. der Schmelzwanne verbunden ist.
In einer vorteilhaften Ausführung der erfindungsgemäßen Einrichtung weist das Keramikrohr unterhalb des Einfüllniveaus des filterwirksamen Keramikmaterials Durchbrüche oder Bohrungen zum seitlichen Durchleiten des Abgases auf. In einer Weiterbildung der Erfindung ist um das Keramikrohr ,des Festbettfilters ein weiteres, eine Heizung enthaltendes Keramikrohr angeordnet, das ebenfalls Durchbrüche oder Bohrungen aufweisen kann.
•09683/0453
Als Material für die Keramikrohre kann mit gutem Erfolg ein solches verwendet werden, dessen Hauptbestandteil Al3O3 ist (mehr als 90 Gew.-%), das eine nennenswerte Menge Cr3O3 (zwischen 7 und 8 Gew.-%) und ca. 0,5 Gew.-% SiO- enthält und eine ebenso große Menge (ca. 0,5 Gew.-%) für die SuTime der /Anteils an Fe3O3, MgO, Na3O und K3O aufweist. Ebenfalls als brauchbar können Keramikmaterialien angesehen werden, die in der Hauptsache aus Al2O und ZrO?, wobei der Anteil an Al 0. überwiegt (z.B. 45 bis 51 Gew.-% Al-O., und 41 bis
2 ό 2 3
32 Gew.-% ZrO3) sowie 12 bis 16 Gew.-% SiO3 bestehen mit etwa einem Prozent an anderen oxidischen Beimengungen (z.B. Na3O, Fe3O3, Tio 2/ CaO und MgO).
Die besonderen Vorteile eines solchen Filters bestehen darin, daß die auf dem keramischen Filtermaterial sich abscheidenden, radioaktive Stoffe enthaltenden Stäube aus dem Abgas mit Hilfe der durch das Filter fließenden Schmelze das Flußmittels in das Schmelzbad gespült werden und die Art bzw. Zusammensetzung des Flußmittels nach Maßgabe der Schmelzbadzusammensetzung gewählt werden kann. Hierdurch wird einerseits erreicht, daß keine zusätzlichen Fremdstoffe in das Schmelzbad gelangen, die u.U. die Qualität des erstarrten Verfestigungsproduktes verringern könnten, andererseits wird die Reinigungswirkung bzw. der Dekont3minationsfaktor des dem Schmelzbad am nächsten liegenden Filters verbessert, sowie die Beseitigung solcher Filter nach dem Auswechseln vereinfacht, da die Stäube im erkaltenden Filter bereits fest gebunden werden.
Die Erfindung wird im folgenden anhand eines Ausführungsbeispieles und den Zeichnungen näher erläutert, ohne auf die Angaben im Beispiel oder die Ausgestaltungen in den Zeichnungen beschränkt zu sein.
Aus führungsbei spiel:·
Mittels einer Düse wurde auf die Schmelzbadoberfläche einer elektrisch beheizten Keramikschmelzwanne eine simulierte hochradioaktive Abfall-(HAW)-Lösung mit ca. 30 l/h und einer Tropfengröße von ca. 70 bis 80 pm versprüht. Der Feststoffgehalt, ausgedrückt in Oxiden, betrug 280 g/l, die zugegebene Menge an Glasfrittenpul- ver 173 g/l. In diesem speziellen Fall bestand die Glasfritte aus Borosilikatglas. Als Zerstäubungsmedium diente Inertgas (z.B. N-)
3
mit ca. 8 Nm /h).
Die Temperatur im Reaktionsraum über der Schmelzbadoberfläche betrug ca. 6QO bis 800 C. Nach der Vortrocknung fiel ein Teil des Trockenrückstandes auf die Schmelzbadoberflache, der Rest gelangte mit dem Abgas in das Filter, das außerhalb des Sprühstrahles angeordnet war. Das mit Staubteilchen beladene Aboas trat dann seitlich oder von unten in das Filterbett ein. Dort herrschte eine Temperatur von ca. 950 bis 1100 C. Als Füllmaterial wurde ein Granulat aus Keramik verwendet mit einer Zusammensetzung von
A12°3 45,9 MgO Gew.-%
ZrO2 40,8 Gew.-%
SiO2 12,3 Gew.-%
Na2O 0,8 Gew.-%
Fe2O3 0,08 Gew.-%
TiO2 0,08 Gew.-%
CaO und
jeweils Spuren.
Die Keramikkugeln wiesen Durchmesser zwischen 5 und 30 mm auf. Die im Abgas enthaltenen Stäube wurden dabei auf dem mit Glasschmelze (Viskosität ca. 80 Poise)überzogenen Granulat, d.h. auf dem schmelzflüssigen Glasfilm, zurückgehalten und mit der kontinuierlich vom Filterbett abtropfenden Schmelze direkt oder indirekt wieder in die Schmelze zurückgeführt oder eingebracht. In Zeitabständen von 5 bis 7 Stunden wurde durch eine schleuse ca. 5OO g Glasfrittv, von oben in das Filterbett zugegeben. Das gereinigte Abgas wurde anschließend konventionell behandelt, d.h. es wurde zur Entfernung des Reststaubes (Teilchengrößen von <1 μπι) einem Naßabscheider, darauf einem Kondensator und schließlich der chemischen Abgaswäsche zugeführt, bevor es an die Atmosphäre abgegeben wurde.
Figur 1 zeigt schematisch ein Festbettfilter 1 mit Keramikkugeln 2, das innerhalb einer Keramikschmelzwanne 3 (in der Zeichnung nicht vollständig ausgeführt) angeordnet ist sowie die Abgasableitung 4, die die Schmelzwanne 3 mit dem Abgassystem (nicht dargestellt)verbindet. Das Festbettfilter 1, das im wesentlichen aus einem Keramikrohr 6 mit einer Abgasableitung 4, einer verschließbaren Einfülleinrichtung 7 für das Flußmittel und aus einem Rost 8 zur Halterung
•0886-370453
des filterwirksamen Materials, z.B. der Keramikkugeln 2, besteht, ist ca. 5 bis 10 cm über der Schmelzbadoberfläche 9 angeordnet und kann an seiner Unterseite mit Abstandhaltern 10 ausgestattet sein. Die Abgasleitung 4 ist mit einem Flansch 4a mit dem Abgaseystem verbunden.
Figur 2 zeigt ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel des Teiles der erfindungsgemäßen Einrichtung, der innerhalb eines Ofens oder einer Schmelzwanne angeordnet ist. Hierbei ist das Keramikrohr 12, das den Rost 8 mit der Füllung 2 an filterwirksamen Keramikformkörpern enthält, von einem weiteren Keramikrohr 13 umgaben. In der Wandung des Rohres 13 ist eine Heizung 14 angeordnet, so daß das Festbettfilter 1 auch bei Absinken der Temperatur in der Umgebung des Filters regeneriert werden kann. In dem Falle, daß die Abgase nicht nur von unten, sondern auch von der Seite her das Filter durchdringen sollen, ist nicht nur das Keramikrohr 12 mit Durchbrüchen 15, sondern auch das Rohr 13 mit Durchbrüchen oder Bohrungen 16 versehen.
•09883/0453
L e er s e i t e

Claims (11)

  1. GESELLSCHAFT FÜR Karlsruhe, den 24. Juni 1977
    KERNFORSCHUNG MBH PLA 7742 Gl/ms
    Patentansprüche:
    1ΛVerfahren zur Filterung von radioaktiven Abgasen und Regenerierung der Filter bei Temperaturen von mehr als 500 C, bei welchem die gefilterten Stoffe zur Reinigung des Filters durch Abtrag der verunreinigten Schicht des Filtermaterials in Umkehr zur Beaufschlagungsrichtung entfernt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die verunreinigte Schicht des Filtermaterials entweder durch Energiezufuhr abgeschmolzen wird, oder mittels einer Reinigungsschmelze mit zugegebenem Flußmittel bei Betriebstemperatur regeneriert wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Filtermaterial aus schüttbaren Keramikformkörpern besteht.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Flußmittel aus Glasfritte besteht.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Flußmittel aus Alkalihydroxid besteht.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Flußmittel aus einem Alkali- oder Erdalkälisalz besteht.
  6. 6: Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Keramik formkörper aus Kugeln, Granalien, Körnern oder Splitter bestehen.
  7. 7. Verfahren nach Anspruch 2# dadurch gekennzeichnet, daß die Kara- mikformkörper im wesentlichen aus 9 Gew.-Teilen Al2O3, 8 Gew.-Teilen ZrOJ und 2,5 Gew.-Teilen SiO3 bestehen.
    §09883/0459
  8. 8. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß innerhalb eines Ofens oder mit einer Haube (5) verschließbaren Schmelzwanne (3) ein auswechselbares Festbettfilter (1) mit einer Füllung (2) aus filterwirksamem Keramikmaterial angeordnet ist, im wesentlichen bastehend aus einem Keramikrohr (6, 12) mit einer Abgasableitung (4, 4a), versehen mit einer verschließbaren Einfülleinrichtung (7) für das rieselfähige Flußmittel, aus einem im unteren Teil des Keramikrohres (6) angeordneten Rost (8) zur Halterung der Füllung (2) aus filterwirksamem Keramikmaterial, und daß das Festbettfilter (1) über die Abgasableitung (4, 4a) lösbar mit einem Abgassystem des Ofens bzw. der Schmelzwanne (3) verbunden ist.
  9. 9. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Keramikrohr (6, 12) unterhalb des Einfüllniveaus des filterwirksamen Keramikmaterials (2) Durchbrüche (11,15) oder Bohrungen zum seitlichen Durchleiten des Abgases aufweist.
  10. 10. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß um das Keramikrohr (12) des Festbettfilters (1) ein weiteres, eine Heizung (14) enthaltendes Keramikrohr (13) angeordnet ist.
  11. 11. Einrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das äußere Keramikrohr (13) Durchbrüche oder Bohrungen (16) aufweist.
    409863/0451
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